JP2001040194A - シリコーンゴムとの接着性に優れたポリブチレンテレフタレート樹脂成形体及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 ポリブチレンテレフタレート樹脂とシリコー
ンゴムとが互いに十分実用に耐えうる接着力を以って接
着したポリブチレンテレフタレート樹脂成形体とシリコ
ーンゴムとの一体成形体を得る。 【解決手段】 （Ａ）チタン化合物を重合触媒として得
られ、且つ末端カルボキシル基濃度が１５当量／ｔｏｎ
以下であるポリブチレンテレフタレートより主としてな
る樹脂組成物からなる成形体であって、下記式（１）を
満足することを特徴とするシリコーンゴムとの接着性に
優れたポリブチレンテレフタレート樹脂成形体。 A₉₁₇／A₁₅₇₈＜1.5 式（１） ここでA₉₁₇、A₁₅₇₈は、樹脂成形体の接着部分表面のそ
れぞれ917cm^-1、1578cm^-1における吸光度である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、耐加水分解性に優
れ、シリコーンゴムと再現性良く強固に接着するポリブ
チレンテレフタレート樹脂成形体及びその製造方法に関
する。

【０００２】

【従来の技術】熱可塑性ポリエステル樹脂、とりわけポ
リブチレンテレフタレート樹脂は耐薬品性、耐熱性、機
械的性質に優れ、工業用樹脂として広く用いられてい
る。近年、耐加水分解性、耐熱老化性の要求が高まると
共に、電気・電子分野、自動車分野において上記要求特
性を満足し、且つ耐熱性、電気特性、耐候性に優れてい
るシリコーンゴムと強固に接着するポリブチレンテレフ
タレート樹脂が要望されている。

【０００３】従来、付加硬化型シリコーンゴムと熱可塑
性ポリエステル樹脂を接着させる方法として、例えば成
形物表面にプライマーを塗布し、その上から未硬化シリ
コーンゴム材料を被覆硬化させて接着する方法や、自己
接着性シリコーンゴム材料を成形物の上から被覆硬化さ
せる方法が知られている。

【０００４】また、特公平２−３４３１１号公報には有
機樹脂に珪素原子に直接結合した水素原子を３０％モル
以上含有するオルガノポリシロキサンを添加して付加硬
化型のシリコーンゴムと接着する方法、特開昭６３−４
５２９２号公報には脂肪族不飽和基と珪素原子結合加水
分解性基を有する化合物をグラフトしたオレフィン樹脂
にシリコーンゴムを接着一体化させる方法、特開平６−
１７１０２１号公報ではポリカーボネート、特開平６−
１７１０２２号公報と特開平６−１７１０２３号公報で
はポリプロピレンに対して、不飽和基及び珪素原子に直
接結合した水素原子を含有する化合物を添加することに
より、ポリカーボネート及びポリプロピレンとシリコー
ンゴムとを接着一体化する方法が提案されている。

【０００５】さらに特開平９−１６５５１６号公報に
は、３０％モル脂肪族不飽和基を含有する熱可塑性樹脂
を含有した熱可塑性樹脂とシリコーンゴムとを一体化す
る方法が提案されている。また、本発明者らが先に出願
したように末端カルボキシル基１５当量／ｔｏｎ以下で
チタン系触媒により重合されたＰＢＴに対して、珪素原
子に直接結合した水素原子を含有する化合物等を配した
シリコーンゴムとの一体成形体を提案している。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、結晶性
樹脂であるポリブチレンテレフタレート樹脂に、接着性
付与成分として珪素原子に直接結合した水素原子を含有
する化合物等を配合した場合でも成形体の製造条件によ
っては接着強度を満足しない場合があり、接着再現性の
改善が課題となっていた。

【０００７】本発明は、ポリブチレンテレフタレート樹
脂の工業用樹脂材料として要求の高まっている耐加水分
解性を大幅に改良し、且つ該ポリブチレンテレフタレー
ト樹脂とシリコーンゴムとが互いに十分実用に耐えうる
接着力を以って接着したポリブチレンテレフタレート樹
脂成形体とシリコーンゴムとの一体成形体を得ること、
及びかかる一体成形体を得るために確実且つ容易に、し
かも短時間でポリブチレンテレフタレート樹脂とシリコ
ーンゴムが必要十分な接着再現性を持って接着すること
を可能とし、また射出成形等によってかかる一体成形体
を提供することを目的とする。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者らはかかる問題
点を解決すべく鋭意検討した結果、樹脂成形体の接着部
分表面のポリブチレンテレフタレートの結晶化度が特定
のレベル未満にある場合に、樹脂成形体の保管条件やシ
リコーンゴムの塗布・硬化条件によらず、確実かつ容易
に、しかも短時間で接着できることを見出し、本発明に
到達した。特に射出成形によって上記ポリブチレンテレ
フタレート樹脂成形体とシリコーンゴムとが確実かつ強
固に接着した一体成形体を得ることができる事を見いだ
した。

【０００９】即ち本発明は、（Ａ）チタン化合物を重合
触媒として得られ、且つ末端カルボキシル基濃度が１５
当量／ｔｏｎ以下であるポリブチレンテレフタレートよ
り主としてなる樹脂組成物からなる成形体であって、下
記式（１）を満足することを特徴とするシリコーンゴム
との接着性に優れたポリブチレンテレフタレート樹脂成
形体である。

【００１０】

【数２】A₉₁₇／A₁₅₇₈＜1.5 （１） （ここでA₉₁₇、A₁₅₇₈は、樹脂成形体の接着部分表面の
それぞれ917cm^-1、1578cm^-1における吸光度である。）

【００１１】以下、本発明を詳細に説明する。本発明の
（Ａ）成分であるポリブチレンテレフタレートは、チタ
ン化合物を重合触媒として得られる。ポリブチレンテレ
フタレート（Ａ）は、チタン化合物を重合触媒として得
られるため、シリコーンゴムの硬化反応を阻害すること
がない。好ましいチタン化合物としては、チタン酸アル
コキサイドを挙げることができ、特にチタン酸テトラブ
トサイド、チタン酸テトライソプロポキサイドが好まし
い。本発明の（Ａ）成分であるポリブチレンテレフタレ
ートは、末端カルボキシル基濃度は１５当量／ｔｏｎ以
下であることが必要である。末端カルボキシル基濃度が
１５当量／ｔｏｎを越えると、本発明の主要な効果の一
つである耐加水分解性の大幅な向上は見られない。

【００１２】本発明の（Ａ）成分であるポリブチレンテ
レフタレート樹脂は、テレフタル酸を主たる酸成分と
し、１、４−ブタンジオールを主たるグリコール成分と
するポリエステルである。ここで、「主たる」とは、全
酸成分又は全グリコール成分に対して８０モル％以上を
言い、好ましくは９０モル％以上である。

【００１３】共重合可能な酸成分としては、テレフタル
酸以外の芳香族ジカルボン酸、例えばイソフタル酸、ナ
フタレンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン酸、ジフ
ェニルエーテルジカルボン酸、ジフェノキシエタンジカ
ルボン酸、ジフェニルケトンジカルボン酸、ジフェニル
スルホンジカルボン酸等、脂肪族ジカルボン酸、例えば
コハク酸、アジピン酸、セバシン酸等、脂環族ジカルボ
ン酸、例えばシクロヘキサンジカルボン酸、テトラリン
ジカルボン酸、デカリンジカルボン酸等が例示される。

【００１４】ブタンジオール以外の共重合可能なグリコ
ール成分としては、エチレングリコール、プロピレング
リコール、ヘキサメチレングリコール、ネオペンチルグ
リコール、シクロヘキサンジメタノール、キシリレング
リコール、ビスフェノールＡ等が例示される。

【００１５】また、ポリエステルが実質的に成形加工性
を損なわない範囲で、多官能化合物、例えばグリセリ
ン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、
トリメリット酸、トリメシン酸、ピロメリット酸等を共
重合してもよい。

【００１６】本発明に用いられるポリブチレンテレフタ
レート樹脂は、固有粘度（３５℃でのオルソクロロフェ
ノール中での測定値をもとに算出された値）が０．３以
上、好ましくは０．５以上のものが好ましい。これより
固有粘度が低い場合は、強度が低く使用に耐えない。

【００１７】ポリブチレンテレフタレート樹脂の結晶化
に伴うスペクトル変化についていくつか報告がなされて
おり、ジャーナル・オブ・アプライド・ポリマー・サイ
エンス, Vol. 21, 3445-3456 (1977)には延伸やエージ
ングに伴うスペクトル変化について解析が行われてお
り、1575cm^-1の赤外吸収は芳香環の振動に由来しアニー
ルで変化しないと報告されている。ポリマー, Vol. 18,
April, 327-335 (1977)にはスペクトル変化が分子鎖の
コンフォメーション変化で説明でき、917cm^-1の赤外吸
収はゴウシュ-トランス-ゴウシュ連鎖のC-H横ゆれ振動
に帰属されアニールによって強度が増すと報告されてい
る。917cm^-1の吸収は結晶化にともなって強度が増し、
一方1578cm^-1の吸収は変化しないことから内部標準と考
えることができ、吸光度の比A₉₁₇／A₁₅₇₈は接着部分表
面に存在するポリブチレンテレフタレート樹脂の相対的
な結晶化の尺度と考えることができる。ここで、A₉₁₇、
A₁₅₇₈は、それぞれ成形体の接着部分の表面をATR法赤外
分光法によって測定した、917cm^-1及び1578cm^-1近傍の
吸収ピークの極大波数における吸光度を示す。ポリブチ
レンテレフタレート樹脂成形体とシリコーンゴムとが十
分実用に耐えうる接着強度をもって接着するためには、
樹脂成形体の接着部分表面のポリブチレンテレフタレー
トに由来する、917cm^-1と1578cm^-1における吸光度の比A
₉₁₇／A₁₅₇₈が1.5未満であり、好ましくは、1.2以下であ
ることが望ましい。

【００１８】ポリブチレンテレフタレート樹脂成形体と
シリコーンゴムとの接着強度の観点からは、吸光度比A
₉₁₇／A₁₅₇₈は小さいほど好ましいが、ポリブチレンテレ
フタレート樹脂は結晶化が速く、急冷条件下で成形加工
することにより、好適な吸光度比A₉₁₇／A₁₅₇₈を得るこ
とができる。実用的な急冷条件の下で成形加工すること
により、吸光度比の範囲として好ましくは0.2以上、更
に好ましくは0.5以上とすることで良好な接着強度を得
ることができる。

【００１９】本発明で好ましく用いられる（Ｂ）成分の
珪素含有化合物及び／又はその重合体は、１分子中に少
なくとも１個の、珪素原子に直接結合した水素原子を有
している。分子構造は、特に限定されず、直鎖状、分岐
状、環状等、いずれの構造のものも使用可能である。ま
た、この珪素含有化合物及び／又はその重合体の２５℃
における粘度は、通常、０．５〜１０００ｃＳｔであ
り、好ましくは、１〜２００ｃＳｔである。これ以上粘
度が低いと、樹脂成形品表面にブリードアウトしやすく
好ましくなく、これ以上粘度が高いと接着性が劣り好ま
しくない。

【００２０】（Ｂ）成分の珪素含有化合物及び／又はそ
の重合体としては、例えば、下記平均組成式に示す化合
物が好適に使用される。

【００２１】

【化１】Ｈ_a（Ｒ¹）_bＳｉＯ_(4-a-b)/2 （式中、ａ及びｂは、１≦ａ≦３、０≦ｂ≦２及び、１
≦ａ＋ｂ≦３を満たす数である。Ｒ¹は脂肪族不飽和結
合を含有しない置換又は非置換の一価炭化水素基であ
る）

【００２２】上記平均組成式において、通常、Ｒ¹は、
炭素原子数１〜１０の基であり、好ましくは、炭素原子
１〜６の基である。Ｒ¹としては、具体的には、メチル
基、エチル基、プロピル基、ブチル基等のアルキル基；
フェニル基、トリル基、キシリル基、ベンジル基等のア
リール基；シクロヘキシル基等のシクロアルキル基；こ
れらの基の水素原子の一部又は全部をハロゲン原子、シ
アノ基等の置換基で置換したクロロメチル基、シアノエ
チル基、３，３，３、−トリフルオロプロピル基等が例
示される。なお複数のＲ¹は同一でも異なっていてもよ
い。

【００２３】（Ｂ）成分の珪素含有化合物及び／又はそ
の重合体は、それ自体公知の方法で製造することがで
き、通常、Ｒ¹SｉＨＣｌ₂、R¹ ₃SｉＣｌ、Ｒ¹ ₂SｉＣ
ｌ₂、R¹ ₂SｉＨＣｌ、（各式中、Ｒ¹は前記の通りであ
る。）等のクロロシランを加水分解するか、又は、この
ように加水分解して得られたシロキサンを平衡化するこ
とにより製造できる。

【００２４】本発明で用いる（Ｂ）成分の珪素含有化合
物及び／又はその重合体の配合量は、ポリブチレンテレ
フタレート樹脂１００重量部当たり、０．０１〜３重量
部、好ましくは、０．０１〜２重量部である。０．０１
重量部未満では接着性の改良効果が見られず、３重量部
を越えると金型から離型しにくくなり、製品として組み
付けた時相手部材に固着してしまう問題が生じる。

【００２５】本発明で好ましく用いられる（Ｃ）フェノ
ール系抗酸化剤は、ヒンダードフェノール化合物及びそ
の誘導体である。好ましいフェノール系抗酸化剤として
は、２、６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、２、
２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェ
ノール）、４、４’−チオビス（３−メチル−ｔ−ブチ
ルフェノール）、１、１、３−トリス（２−メチル−４
−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、ペン
タエリスリチル テトラキス［３−（３、５−ジ−ｔ−
ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、
オクタデシル ３−（３、５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒ
ドロキシフェニル）プロピオネートであり、特に好まし
くは、ペンタエリスリチル テトラキス［３−（３、５
−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオ
ネート］が挙げられる。これらのフェノール系抗酸化剤
は１種類、又は２種類以上を同時に用いる事が出来る。

【００２６】本発明で用いられる（Ｃ）フェノール系抗
酸化剤の配合量は、ポリブチレンテレフタレート樹脂１
００重量部当たり、０．０１〜０．５重量部であること
が必要であり、０．１〜０．３重量部が好ましい。０．
０１重量部より少ない場合は、耐熱性の改良効果が少な
く、０．５重量部より多く配合しても耐熱老化性の改良
効果は望めない。

【００２７】本発明で接着再現性とは、試験片の保存状
態やシリコーンゴムの塗布・硬化条件によらず実用上十
分な接着力を発現することをいう。

【００２８】本発明の樹脂組成物には、（Ｄ）成分であ
るチオエーテル系抗酸化剤を配合することが好ましい。
チオエーテル系抗酸化剤（Ｄ）が配合される場合、チオ
エーテル系抗酸化剤（Ｄ）は、好ましくはジトリデシル
３、３’−チオジプロピオネート、テトラキス［メチ
レン−３−（ドデシルチオ）プロピオネート］、ビス
［２−メチル−４−｛３−ｎ−アルキル（Ｃ１２又はＣ
１４)チオプロピオニルオキシ｝−５−ｔ−ブチルフェ
ニル］スルフィドである。

【００２９】チオエーテル系抗酸化剤が配合される場
合、その配合量は、ポリブチレンテレフタレート樹脂１
００重量部当たり、０〜０．０５重量部であり、好まし
くは０．００１〜０．０５重量部である。０．０５重量
部より多く配合するとポリブチレンテレフタレート樹脂
成形品を長期間保管した後シリコーンゴムと接着させた
場合に接着強度が低下する。

【００３０】本発明の樹脂組成物には、本発明の目的を
損なわない範囲で、ガラス繊維、炭素繊維等のごとき繊
維状の強化材、粒状、無定形、板状、燐片状等の無機充
填剤、核剤、滑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定
剤、熱安定剤、帯電防止剤、顔料等の添加剤、更に又難
燃剤、衝撃改良剤、流動性改良剤等の改質剤を含有せし
めることができる。

【００３１】本発明の樹脂組成物の製造方法に関して
は、公知の方法を採用してよい。例えば、ブレンダーな
どを用いて均一混合した後、バンバリーミキサー、加熱
ロールや単軸又は多軸押し出し機等を用いて２４０〜２
６０℃、好ましくは２５０℃の温度で熔融混練する方法
など種々の方法により製造することができる。

【００３２】高い温度条件や、滞留時間が長くなると、
ポリブチレンテレフタレートが劣化して機械的強度や耐
加水分解性が低下したり、珪素原子に直接結合した水素
原子がポリブチレンテレフタレートの分解物と反応して
消費されて接着強度が低下するので好ましくない。特に
滞留時間については使用する加熱ロールや単軸又は多軸
押し出し機等により条件が異なるが、一般的に高吐出、
高回転条件で熔融混練する事が好ましい。ただし、回転
数を高くすると剪断による発熱も大きくなるため、注意
が必要である。

【００３３】本発明のシリコーンゴムとの接着性に優れ
たポリブチレンテレフタレート樹脂成形体を製造するに
際し、例えば射出成形においては、金型温度を４０℃以
下のような比較的低温で成形することによって、A₉₁₇／
A₁₅₇₈＜1.5を満たすポリブチレンテレフタレート樹脂成
形体を得ることができる。樹脂成形体を製造するに際
し、上述した方法により得られたペレットを用いずに、
熔融混練を経ずに直接ブレンドした樹脂組成物を用いて
成形してもよい。また成形時においても、高い温度条件
や、滞留時間が長くなることは同様の理由で好ましくな
い。

【００３４】

【実施例】以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明
する。実施例中、部とあるのは重量部を表す。ポリマー
の固有粘度［η］はオルソクロロフェノール中２５℃で
測定した溶液粘度から算出した値である。また、末端カ
ルボキシル基濃度（ＣＯＯＨ）はエイ・コニックス
（Ａ．Ｃｏｎｉｘ）の方法｛（Ｍａｋｒｏｍｏｌ．Ｃｈ
ｅｍ，２６，２２６（１９５８）｝によって測定したポ
リマー１０⁶g当たりの当量数である。

【００３５】ポリブチレンテレフタレート樹脂成形体の
赤外吸収の吸光度の測定は、 装置；ＢＩＯ−ＲＡＤ・ＦＴＳ６５Ａ・ＦＴ−ＩＲ／ＳＴ
ジャパン・ＩＲ−Ｐｌａｎ 顕微ＡＴＲ ＡＴＲ結晶；ＺｎＳｅ 分解能；４ｃｍ^-1 積算回数；６４回 で行った。

【００３６】［参考例］ 付加型シリコーンゴムの調整 １分子中にメチルビニルシロキサン単位を２個有し、末
端がジメチルビニルシロキシ基で停止している時メチル
ポリシロキサン（２５℃における粘度：１０００ｃＳ
ｔ）１００重量部、珪素原子に直接結合している水素原
子が１００ｇあたり０．７３９モル有するメチルハイド
ロジェンポリシロキサン４．６重量部、及び塩化白金酸
のオクチルアルコール変性溶液（白金含有量：０．５
％）０．１２重量部を配合して付加型シリコーンゴムを
調整した。

【００３７】［実施例１、２及び比較例１、２］表１に
示すポリブチレンテレフタレート（以下、ＰＢＴと略
記）、珪素含有化合物及び／又はその重合体、フェノー
ル系抗酸化剤、チオエーテル系抗酸化剤、及びその他充
填材を所定量配合し、均一に混合した。得られた混合物
を４４ｍｍφ二軸押出機でバレル温度２５０℃にて溶融
混練し、ダイから吐出されるスレッドを冷却、切断して
成形用ペレットを得た。ついでこのペレットを１３０℃
で５時間乾燥した後、５オンスの射出成形機にて、シリ
ンダー温度２６０℃、所定の金型温度、射出圧力７００
Ｋｇ／ｃｍ²で引張試験に供する成形体（ＡＳＴＭ４号
引張試験片）を成形した。比較例２については、得られ
た成形体を１３０℃で２時間アニールした後、接着試験
に供した。

【００３８】シリコーンゴムとの接着性は、１２０℃に
加熱した金型の下型に成形体を敷き、幅２５ｍｍ×長さ
１５ｍｍの部分を残してテフロンシートでマスキング
し、参考例で調整した付加型シリコーンゴムを塗布し
た。次いで上型を締め、１２０℃×１０分間加圧下で硬
化させた。成形体と硬化したシリコーンゴムとを１８０
°方向に引張り剥離強度を評価した。

【００３９】耐加水分解性の試験は、１２２℃、湿度１
００％ＲＨの条件で６０時間の湿熱処理を行った成形体
の引張強度を測定する事によって行った。

【００４０】

【表１】

【００４１】［実施例３、４及び比較例３］表２に示す
ＰＢＴ、珪素含有化合物及び／又はその重合体、フェノ
ール系抗酸化剤、チオエーテル系抗酸化剤、及びその他
充填材を所定量配合し、金型温度を表２に示すように変
えた以外は実施例１と同一の条件で成形体を得、同条件
でシリコーンゴムとの接着性を評価した。比較例３につ
いては、得られた成形体を１３０℃で２時間アニールし
た後接着試験に供した。本発明の樹脂成形体は、良好な
シリコーンゴム接着性を示すと共に耐加水分解性が大幅
に改善された。

【００４２】

【表２】

【００４３】本発明によれば、ポリブチレンテレフタレ
ート樹脂の耐加水分解性を大幅に改良し、且つ該ポリブ
チレンテレフタレート樹脂とシリコーンゴムとが互いに
十分実用に耐えうる接着力を以って接着したポリブチレ
ンテレフタレート樹脂成形体とシリコーンゴムとの一体
成形体を得ること、及びかかる一体成形体を得るために
確実且つ容易に、しかも短時間でポリブチレンテレフタ
レート樹脂とシリコーンゴムが必要十分な接着再現性を
持って接着することを可能とする成形体の製造方法を提
供することができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｋ 5/541 Ｃ０８Ｋ 5/54 //(Ｃ０８Ｌ 67/02 83:05） Ｆターム(参考） 4F071 AA45 AA67 AA67B AC11 AC13 AC16 AE05 AF01 AF29 AF58 AH07 AH12 BA01 BB05 BC01 CA01 CD01 CD07 4J002 CF071 CP042 EJ026 EJ036 EJ046 EJ066 EV067 EV076 EX008 FD076 FD077 4J029 AB07 AD01 AD02 AD10 BA02 BA03 BA05 BA08 BA10 BB06A BB13A BD06A CA02 CA04 CA06 CB05A CB06A CB10A CC05A CD03 CD05 CE04 CF08 CF15 CH02 DB13 FC03 FC05 FC08 FC35 FC36 JB131 JF251

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）チタン化合物を重合触媒として得
   られ、且つ末端カルボキシル基濃度が１５当量／ｔｏｎ
   以下であるポリブチレンテレフタレートより主としてな
   る樹脂組成物からなる成形体であって、下記式（１）を
   満足することを特徴とするシリコーンゴムとの接着性に
   優れたポリブチレンテレフタレート樹脂成形体。 【数１】A₉₁₇／A₁₅₇₈＜1.5 （１） （ここでA₉₁₇、A₁₅₇₈は、樹脂成形体の接着部分表面の
   それぞれ917cm^-1、1578cm^-1における吸光度である。）
2. 【請求項２】 樹脂組成物が、 （Ａ）チタン化合物を重合触媒として得られ、且つ末端
   カルボキシル基濃度が１５当量／ｔｏｎ以下であるポリ
   ブチレンテレフタレート１００重量部当り、 （Ｂ）１分子中に少なくとも１個の珪素原子に直接結合
   した水素原子を有する珪素含有化合物及び／又はその重
   合体を０．０１〜３重量部、 （Ｃ）フェノール系抗酸化剤 ０．０１〜０．５重量
   部、 （Ｄ）チオエーテル系抗酸化剤の含有量が組成物全重量
   の０〜０．０５重量部、を配合してなる樹脂組成物であ
   る、請求項１に記載のシリコーンゴムとの接着性に優れ
   たポリブチレンテレフタレート樹脂成形体。
3. 【請求項３】 請求項１または２に記載の成形体とシリ
   コーンゴムとが接合されてなる一体成形体。
4. 【請求項４】 請求項１、２及び３のいずれかに記載の
   成形体の製造方法。