JP2001040307A

JP2001040307A - 感熱接着多層フィルム、積層体および多層構造物

Info

Publication number: JP2001040307A
Application number: JP11219362A
Authority: JP
Inventors: Masahiro Ueno; 真寛上野; Naoki Minorikawa; 直樹御法川; Koji Okamoto; 晃治岡本
Original assignee: Japan Polyolefins Co Ltd
Current assignee: Japan Polyolefins Co Ltd
Priority date: 1999-08-02
Filing date: 1999-08-02
Publication date: 2001-02-13

Abstract

(57)【要約】【課題】表皮材、基板材、高融点樹脂等の各種材料へ
の安定した接着性を有する感熱接着多層フィルム、積層
体およびこれらを用いた多層構造物を提供する。【解決手段】（ａ）融点が１３０℃以上である熱可塑
性樹脂からなる空気遮断層と、（ｂ）エチレン、不飽和
カルボン酸無水物および他のラジカル重合性コモノマー
を共重合してなり、不飽和カルボン酸無水物に由来する
単位の割合が０．１〜５重量％、他のラジカル重合性コ
モノマーに由来する単位の割合が３〜５０重量％である
３元共重合体を含有する樹脂組成物からなる感熱接着性
樹脂層とを有する感熱接着多層フィルム、表皮材または
基板材と前記（ｂ）樹脂組成物からなる感熱接着性樹脂
層とを有する積層体、および前記感熱接着多層フィルム
と、表皮材および／または基板材とを有する多層構造
物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、接着性に優れる感
熱接着多層フィルム、積層体およびこれらを用いた多層
構造物に関し、特に自動車内装用の表皮材／基板材の貼
合用途に好適に使用される感熱接着多層フィルム、積層
体およびこれらを用いた多層構造物に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、自動車室内に施される自動車用内
装材としては、例えば、耐熱性、断熱性、剛性、吸音
性、成形性その他各種機能を有する基板材と、成形性、
耐摩耗性、美観、質感等に優れ通気性を有する内装用の
表皮材とを貼り合わせた多層構造物が使用されている。

【０００３】特に、天井材に関しては、感熱接着フィル
ムを使用して基板材と表皮材とを貼り合わせたものが広
く実用に供されている。このような天井材の表皮材とし
ては、ポリエステル（ＰＥＴ）、ポリプロピレン（Ｐ
Ｐ）等の織布または不織布などが用いられ、基板材とし
ては、ウレタン樹脂、フェノール系レジンフェルト、段
ボール、ガラス繊維強化ポリプロピレンなどが用いられ
る。これらは用途等に応じて適宜選択され、多種多彩な
構成の天井材が存在する。

【０００４】また、自動車用内装材の中でも天井材に
は、近年、空気遮断性という性能が必要とされている。
天井材が充分な空気遮断機能をもたない場合には、汚染
物質が表皮材の表面に接触、付着して、汚れ易くなると
いう問題があった。これは内装材の内側である車室内
と、内装材の外側であるボディールーフとの間に生じる
圧力差により、ホコリ、タバコの煙などの汚染物質が空
気と共に表皮材および基板材を通過することによって生
じる。そこで、感熱接着フィルムを感熱接着性樹脂とポ
リアミド等の高融点樹脂との多層構造とし、感熱接着フ
ィルム自身に空気遮断性を付与することがよく行われて
いる。

【０００５】これら多層構造物の製造においては各種の
方法が実施されている。例えば、賦形された基板材の上
に感熱接着フィルム、さらにその上に表皮材を重ね、熱
プレスにより接着を行ったり、賦形前の基板材に感熱接
着フィルム、表皮材を重ね、賦形と接着を一度に行う方
法等がある。また、表皮材にあらかじめ加熱ロールなど
で感熱接着フィルムを接着した後、基板材と貼合する方
法や、逆に基板材側に予め感熱接着フィルムを接着した
ものに表皮を貼合する方法などがある。また、あらかじ
め表皮材および基板材の表面に感熱接着性樹脂層を設け
て積層体とし、これら積層体とポリアミド等の高融点樹
脂からなる空気遮断層とを貼合する方法などもある。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、これら
の多層構造物を製造するにあたり、以下に挙げるような
問題があった。（１）製造方法によって、また使用される表皮材、基板
材によって、感熱接着性樹脂層と表皮材、基板材との接
着の相性が異なり、安定して良好な接着強度が得られな
い。（２）空気遮断性を付与するために、ポリアミド等の高
融点樹脂からなる空気遮断層を設ける場合、感熱接着性
樹脂に用いられる通常のポリオレフィンやエチレン−酢
酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合
体などは、ポリアミド等の高融点樹脂との接着性が不充
分である。

【０００７】そのため、多層構造物を製造するにあた
り、その製造方法や使用される表皮材、基板材ごとに異
なった感熱接着フィルムが必要となったり、感熱接着フ
ィルムに別途、接着層を設ける必要があった。それによ
り感熱接着フィルムの層構成が複雑となりコストの上昇
を招いてしまっていた。このように感熱接着フィルムと
して、より単純な構成であると同時に、各種表皮材・基
板材への安定した接着性を示し、各種製造法への幅広い
適応性を持つものが求められている。また、表皮材また
は基板材にあらかじめ感熱接着性樹脂層を設けて積層体
とした後、これにポリアミドなどの高融点樹脂からなる
空気遮断層を貼合する場合には、高融点樹脂への安定し
た接着性を示す積層体が求められている。

【０００８】よって、本発明の課題は、上記問題を解決
し、表皮材、基板材、高融点樹脂等の各種材料への安定
した接着性を有する感熱接着多層フィルム、積層体およ
びこれらを用いた多層構造物を提供することにある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者等は、上記の課
題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、１３０℃以上の
融点を有する熱可塑性樹脂からなる空気遮断層と特定の
ポリオレフィン系樹脂組成物からなる感熱接着性樹脂層
とを有する感熱接着フィルム、および表皮材または基板
材と特定のポリオレフィン系樹脂組成物からなる感熱接
着性樹脂層とを有する積層体が、上記課題を解決するこ
とを見出し本発明を完成するに至った。

【００１０】すなわち、本発明の感熱接着多層フィルム
は、（ａ）融点が１３０℃以上である熱可塑性樹脂から
なる空気遮断層と、（ｂ）エチレン、不飽和カルボン酸
無水物および他のラジカル重合性コモノマーを共重合し
てなり、不飽和カルボン酸無水物に由来する単位の割合
が０．１〜５重量％、他のラジカル重合性コモノマーに
由来する単位の割合が３〜５０重量％である３元共重合
体を含有する樹脂組成物からなる感熱接着性樹脂層とを
有し、前記感熱接着性樹脂層が、前記空気遮断層の片面
または両面に形成されていることを特徴とする。

【００１１】また、本発明の積層体は、表皮材または基
板材と、（ｂ）エチレン、不飽和カルボン酸無水物およ
び他のラジカル重合性コモノマーを共重合してなり、不
飽和カルボン酸無水物に由来する単位の割合が０．１〜
５重量％、他のラジカル重合性コモノマーに由来する単
位の割合が３〜５０重量％である３元共重合体を含有す
る樹脂組成物からなる感熱接着性樹脂層とを有すること
を特徴とする。

【００１２】また、本発明の多層構造物は、前記感熱接
着多層フィルムと、表皮材および／または基板材とを有
し、前記表皮材および／または基板材が、前記感熱接着
多層フィルムの感熱接着性樹脂層の表面に積層されてい
ることを特徴とする。

【００１３】また、前記（ｂ）樹脂組成物は、前記３元
共重合体と、不飽和カルボン酸無水物がグラフト重合さ
れた変性ポリオレフィンとを含有していることが望まし
い。また、前記（ｂ）樹脂組成物は、前記３元共重合体
５〜１００重量％と、前記変性ポリオレフィン０〜９５
重量％とを含有していることが望ましい。また、前記
（ａ）熱可塑性樹脂は、ポリアミドまたはエチレン−ビ
ニルアルコール共重合体であることが望ましい。また、
本発明の自動車用内装材は、前記多層構造物からなるこ
とを特徴とする。

【００１４】

【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
本発明の感熱接着多層フィルムは、（ａ）融点が１３０
℃以上である熱可塑性樹脂（以下、（ａ）高融点熱可塑
性樹脂と記す）からなる空気遮断層と、（ｂ）エチレ
ン、不飽和カルボン酸無水物および他のラジカル重合性
コモノマーを共重合してなり、不飽和カルボン酸無水物
に由来する単位の割合が０．１〜５重量％、他のラジカ
ル重合性コモノマーに由来する単位の割合が３〜５０重
量％である３元共重合体を含有する樹脂組成物（以下、
（ｂ）樹脂組成物と記す）からなる感熱接着性樹脂層と
を有するものである。この感熱接着多層フィルムには、
２種３層、３種３層、あるいは４層以上の構成の多層フ
ィルム等が含まれ、また、前記感熱接着性樹脂層が前記
空気遮断層の片面または両面に形成されていれば、その
層構成は特に限定されるものではない。

【００１５】前記（ａ）高融点熱可塑性樹脂は、表皮材
側から基板材側への通気を遮断する作用を持つ。従っ
て、各成形工程において溶融、ピンホール等を生じない
ことが重要であり、１３０℃以上の高い融点の合成樹脂
であることが必要となる。（ａ）高融点熱可塑性樹脂と
しては、融点が１３０℃以上であるものであれば特に限
定はされないが、例えば、ポリアミド、エチレン−ビニ
ルアルコール共重合体、ポリエステル、ポリウレタン、
ポリビニルアルコール、セロハン、アクリル樹脂、ポリ
カーボネート樹脂などが好ましい。中でも、非通気性の
良さと、酸無水物基を有するポリオレフィン系樹脂組成
物との接着性にも優れているポリアミド、エチレン−ビ
ニルアルコール共重合体を用いるのが特に好ましい。

【００１６】前記（ｂ）樹脂組成物に含まれる、エチレ
ン、不飽和カルボン酸無水物および他のラジカル重合性
コモノマーを共重合してなる３元共重合体（以下、３元
共重合体と記す）は、中間層（空気遮断層）となる
（ａ）高融点熱可塑性樹脂との接着に有効であるととも
に、特に表皮材・基板材との接着に効果を示す。前記３
元共重合体における不飽和カルボン酸無水物としては、
例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水エンデ
ィック酸、無水シトラコン酸、１−ブテン−３，４−ジ
カルボン酸無水物、炭素数が多くとも１８である末端に
二重結合を有するアルケニル無水コハク酸、炭素数が多
くとも１８である末端に二重結合を有するアルカジエニ
ル無水コハク酸等を挙げることができる。これらは２種
類以上同時に併用しても差し支えない。このうち、無水
マレイン酸、無水イタコン酸が好適に用いられる。

【００１７】前記不飽和カルボン酸無水物と併用するこ
とができる他のラジカル重合性コモノマーとしては、例
えば、エチレン系不飽和エステル化合物、エチレン系不
飽和アミド化合物、エチレン系不飽和酸化合物、エチレ
ン系不飽和エーテル化合物、エチレン系不飽和炭化水素
化合物等を挙げることができる。

【００１８】これらを具体的に記せば、エチレン系不飽
和エステル化合物としては、酢酸ビニル、（メタ）アク
リル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）ア
クリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メ
タ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸オクチ
ル、（メタ）アクリル酸ラウリル、（メタ）アクリル酸
ベンジル、フマル酸メチル、フマル酸エチル、フマル酸
プロピル、フマル酸ブチル、フマル酸ジメチル、フマル
酸ジエチル、フマル酸ジプロピル、フマル酸ジブチル、
マレイン酸メチル、マレイン酸エチル、マレイン酸プロ
ピル、マレイン酸ブチル、マレイン酸ジメチル、マレイ
ン酸ジエチル、マレイン酸ジプロピル、マレイン酸ジブ
チル、等を例示する事ができる。

【００１９】エチレン系不飽和アミド化合物としては、
（メタ）アクリルアミド、Ｎ−メチル（メタ）アクリル
アミド、Ｎ−エチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−プロ
ピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ブチル（メタ）アク
リルアミド、Ｎ−ヘキシル（メタ）アクリルアミド、Ｎ
−オクチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル
（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチル（メタ）ア
クリルアミド、等を例示することができる。エチレン系
不飽和酸化合物としては（メタ）アクリル酸、マレイン
酸、フマル酸、等を例示することができる。

【００２０】エチレン系不飽和エーテル化合物としては
メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、プロピ
ルビニルエーテル、ブチルビニルエーテル、オクタデシ
ルビニルエーテル、フェニルビニルエーテル、等を例示
することができる。エチレン系不飽和炭化水素化合物お
よびその他の化合物としてはスチレン、α−メチルスチ
レン、ノルボルネン、ブタジエン、アクリロニトリル、
メタクリロニトリル、アクロレイン、クロトンアルデヒ
ド、トリメトキシビニルシラン、トリエトキシビニルシ
ラン、塩化ビニル、塩化ビニリデン、等を挙げることが
できる。これらの他のラジカル重合性コモノマーは、必
要に応じて２種類以上同時に併用してもよい。これらの
うち特に好ましいものを挙げるならば、酢酸ビニル、ア
クリル酸メチル、メタクリル酸メチルを例示することが
できる。

【００２１】前記３元共重合体の組成は、不飽和カルボ
ン酸無水物に由来する単位の割合が０．１重量％以上５
重量％以下、他のラジカル重合性コモノマーに由来する
単位の割合が３重量％以上５０重量％以下である。不飽
和カルボン酸無水物に由来する単位の割合が０．１重量
％より小さくなると各種材料との感熱接着性が不足し、
５重量％を超えると樹脂組成物とする際、他の樹脂との
相溶性が低下するため、いずれも良好な感熱接着多層フ
ィルムとならない。他のラジカル重合性コモノマーに由
来する単位の割合が３重量％未満では３元共重合体の結
晶融点が十分低くならず、低温接着性が不足する。５０
重量％を超えると樹脂の取扱いが困難になるとともに製
品の耐熱性が低下するので好ましくない。

【００２２】前記３元共重合体のＭＦＲ（ＪＩＳＫ−
７２１０表１の条件１４に従う）は、０．１〜１００
０ｇ／１０分の範囲が好ましい。ＭＦＲが０．１ｇ／１
０分未満では、表皮材・基板材へのしみ込みや濡れが不
足し、良好な接着力が発現できない。また１０００ｇ／
１０分を超えると、他樹脂とのブレンドが困難となり好
ましくない。

【００２３】３元共重合体の製造にあたっては、低密度
ポリエチレンの製造設備および技術がそのまま利用でき
る。具体的には、槽型または管型反応器を用い、高温
（約２００℃）、高圧（約２０００気圧）下、有機過酸
化物等のラジカル開始剤を使用してラジカル共重合を行
う。

【００２４】本発明における（ｂ）樹脂組成物には、前
記３元共重合体以外に、不飽和カルボン酸無水物がグラ
フト重合された変性ポリオレフィン（以下、変性ポリオ
レフィン）が含まれていることが好ましい。変性ポリオ
レフィンは、中間層（空気遮断層）となる（ａ）高融点
熱可塑性樹脂との接着に特に効果を示す。

【００２５】前記変性ポリオレフィンを得るために用い
られるポリオレフィンとしては、例えば、エチレン、プ
ロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１
−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン等
のα−オレフィンやスチレンもしくはその誘導体等の単
独重合体が挙げられる。また、例示したα−オレフィン
の２種以上を共重合してなる共重合体も挙げられる。さ
らに、これらの重合体あるいは共重合体をブレンドして
用いることも可能である。

【００２６】前記変性ポリオレフィンを得るために用い
られる不飽和カルボン酸無水物としては、前述の種々の
酸無水物を挙げることができる。これらは２種類以上同
時に併用しても差し支えない。このうち、無水マレイン
酸、無水イタコン酸が好適に用いられる。

【００２７】前記変性ポリオレフィンは、以上に例示し
たポリオレフィンに不飽和カルボン酸無水物をグラフト
重合させることによって得ることができる。不飽和カル
ボン酸無水物をポリオレフィンにグラフト重合させる方
法としては、公知の種々の方法を採用することができ
る。例えば、ポリオレフィン、不飽和カルボン酸無水物
およびグラフト重合用触媒を同時に混合して溶融、均一
化し、ポリオレフィンに不飽和カルボン酸無水物をグラ
フト重合する方法がある。また、他の方法としては、適
当な溶媒中に懸濁もしくは溶解させたポリオレフィンに
不飽和カルボン酸無水物およびグラフト重合用触媒を添
加することによって、ポリオレフィンに不飽和カルボン
酸無水物をグラフト重合する方法がある。さらに、ガン
マ線、電子線、紫外線等の高エネルギー線が照射された
ポリオレフィンに不飽和カルボン酸無水物を作用させて
グラフト重合させる方法がある。また、これらのグラフ
ト重合において、他のラジカル重合性モノマーを不飽和
カルボン酸無水物と同時に加えてポリオレフィンにグラ
フト重合させることも可能である。

【００２８】前記変性ポリオレフィンにおいて、不飽和
カルボン酸無水物に由来する単位は０．１重量％以上２
０重量％以下の範囲であり、好ましくは０．５重量％以
上１０重量％以下の範囲である。該酸無水物に由来する
単位が０．１重量％よりも少なくなると、中間層（空気
遮断層）との接着力が低下するので好ましくない。また
２０重量％を超えるものはコストを上昇させるだけであ
り商業的に好ましくない。

【００２９】前記変性ポリオレフィンのＭＦＲ（ＪＩＳ
Ｋ−７２１０表１の条件１４に従う）は、０．１〜
１０００ｇ／１０分の範囲が好ましい。ＭＦＲが０．１
ｇ／１０分よりも小さくなると、接着時の濡れが不足
し、良好な接着力が発現できない。また１０００ｇ／１
０分を超えると、他樹脂とのブレンドが困難となり好ま
しくない。

【００３０】前記（ｂ）樹脂組成物には、前記３元共重
合体および変性ポリオレフィン以外の他のポリオレフィ
ン系樹脂が含まれていてもよい。他のポリオレフィン系
樹脂としては、ポリオレフィン系樹脂であれば特に制限
はないが、例えば、低密度ポリエチレン、直鎖状−低密
度ポリエチレン、高密度ポリエチレンはもとより、エチ
レン−酢酸ビニル共重合樹脂、エチレン−エチルアクリ
レート共重合樹脂、エチレン−アクリル酸共重合樹脂、
エチレン−メチルアクリレート共重合樹脂、エチレン−
メチルメタクリレート共重合樹脂、エチレン−メタクリ
ル酸共重合樹脂、およびそれらのブレンド物が挙げられ
る。

【００３１】前記（ｂ）樹脂組成物は、前記３元共重合
体５〜１００重量％と、前記変性ポリオレフィン０〜９
５重量％とを含有するものが好ましい。より好ましく
は、前記３元共重合体１０〜９５重量％と、前記変性ポ
リオレフィン５〜９０重量％とを含有するものである。
前記３元共重合体が５重量％より少ない組成では、樹脂
組成物としての極性が不足し、表皮材・基板材への十分
な接着性を発現できない。また、前記変性ポリオレフィ
ンが９５重量％を超えるとコストを上昇させるだけであ
り、商業的に好ましくない。

【００３２】前記（ｂ）樹脂組成物には、さらに通常使
用されている各種の添加剤・配合剤・充填剤、例えば酸
化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、防曇剤、難燃
剤、滑剤、ブロッキング防止剤、着色剤、発泡剤、粘着
剤、等を必要に応じて添加しても良い。

【００３３】前記（ｂ）樹脂組成物の製造にあたって
は、一般に知られている種々の方法を利用できる。具体
的には、加圧ニーダー、ロール、バンバリーミキサー、
押出機等の溶融混合装置を使用する方法が挙げられる。
用途によっては、各成分をドライブレンドし、直接フィ
ルム成形することも可能である。

【００３４】本発明の感熱接着多層フィルムは、インフ
レーション成形法、Ｔダイキャスト成形法等によって製
造することができる。場合によっては、２種あるいは３
種のフィルムを熱ロールラミ、ドライラミ等の方法によ
って積層し、多層フィルムとすることも可能である。さ
らに、２種２層フィルムに外層用組成物を押出ラミネー
トする方法も可能である。また、フィルムの厚みは、４
０〜１２０μｍとすることが好ましい。このとき空気遮
断層（中間層）は、５〜５０μｍの厚みとすることが好
ましく、特に１０〜３０μｍの厚みとすることが好適で
ある。なお、空気遮断層（中間層）は、５μｍより薄く
なると貼り合わせ成形時等に局部的に引き延ばされて孔
が穿き、空気遮断機能が損なわれる恐れがあり、５０μ
ｍを超えた厚みであると価格が高くなり、不経済である
ことや貼合・賦形時に皺になりやすく成形性が悪化する
ことなどの不具合が生じるため好ましくない。

【００３５】本発明の積層体は、表皮材または基板材
と、前記（ｂ）樹脂組成物からなる感熱接着性樹脂層と
を有するものである。表皮材の具体例としては、ポリエ
ステル不織布、ポリアミド不織布、各種織布、起毛ニッ
ト、合成紙、ポリ塩化ビニルレザー、ポリウレタンレザ
ー、ポリプロピレン系熱可塑性エラストマー、あるいは
これらの材料に発泡ウレタン、発泡ポリプロピレン等を
貼合したもの等、種々の材料が挙げられる。

【００３６】基板材の具体例としては、レジンフェル
ト、レジンウッド、ガラス繊維強化フェノール樹脂板、
段ボール、ポリプロピレンハニカム、ポリスチレンフォ
ーム、ガラス繊維強化ポリプロピレン板、ガラス繊維強
化ＡＳ樹脂板、熱可塑性樹脂を主体とするフィルム層が
少なくとも片面に形成されたウレタン等の樹脂発泡体を
芯材とするもの、等が挙げられる。

【００３７】本発明の積層体は、表皮材または基板材
に、前記（ｂ）樹脂組成物からなるフィルムを熱ロール
ラミ、ドライラミ等の方法によって積層する方法、表皮
材または基板材に、前記（ｂ）樹脂組成物を押出ラミネ
ートする方法などによって製造することができる。

【００３８】本発明の多層構造物は、前記感熱接着多層
フィルムの感熱接着性樹脂層の表面に表皮材および／ま
たは基板材を積層したもの、または前記積層体の感熱接
着性樹脂層の表面に空気遮断層を積層したものである。
中でも、表皮材と基板材とを、前記感熱接着多層フィル
ムを利用して貼合した多層構造物は、主に自動車用内装
材として好適なものである。これらのうち本発明の効果
が最も発揮されるのは、表皮材及び基板材が通気性を有
し、かつ感熱接着多層フィルムに空気遮断性が要求され
るケースであり、具体的には表皮材として不織布、織
布、合成紙等の材料、基板材としてレジンフェルト、レ
ジンウッド、段ボール等が使用されるケースである。

【００３９】本発明の多層構造物の製造にあたっては、
既存の種々の成形法が利用できる。一般的な例を示せ
ば、表皮材と基板材との間に感熱接着多層フィルムを挟
み、金型により熱プレスで接着させる方法、表皮材に感
熱接着多層フィルムを予め加熱ロールにより積層、接着
しておき、真空成形もしくは熱プレスにより基板材と接
着する方法などが挙げられる。本発明の多層構造物は、
自動車等の内装材料として幅広く利用でき、特に、空気
遮断層を有する多層構造物は、空気遮断性が優れている
点で従来品に比較して大幅に性能が向上する。

【００４０】

【実施例】以下、本発明を実施例によって具体的に説明
する。本実施例における評価方法は以下の通り。（接着強度）表皮材料としてポリエステル不織布、基板
材として２ｍｍ厚のレジンフェルトを用い、表皮材と基
板材との間に感熱接着多層フィルムを挟み、熱プレスで
１２０℃、３０秒、２ｋｇ／ｃｍ² の条件で熱接着させ
た後、３０℃、４分冷却して多層構造物のサンプルを得
た。得られた多層構造物から２５ｍｍ幅の試験片を切り
出し、１８０度剥離試験（試験温度２３℃、剥離速度３
００ｍｍ／分）を行った。（インクの染み出し程度）多層構造物の基板材側にイン
クを５ｍｌ垂らし、表皮材側への染み出しを目視にて確
認した。インクとしては、市販の万年筆用黒インクを使
用した。（空気通過度）通気透過試験器（（株）東洋精機製作所
製、フラジールパーミヤメーター）による空気通過量の
測定を行った。条件はＪＩＳ１０９６に準じて行った。

【００４１】実施例および比較例に使用した樹脂および
添加剤を以下に記す。（１）エチレン−無水マレイン酸−アクリル酸メチル共
重合体無水マレイン酸に由来する単位の割合：３．０重量％アクリル酸メチルに由来する単位の割合：１０重量％ＭＦＲ（ＪＩＳ−Ｋ７２１０、表１、条件４、以下同
じ）：３０ｇ／１０分（２）無水マレイン酸グラフト変性−直鎖状低密度ポリ
エチレン無水マレイン酸に由来する単位の割合：０．３重量％ＭＦＲ：３．０ｇ／１０分（３）低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）ＭＦＲ：７ｇ／１０分密度（ＪＩＳ−Ｋ６７６０）：０．９１６ｇ／ｃｃ融点：１０５℃ （４）エチレン−アクリル酸メチル共重合体アクリル酸メチルに由来する単位の割合：１０重量％ＭＦＲ：１０ｇ／１０分（５）ブロッキング防止剤：珪酸マグネシウム（６）滑剤：エルカ酸アミド（７）ポリアミド相対粘度：４．２密度：１．１２ｇ／ｃｍ³ 融点：２２０℃

【００４２】（実施例１）以下の組成比で、樹脂組成物
Ａを製造した。（１）／（２）／（３）／（５）／
（６）＝３０／１０／６０／０．１／０．０５の混合比
率（重量比）で、各成分をタンブラーでドライブレンド
した後、６５ｍｍφ単軸押出機を利用して１８０℃で溶
融混合し、ペレット化した樹脂組成物Ａを得た。次に、
２種３層Ｔダイを有する多層Ｔダイフイルム成形機を用
い、上記樹脂組成物Ａを両外層、ポリアミド（７）を中
間層とする、各層の厚み２０μｍ、卜一タル厚み６０μ
ｍの２種３層フィルムを製造した。成形温度はダイ部で
２００℃、成形速度は３０ｍ／分であった。

【００４３】得られた感熱接着多層フィルムを用い表皮
材および基板材を有する多層構造物を製造した。表皮材
としてポリエステル不織布、基板材として２ｍｍ厚のレ
ジンフェルトを用い、表皮材と基板材との間に感熱接着
多層フィルムを挟み、１４０℃、２０秒、２Ｋｇ／ｃｍ
²Ｇの条件の熱プレスで熱接着させた後、３０℃、４分
冷却して多層構造物のサンプルを得た。

【００４４】得られた多層構造物を２５ｍｍ幅の試験片
に切り出し、１８０°剥離試験（試験温度２３℃）を実
施した。接着界面は全く剥離せず、表皮材および基板材
とも材料破壊した。参考までにその時の強度は２．５ｋ
ｇ／２５ｍｍであり、多層構造物として十分な接着強度
を有していた。次に遮断性、すなわち感熱接着フィルム
からなる層にピンホールが発生していないかを確認する
ため、多層構造物の基板材側にインクを５ｍｌ垂らし、
表皮材側への染み出しを確認した。染みだしは全く観察
されなかった。また通気透過試験器による空気通過量の
測定でも、４×１０^-6ｃｍ³／ｃｍ²・ｓであり、空気遮
断性が良好であると判断できる。該結果を表１に示す。

【００４５】（実施例２）ポリアミドの厚みを１０μ
ｍ、樹脂組成物Ａの厚みを２５μｍ、卜一タル厚み６０
μｍの２種３層フィルムとしたほかは、実施例１と同様
に行った。結果を表１に示す。

【００４６】（実施例３）（１）／（２）／（３）／
（５）／（６）＝２０／３０／５０／０．１／０．０５
の混合比率（重量比）で、実施例１と同様に各成分を溶
融混合して、ペレット化された樹脂組成物Ｂを得た。樹
脂組成物Ａの代わりに樹脂組成物Ｂを用いた以外は、実
施例１と同様にして多層構造物のサンプルを得た。この
サンプルについて評価を行ったところ接着強度・空気遮
断性とも良好であった。結果を表１に示す。

【００４７】（実施例４）樹脂組成物Ａの代わりに樹脂
組成物Ｂを用いた以外は、実施例２と同様にして多層構
造物のサンプルを得た。このサンプルについて評価を行
ったところ接着強度・空気遮断性とも良好であった。結
果を表１に示す。

【００４８】（実施例５）ポリアミドの代わりにエチレ
ン−ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）を用いた以
外は、実施例１と同様にして多層構造物のサンプルを得
た。このサンプルについて評価を行ったところ接着強度
・空気遮断性とも良好であった。結果を表１に示す。

【００４９】（実施例６）ポリアミドの代わりにエチレ
ン−ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）を用いた以
外は、実施例２と同様にして多層構造物のサンプルを得
た。このサンプルについて評価を行ったところ接着強度
・空気遮断性とも良好であった。結果を表１に示す。

【００５０】（比較例１）樹脂組成物Ａを用いて６０μ
ｍの単層フィルムを作成した。実施例１と同様に単層フ
ィルムと表皮材・基板材とを貼り合わせ、多層構造物の
サンプルを得た。接着強度は十分であったが、空気遮断
性が悪かった。結果を表１に示す。

【００５１】（比較例２）両外層として樹脂組成物Ａ、
中間層として（３）の低密度ポリエチレンを用いて、実
施例１と同様な方法で各層の厚み２０μｍ、卜一タル厚
み６０μｍの２種３層フィルムを製造した。実施例１と
同様にしてフィルムと表皮材・基板材とを貼り合わせ、
多層構造物のサンプルを得た。接着強度は十分であった
が、空気遮断性が悪かった。中間層の融点が低かったた
め、プレスによる貼り合わせ時に、中間層も融解し、ピ
ンホールが発生したと考えられる。結果を表１に示す。

【００５２】（比較例３）（３）／（４）／（５）／
（６）＝６０／４０／０．１／０．０５の混合比率（重
量比）で、実施例１と同様に各成分を溶融混合し、ペレ
ット化された樹脂組成物Ｃを得た。実施例１と同様にし
て多層構造物を得て、評価を行ったところ空気遮断性は
良好であったが、中間層のポリアミドとの接着強度およ
び表皮材・基板材への接着強度ともに低く実用に適さな
いと判断した。結果を表１に示す。

【００５３】（比較例４）（２）／（３）／（５）／
（６）＝１０／９０／０．１／０．０５の混合比率（重
量比）で、実施例１と同様に各成分を溶融混合し、ペレ
ット化された樹脂組成物Ｄ得た。実施例１と同様にして
多層構造物を得て、評価を行ったところ空気遮断性と中
間層のポリアミドとの接着強度は良好であったが、表皮
材・基板材への接着強度が低く実用に適さないと判断し
た。結果を表１に示す。

【００５４】

【表１】

【００５５】

【発明の効果】以上説明したように、本発明の感熱接着
多層フィルムは、前記（ａ）高融点熱可塑性樹脂からな
る空気遮断層と、前記（ｂ）３元共重合体を含有する樹
脂組成物からなる感熱接着性樹脂層とを有し、前記感熱
接着性樹脂層が、前記空気遮断層の片面または両面に形
成されているので、各層間の接着性、および表皮材、基
板材などの各種材料への接着性に優れる。また、種々の
内装用の表皮材および基板材とともに加熱圧着すると
き、空気遮断性を損なうことなく安定した接着性が得ら
れ、加熱圧着する時の作業性が良く、基材に対して賦形
と同時に接着できるため、高効率で貼り合わせすること
ができ成形工程が合理化できる。

【００５６】また、本発明の積層体は、表皮材または基
板材と、前記（ｂ）３元共重合体を含有する樹脂組成物
からなる感熱接着性樹脂層とを有するので、各層間の接
着性、および（ａ）高融点熱可塑性樹脂などの各種材料
への接着性が優れる。また、本発明の多層構造物は、前
記感熱接着多層フィルムと、表皮材および／または基板
材とを有し、前記表皮材および／または基板材が、前記
感熱接着多層フィルムの感熱接着性樹脂層の表面に積層
されているので、各層間の接着性に優れる。また、軽量
かつ外観に優れ、さらに優れた空気遮断機能及び湿気遮
断機能を有しており、自動車等の内装材として非常に有
用な材料である。

【００５７】また、前記（ｂ）樹脂組成物が、前記３元
共重合体と、不飽和カルボン酸無水物がグラフト重合さ
れた変性ポリオレフィンとを含有していれば、空気遮断
層となる（ａ）高融点熱可塑性樹脂への接着性がさらに
向上する。また、前記（ｂ）樹脂組成物が、前記３元共
重合体５〜１００重量％と、前記変性ポリオレフィン０
〜９５重量％とを含有していれば、表皮材・基板材への
接着性と（ａ）高融点熱可塑性樹脂への接着性とのバラ
ンスが良好となる。また、前記（ａ）熱可塑性樹脂が、
ポリアミドまたはエチレン−ビニルアルコール共重合体
であれば、空気遮断性、および（ａ）熱可塑性樹脂と
（ｂ）樹脂組成物との接着性がさらに向上する。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者岡本晃治神奈川県川崎市川崎区夜光二丁目３番２号日本ポリオレフィン株式会社技術本部研究開発センター内Ｆターム(参考） 4F100 AK01A AK03B AK03D AK41 AK46A AK69A AK70B AK70D AL05B AL05D AL06B AL06D AT00C BA02 BA03 BA04 BA06 BA07 DG15C EH20 EJ17 EJ42 GB32 GB90 JA04A JB16A JD03A JL11 JL12B JL12D YY00A YY00B YY00D 4J004 AA07 AB03 CA04 CA06 CC02 EA05

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（ａ）融点が１３０℃以上である熱可塑
性樹脂からなる空気遮断層と、（ｂ）エチレン、不飽和カルボン酸無水物および他のラ
ジカル重合性コモノマーを共重合してなり、不飽和カル
ボン酸無水物に由来する単位の割合が０．１〜５重量
％、他のラジカル重合性コモノマーに由来する単位の割
合が３〜５０重量％である３元共重合体を含有する樹脂
組成物からなる感熱接着性樹脂層とを有し、前記感熱接着性樹脂層が、前記空気遮断層の片面または
両面に形成されていることを特徴とする感熱接着多層フ
ィルム。
【請求項２】前記（ｂ）樹脂組成物が、前記３元共重
合体と、不飽和カルボン酸無水物がグラフト重合された
変性ポリオレフィンとを含有していることを特徴とする
請求項１記載の感熱接着多層フィルム。
【請求項３】前記（ｂ）樹脂組成物が、前記３元共重
合体５〜１００重量％と、前記変性ポリオレフィン０〜
９５重量％とを含有していることを特徴とする請求項２
記載の感熱接着多層フィルム。
【請求項４】前記（ａ）熱可塑性樹脂が、ポリアミド
またはエチレン−ビニルアルコール共重合体であること
を特徴とする請求項１ないし３いずれか一項に記載の感
熱接着多層フィルム。
【請求項５】表皮材または基板材と、（ｂ）エチレン、不飽和カルボン酸無水物および他のラ
ジカル重合性コモノマーを共重合してなり、不飽和カル
ボン酸無水物に由来する単位の割合が０．１〜５重量
％、他のラジカル重合性コモノマーに由来する単位の割
合が３〜５０重量％である３元共重合体を含有する樹脂
組成物からなる感熱接着性樹脂層とを有することを特徴
とする積層体。
【請求項６】前記（ｂ）樹脂組成物が、前記３元共重
合体と、不飽和カルボン酸無水物がグラフト重合された
変性ポリオレフィンとを含有していることを特徴とする
請求項５記載の積層体。
【請求項７】前記（ｂ）樹脂組成物が、前記３元共重
合体５〜１００重量％と、前記変性ポリオレフィン０〜
９５重量％とを含有していることを特徴とする請求項６
記載の積層体。
【請求項８】請求項１ないし４いずれか一項に記載の
感熱接着多層フィルムと、表皮材および／または基板材とを有し、前記表皮材および／または基板材が、前記感熱接着多層
フィルムの感熱接着性樹脂層の表面に積層されているこ
とを特徴とする多層構造物。
【請求項９】請求項８記載の多層構造物からなること
を特徴とする自動車用内装材。