JP2001162135A - 水銀除去方法 - Google Patents
水銀除去方法Info
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Abstract
銀、特に金属水銀蒸気を効果的に除去することができ、
排煙処理システムの運転コストが著しく低減する方法を
提供する。 【解決手段】 水銀及び亜硫酸ガスを含む排ガスを脱硫
吸収塔によって脱硫処理した後、ミストエリミネータに
よって脱硫排ガスからミストを除去回収する排煙処理シ
ステムにおいて、上記ミストエリミネータ上流で脱硫排
ガス中に酸化剤および酸化防止剤を供給することを特徴
とする排煙処理システム内の水銀除去方法。
Description
内の水銀除去方法に関し、さらに詳しくは、膨大な排出
量の排ガスを脱硫するシステムにおいて、排ガス中から
金属水銀蒸気を効果的に除去できる方法に関する。
有害微量物質が存在しており、現状の排煙処理システム
においては除去が困難である。水銀は、主に排ガス中に
金属水銀(Hg)あるいは塩化水銀(HgCl2)で存
在すると考えられている。HgCl2は、水に容易に吸
収されるため、脱硫吸収塔などで除去することができる
が、金属水銀(Hg)は水への溶解度が極めて低いため
に、脱硫吸収塔で吸収されず、金属水銀蒸気として、煙
突より排出されるおそれがある。現在、このように煙突
より排出されるおそれのあるHgについては、その量は
微量で環境への影響は小さいが、理想的にはこのような
おそれが無いことが好ましい。そのため、Hg除去技術
として、活性炭吸着法や、次亜塩素酸ソーダ吸収法など
が用いられている。
粉末を吹き込んでバグフィルターで回収する方法等が既
に実用化されている。しかし、主にゴミ焼却排ガスを対
象として、発電所排ガス等の大容量ガスに適した例はな
い。また、次亜塩素酸ソーダ吸収法として、例えば、冷
却塔の冷却水あるいは脱硫吸収塔の吸収液、または、湿
式電気集じん機の供給水あるいは循環水に、次亜塩素酸
ソーダなどの添加剤を直接添加する方法が知られてい
る。しかし、いずれも、排ガス処理プラントの主要機器
に添加剤を加えるものであり、添加剤によって、その本
質的な機能が阻害される懸念があり、例えば、冷却塔は
低pHであることから酸化剤が大量に必要になってしま
う。また、主にゴミ焼却排ガスを対象としており、発電
所排ガス等の大容量ガスに適していない。
方法として、脱硫装置の後流にミストエリミネータを設
けて、該ミストエリミネータの噴霧液に、次亜塩素酸ソ
ーダ等の酸化剤を添加して、水銀を酸化して除去する方
法が考えられる。しかしながら、添加するのが酸化剤な
ので、SO2を吸収した際に、酸化剤とSO2とが反応し
て、酸化剤を多く消費してしまうという問題点がある。
よって、噴霧した次亜塩素酸ソーダ等の酸化剤がほとん
ど残らず、水銀を有効に回収できず、次亜塩素酸ソーダ
を次々と添加することが必要になってしまう。これによ
り、システムの運転に際してはコスト負担が増大してし
まい、非効率的であるという問題があった。すなわち、
水銀を酸化する酸化剤として次亜塩素酸ソーダ等を添加
しても、実際には亜硫酸SO2を吸収することにより多
量に投入しなければ効果が発揮されず、存在するSO2
と等量以上の酸化剤が消費されてしまい、運転コストが
高くなってしまっていた。
題点に鑑み、発電所排ガス等の大容量ガスに含有する水
銀、特に金属水銀蒸気を除去することが可能な排煙処理
システム内の水銀除去方法であって、SO2が共存した
状態においても、酸化剤による水銀の酸化除去を効果的
に行える方法を開発すべく、鋭意検討した。その結果、
本発明者らは、酸化剤の溶液に酸化防止剤を添加するこ
とで、酸化剤を効果的に水銀除去に用いることが可能と
なり、上記問題点が解決されることを見い出した。本発
明は、かかる見地より完成されたものである。
除去方法は、水銀及び亜硫酸ガスを含む排ガスを脱硫吸
収塔によって脱硫処理した後、ミストエリミネータによ
って脱硫排ガスからミストを除去回収する排煙処理シス
テムにおいて、上記ミストエリミネータ上流で脱硫排ガ
ス中に酸化剤および酸化防止剤を供給することを特徴と
する。酸化剤を有効に作用させるために酸化防止剤を添
加することによって、水銀吸収性能が向上し、運転コス
トが低減する。そして、ミストエリミネータ上流で脱硫
排ガス中に酸化剤を供給することにより、吸収塔の吸収
液等に直接添加する方法に比べて酸化剤の供給量が1/
10から1/20で済み、また、他の機器類が酸化剤に
よって汚染されずに、脱硫排ガス中から水銀を除去する
ことができる。
あることが好ましく、上記酸化剤は次亜塩素酸ソーダ、
塩素酸ソーダもしくは過マンガン酸カリウムであること
が好ましい。また、本発明の水銀除去方法では、上記酸
化剤および酸化防止剤を溶液(吸収液)として脱硫排ガ
ス中に噴霧することによって、脱硫排ガス中に供給する
態様が好適であり、この際の該溶液のpHは5〜7であ
ることが特に好ましい。上記ミストエリミネータとして
は、垂直置または斜め置きミストエリミネータを用いる
ことができる。そして、上記酸化剤および酸化防止剤
は、上記脱硫排ガスの流れに対して並流または向流に供
給する態様が挙げられる。
すると、水銀以外の成分である亜硫酸ガスの酸化が進行
する。この亜硫酸ガスSO2の酸化反応は、吸収反応、
開始反応、伝播反応、停止反応に分けられ、開始反応で
ラジカル(・SO3)が中間体として生成して、連鎖反応
として進行する。このラジカルは非常に反応性が高いの
で、本発明の酸化防止剤、ラジカルを捕捉するアルコー
ル類等(ラジカルスカベンジャー)の添加により、素早
く反応する。よって、次亜塩素酸等の酸化剤と反応する
前に、ラジカルスカベンジャーと反応させれば、亜硫酸
の酸化反応を停止させることができる。
添加して、酸化剤を有効に作用させることによって、水
銀吸収性能が向上し、システムにおける運転コスト低減
を図ることができる。また、亜硫酸吸収による吸収液
(酸化剤溶液)のpH低下が抑制されて、材料腐食が低
減し、配管や後段装置の材料への悪影響が回避できる。
塔の後流、かつミストエリミネータの前段にて、酸化剤
と同時期に酸化防止剤を添加する。これによって、吸収
液中で生じるSO2の酸化反応で生成するラジカルを捕
捉して、酸化剤を金属水銀に有効に作用させることがで
きる。ここで、亜硫酸の酸化反応は以下の素反応で進行
すると考えられる。
水に吸収されて、亜硫酸イオンを生成する。上記(2)
式は連鎖反応の開始反応であり、金属イオン(Mn+)で
ある触媒と亜硫酸イオンとが反応して、金属イオンに電
子を奪われて、亜硫酸がラジカル状態になる。この開始
反応が亜硫酸の酸化過程の律速段階である。上記(3)
および(3')式は伝搬反応(連鎖反応)であり、生成
したラジカルは酸素と反応して、他のラジカルを次々と
生成していく。上記(4)および(4')式は停止反応
であり、SO4 2-を生成して、連鎖反応が停止する。
開始反応(2)で生成するラジカル(・SO3 - )、ある
いは伝搬反応(3),(3')で生成するラジカル(・S
O3 -)(・SO5 -)は、いずれも酸化防止剤によってラジ
カルが捕捉される。このラジカル捕捉によって、亜硫酸
の酸化反応は停止する。本発明で用いられる酸化防止剤
は、亜硫酸の吸収液への吸収によって、酸化剤が消費さ
れることを防止するため、生成する亜硫酸イオン(HS
O3 -,SO3 2-等)が酸化する際に生じるラジカル種と即座に
反応し、酸化反応を停止するラジカル捕捉剤として作用
する。
付図面を参照しながら、その具体的な実施形態を説明す
る。図1に、本発明に係る水銀除去方法を用いる排煙処
理システムの一例を示す。図1に示すように、発電所か
ら排出される大容量の排ガス1は、集じん器2で脱塵処
理された後、熱交換器(GGH:図示せず)を経て、脱
硫吸収塔3に導入される。ここで、集じん器2は、排ガ
ス1を脱硫吸収塔3に導入する前に、排ガス1から粗集
じんできるものであればよく、特に限定されるものでは
ない。また、脱流吸収塔3は、一般に排煙処理で用いら
れている2塔式脱硫装置などでよく、特に限定されるも
のではない。熱回収用の熱交換器の後流では、脱硫吸収
塔3内において、排ガス1は石灰スラリー循環液等と接
触してSOxが吸収、除去される。また、排ガス1中に
含まれる水銀のうち塩化水銀(HgCl2)も上記循環
液に溶解、除去される。しかし、水銀のうち金属水銀
(Hg)は、水への溶解度が低いため、循環液で除去さ
れず、金属水銀蒸気として脱硫排ガスに含有し、脱硫吸
収塔3を通過する。そして、Hg蒸気を含有した脱硫排
ガスは、水平ダクト4に導入される。
に、酸化剤10および酸化防止剤11を供給する。この
際、上記酸化剤および酸化防止剤を、溶液(吸収液)に
して脱硫排ガス中に噴霧によって供給することが好適で
ある。本発明で用いられる酸化剤10としては、例え
ば、次亜塩素酸ソーダ、塩素酸ソーダ、過マンガン酸カ
リウム、塩化銅、塩化マンガン、塩化鉄、過酸化水素、
キレート剤、活性炭、活性コークス、イオウ、アルミ
ナ、シリカ、珪酸アルミニウム、硫化鉄、硫化鉛、塩化
カルシウム、石炭灰などの1種または2種以上の混合物
がある。最も好ましくは、次亜塩素酸ソーダである。
以下の性質を満たす必要がある。すなわち、吸収液中の
酸化剤(NaClO等)と反応しないこと、水に容易に溶解
すること、吸収液のpHを著しく変化させないこと、強い
毒性を持たないこと、排水処理設備で容易に処理できる
こと、安価で入手しやすいこと、などである。上記の条
件を満たす酸化防止剤であれば本発明に好適に用いられ
るが、これらの酸化防止剤としては、具体的には、例え
ばアルコール類(メタノール、エタノール、プロパノー
ル、イソプロパノール等)、ケトン類(アセトン、メチ
ルエチルケトン等)、アルデヒド類(ホルムアルデヒ
ド、アセトアルデヒド等)、カルボン酸類(ギ酸、酢
酸、シュウ酸等)、フェノール類(フェノール等)、エ
ーテル類の化合物の他、ポリオール(ジオール、グリコ
ール等)、キノン、脂肪酸、糖類、アミン、アミノアル
コール類、ヨウ素、カーボンブラックなどが挙げられ
る。これらの中でも、アルコール類であるメタノール、
エタノール、プロパノールもしくはイソプロパノール、
ケトン類であるアセトンもしくはメチルエチルケトン、
カルボン酸類であるギ酸、酢酸もしくはシュウ酸、ポリ
オールであるグリコール、その他ではカーボンブラック
が好ましく用いられ、特に、アルコール類であるメタノ
ール、エタノール、プロパノール、イソプロパノールが
好ましく用いられる。上記のような酸化防止剤の添加に
よって、次亜塩素酸ソーダ等の酸化剤が効果的に作用し
て金属水銀を酸化し、水溶性の塩化水銀として除去可能
になる。
aClO)を用いた場合、水銀除去の主反応は下式(5)で
ある。 ClO- + 2H+ + Hg → Cl- + Hg2+ + H2O ・・・(5) ここに亜硫酸SO2が共存していると、下式(6)より
HSO3 -等が生成する。 SO2 + H2O → HSO3 - + H+ ・・・(6) また、上述した式(2)(3)等によってラジカルが生
成する。これら亜硫酸からの生成成分は、金属水銀をイ
オン化して水溶性にするClO-を、消費してしまう。
そこで、アルコール類等の酸化防止剤の添加によって、
亜硫酸共存下、次亜塩素酸に反応する成分の生成を抑制
し、上記(5)式の金属水銀の酸化が効果的に進行し、
水溶性の塩化水銀として除去するものである。
剤11の供給方法は、脱硫排ガスにこれら成分が十分行
き渡るように供給される方法であれば、特に限定される
ものではない。例えば、図1に示すように、上記酸化剤
10および酸化防止剤11を溶液にし、ノズル7等によ
って脱硫排ガスへ連続的に噴霧して供給する。酸化剤お
よび酸化防止剤を溶液にして供給するためには、通常、
供給前に設けられた酸化剤溶液(吸収液)用の貯蔵タン
クにおいて、濃度調整やpH調整等が行われる。この吸
収液の貯蔵タンクで酸化防止剤11も添加・混合し、濃
度調整等が行われる。供給する際のノズル7の方向は特
に限定されないが、排ガスの流れに対して並流または向
流に噴霧する。好ましくは、図1に示すように、排ガス
の流れに対して向流に噴霧する。噴霧されることによっ
て、脱硫排ガス中のHgは酸化され、HgCl2等の水
に溶け易い形態となり、数百μm粒径のミスト(液滴)
が形成される。
m3)と表し、Lは吸収液の容積(単位:l/h)を、Gは
脱硫排ガスの流量(単位:m3/h)を表す。上記酸化
剤10の供給量は、0.01〜1.0[l/m3]が好ましく、0.0
1〜0.05[l/m3]がさらに好ましい。0.01[l/m3]未満
の場合、排ガスに酸化剤10が十分に行き渡らず、水銀
除去率は低くなる。1.0[l/m3]を超えると、供給量を
増加しても水銀除去率の向上しなくなるため、実用的で
ない。本発明によれば、酸化剤10の供給量は、脱硫吸
収塔の吸収液に直接酸化剤を添加する従来の水銀除去方
法と比較して、約1/10から1/20で済み、コスト
や設備などの点で多くのメリットがある。
む吸収液の濃度は、0.001〜0.1mol/リットルが好ま
しく、0.01〜0.05mol/リットルがさらに好ましい。
0.001mol/リットル未満の場合、必要量の酸化剤を
供給するためには、溶液の量が増加するため、効率的で
ない。0.1mol/リットルを超えると、供給量を増加
しても水銀除去率は向上しなくなるため、実用的でな
い。一方、吸収液の貯蔵タンクでは酸化防止剤も添加・
混合されるが、上記酸化剤の濃度に対して酸化防止剤の
割合は、酸化剤に対して酸化防止剤1/10〜1/10
0程度添加される。
は5〜9が好ましく、5〜7がさらに好ましい。pH5未満
の場合、酸性が強すぎて酸化剤が分解する恐れがあり、
好ましくない。pH9を超えると、水銀除去率が低下す
るため好ましくない。噴霧されることによって、脱硫排
ガス中のHgは酸化され、HgCl2等の水に溶け易い
形態となる。その際、排ガス中に亜硫酸ガスが存在して
も、酸化防止剤のラジカル捕捉作用によって、酸化剤の
消費が回避される。このため、噴霧された酸化剤は金属
水銀に有効に作用して、水溶性の塩化水銀等に効率よく
変換できる。なお、Hg及びSO2は、噴霧によって形
成された数百μm粒径のミストに含有される。
トエリミネータ8によって脱硫排ガスから分離され、捕
集される。ミストエリミネータ8は、くの字型に折れ曲
がった板が30〜45mm間隔で連続的に並んで設置さ
れており、その間隙を排ガス1が通過することによっ
て、ミストが板に付着し、排ガスからミストを除去す
る。付着したミストは、板を伝わりながら下方に流れ、
回収される。ミストエリミネータ8は、一般に、約10
〜20μm粒径のミストまで取り除くことができる高効
率ミストエリミネータ8であれば、特に限定されるもの
ではない。よって、Hg及びSO2含有のミストは、数
百μm粒径であるため、ミストエリミネータ8によって
確実に捕集することができる。このミストエリミネータ
8は1段で用いることもできるが、2以上を並べて用い
ることもでき、例えば2段もしくは3段のミストエリミ
ネータ8を設置することが好ましい。また、装置によっ
てはミストエリミネータ8自体に、その板の直前に洗浄
用のスプレーが付属しており、このスプレーを用いて上
記吸収液を噴霧する態様も可能である。
の上流で酸化剤10を供給し、ミストエリミネータ8に
よって酸化剤10を確実に捕集できることから、ダクト
4の上流に設置された脱硫吸収塔3と下流に設置された
熱交換器5は、酸化剤10によって汚染されることがな
い。よって、その他機器の本来の機能を阻害する懸念が
ないという利点がある。なお、図1に示すように、脱硫
排ガスはダクト4内を水平方向に流れ、ミストエリミネ
ータ8を垂直に置く垂直置ミストエリミネータによっ
て、ミストを捕集しているが、本発明は、上記垂直置ミ
ストエリミネータに限定されるものではない。
が除去された排ガスは、再加熱器5に導入され、主に排
ガスの白煙化を防止するために、脱硫装置前流の排ガス
あるいは脱硫装置前流の排ガスから熱回収した熱媒と熱
交換することにより再加熱され、煙突6から排出され
る。一方、捕集されたミストは、酸化剤10および酸化
防止剤11をさらに添加して再調製することによって、
吸収液として再びノズル7へ循環し、脱硫排ガスに噴霧
することによって、循環利用することができる。
法によれば、ミストエリミネータの上流で脱硫排ガス中
に酸化剤および酸化防止剤を噴霧することにより、吸収
塔の吸収液等に直接添加する方法に比べて低コストの設
備によって、金属水銀蒸気の除去率を達成することがで
きる。また、金属水銀以外の有害微量物質であっても、
排ガス中に非溶解状態で含有し、酸化されることによっ
て溶解度が向上する物質(例えば、ヒ素、セレン等)で
あれば、本発明によって、排ガス中から除去することが
可能である。
他の排水と一緒に、酸化防止剤を含む捕集液を処理する
ことで良い。一方、本発明の方法が用いられるシステム
形態としては、ミストエリミネータ8後流で、捕集液
(処理液)を回収して、脱硫吸収塔3に返送する態様も
あり得る。このようなシステムにおいては、脱硫吸収塔
3の液に捕集液を混ぜることは好ましくない。これは本
発明においては水銀を除去するために、酸化剤である次
亜塩素酸ソーダ等を添加する以外に、亜硫酸の酸化工程
の途中で停止させるために、酸化防止剤を添加する。よ
って、供給される吸収液には酸化防止剤も含まれてい
る。これに対し、脱硫吸収塔3の中では、亜硫酸を酸化
する工程が行われる。
霧した吸収液の処理は、脱硫吸収塔3への供給経路とは
全く別の経路にして、そのまま排水処理することが必要
である。つまり、脱硫吸収塔3には、酸化を阻害するよ
うな物質を添加することは好ましくないので、脱硫吸収
塔3内に酸化防止剤が混入することを回避することが必
要である。このように捕集液を脱硫吸収塔に返送するよ
うなシステムにおいては、酸化防止剤を添加した後の捕
集液については、別途、そのまま排水処理されるように
する。本発明における酸化防止剤添加の効果を確認する
ため、以下の実験を行ったが、本発明はこれらの実施例
に何ら限定されるものではない。
エリミネータ試験装置の構成を示す。上記L/Gが0.
03l/m3、SO2が20ppmであり、酸化剤として
は次亜塩素酸ソーダ(NaOCl)100mmol/l、Ug
(流速)が5m/s、ガス温度が50℃であった。酸化
防止剤としては、アルコール類(メタノール)を添加・
混合して、10mmol/lの吸収液12とした(実施
例1)。この際の吸収液のpHは7であった。比較のた
めに、酸化防止剤を添加しない吸収液12も調製した
(比較例1)。
けられており、その後段に第1M/E8および第2M/
E8を設けられている。運転の際には、試験装置の供給
口・取出口a〜dでは、aから吸収液が供給され、bが
直後から出てくるドレン、cが第1ME後で捕集された
液、cが第2ME後で捕集された液である。a〜dのそ
れぞれをサンプルとして、酸化剤(次亜塩素酸ソーダ)
の残存率を測定した。その結果を、図3に示す。この結
果から、噴霧直後においても亜硫酸を吸収したため、比
較例1ではかなりの量の酸化剤が減少しているのがわか
る。同様に、pHも大きく低下している。これに対し、
酸化防止剤を添加した実施例1では、酸化剤が消費され
ずに多く残っており、pHの低下も抑制されることがわ
かった。
り酸化剤が極めて有効に作用し、少量であっても水銀吸
収性能が向上するので、発電所排ガス等の大容量ガスに
含有する水銀、特に金属水銀蒸気を効果的に除去するこ
とができ、排煙処理システムの運転コストが著しく低減
する。また、亜硫酸吸収による吸収液のpH低下(pH
1程度)が抑制されて、硫酸生成による材料腐食が低減
し、配管等の材料への悪影響が回避できる。
去方法の実施の形態を説明する工程フロー図である。
ミストエリミネータ試験装置を示す構成図である。
存率およびpHの結果を示すチャート図である。
Claims (5)
- 【請求項1】 水銀及び亜硫酸ガスを含む排ガスを脱硫
吸収塔によって脱硫処理した後、ミストエリミネータに
よって脱硫排ガスからミストを除去回収する排煙処理シ
ステムにおいて、上記ミストエリミネータ上流で脱硫排
ガス中に酸化剤および酸化防止剤を供給することを特徴
とする排煙処理システム内の水銀除去方法。 - 【請求項2】 上記酸化防止剤がアルコール類の化合物
であることを特徴とする請求項1記載の排煙処理システ
ム内の水銀除去方法。 - 【請求項3】 上記酸化剤が次亜塩素酸ソーダ、塩素酸
ソーダもしくは過マンガン酸カリウムであることを特徴
とする請求項1記載の排煙処理システム内の水銀除去方
法。 - 【請求項4】 上記酸化剤および酸化防止剤を溶液とし
て脱硫排ガス中に噴霧することによって、脱硫排ガス中
に供給することを特徴とする請求項1〜3のいずれかに
記載の排煙処理システム内の水銀除去方法。 - 【請求項5】 上記溶液のpHが5〜7であることを特
徴とする請求項4記載の排煙処理システム内の水銀除去
方法。
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