JP2001093580A - シート型電池の製造方法 - Google Patents
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Abstract
問題となる金属リードとラミネート樹脂との接着性の悪
さから起こる液漏れを防止し、さらに初期充電時に発生
するガスを簡単にガス抜きでき、材料の無駄を生じない
シート型電池の製造方法を提供する。 【解決手段】 電池素体を外装用フィルムで包み、前記
外装用フィルムの開口部を封口して接合部を設け、前記
外装用フィルムで形成したフィルム状外装体内に前記電
池素体を封入するシート型電池の製造方法において、前
記外装体(11)の接合部(2,3)の一部に、前記外
装体(11)の内部と連通し、かつ前記外装体(11)
の外部と隔離され、しかも前記外装体(11)に対し、
前記外装体の内部と外部とを連通させる2カ所の孔が開
けられる開孔用未接合部(4,5)を設け、この未接合
部に孔を開けた後に、真空シールする工程を有するシー
ト型電池の製造方法。
Description
パック等のフィルム状外装体を用いたリチウムイオン電
池などのシート型電池の製造方法に関する。
スの分野から自動車用途あるいは電力貯蔵を意図した大
型まで広く利用されている。このような電池において、
通常電解液は液体状で用いられているが、これを固体状
に置き換えることにより、液漏れの防止および電池のシ
ート構造化が可能になることが予想され、次世代タイプ
の電池として注目を集めている。特に現在、携帯電話、
ノートブックパソコン等で急速に利用されているリチウ
ムイオン二次電池等がシート化あるいは積層小型化が実
現できれば、さらに応用展開が加速されることと予測さ
れている。
クス材料、あるいは高分子材料あるいはそれらを複合化
した材料が提案されている。その中で高分子材料を電解
液等で可塑化したゲル電解質は、液体系の高導電率と高
分子系のプラスチック性を兼ね備えており、固体電解質
として有望視されている。このような固体電解質を用い
た電池の長所の一つは、薄型大面積化、すなわちシート
状形態化を可能にする点である。これによりさらに応用
用途の展開が加速される。
利点を引き出すためには、従来の円筒型あるいは角形電
池のように金属製のケースを用いた場合、電池全体の重
量や厚みは金属ケースの占める割合が大きいためシート
型電池にした利点が相殺される。したがって、シート型
電池の利点を活かすためには、薄型化、軽量化が可能な
外装ケースを適用する必要がある。
池の外装体としては、例えば樹脂製の薄型ケースあるい
はアルミラミネートパック等が考えられる。これらを用
いる場合、従来のような電池素体への電解液の含浸後に
外装体への封入を行うと、電池素体から外部へのリード
取り出し用の金属とラミネート樹脂との接着部に電解液
が付着することで接着力が弱まり、液漏れが発生すると
いう問題がある。また、電池素体への電解液の含浸を行
った後、余分な電解液を除去する工程も煩雑で信頼性に
乏しい。また、従来のリチウムイオン電池には、厚い金
属缶が用いられているため、初期充電時に発生するガス
により、外装ケースが膨張するという問題は生じなかっ
たが、樹脂製の薄型ケースあるいはアルミラミネートパ
ック等の袋状体をケースに用いた場合、そのガス発生に
より、外装ケースが膨張してしまうため、発生したガス
を除去する必要が生じる。
ケースの一部に開放部を作成した状態で初期の充電を行
い、その後に開放部のシールを行うという方法が考えら
れるが、その場合、露点−30℃以下のドライな環境下
に定電流電源あるいは定電圧電源を設置しなければなら
ず、コスト的にも効率的にも問題を生じる。
は、外装ケースに電池素体を収納するための収納空間
と、この収納空間と連通した予備空間を設け、初期充電
を行った後、予備空間に収納空間のガスを貯め、その
後、予備空間と収納空間の連通部を遮断し、さらに予備
空間を切除するガス抜き方法が示されている。このよう
に、外装ケースの一部を遮断し、ガス抜きすることで
も、コスト的、効率的に非常に有利になるが、外装ケー
スに無駄な部分を必要とし、それらを切断および廃棄し
なければならなくなる。
素体を封入する際に問題となる金属リードとラミネート
樹脂との接着性の悪さから起こる液漏れを防止し、さら
に初期充電時に発生するガスを簡単にガス抜きでき、材
料の無駄を生じないシート型電池の製造方法を提供する
ことである。
明により達成される。 (1) 電池素体を外装用フィルムで包み、前記外装用
フィルムの開口部を封口して接合部を設け、前記外装用
フィルムで形成したフィルム状外装体内に前記電池素体
を封入するシート型電池の製造方法において、前記外装
体の接合部の一部に、前記外装体の内部と連通し、かつ
前記外装体の外部と隔離され、しかも前記外装体に対
し、前記外装体の内部と外部とを連通させる2カ所の孔
が開けられる開孔用未接合部を設け、この未接合部に孔
を開けた後に、真空シールする工程を有するシート型電
池の製造方法。 (2) 前記2カ所の開孔が別々に行われ、1カ所目の
開孔工程の前に、電解液を前記外装体内の前記電池素体
収納部分に注液する工程を有し、さらに2カ所目の開孔
工程の前に、初回の充放電を行う工程を有し、前記1カ
所目の開孔工程の後に施される1回目の真空シール工程
と、前記2カ所目の開孔工程の後に施される2回目の真
空シール工程とを有し、前記1回目の真空シール工程に
より電池素体に対する電解液の含浸を行い、前記2回目
の真空シール工程により初期充電時に発生するガスのガ
ス抜きを行う上記(1)のシート型電池の製造方法。 (3) 前記電解液の注液工程の前に、前記電池素体の
リード部が存在する前記外装体部分を予め封口しておく
上記(2)のシート型電池の製造方法。 (4) 前記電池素体が正極とセパレータと負極とを有
し、これらの各部材の一部のみを接着した電池素体に対
し、前記電解液を注入する上記(2)または(3)のシ
ート型電池の製造方法。
する。本発明のシート型電池の製造方法は、電池素体を
外装用フィルムで包み、外装用フィルムの開口部を封口
して接合部を設け、外装用フィルムで形成したフィルム
状外装体内に電池素体を封入するものである。この場
合、外装体の接合部の一部に、外装体に対し、外装体の
内部と外部とを連通させる2カ所の孔を開けられるよう
な開孔用未接合部を設ける。このような未接合部は、外
装体の内部と連通し、かつ外装体の外部とは隔離された
ものである。そして、本発明では、上記の未接合部にお
いて2カ所の孔を開けた後に、真空シール、好ましくは
真空熱シールを行う工程が施される。
るが、1カ所目の開孔は、外装体内に電解液を注入し、
真空シールを施すのに先立って行われるものであり、電
池素体に対する電解液の含浸が十分となり、電解液の含
浸が十分となるような真空シール条件下においても、孔
の存在により電解液の突沸による電解液の減量を防止す
ることができる。また、フィルム状外装体は柔軟性を有
するので、上記の真空シールにより内部電池素体にそっ
た真空シールを行うことができ、必要最小量の電解液を
用いるのみで含浸が可能になる。
生するガスを抜くためのものであり、初期充電の後の真
空シールに先立って行われる。
カ所の開孔が可能な未接合部を設け、開孔と真空シール
の工程を繰り返すことによって、外装体に収納した状態
で、電池素体に対し、必要最低限の液量の電解液を用い
て電解液の含浸を十分に行うことができ、このため電解
液に浸漬した電池素体を外装体に収納する場合に比べて
液漏れが少なくなり、しかも初期充電時のガス発生によ
るフィルム状外装体の膨張を効率よく防止することがで
きる。
存在する外装体部分を封口した後に、外装体の別の開口
箇所から電解液を注液することが好ましい。これによ
り、リード部側から外装体内に電解液を注液した場合、
リード部と外装体との接着部に電解液が付着して接着力
が低下し、電解液の液漏れが生じるが、こうした液漏れ
を防止することができる。
極、セパレーター、負極等の各部材の一部のみが接着し
ている電池素体に対して行うことが好ましい。これによ
り、真空シール時の電解液の含浸が進行しやすくなる。
の製造方法を説明する。まず、例えば、外装用の矩形の
ラミネートフィルムをその中間で折り返して重ね合わ
せ、その重ね合わせたラミネートフィルム間に、リード
部7、8を取り付けた電池素体6を、リード部7、8が
ラミネートフィルム外に突き出るようにして入れる。そ
して、この折り返して重ね合わせた場合の三辺の開口部
の対向する二辺の端部を接合して封口し外装体11を形
成する。最終的には、外装体11の三辺には、折り返し
たフィルムの端部同士を接合した接合部(シール部)1
〜3が形成されることになる。まず、接合部1〜3のう
ち2カ所を接合(シール)する。接合は接合部2または
3のいずれかを残して行うことが好ましい。接合前の接
合部2または3の開口から電解液を外装体11内に注入
するのは、注入口をリード部7、8が存在する接合部1
の部分とすると、リード部7、8は外装体11と接合部
9、10を介して接着されるので、接着部9、10に電
解液が付着してその接着力が弱まり、接合部1から液漏
れが起こる危険があるからである。
合することになるが、例えば接合部2を接合する場合、
図示のように、その一部に、接合部2の一辺の全長に亘
って矩形状の開孔用の未接合部4を形成する。57mm×
65mm程度の大きさの外装体11、47mm×33mm程度
の大きさの電池素体6(リード部7、8は除く)とした
とき、接合部2の信頼性と全体の大きさからこの未接合
部4の幅wは、3〜10mmであることが好ましい。
は、接合の際の、例えば超音波溶着のホーンや熱溶着を
行う型の外装用フィルムと当たる面にフィルムに当たら
ないように未接合部の形状の凹部を形成したホーンや型
を用いればよい。
解液を所定量滴下し、その後、その部分を封口し、接合
部3を形成する。この接合部3にも、接合部2と同様の
開孔用未接合部5を形成する。
に、例えば未接合部4に孔を開けて真空シールを行う。
これにより、外装体11内の電解液の突沸による電解液
の減量を防ぐことができ、さらには柔らかい外装体を用
いることで、内部電池素体にそった真空シールが行える
ため、必要最小量での電解液の含浸が可能となる。これ
にい対し、開口状態の接合部3の封口を真空シールで行
うなどのように、開孔せずに真空シールを行うと電解液
の突沸により電解液量の一定量が不可能となる。また、
電解液が突沸しない程度の減圧条件下で真空シールを試
みると、電解液の含浸が不十分で、良好な電池特性が得
られない。
11に例えば針を通し、外装体11の外部と内部とを連
通させることにより行う。この孔は未接合部4を構成す
る2枚のフィルム片方のみに設けることが好ましいが、
両方のフィルムを突き抜けるように形成してもよい。孔
の位置は、未接合部4のいずれであってもよい。また、
孔の大きさは、通常、直径0.3〜1.5mm、特に0.
5〜1mm程度である。
以下の真空雰囲気中で行うことが好ましい。特に真空熱
シールを行うことが好ましいが、その場合の温度条件は
ラミネート樹脂が充分融着する温度(例えばポリプロピ
レンをラミネート樹脂に用いる場合は200℃程度)で
あることが好ましい。真空熱シールによって、上記の開
孔は塞がれる。
極、セパレーター、負極等の各部材の一部のみが接着さ
れたものの方が、全面を熱スタックにより一体化したも
のや、きつく巻かれたものよりも、注液した電解液が短
時間で馴染みやすいため好ましい。
いた場合は、真空シールによる電解液含浸後に熱プレス
を行うことで電池素体を一体化する。
f/cm2の圧力で行うことが好ましい。
れるが、その初期充放電の後に、未接合部5に開孔し、
その後真空シールを行う。これにより初期充電時に発生
したガスのガス抜きを簡単な方法で無駄な部分を生じる
ことなく行うことができる。
でき、好ましい態様も同様である。
空雰囲気中で行うことが好ましい。
〜1.5mm、特に0.5〜1mm程度である。
特に真空熱シールを行うことが好ましいが、その場合の
温度条件等も同様である。真空熱シールによって、上記
の開孔は塞がれる。
うことができる。
られるものではなく、図2に示されるものであってもよ
い。図2のものは、図1において、接合部3に形成され
る開孔用未接合部の形状が異なるのみであり、その他は
同一のものであり、同一の符号を用いて示している。図
2の未接合部4Aは、接合部3の一部に矩形状に設けら
れたものである。未接合部4Aの大きさは、図2に従っ
て、a=5〜8mm、b=5〜15mm程度であることが好
ましい。
3に示されるものであってもよい。図3のものも、図1
において、接合部3に形成される開孔用未接合部の形状
が異なるのみであり、その他は同一のものであり、同一
の符号を用いて示している。図3の未接合部4Bは、接
合部3の一部に略L字に設けられたものである。未接合
部4Bの大きさは、図3に従って、c=5〜8mm、d=
5〜15mm、e=5〜10mm、f=3〜7mm程度である
ことが好ましい。
とすることによって、シールの信頼性がさらに向上し、
電解液の減量がさらに少なくなる。なお、孔の位置につ
いては特に制限はない。
置、形状、あるいは接合部2、3における形状の組合せ
などについては、本発明の範囲内で種々のものとするこ
とができる。例えば、開孔用未接合部の形状は、接合部
2、3において、いずれも、未接合部4A、4Bと同じ
にすることができる。また、接合部2、3に未接合部を
形成する方が好ましいが、場合によっては接合部1に形
成してもよい。
ことができる外装体11の材質としては、電池素体6と
の接触により化学変化を生じず、また、電解液の漏出や
ガス透過を防ぐことができ、また、破損しにくく、接着
性のよいフィルムを用いることができる。例えばアルミ
ニウム等の金属層の両面に、熱接着性樹脂層としてのポ
リプロピレン、ポリエチレン等のポリオレフィン樹脂層
や耐熱性のポリエステル樹脂層が積層されたラミネート
フィルムなどが用いられる。
銅、ニッケル、ステンレス銅等の金属製である。リード
部7、8と外装体11との接着部9、10には、金属と
外装体(通常、樹脂層)との密着性を向上させるため
に、例えばカルボン酸等の酸変性ポリエチレン、酸変性
ポリプロピレン、エポキシ樹脂、変性イソシアネート等
を接着剤として用いることができる。接着部9、10は
チューブ状としてリード部に被せて熱融着することによ
って形成してもよい。
負極および好ましくは電解液含浸によりゲル化する高分
子固体電解質を有する構造であり、積層型電池や円筒型
電池等に適用される。
ウム合金あるいは酸化物材料のような負極活物質を用
い、正極には、リチウムイオンがインターカレート・デ
インターカレート可能な酸化物または炭素材料のような
正極活物質を用いることが好ましい。
ンターカレート可能な酸化物としては、リチウムを含む
複合酸化物が好ましく、例えば、LiCoO2、LiM
n2O 4、LiNiO2、LiV2O4などが挙げられる。
これらの酸化物の粉末の平均粒子径は1〜40μm 程度
であることが好ましい。
る。導電助剤としては、好ましくは黒鉛、カーボンブラ
ック、炭素繊維、ニッケル、アルミニウム、銅、銀等の
金属が挙げられ、特に黒鉛、カーボンブラックが好まし
い。
質:導電助剤:ゲル電解質=30〜90:3〜10:1
0〜70の範囲が好ましく、負極では、重量比で、活物
質:導電助剤:ゲル電解質=30〜90:0〜10:1
0〜70の範囲が好ましい。ゲル電解質は、特に限定さ
れず、通常用いられているものを用いればよい。また、
ゲル電解質を含まない電極も好適に用いられる。この場
合、バインダとしてはフッ素樹脂、フッ素ゴム等を用い
ることができ、バインダの量は3〜30wt%程度とす
る。
て導電助剤を、ゲル電解質溶液またはバインダ溶液に分
散し、塗布液を調製する。
る。塗布する手段は特に限定されず、集電体の材質や形
状などに応じて適宜決定すればよい。一般に、メタルマ
スク印刷法、静電塗装法、ディップコート法、スプレー
コート法、ロールコート法、ドクターブレード法、グラ
ビアコート法、スクリーン印刷法等が使用されている。
その後、必要に応じて、平板プレス、カレンダーロール
等により圧延処理を行う。
やケース内への集電体の配置方法などに応じて、適宜通
常の集電体から選択すればよい。一般に、正極にはアル
ミニウム等が、負極には銅、ニッケル等が使用される。
なお、集電体は金属箔、金属メッシュなどが、通常、使
用される。金属箔よりも金属メッシュの方が電極との接
触抵抗が小さくなるが、金属箔でも十分小さな接触抵抗
が得られる。
る。塗布厚は、50〜400μm 程度とすることが好ま
しい。
O(ポリエチレンオキシド))系、PAN(ポリアクリ
ロニトリル)系、PVDF(ポリフッ化ビニリデン)系
等の高分子微多孔膜を用いることができる。
タ)、負極をこの順に積層し、圧着して電池素体とす
る。
質塩と溶媒よりなる。電解質塩としては、例えば、Li
BF4 、LiPF6 、LiAsF6 、LiSO3 C
F3 、LiClO4 、LiN(SO2 CF3 )2 等のリ
チウム塩が適用できる。
電解質、電解質塩との相溶性が良好なものであれば特に
制限はされないが、リチウム電池等では高い動作電圧で
も分解の起こらない極性有機溶媒、例えば、エチレンカ
ーボネート(略称EC)、プロピレンカーボネート(略
称PC)、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネー
ト(略称DMC)、ジエチルカーボネート、エチルメチ
ルカーボネート等のカーボネート類、テトラヒドロフラ
ン(THF)、2−メチルテトラヒドロフラン等の環式
エーテル、1,3−ジオキソラン、4−メチルジオキソ
ラン等の環式エーテル、γ−ブチロラクトン等のラクト
ン、スルホラン等が好適に用いられる。3−メチルスル
ホラン、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、エトキ
シメトキシエタン、エチルジグライム等を用いてもよ
い。
えた場合の電解質塩の濃度は、好ましくは0.3〜5mo
l/lである。通常、1mol/l辺りで最も高いイオン伝導性
を示す。
浸漬すると、高分子膜が電解液を吸収してゲル化し、高
分子固体電解質となる。
液で示した場合、膜の強度、イオン伝導度の点から、電
解液の比率は40〜90wt%が好ましい。
接等により集電体に接合する。
較例も併せて示す。 <実施例>図1に示されるようなシート型電池を作製し
た。
ァイト、PVDFおよびN−メチル−2−ピロリドン
(NMP)からなる正極スラリーを、アルミニウム箔上
に塗布し正極を作製した。正極は電池の構成上、100
μm箔に片面塗布形状と20μm箔に両面塗付形状の2
種類作製した。メソカーボンマイクロビーズ(MCM
B)、カーボンブラック、PVDFおよびNMPからな
る負極スラリーを10μm厚の銅箔上に両面塗布し負極
を作製した。セパレーターにはPVDF多孔質膜、厚さ
40μm のものを使用した。
状に切断し、それらを正極、セパレーター、負極、セパ
レーター、正極、…というようにシートの中央に点付け
した接着剤を110℃で融着しながら積層して電池を作
製した。接着剤には、エチレン−メタアクリル酸共重合
体を用いた。この接着剤により仮固定した積層体に正極
タブにアルミニウムリボンを負極タブにニッケルリボン
を溶接してリードを取り出した。
アルミニウム(20μm)/PET(12μm)/PP
(80μm)からなるラミネート材を用いた。PP側を
電池素体側とした。
の9、10の部分)に変性ポリプロピレンを50μm 厚
に融着し、アルミラミネートパックで包装した。その
際、図1の1、2の部分のシールを行った。
6/EC+DMC(1:2)を約2.7g 注液し、図1
の未接合部3の部分のシールを行った。
4、5))の幅は約5mmとした。孔開けスペース(図1
の4)に針で孔を開け、真空シールを行った後、ラミネ
ートパック内の構造体を一体化するために、80℃で熱
プレスを行った。プレス条件は3kgf/cm2、1分とし
た。また、真空シールは、200℃程度の真空熱シール
とし、真空時間10秒、シール時間2秒、冷却時間8秒
と設定して行った。
合部5に針で孔を開け、真空シールを行うことで、初回
充電時に発生したガスのガス抜きを行った。真空シール
は、上記と同様にして行った。
性を図4に、レート特性を図5に示す。また、作製した
電池50個中の液漏れした電池の個数を調べたところ、
液漏れしたものは全くなかった。
ル特性、レート特性に優れ、かつ液漏れがないことがわ
かる。
されるような電池を作製した。
ァイト、PVDF、およびNMPからなる正極スラリー
を、アルミニウム箔上に塗布し正極を作製した。正極は
電池の構成上、100μm 箔に片面塗布形状と20μm
箔に両面塗布形状の2種類を作製した。MCMB、カー
ボンブラック、PVDFおよびNMPからなる負極スラ
リーを10μm 厚の銅箔上に両面塗布し負極を作製し
た。セパレーターにはPVDF多孔質膜、厚さ40μm
のものを使用した。
状に切断し、それらを正極、セパレーター、負極、セパ
レーター、正極、…というようにシートの中央部に点付
けした接着剤を110℃で融着しながら積層して電池を
作製した。接着剤には、エチレン−メタアクリル酸共重
合体を用いた。この接着剤により仮固定した積層体の正
極タブにアルミニウムリボンを負極タブにニッケルリボ
ンを溶接してリード部を取り出した後、リードとラミネ
ート樹脂との接着部(図1の9、10)の部分に変性ポ
リプロピレンを融着し、1M−LiPF6/EC+DM
C(1:2)中に浸漬、ゲル化後、余分な電解液を除去
した。電解液量は、2.8〜3.0g となった。
を用いた。
ているアルミラミネートパックに挿入し、図1の1の部
分のシールを行った後、ラミネートパック内の構造体を
一体化するために、実施例と同様に80℃で熱プレスを
行った。初回の充放電を行った後、孔開け用の未接合部
に針で孔を開け、真空シールを行うことで、初回充電時
に発生したガスのガス抜きを行った。この条件は実施例
と同様とした。
かったものでは、サイクル特性、レート特性とも実施例
と同特性であった。しかしながら、作製した電池50個
中、約半数の23個が液漏れした。
シール工程を1回のみとし、かつ予め電池素体を電解液
に浸漬してから外装体内に入れるという方法が採られる
が、余分な電解液を除去する必要がある上、このような
製法では液漏れが発生することがわかった。
のアルミラミネートパック等のフィルム状外装体を用い
た電池の製造方法によれば、電池の製造工程が簡略化さ
れるだけでなく、必要最低限の電解液量で電池の作製が
可能となる上、さらに、作製した電池の電解液の漏液の
危険性が非常に低くなる。
池素体を外装体に封入した状態の一例を示す平面図であ
る。
池素体を外装体に封入した状態の他例を示す平面図であ
る。
池素体を外装体に封入した状態のさらに他例を示す平面
図である。
ラフである。
フである。
Claims (4)
- 【請求項1】 電池素体を外装用フィルムで包み、前記
外装用フィルムの開口部を封口して接合部を設け、前記
外装用フィルムで形成したフィルム状外装体内に前記電
池素体を封入するシート型電池の製造方法において、 前記外装体の接合部の一部に、前記外装体の内部と連通
し、かつ前記外装体の外部と隔離され、しかも前記外装
体に対し、前記外装体の内部と外部とを連通させる2カ
所の孔が開けられる開孔用未接合部を設け、この未接合
部に孔を開けた後に、真空シールする工程を有するシー
ト型電池の製造方法。 - 【請求項2】 前記2カ所の開孔が別々に行われ、1カ
所目の開孔工程の前に、電解液を前記外装体内の前記電
池素体収納部分に注液する工程を有し、さらに2カ所目
の開孔工程の前に、初回の充放電を行う工程を有し、 前記1カ所目の開孔工程の後に施される1回目の真空シ
ール工程と、前記2カ所目の開孔工程の後に施される2
回目の真空シール工程とを有し、 前記1回目の真空シール工程により電池素体に対する電
解液の含浸を行い、 前記2回目の真空シール工程により初期充電時に発生す
るガスのガス抜きを行う請求項1のシート型電池の製造
方法。 - 【請求項3】 前記電解液の注液工程の前に、前記電池
素体のリード部が存在する前記外装体部分を予め封口し
ておく請求項2のシート型電池の製造方法。 - 【請求項4】 前記電池素体が正極とセパレータと負極
とを有し、これらの各部材の一部のみを接着した電池素
体に対し、前記電解液を注入する請求項2または3のシ
ート型電池の製造方法。
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