JP2001221889A - 核燃料ペレットの製法および焼結容器 - Google Patents

核燃料ペレットの製法および焼結容器

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JP2001221889A
JP2001221889A JP2000038076A JP2000038076A JP2001221889A JP 2001221889 A JP2001221889 A JP 2001221889A JP 2000038076 A JP2000038076 A JP 2000038076A JP 2000038076 A JP2000038076 A JP 2000038076A JP 2001221889 A JP2001221889 A JP 2001221889A
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sintering
nuclear fuel
pellets
pellet
oxygen
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JP2000038076A
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English (en)
Inventor
Yasuichi Yanai
康市 梁井
Atsushi Ouchi
敦 大内
Takanori Hosokawa
隆徳 細川
Mutsumi Hirai
睦 平井
Masaki Amaya
政樹 天谷
Chihiro Mizutani
千尋 水谷
Yoshimi Ogoshi
由己 大越
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Toshiba Corp
Nippon Nuclear Fuel Development Co Ltd
Hitachi Ltd
Original Assignee
Toshiba Corp
Nippon Nuclear Fuel Development Co Ltd
Hitachi Ltd
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    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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Abstract

(57)【要約】 【課題】焼結中のペレット近傍の雰囲気を制御する核燃
料ペレットの製法の提供にある。 【解決手段】核燃料物質の酸化物、核的毒物の酸化物、
成形時の潤滑あるいは焼結促進する添加物の単独粉末ま
たは混合粉末を圧粉成形後これを焼結する核燃料ペレッ
トの製法において、焼結中のペレット近傍の雰囲気中の
酸素量を調節,制御する酸素供給剤を用いることを特徴
とする核燃料ペレットの製法。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、軽水炉や高速増殖
炉などの核分裂炉に装荷される核燃料ペレットの製法、
並びに、該焼結容器に関する。
【0002】
【従来の技術】現在、商用炉に装荷されている酸化物核
燃料ペレットは、核燃料物質を酸化物粉末と成し、これ
を圧粉成形することにより製造されている。
【0003】主に、核燃料酸化物として使用されている
UO2は、酸化され易い性質があるため、還元性雰囲気
中で焼結されている。UO2の焼結性は、UO2中の力チ
オンの拡散速度に依存し、該力チオンの拡散速度は焼結
雰囲気の酸素ポテンシャルに強く依存することが知られ
ている(J.Belle:Uranium Dioxid,USAE
C(1961))。
【0004】従って、焼結雰囲気の酸素ポテンシャルを
調節,制御することは、ペレットの焼結性を制御し、ペ
レットの品質を管理する上で重要である。
【0005】しかし、上記核燃料ペレットに潤滑剤等の
添加物が存在する場合には、焼結中に添加物の分解生成
物がペレットから発生するため、ペレット近傍の酸素ポ
テンシャルが局所的に変化する。
【0006】また、多数の核燃料ペレットを焼結容器内
に装荷して焼結する場合には、ペレット近傍における供
給ガス流量が不充分となるため、供給ガス流量に依存し
た酸素ポテンシャルの変動が生じ、ペレットの焼結性に
影響を及ぼす。
【0007】このように、ペレットの焼結性が、ペレッ
ト積載位置により変化した場合、同一ロット内の焼結ペ
レットの特性がばらつき、品質管理上好ましくない。
【0008】一方、商用炉における出力の安定化のため
に、核燃料物質の酸化物に核的毒物となる酸化物を添加
して圧粉成形後、焼結によりペレットが製造されてい
る。
【0009】核的毒物の酸化物として使用されているG
23は、焼結中にUO2マトリクス中に固溶する際、
焼結雰囲気から酸素を吸収するため、ペレット近傍にお
ける酸素ガスの供給が不充分な場合には、ペレット近傍
における酸素分圧が局所的に低くなると考えられる。
【0010】従って、核的毒物を添加して多数の核燃料
ペレットを焼結容器内に装荷し焼結する場合、ペレット
近傍の酸素ポテンシャルの変動に起因したペレット特性
のばらつきが大きくなり易いと考えられる。
【0011】また、ペレット近傍の酸素ポテンシャルが
極端に低い場合には、Gd23添加ペレットでは、微細
クラックが発生することが知られている(S.M.H
o,K.C.Radford:Nucl.Technol.,
73(1986)350.)。
【0012】また、UO2,GdO2等の固溶体の場合
も、焼結速度が固溶体内のカチオンの拡散により律速さ
れ、カチオンの拡散速度は、焼結雰囲気の酸素ポテンシ
ャルの増加と共に増加することが知られている。
【0013】これらのことから、ペレット近傍の酸素ポ
テンシャルをできるだけ増加させ、焼結性を向上させる
ことが望まれている。
【0014】
【発明が解決しようとする課題】そこで従来は、ペレッ
ト焼結中に焼結炉へ供給するガス中の酸素分圧を、焼結
炉の健全性が保たれる範囲内で、できるだけ高くするこ
とが試みられてきた。
【0015】しかし、生産用の大型焼結炉においては、
焼結容器内に多数のペレットが積載されるため、焼結容
器内部へのガス流量が不充分となり易く、ペレットの積
載方法や積載量に依存した酸素ポテンシャルのむらが発
生し、ペレット組織に影響を及ぼす。
【0016】また、上記核的毒物が添加されたペレット
の場合、ペレット近傍における酸素ポテンシャルが供給
ガスの酸素ポテンシャルより低くなると云う問題が生じ
る。
【0017】こうした従来技術では、大型の生産用焼結
炉を用いて核燃料ペレットを焼結する場合に、ペレット
の積載位置によってペレット近傍の雰囲気が異なり、こ
の結果としてペレット特性が変動すると云う問題があっ
た。
【0018】このようなペレット特性の変動は品質管理
上から好ましくなく、焼結雰囲気の変動が大きい場合に
はペレット製造の歩留まりにも影響を及ぼす。
【0019】従来技術では、焼結炉への供給ガスのみに
よってペレット近傍における雰囲気の制御が試みられて
きた。しかし、この方法では、積載位置による雰囲気の
変動はどうしても避けられない。
【0020】本発明の目的は、上記に鑑み、核燃料ペレ
ットの焼結中のペレット近傍の雰囲気を制御する核燃料
ペレットの製法、並びに、該製法に使用する焼結容器を
提供することにある。
【0021】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成する本発
明は、目的とするペレット近傍の酸素分圧とほぼ同等の
平衡解離圧を持つ金属酸化物および金属の混合粉末、あ
るいは、予めペレットに添加され、焼結中に蒸発し易い
ような添加物の供給剤をペレット近傍において、上記混
合粉末を焼結中の雰囲気調整剤として機能させることに
より、ペレットの焼結性あるいは添加物濃度を保持する
ことにより達成できる。
【0022】本発明の核燃料ペレットの製法によれば、
焼結中のペレット近傍における酸素ポテンシャルを高く
保持でき、ペレットの微細組織安定化、クラック発生防
止、ペレット中の添加物濃度の保持に寄与できる。ま
た、焼結容器内の積載位置に依存しない良好な品質のペ
レットを提供することができる。
【0023】
【発明の実施の形態】〔実施例 1〕UO2粉末を圧粉
成形した核燃料ペレット2とMo/MoO2混合粉末
(金属/金属酸化物混合粉末6)を、図1に示すような
焼結容器3を用いて焼結した。また、比較のために図2
に示すように圧粉成形した核燃料ペレット2とのみを入
れた焼結容器(蓋なし)を用いて連続焼結した。
【0024】なお、上記Mo/MoO2混合粉末が充填
された本実施例の焼結容器3では、核燃料ペレット2か
らの分解生成物との焼結容器外への放出と、MoO2
ら放出される酸素の適度な焼結容器3内の滞留を可能に
するため、小孔付きの蓋1を施したものを用いた。
【0025】焼結容器3への供給ガスとしては、焼結炉
の構造材および発熱体に使用されているMoの酸化を防
止するために、75%水素+25%窒素の混合ガスに水
蒸気を含ませたものを用い、1,750℃で4時間の焼
結を行なった。
【0026】上記の焼結後、ペレットの密度を液浸法に
より測定したところ、上記のいずれの焼結容器を用いた
場合も、理論密度に対する相対密度で97%TD以上の
高密度な焼結ペレットを得ることができた。
【0027】また、焼結ペレットの金相写真より結晶粒
径を評価したところ、Mo/MoO2混合粉末を入れた
焼結容器内での焼結ペレットの結晶粒径が、Mo/Mo
2混合粉末を入れない場合と比較して大きいことが分
かった。
【0028】この結果から、Mo/MoO2混合粉末
が、ペレット近傍の酸素ポテンシャルを増加し、焼結を
促進したことを示している。
【0029】また、Mo/MoO2混合粉末を入れた焼
結容器内での焼結ペレット間の焼結密度および結晶粒径
値の変動は小さく、かつ、焼結容器内の積載位置による
焼結密度および結晶粒径の系統的な変動は認められなか
った。
【0030】〔実施例 2〕UO2粉末に5重量%のG
23粉末を添加した混合粉末を用いて作製した核燃料
圧粉成形体と、Mo/MoO2混合粉末とを図1に示す
ような焼結容器内に入れたものと、図2に示す核燃料圧
粉成形体のみを入れた焼結容器(蓋なし)とを同時に運
統焼結炉内にて焼結した。焼結条件は実施例1と同様で
ある。
【0031】なお、MoO2粉末の積載重量は、ペレッ
トに添加されている全てのGd23が固溶するために必
要な酸素を充分供給できる重量とした。
【0032】また、Mo/MoO2混合粉末を充填した
焼結容器では、実施例1で述べた目的のために小孔付き
の蓋1を用いた。
【0033】焼結後のペレットの密度は、いずれの焼結
容器を用いた場合も、理論密度に対する相対密度で9
7.5%TD以上の高密度であることが分かった。
【0034】また、ペレットの金相写真より結晶粒径を
評価したところ、Mo/MoO2混合粉末を入れた焼結
容器内での焼結ペレットの結晶粒径が大きく、均一な組
織が得られていたが、Mo/MoO2混合粉末を用いな
い場合は平均結晶粒径が小さく、Gd23の固溶が不十
分で結晶粒径の微細な領域が多数観察された。
【0035】この結果、Mo/MoO2混合粉末により
ペレット近傍の酸素ポテンシャルが増加し、Gd23
UO2への固溶反応が促進されたことを示している。
【0036】また、Mo/MoO2混合粉末を入れた焼
結容器内で焼結されたペレット間の焼結密度および結晶
粒径値の変動は小さく、焼結容器内の積載位置による焼
結密度および結晶粒径の系統的な変動はなかった。
【0037】〔実施例 3〕実施例2において、酸素供
給剤として使用したMo/MoO2混合粉末の使用後の
組成を調べたところ、多量のMoO2がMo金属に還元
されていることが分かった。
【0038】そこで、この混合粉末の一部をMoO2
酸化し、再度、これを混合粉末に戻して十分に混合した
ものを、実施例2と同様の焼結条件下の酸素供給剤とし
て再使用した。
【0039】酸素供給剤としての再使用品であるMo/
MoO2混合粉末を用いた場合の焼結ペレットの密度、
結晶粒径等の特性は、未使用のMo/MoO2混合粉末
を用いた実施例2の場合と同等であった。
【0040】〔実施例 4〕UO2粉末に5重量%のG
23粉末を添加した混合粉末を用いて作製した核燃料
圧粉成形体と、Mo/MoO2混合粉末とを図3に示す
ような配置で大型の焼結容器(容積で2倍以上)内に入
れたものと、図4に示す核燃料圧粉成形体のみを入れた
大型の焼結容器(蓋なし)を用いたものとを、同時に連
続焼結炉内にて焼結した。焼結条件は実施例1と同様で
ある。
【0041】MoO2粉末の種載重量は、ペレットに添
加されている全てのGd23が固溶するに必要な酸素を
充分供給できる重量とした。
【0042】また、Mo/MoO2混合粉末が充填され
た焼結容器では、実施例1で述べた目的のために小孔付
きの蓋を用いた。
【0043】焼結後にペレット特性を評価した結果、M
o/MoO2混合粉末を入れた焼結容器を用いた場合に
は、ペレットの焼結密度は、理論密度に対する相対密度
で97.5%TD以上の高密度であり、結晶粒径は大き
く、均一な組織が得られ、ペレットの積載位置によるペ
レット特性の変動はほとんどなかった。
【0044】これに対し、Mo/MoO2混合粉末を用
いない場合は、焼結容器中央部に置かれたペレットの焼
結密度が低くて、平均結晶粒径も小さく、Gd23の固
溶が不十分で結晶粒径の微細な領域が多数観察された。
【0045】この結果から、雰囲気ガス中の酸素が供給
されにくい大型焼結容器においても、その中心底部にM
o/MoO2混合粉末を充填することにより、焼結容器
の中心部から酸素が供給され、ペレット近傍の酸素ポテ
ンシャルが平均的に増加し、Gd23のUO2への固溶
反応が促進されることが分かった。
【0046】
【発明の効果】本発明の核燃料ペレットの製法により、
焼結時に高濃度に積載され、ペレット近傍への雰囲気ガ
スの供給が不十分となり易い条件下でも、ペレット近傍
における雰囲気を目的の酸素濃度の雰囲気に保持するこ
とができ、焼結ペレットの品質の向上を図ることができ
る。
【図面の簡単な説明】
【図1】Mo/MoO2混合粉末を敷き詰めた核燃料ペ
レットの焼結容器の模式断面図である。
【図2】Mo/MoO2混合粉末を用いない核燃料ペレ
ットの焼結容器の模式断面図である。
【図3】Mo/MoO2混合粉末を中心底部に敷き詰め
た核燃料ペレットの大型焼結容器の模式断面図である。
【図4】Mo/MoO2混合粉末を用いない核燃料ペレ
ットの大型焼結容器の模式断面図である。
【符号の説明】
1…蓋(穴付き)、2…核燃料ペレット、3…焼結容
器、4…核燃料ペレット整列用シート、5…核燃料ペレ
ット整列用スペーサ、6…金属/金属酸化物混合粉末。
フロントページの続き (72)発明者 梁井 康市 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 大内 敦 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 細川 隆徳 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 平井 睦 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 天谷 政樹 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 水谷 千尋 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 大越 由己 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 核燃料物質の酸化物、核的毒物の酸化
    物、成形時の潤滑あるいは焼結促進する添加物の単独粉
    末または混合粉末を圧粉成形後これを焼結する核燃料ペ
    レットの製法において、焼結中のペレット近傍の雰囲気
    中の酸素量を調節,制御する酸素供給剤を用いることを
    特徴とする核燃料ペレットの製法。
  2. 【請求項2】 前記焼結中のペレット近傍の雰囲気中の
    酸素量を制御する酸素供給剤としてモリブデン金属とモ
    リブデン酸化物、または、タングステン金属とタングス
    テン酸化物の混合粉末を用いる請求項1に記載の核燃料
    ペレットの製法。
  3. 【請求項3】 前記ペレットの焼結時の供給ガス中の酸
    素分圧を、モリブデン酸化物の平衡解離圧よりも低くす
    る請求項1または2に記載の核燃料ペレットの製法。
  4. 【請求項4】 核燃料ペレットの焼結に使用する焼結容
    器において、焼結中のペレット近傍における雰囲気中の
    酸素濃度を調節する酸素供給剤を装填したことを特徴と
    する焼結容器。
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2007309871A (ja) * 2006-05-22 2007-11-29 Nuclear Fuel Ind Ltd 燃料コンパクトの予備焼成装置及び燃料コンパクトの予備焼成方法
RU2683796C1 (ru) * 2018-06-13 2019-04-02 Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК") Бокс выгрузки смешанного ядерного топлива из контейнера

Cited By (3)

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