JP2001220455A - プリプレグ及び積層板 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 ハロゲンフリーで、かつリンフリ
ーであり、しかも、耐燃性が良好で、電気特性や耐熱性
の優れたプリプレグ及び積層板の提供。 【解決手段】 請求項１の式（１）に示す構造単
位を有するフェノール化合物（I）、該フェノール化合
物（I）をエポキシ化したエポキシ樹脂（II）、請求項
１の式（２）に示す構造単位を有するジヒドロベンゾオ
キサジン化合物（III）および無機系難燃剤（IV）を必
須成分として含有する樹脂組成物を、基材に含浸または
塗布したプリプレグ、及び該プリプレグを硬化して得ら
れる電気絶縁材料の積層板または金属箔積層板。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、耐燃性に優れ、か
つ電気特性や耐熱性の良好な樹脂組成物からなる、ハロ
ゲンフリーの電気絶縁材料用のプリプレグ及び積層板に
関する。本発明ので用いられる樹脂組成物は、得られる
硬化物の耐燃性や電気特性が良好で、耐吸湿性、耐熱性
に優れていることから、電気絶縁材料用途への使用に好
適である。該樹脂組成物を用いた積層板は、ハロゲンフ
リー、かつリンフリーであり、その耐燃性は、ＵＬ規格
94Ｖ-0レベルを満足しており、焼却時にダイオキシンや
ホスフィンが発生することのない、環境にやさしい電気
絶縁材料である。

【０００２】

【従来技術】電子機器用のプリント配線材料として、主
にエポキシ樹脂を用いた積層板が広く使用されている。
エポキシ樹脂の難燃化の手法としては、臭素化エポキシ
樹脂をベースにした処方が一般的である。近年、臭素系
難燃剤を焼却した際に、毒性の強い臭素化ジベンゾダイ
オキシンやジベンゾフランの発生が確認され、いわゆる
環境問題から、臭素系難燃剤に対する種々の規制が論議
されている。この結果, 熱可塑性樹脂の分野では、臭素
系難燃剤の替わりに、リン系の難燃剤の使用が実用化さ
れている。エポキシ樹脂ベースのプリント配線材料分野
でも、臭素化エポキシ樹脂を削除する方向で、配合の面
から各種難燃剤を検討されており、種々の提案が行われ
ている。現在提案されている事例では、リン系の難燃剤
を使用する手法が主流であるが、リン系難燃剤の使用
は、機械的、化学的、電気的な特性を、著しく低下させ
るだけでなく、焼却時には、有毒ガスの発生が避けられ
ず、その使用については、懸念があるため、臭素系難燃
剤のみならず、リン系難燃剤も使用せず、耐燃性に優れ
た材料の出現が強く要望されている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】これまでの難燃性エポ
キシ積層材料は、通常臭素化エポキシ樹脂をベースに、
アミン系硬化剤を配合したワニスを使用して、プリプレ
グや積層板が製造されていることから、環境問題をクリ
ヤーする耐燃性の積層材料は、ほとんど見当たらない。
本発明は、これらの状況の中、ハロゲンフリーで、かつ
リンフリーであり、しかも、耐燃性が良好で、電気特性
や耐熱性の優れたプリプレグ及び積層板の提供を目的と
する。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、種々検討
を行った結果、特定のフェノール化合物から得られるエ
ポキシ樹脂に、特定のフェノール化合物、ジヒドロベン
ゾオキサジン化合物を配合し、これに無機系難燃剤を併
用したエポキシ樹脂組成物から得られる積層材料は、耐
燃性に優れ、かつ電気特性や耐熱性が良好であることを
見出し、本発明を完成するに至った。即ち、本発明は、
下記式（１）

【０００５】

【化３】

【０００６】（R1は水素またはフェノール, R2は水素
またはメチル基、ｎは０〜１０の整数を示す。）に示す
構造単位を有するフェノール化合物（I）、該フェノー
ル化合物（I）をエポキシ化したエポキシ樹脂（II）、
下記式（２）

【０００７】

【化４】

【０００８】（R3はアルキル基またはフェニル基、R4は
水素またはメチル基、Ｌは０または１を、ｍは０〜１０
の整数を示す。）に示す構造単位を有するジヒドロベン
ゾオキサジン化合物（III）、無機系難燃剤（IV）とを
必須成分として含有してなる樹脂組成物を、基材に含浸
又は塗布してなるプリプレグ、並びに該プリプレグを硬
化して得られる電気絶縁材料用の積層板である。

【０００９】

【発明の実施の形態】本発明において使用されるフェノ
ール化合物（I）は、式（１）に示す構造単位を有する
化合物であれば特に限定されるものではない。代表的な
例としては、ビスフェノールＦ、フェノールノボラッ
ク、クレゾールノボラック、フェノールとサリチルアル
デヒドの縮合物などが挙げられ、1種もしくは2種以上を
適宜混合して使用することも可能である。より好適なも
のとしては、フェノールノボラック、クレゾールノボラ
ック、フェノールとサリチルアルデヒドとの縮合物が挙
げられる。フェノール化合物（I）の配合量としては、
エポキシ樹脂（II）中のエポキシ基に対するフェノール
性水酸基のモル比が、０.５〜１.５の範囲で、好ましく
は０.８〜１.２の範囲である。上記範囲の下限未満では
耐熱性の低下が大きく、上限を超えると耐湿性の低下が
大きくなり、本発明の目的に適しない。

【００１０】本発明に使用されるエポキシ樹脂（II）
は、式（１）に示す構造単位を有するフェノール化合物
（I）をエポキシ化したエポキシ樹脂であれば特に限定
されるものではない。 代表的な例としては、ビスフェ
ノールＦ系、フェノールノボラック系、クレゾールノボ
ラック系、フェノールとサリチルアルデヒドの縮合物系
などのグリシジルエーテルなどが挙げられ、1種もしく
は2種以上を適宜混合して使用することも可能である。
より好適なものとしては、ビスフェノールＦ系、フェノ
ールノボラック系、フェノールとサリチルアルデヒドの
縮合物系のグリシジルエーテルが挙げられる。

【００１１】本発明において、所期の特性を損なわない
範囲において、その他のエポキシ樹脂を併用することも
可能である。これらは周知であり、一般に使用されてい
るものであれば、特に限定はされない。その代表例とし
ては、ビスフェノールＡ系、ビスフェノールＡノボラッ
ク系、ビフェニル系、多官能フェノール系、ナフタレン
系、脂環式系などのグリシジルエーテル、グリシジルア
ミン系、グリシジルエステル系などが挙げられる。

【００１２】本発明では、必要に応じ、周知のエポキシ
樹脂硬化剤を、所期の特性を損なわない範囲において、
上記フェノール化合物（I）と併せて使用することも可
能である。これらは周知であり、一般に使用されている
ものであれば、特に限定はされない。例えば、ジシアン
ジアミド、テトラエチルジアミノジフェニルメタン、ジ
アミノジフェニルスルホンなどのアミン系、ビスフェノ
ールＡノボラックなどのノボラック系、ヘキサヒドロ無
水フタル酸などの酸無水物系などが例示される。本発明
では、本発明で使用される樹脂組成物の硬化速度を適宜
調節するために硬化促進剤を添加しても良い。これら
は、エポキシ樹脂の硬化促進剤として一般に使用されて
いるものであれば、特に限定されない。代表的な例とし
ては、イミダゾール類及びその誘導体並びに第3級アミ
ン類などが挙げられる。

【００１３】本発明において使用されるジヒドロベンゾ
オキサジン化合物（III）は、式（２）に示す構造単位
を有する化合物であれば特に限定されるものではない。
ジヒドロベンゾオキサジン化合物（III）は、フェノー
ル化合物と一級アミン化合物とホルムアルデヒドの反応
によって得られるものである。代表的なフェノール化合
物としては、フェノール、ビスフェノール類、ビフェニ
ル類、ノボラック類などが挙げられ、一級アミン化合物
としては、メチルアミンなどの脂肪族アミン類、アニリ
ンなどの芳香族アミン類が挙げられ、これらを1種もし
くは2種以上を適宜混合して使用することも可能であ
る。より好適なものとしては、ビスフェノールＦまたは
ビスフェノールＡとアニリンが挙げられる。ジヒドロベ
ンゾオキサジン化合物（III）の配合量は、フェノール
化合物（I）とエポキシ樹脂（II）とジヒドロベンゾオ
キサジン化合物（III）との合計量１００重量部に対
し、５〜４０重量部、好ましくは１０〜３０重量部であ
る。上記範囲の下限未満では難燃性向上効果が乏しく、
上限を超えるとハンダ耐熱性が低下する。

【００１４】本発明において、無機系難燃剤（IV）とし
ては、高分子材料と併用したときに、難燃効果を示し、
かつハロゲンフリー、リンフリーの無機物であれば、特
に限定されるものではない。代表的な無機系難燃剤とし
ては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウムなどの
水和物、酸化モリブデン、モリブデン酸亜鉛などのモリ
ブデン化合物、ホウ酸亜鉛、錫酸亜鉛等が挙げられ、こ
れらを1種もしくは2種以上を適宜混合して使用すること
も可能である。より好適なものとしては、水酸化アルミ
ニウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウムとモ
リブデン酸亜鉛、水酸化アルミニウムと錫酸亜鉛が挙げ
られる。この内、モリブデン酸亜鉛としては、モリブデ
ン酸亜鉛を炭酸カルシウム、酸化亜鉛、タルクに担持し
たもの（ケムガード９１１Ａ、Ｂ、Ｃ、シャーウイン・
ウイリアムズ製）が好適である。無機系難燃剤（IV）の
配合量は、フェノール化合物（I）とエポキシ樹脂（I
I）とジヒドロベンゾオキサジン化合物（III）との合計
量１００重量部に対し、２５〜１５０重量部、好ましく
は４０〜１２０重量部である。上記範囲の下限未満では
難燃性向上効果が乏しく、上限を超えると基材への塗布
性やハンダ耐熱性が低下する。

【００１５】本発明において、所期の特性を損なわない
範囲において、その他の難燃剤、充填剤などの添加も可
能である。これらは周知であり、一般に使用されている
ものであれば、特に限定はされない。難燃剤の代表例と
しては、メラミン、ベンゾグアナミン変性などの窒素含
有化合物、シリコーン系化合物などが挙げられる。充填
剤の代表的例としては、シリカ、マイカ、タルク、ガラ
ス短繊維及び微粉末、中空ガラス等の無機物粉末、シリ
コーンパウダーなどが挙げられる。

【００１６】本発明において、必要に応じ有機溶剤を使
用する。その種類としては、本発明で使用される樹脂組
成物と相溶するものであれば、特に限定されるものでは
ない。その代表例としては、アセトン、メチルエチルケ
トン、メチルセルソルブ、プロピレングリコールメチル
エーテル及びそのアセテート、トルエン、キシレン、ジ
メチルホルムアミドなどが挙げられる。これらを単独も
しくは２種以上混合して使用することもできる。基材へ
の含浸性を重視する場合は、沸点１２０〜２００℃程度
の溶剤を併用することが好適である。

【００１７】本発明において、所期の特性を損なわない
範囲において、樹脂組成物に、紫外線吸収剤、酸化防止
剤、光重合開始剤、蛍光増白剤などを添加しても良い。
これらは周知で一般に使用される物であれば、特に限定
はされない。その代表的な例としては、ベンソトリアゾ
ール系などの紫外線吸収剤、ヒンダートフェノール系、
スチレン化フェノールなどの酸化防止剤、チオキサント
ン系などの光重合開始剤、スチルベン誘導体などの蛍光
増白剤が挙げられるフェノール化合物（I）、エポキシ
樹脂（II）、ジヒドロベンゾオキサジン化合物（II
I）、無機系難燃剤（IV）を必須成分とする樹脂組成物
を、基材に含浸又は塗布し、加熱等によりＢステージ化
して、本発明のプリプレグを製造する。本発明の基材と
しては、各種の電気絶縁材料用積層板に用いられている
周知のものが使用できる。その材質の代表的な例として
は、Ｅガラス，Ｎガラス，Ｄガラス，Ｓガラス及びＱガ
ラスなどの無機物繊維、ポリイミド、ポリエステル及び
テトラフルオロエチレンなどの有機繊維、及びそれらの
混合物などが挙げられる。これらの基材は、その形状に
より、織布、不織布、ロービング、チョプドストランド
マット、サーフェシングマットなどが挙げられる。材質
及び形状は、目的とする成形物の用途や性能により適宜
選択され、必要により単独もしくは、２種類以上の材質
及び形状を選択して使用することもできる。基材の厚み
には特に制限はないが、通常０.０３〜０.５mm程度を使
用する。またシランカップリング剤などで表面処理した
ものや機械的に開繊処理を施したものは、吸湿耐熱性の
面から好適である。基材に対する樹脂組成物の付着量
は、乾燥後のプリプレグの樹脂含有率が２０〜９０重量
％である。基材に含浸又は塗布させた後、通常１００〜
２００℃の乾燥機で、１〜３０分加熱し、半硬化（Ｂス
テージ化）させる方法などにより、本発明のプリプレグ
を得る。

【００１８】本発明の積層板は、前述の本発明のプリプ
レグを用いて積層成形したものである。具体的には本発
明のプリプレグを適宜、１ないし複数枚重ね、所望によ
りその片面もしくは両面に、銅やアルミニウムなどの金
属箔を配置した構成で、積層成形することにより製造す
る。金属箔は、電気絶縁材料用途に用いられているもの
であれば特に制限はなく、成形条件としては、通常の電
気絶縁材料用積層板及び多層板の手法が適用できる。例
えば、多段プレス、多段真空プレス、連続成形、オート
クレーブ成形機などを使用し、温度１００〜２５０℃、
圧力２〜１００kg/cm² で，加熱時間０.０３〜３時間で
ある。また、本発明のプリプレグと別途作成した内層用
の配線板を組み合わせ、積層成形することにより、多層
板を製造することもできる。

【００１９】

【実施例】実施例１ ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エピコート4001P、
エポキシ当量：480、油化シェルエポキシ（社）製）３
２重量部、フェノールノボラックエポキシ樹脂（エピコ
ート154、エポキシ当量：178、油化シェルエポキシ
（社）製）３０重量部、フェノールノボラック樹脂（フ
ェノライトTD2131、軟化点：80℃、水酸基当量：103、
大日本インキ（社）製）２８重量部、ビスフェノールF
系のベンゾオキサジン化合物（FNM2100、軟化点：88
℃、昭和高分子（社）製）１０重量部をメチルエチルケ
トンに溶解後、水酸化アルミニウム（CL310, 住友化学
（社）製）１００重量部、2-エチル-４-メチルイミダゾ
ール ０.０1重量部を混合してワニスを得た。このワニ
スをメチルエチルケトンで希釈し、厚さ０.１mmのＥガ
ラスクロスに含浸塗工し、１４０℃で５分間加熱乾燥し
て、樹脂含有量４４重量％のプリプレグを得た。次に、
このプリプレグを８枚重ね、１８μmの電解銅箔を上下
に配置し、圧力30kg/cm²、温度１８０℃で、１２０分間
プレスを行い、積層板を得た。得られた銅張積層板の物
性測定結果を表１に示す。

【００２０】実施例２ ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エピコート4001P）
４４重量部、フェノールとサリチルアルデヒドとの縮合
物系エポキシ樹脂（エピコート1032、エポキシ当量：16
9、油化シェルエポキシ（社）製）１６重量部、フェノ
ールノボラック樹脂（フェノライトTD2090、軟化点：12
0℃、水酸基当量：105、大日本インキ（社）製）１２重
量部、フェノールとサリチルアルデヒドの縮合物（エピ
キュアYL6065、軟化点：98℃、水酸基当量：125、油化
シェルエポキシ（社）製）８重量部、ビスフェノールF
系のベンゾオキサジン化合物（FNM2100）２０重量部を
メチルエチルケトンに溶解後、水酸化アルミニウム（CL
310）１００重量部、2-エチル-４-メチルイミダゾール
０.０1重量部を混合してワニスを得た。このワニスを使
用し、実施例1と同様にして、積層板を得た。得られた
銅張積層板の物性測定結果を表１に示す。

【００２１】実施例３ ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エピコート4001P）
６４重量部、クレゾールノボラック樹脂（フェノライト
KA1164,軟化点：１１８℃、水酸基当量：１２０、大日
本インキ（社）製）１６重量部、ビスフェノールＡ系の
ベンゾオキサジン化合物（FNM2000、軟化点：９０℃、
昭和高分子（社）製）２０重量部をメチルエチルケトン
に溶解後、水酸化アルミニウム（CL310）８０重量部、
モリブデン酸亜鉛をタルクに担持したもの（ケムガード
911C、モリブデン酸亜鉛の担持：１０重量％、シャーウ
イン・ウイリアムズ（社）製）１０重量部、2-エチル-
４-メチルイミダゾール ０.０１重量部を混合してワニ
スを得た。このワニスを使用し、実施例1と同様にし
て、積層板を得た。得られた銅張積層板の物性測定結果
を表１に示す。

【００２２】実施例４ ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エピコート4001P）
６４重量部、フェノールノボラック樹脂（フェノライト
TD2090）８重量部、フェノールとサリチルアルデヒドの
縮合物（エピキュアYL6065）８重量部、ビスフェノール
A系のベンゾオキサジン化合物（FNM2000）２０重量部を
メチルエチルケトンに溶解後、水酸化アルミニウム（CL
310）９０重量部、錫酸亜鉛（ZS、水沢化学（社）製）
１０重量部、2-エチル-４-メチルイミダゾール ０.０１
重量部を混合してワニスを得た。このワニスを使用し、
実施例1と同様にして、積層板を得た。得られた銅張積
層板の物性測定結果を表１に示す。

【００２３】実施例５ フェノールノボラックエポキシ樹脂（エピコート154）
４５重量部、クレゾールノボラック樹脂（フェノライト
KA1164）１５重量部、フェノールとサリチルアルデヒド
との縮合物（エピキュアYL6065）１０重量部、ビスフェ
ノールＦ系のベンゾオキサジン樹脂 （FNM2100）３０重
量部をキシレンに溶解後、水酸化アルミニウム（CL31
0）３０重量部、水酸化マグネシウム（UB650、宇部マテ
リアル（社）製）１０重量部、モリブデン酸亜鉛をタル
クに担持したもの（ケムガード911C）１０重量部、ジメ
チルベンジルアミン ０.０１重量部を混合してワニスを
得た。このワニスを使用し、実施例1と同様にして、積
層板を得た。得られた銅張積層板の物性測定結果を表１
に示す。

【００２４】実施例６ ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エピコート4001P）
４０重量部、クレゾールノボラックエポキシ樹脂（ＥＳ
ＣＮ220H、エポキシ当量：212、住友化学（社）製）２
８重量部、フェノールノボラック樹脂（フェノライトTD
2090）２２重量部、ビスフェノールA系のベンゾオキサ
ジン化合物（FNM2000）１０重量部をメチルエチルケト
ンに溶解後、水酸化アルミニウム（CL310）５０重量
部、水酸化マグネシウム （UB650）３０重量部、錫酸亜
鉛（ZS）１０重量部、ジメチルベンジルアミン ０.０1
重量部を混合してワニスを得た。このワニスを使用し、
実施例1と同様にして、積層板を得た。得られた銅張積
層板の物性測定結果を表１に示す。

【００２５】実施例７ フェノールノボラックエポキシ樹脂（エピコート154）
４５重量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エピコ
ート1001、エポキシ当量：480、油化シェルエポキシ
（社）製）１８重量部、フェノールノボラック樹脂（フ
ェノライトTD2131）２６重量部、ビスフェノールA系の
ベンゾオキサジン化合物（FNM2100）１０重量部、ジシ
アンジアミド１重量部をプロピレングリコールモノメチ
ルエーテルに溶解後、水酸化アルミニウム （CL310）８
０重量部、水酸化マグネシウム（UB650）４０重量部、2
-エチル-４-メチルイミダゾール ０.０1重量部を混合し
てワニスを得た。このワニスを使用し、実施例1と同様
にして、積層板を得た。得られた銅張積層板の物性測定
結果を表１に示す。

【００２６】比較例1 ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エピコート1001）６
６重量部、フェノールノボラック樹脂（フェノライトTD
2131）１４重量部、ビスフェノールA系のベンゾオキサ
ジン化合物（FNM2000）２０重量部をメチルエチルケト
ンに溶解後、水酸化アルミニウム（CL310）１００重量
部、2-エチル-４-メチルイミダゾール ０.０２重量部を
混合してワニスを得た。このワニスを使用し、実施例1
と同様にして、積層板を得た。得られた銅張積層板の物
性測定結果を表１に示す。

【００２７】比較例2 フェノールノボラックエポキシ樹脂（エピコート154）
５４重量部、ビスフェノールＡノボラック樹脂（フェノ
ライトＶＨ4150、軟化点：８７℃、水酸基当量：120、
大日本インキ（社）製）３６重量部、ビスフェノールA
系のベンゾオキサジン化合物（FNM2100）１０重量部を
メチルエチルケトンに溶解後、水酸化アルミニウム（CL
310）８０重量部、モリブデン酸亜鉛をタルクに担持し
たもの（ケムガード911C）１０重量部、2-エチル-４-メ
チルイミダゾール ０.０１重量部を混合してワニスを得
た。このワニスを使用し、実施例1と同様にして、積層
板を得た。得られた銅張積層板の物性測定結果を表１に
示す。

【００２８】比較例３ ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（エピコート4001P）
８２重量部、フェノールノボラック樹脂（フェノライト
TD2090）１８重量部をメチルエチルケトンに溶解後、水
酸化アルミニウム（CL310）８０重量部、錫酸亜鉛（Z
S）１０重量部、2-エチル-４-メチルイミダゾール ０.
０３重量部を混合してワニスを得た。このワニスを使用
し、実施例1と同様にして、積層板を得た。得られた銅
張積層板の物性測定結果を表１に示す。

【００２９】比較例４ 水酸化アルミニウムの替わりにタルク（ミクロエースＰ
−２、日本タルク（社）製）を使用した以外は実施例1
と同様に行い、ワニスを得た。このワニスを使用し、実
施例３と同様にして、積層板を得た。得られた銅張積層
板の物性測定結果を表１に示す。

【００３０】比較例５ 水酸化アルミニウムの配合量を２０重量部、モリブデン
酸亜鉛をタルクに担持したもの（ケムガード911C）を使
用しない以外は実施例３と同様に行い、ワニスを得た。
このワニスを使用し、実施例1と同様にして、積層板を
得た。得られた銅張積層板の物性測定結果を表１に示
す。

【００３１】表１

【００３２】＜測定法＞ハンダ耐熱性、ピール強度、ガ
ラス転移点（Tg）はJIS C6481,耐熱性はUL94垂直燃焼試
験法に従って測定した。

【００３３】

【発明の効果】本発明によれば、耐燃性に優れかつ電気
特性や耐熱性の良好なハロゲンフリーの樹脂組成物から
得られた、焼却時にダイオキシン等を発生することの無
い、電気絶縁材料用のプリプレグ、及び積層板が提供さ
れる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｋ 5/357 Ｃ０８Ｋ 5/357 Ｃ０８Ｌ 61/34 Ｃ０８Ｌ 61/34 63/00 63/00 Ｃ (72)発明者 永井 憲 東京都葛飾区新宿６丁目１番１号 三菱瓦 斯化学株式会社東京工場内 Ｆターム(参考） 4D075 AB01 CA18 CA23 DA06 DB47 DC22 EA02 EA05 EB32 EB33 EB44 EB56 EC02 EC07 4F072 AA02 AA04 AA07 AB05 AB07 AB09 AB29 AD27 AD28 AE01 AE02 AE06 AE07 AE15 AF01 AF27 AG03 AH21 AH25 AH31 AJ04 AJ11 AK05 AL13 4J002 CC042 CC052 CC273 CD041 CD051 CD061 CM023 DE078 DE098 DE148 DE188 DK008 EJ017 EJ037 EU236 FD018 FD133 FD136 FD142 FD147 4J036 AA02 AF05 AF06 AF19 AF36 DB06 DC38 FB08 FB09 JA08 JA11

Claims (11)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 下記式（１） 【化１】 （R1は水素またはフェノール, R2は水素またはメチル
   基、ｎは０〜１０の整数を示す。）に示す構造単位を有
   するフェノール化合物（I）、該フェノール化合物（I）
   をエポキシ化したエポキシ樹脂（II）、下記式（２） 【化２】 （R3はアルキル基またはフェニル基、R4は水素またはメ
   チル基、Ｌは０または１を、ｍは０〜１０の整数を示
   す。）に示す構造単位を有するジヒドロベンゾオキサジ
   ン化合物（III）および無機系難燃剤（IV）を必須成分
   として含有する樹脂組成物を、基材に含浸または塗布し
   たことを特徴とするプリプレグ。
2. 【請求項２】 エポキシ樹脂（II）が、ビスフェノール
   Ｆ、フェノールノボラック、フェノールとサリチルアル
   デヒドの縮合物をエポキシ化したもの、またはそれらの
   混合物であることを特徴とする請求項１記載のプリプレ
   グ。
3. 【請求項３】 フェノール化合物（I）が、フェノール
   ノボラック、クレゾールノボラック、フェノールとサリ
   チルアルデヒドとの縮合物、またはそれらの混合物であ
   ることを特徴とする請求項１記載のプリプレグ。
4. 【請求項４】 ジヒドロベンゾオキサジン化合物（II
   I）が、ビスフエノールＦまたはビスフェノールＡとア
   ニリンとホルムアルデヒドの反応物であることを特徴と
   する請求項１記載のプリプレグ。
5. 【請求項５】ジヒドロベンゾオキサジン化合物（III）
   の配合量が、エポキシ樹脂（II）とフェノール化合物
   （I）とジヒドロベンゾオキサジン化合物（III）との合
   計量１００重量部に対し、５〜４０重量部であることを
   特徴とする請求項１記載のプリプレグ。
6. 【請求項６】 無機系難燃剤（IV）が、水酸化アルミニ
   ウム、水酸化マグネシウム、またはそれらの混合物であ
   ることを特徴とする請求項１記載のプリプレグ。
7. 【請求項７】 無機系難燃剤（IV）が、水酸化アルミニ
   ウムとモリブデン酸亜鉛の混合物であることを特徴とす
   る請求項１記載のプリプレグ。
8. 【請求項８】 無機系難燃剤（IV）が、水酸化アルミニ
   ウムと錫酸亜鉛の混合物であることを特徴とする請求項
   １記載のプリプレグ。
9. 【請求項９】 無機系難燃剤（IV）の配合量が、エポキ
   シ樹脂（II）とフェノール化合物（I）とジヒドロベン
   ゾオキサジン化合物（III）との合計量１００重量部に
   対し、２５〜１５０重量部であることを特徴とする請求
   項１記載のプリプレグ。
10. 【請求項１０】 フェノール化合物（I）が、エポキシ
    樹脂（II）のエポキシ基に対するフェノール性水酸基の
    モル比が、０.５〜１.５の範囲でエポキシ樹脂（II）に
    配合されていることを特徴とする請求項１記載のプリプ
    レグ。
11. 【請求項１１】 請求項１〜１０のいずれかに記載のプ
    リプレグを硬化して得られることを特徴とする電気絶縁
    材料の積層板または金属箔積層板。