JP2001007395A - Iii族窒化物半導体発光素子 - Google Patents
Iii族窒化物半導体発光素子Info
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Abstract
素子を形成するための積層構造を明確化する。 【解決手段】シリコン基板表面に酸化珪素薄膜を形成
し、その上に含硼素III−V族化合物半導体緩衝層及
び、III族窒化物半導体層から成る発光部を設ける。
Description
に、リン化硼素(BP)等の含硼素III−V族化合物
半導体緩衝層を有する、III族窒化物半導体発光素子
に関する。
リウム等の一般式AlaGabIncNqM1-q(0≦a≦
1、0≦b≦1、0≦c≦1、a+b+c=1、Mは窒
素以外の第V族元素を表し、0<q≦1)で表記される
III族窒化物半導体結晶層は、近紫外或いは短波長可
視光を出射する発光ダイオード(LED)やレーザーダ
イオード(LD)に利用されている。この場合、上・下
クラッド層と活性層(発光層または井戸層)とから構成
される発光部は、絶縁性のサファイア(Al2O3単結
晶)等の基板上に、III族窒化物半導体緩衝層を介し
て形成されている(Mat.Res.Soc.Sym
p.Proc.,Vol.468(1977)、481
〜486頁参照)。
ム(GaP)或いはSiは、導電性を呈する半導体結晶
として知られている。これらの閃亜鉛鉱型(ダイヤモン
ド型)の結晶を基板とする積層構造体から発光素子を構
成すれば、(a)[011]結晶方向の劈開を利用して
簡便に個別素子(チップ)を作製できる、(b)半導体
レーザー素子において、劈開により簡便に光共振面を形
成できる等、ウルツ鉱(wurtzite)結晶型のサ
ファイア基板に比べて得られ難い利点がある。さらに、
導電性の半導体結晶を基板とすれば、基板の一表面に都
合良くオーミック電極が形成でき、素子の製造が簡便と
なる(Electron.Lett.,33(23)
(1997)、1986〜1987頁参照)。
GaAs(融点=1238℃)等のIII−V族化合物
半導体結晶に比較すれば耐熱性に優れている(寺本 巌
著、「半導体デバイス概論」(1995年3月30日、
(株)培風館 初版発行)、28頁参照)。このため、
最近では、Si単結晶を基板とする積層構造体から短波
長発光素子を構成する技術が開示されている(App
l.Phys.Lett.,72(4)(1998)、
415〜417頁参照)。活性層は、短波長可視光を出
射する禁止帯幅を有する、窒化ガリウム・インジウム
(GadIn1-dN:0≦d≦1)からもっぱら構成され
ている(特公昭55−3834号参照)。発光部は、キ
ャリアの「閉じ込め」効果を発揮して、高強度の発光を
もたらすダブルヘテロ(DH)接合構造とするのが一般
的である。
ある例えば、窒化ガリウム(GaN)等のIII族窒化
物半導体結晶とでは、10%を越える大きさ格子の不整
合性が存在する。一方、リン化硼素(BP)は融点が3
000℃とされ、高温でも変質し難く、しかも、格子定
数が4.538オングストロームであるため(上記の
「半導体デバイス概論」、28頁の表2.3参照)、格
子定数を4.510オングストロームとするGaNとの
格子のミスマッチ度は0.6%程度と少ない(Meet
ing Abstract of 193rd.Spr
ing Meeting(、The electroc
hemical Society、1998)、500
頁参照)。このため、Siを基板としてIII族窒化物
半導体層からなる積層構造体を構築するには、BP結晶
から成る緩衝層を介してIII族窒化物半導体結晶層を
積層する手段が開示されている(特開平2−27568
2号公報参照)。この従来技術にあっては、BP緩衝層
は、一般的に850℃から1150℃の高温で成膜され
ている(特開平2−288371号及び特開平2−28
8388号各公報参照)。
数=5.431オングストローム)とBPとの格子ミス
マッチ度は、そもそも約16.5%と大きい(J.Cr
ystalGrowth,13/14(1972)、3
46〜349頁参照)。このため、従来技術に於いて
は、Si単結晶表面に直接、BP結晶層を高温で成長さ
せても、四角錐状のBP結晶が島状に散在した不連続な
膜となり(渋澤 直哉、寺嶋 一高、「日本結晶成長学
会誌」、Vol.24(No.2)(1997)、15
0頁参照)、平坦で連続性のあるBP結晶層が成膜でき
ないのが問題となっている。
とP原子はSi単結晶に拡散し易いため、Si基板上に
BP結晶層が均一に成長し難いもう一つの理由となって
いる。例えば、P原子の拡散距離は、処理条件を100
0℃で1時間とした場合には6.5×10-2μmに到達
する(志村 史夫著、「半導体シリコン工学」(丸善
(株) 平成5年9月30日発行)、357頁参照)。
このため、Si単結晶基板上にBP結晶層の成膜を行う
と、B原子やP原子は、基板の内部へと浸透してしまう
ため、基板表面上には、成膜時間の増加に応じて層厚が
増加するようにBP層が成膜されない。
その上層たる発光部を構成するIII族窒化物半導体結
晶層にそのまま継続されるため、発光部は連続性に欠如
した結晶層から構成されてしまう。このようなLEDで
は、その膜の不連続性のために均一なpn接合界面が形
成されずに、正常な整流特性が得られないものとなる。
を得るためには、Si単結晶基板上での緩衝層の島状成
長を防止し、且つ構成元素のSi基板内部への拡散を抑
制して、連続性のある含硼素III−V族化合物半導体
から成る緩衝層を形成する必要がある。しかし、そのた
めの手段は十分に開示されていない。本発明の目的は、
Si単結晶基板上に連続性のある、BP等の含硼素II
I−V族化合物半導体から成る緩衝層を形成することに
ある。
を解決すべく鋭意検討した結果、本発明に到達した。即
ち、本発明は、[1]Si単結晶基板上に、AlaGab
IncNqM1-q(0≦a≦1、0≦b≦1、0≦c≦
1、a+b+c=1、Mは窒素以外の第V族元素を表
し、0<q≦1)層から構成される発光部を備えたII
I族窒化物半導体発光素子に於いて、Si単結晶基板と
発光部との間に、酸化珪素から成る障壁層及び、含硼素
III−V族化合物半導体から成る緩衝層を有すること
を特徴とするIII族窒化物半導体発光素子、[2]緩
衝層が、生成温度を相違する2層を含み、生成温度の低
い方の層(第1の緩衝層とする)が障壁層側にあり、生
成温度の高い方の層(第2の緩衝層とする)が発光部側
にあることを特徴とする[1]に記載のIII族窒化物
半導体発光素子、[3]第1の緩衝層の生成温度が、2
50℃以上で550℃以下であり、第2の緩衝層の生成
温度が700℃以上で1200℃以下であることを特徴
とする[2]に記載のIII族窒化物半導体発光素子、
[4]障壁層の酸化珪素が二酸化珪素であることを特徴
とする[1]〜[3]のいずれか1項に記載のIII族
窒化物半導体発光素子、[5]障壁層の層厚が、2nm
以上で10nm以下であることを特徴とする[1]〜
[4]のいずれか1項に記載のIII族窒化物半導体発
光素子、に関する。
素III−V族化合物半導体から成る緩衝層を酸化珪素
薄膜を介して、Si単結晶基板上に設けたことにある。
酸化珪素薄膜とは、主に二酸化珪素(SiO2)から成
る薄膜を指す。化学量論的に観て、酸素原子(O)数の
珪素原子(Si)数に対する比率は2±0.05以内で
あるのが好適である。化学量論的な組成は、エリプソメ
ータなどを利用して測定された屈折率等から決定でき
る。一酸化珪素(SiO)はSiO2に比べれば、蒸
発、揮散し易く安定性に欠ける点がある。
元素、或いは塩素(Cl)や臭素(Br)等のハロゲン
元素を多量に含有する酸化珪素膜は、障壁層を構成する
には好ましくない。特に、水素は導電性をもたらすキャ
リアを不活性化するため好ましくなく、水素の含有量は
水酸基(OH-)の量にして約500重量ppm未満で
あり、好ましくは100重量ppm以下である。また、
ハロゲン元素の存在により酸化珪素薄膜の揮散が促進さ
れる場合があり、ハロゲン元素の総含有量は約100重
量ppm以下とするのが望ましい。
ズマCVD法等の成膜手段により形成出来る。Si基板
表面に形成された自然酸化膜を本発明の酸化珪素薄膜と
して利用する手段も考慮されるが、自然酸化膜は、Si
単結晶の表面処理条件或いは保管の経歴に依存して概し
て膜厚が一定とはならない。従って、膜厚を精密に制御
できる上記の成膜手段により、規定された膜厚の酸化珪
素薄膜を形成するのが得策である。
ドープ(undope)若しくは不純物をドーピングし
た酸化珪素薄膜上に、含硼素III−V族化合物半導体
から成る緩衝層を積層することにより、本発明の実施形
態に係わる積層構造が出来る。緩衝層を構成するための
含硼素III−V族化合物半導体材料の例には、単量体
のBPや、単量体の砒化硼素(組成式:BAs)があ
る。砒化リン化硼素(BAs1-XPX:0<X<1)等の
多元混晶から構成しても支障はない。これらの含硼素緩
衝層は、例えば、トリアルキル(tri−alkyl)
硼素化合物を硼素源とする一般的な有機金属熱分解気相
成長(MOCVD)法、分子線エピタキシャル(MB
E)法、あるいは、三塩化硼素(BCl3)、三塩化砒
素(AsCl3)及び三塩化リン(PCl3)のハロゲン
化物を利用するハロゲン(halogen)VPE、若
しくはハイドライド(hydride)VPE法等の気
相成長法等により成膜できる。
の酸化珪素膜を介在させて設ければ、緩衝層を構成する
元素がSi基板の内部に殆ど浸透することもなく、成膜
時間の延長に略比例して層厚が増加する層成長がおこ
る。例えば、単量体のBPを主体とする緩衝層を膜厚を
約10nmとするSiO2薄膜を介在させて、1000
℃で成膜した場合、B原子及びP原子のSi基板への拡
散距離は、Si単結晶基板表面に直接、BP緩衝層を堆
積する従来例に比較して約2桁程減少した。即ち、上記
の酸化珪素薄膜は、緩衝層を構成する元素がSi基板の
内部へ浸透するのを抑制する障壁層として作用し、緩衝
層の成膜を正常に進行させる効果を奏する。
違した含硼素III族窒化物半導体の重層構造から構成
すると、連続性に優れる緩衝層を構成出来る。特に、比
較的低温で成膜した含硼素III族窒化物半導体層と、
その上により高温で成膜したIII族窒化物半導体層と
の重層構成とすると、連続性に優れるIII族窒化物半
導体層を与える緩衝層が得られる。一例を挙げると、障
壁層表面に接合する、大凡、700℃以下で成長させた
BPを主体とする第1の緩衝層と、700℃を越える温
度で成長させたBPを主体とする第2の緩衝層とを重層
した緩衝層がある。なお、第1と第2の緩衝層は、同一
の含硼素III族窒化物半導体から構成する必要は必ず
しもない。
覆する、非晶質を主体として構成するのが好ましい。こ
の場合、障壁層に接合させて設ける第1の緩衝層の好ま
しい成膜温度は、250℃以上で550℃以下となる。
第2の緩衝層は単結晶層を主体として構成するのが好ま
しいため、700℃以上の温度で成膜するのが好まし
い。約1200℃を越える高温では、例えば、第2の緩
衝層を構成する単量体BPのB13P2多量体への変態が
顕著に生じ、平坦性が損なわれた表面が得られ不都合で
ある。
素とする含硼素III−V族化合物半導体結晶から構成
すると、III族窒化物半導体結晶と良好な格子整合性
を有する緩衝層を構成できる。特に、窒化リン化硼素
(BP1-QNQ:0<Q<1)混晶は、窒素組成比(=
Q)に依って3.615〜4.538オングストローム
の格子定数(a)を取り得るため、立方晶(cubi
c)の窒化ガリウム(a=4.510オングストロー
ム)、窒化アルミニウム(AlN)(a=4.380オ
ングストローム)及びその混晶である窒化アルミニウム
・ガリウムと格子整合する緩衝層が構成できる。また、
窒化砒化硼素(BAs1-RNR:0<R<1)の取り得る
格子定数の範囲は3.615〜4.777オングストロ
ームであるため、立方晶の窒化アルミニウム・ガリウム
混晶(AlXGa1-XN:0≦X≦1)に加え、インジウ
ム組成比(=1−Y)を約0.57以下とする立方晶の
窒化ガリウム・インジウム混晶(GaYIn1-YN:0≦
Y≦0.57)についても、格子整合をさせることがで
きる。
層から構成される発光部を設ける。例えば、GaYIn
1-YN(0≦Y≦1)から成る発光層と、それを挟持す
るように配置したn形またはp形AlXGa1-XN(0≦
X≦1)クラッド層から成るpn接合型の発光部を設け
る。発光部を、上記の緩衝層上に設ければ、連続性があ
り、且つ結晶性に優れるIII族窒化物半導体層が得ら
れる。発光層は、ハロゲンVPE法、ハイドライドVP
E法、MOCVD法やMBE法等により形成できる。こ
れらの気相成膜手段の中で、特に、MOCVD法では、
ハロゲンVPE法に比べ、分解により生じたハロゲンに
より成長層が浸食されることもなく、平滑な表面が得ら
れる。
極を形成して構成する。正・負オーミック電極の何れか
一方は、導電性のSi単結晶の裏面側に敷設できる。S
iについてのオーミック電極材料としては、アルミニウ
ム(Al)、アルミニウム・アンチモン(Al・Sb)
合金、金(Au)などが知られている。一方のオーミッ
ク電極は、発光部を構成する上部クラッド層若しくは積
層構造体の最表層を成すコンタクト(contact)
層上に形成出来る。
Si単結晶基板とその上方に設ける発光部との電気的な
導通を確保するために、酸化珪素薄膜の層厚に制限を加
えるのが好ましい。酸化珪素膜の層厚は、好ましくは2
nm以上で20nm以下とする。酸化珪素薄膜の層厚が
20nmを越えると、トンネル(tunnel)効果に
依り導電性を充分に確保するのが困難となる。更に、2
nm以上で10nm以下とすれば安定してオーミック電
極間に通流することができる。一方、2nm未満と過度
に薄いと、Si基板の全面を均一に被覆するには不充分
となる。このため、Si基板の表面が露呈する領域が発
生し、その領域に於いて緩衝層の構成元素のSi基板内
部への拡散が起こるため、含硼素III−V族化合物半
導体緩衝層の正常な成膜に支障を来すものとなる。
形成したSi結晶基板上に、単量体のBPを主体とする
緩衝層と、その上に発光部を形成したLEDを例にして
本発明を具体的に説明する。
の構成を示す断面模式図である。短波長可視LED10
は、Si単結晶を基板101とする積層構造体20を母
体材料として構成されている。
の{001}−Si基板101の表面には、層厚を約1
5nmとする二酸化珪素薄膜101aが形成されてい
る。二酸化珪素薄膜101aは、モノシラン(Si
H4)と酸素(O2)とを原料とする通常の高周波プラズ
マCVD法でSi基板101の温度を約100℃に保持
して形成した。一般的なエリプソメータで測定された屈
折率から酸素原子の組成比(当量比)は略2.0と求め
られた。また、赤外吸収分光分析法による吸光度から、
膜中に含まれる水酸基は、約10重量ppm未満であっ
た。
を表面に堆積したSi基板101を取り出した後、ハロ
ゲンVPE成長炉内にその基板101を載置した。基板
101の温度をアルゴン(Ar)雰囲気内で1030℃
に昇温し、しばらく同温度に保持した後に、三塩化硼素
(BCl3)/三塩化リン(PCl3)/水素(H2)反
応系を利用して、SiO2薄膜層101a上に、単量体
のBPを主体とし、層厚を3μmとするBP緩衝層10
2を積層した。
を終了した後、Si基板101の温度を900℃に低下
させた。緩衝層102の表面上には、ジメチルヒドラジ
ンを窒素源として、また、ジシラン(5体積ppm)−
水素混合ガスをSiのドーピング源として、Siドープ
n形窒化ガリウム層を下部クラッド層103として積層
した。立方晶のGaNを主体として成る下部クラッド層
103の層厚は2.5μmとし、キャリア濃度は約3×
1018cm-3とした。下部クラッド層103上には、平
均的なインジウム組成比を約0.1とする、インジウム
組成比(濃度)を相違する複数の相(phase)から
成る多相構造のn形の窒化ガリウム・インジウム混晶層
(Ga0.9In0.1N)から成る発光層104を積層し
た。発光層104上には、アルミニウム組成比を0.1
8から表面に向けて0と勾配させた、マグネシウム(M
g)ドープp形窒化アルミニウム・ガリウム混晶(Al
XGa1-XN:X=0.18〜0)から成る上部クラッド
層105を積層させた。以上の、n形並びにp形クラッ
ド層103及び発光層104からpn接合型のダブルヘ
テロ(DH)構造の発光部106を構成した。
TEM法に依る構造解析に依れば、Si基板101の表
層部に於いて、結晶格子の配列が乱雑に変化している領
域は認められなかった。また、SIMS分析に依れば、
Si基板101の表面から約0.1μmの深さに至る表
面近傍の領域には、誤差関数で近似される曲線状の濃度
分布をもってB原子及びP原子が存在するのが認められ
たが、それらの原子の濃度は最大でも約1×1018cm
-3に止まるものとなった。
ニウム・アンチモン(Al・Sb)合金から成るn形オ
ーミック電極107を配置し、上部クラッド層105上
には金(Au)から成るp形オーミック電極108を形
成した。スクライブ法を利用して[110]結晶方位に
沿って劈開して個別のチップとし、III族窒化物半導
体LED10を構成した。双方のオーミック電極10
7、108間の電流−電圧特性(I−V特性)は正常な
pn接合構成に基づく良好な整流特性となった。順方向
電圧は約3.2V(@20mA)で、逆方向電圧は20
V(@10μA)を越えるものとなった。順方向に20
ミリアンペア(mA)の動作電流を流して、LED10
を発光させた。LED10からは、発光中心波長を約4
40nmとし、半値幅を約28nmとするスペクトルを
有する青色光が出射された。一般的な積分球を利用して
測定されるチップ(chip)状態での発光強度は約1
3マイクロワット(μW)となり、高強度のIII族窒
化物半導体発光素子が提供された。
s緩衝層を備えた積層構造体40から図2に示すLED
30を構成する場合を例にして、本発明の内容を具体的
に説明する。
Si単結晶を基板201とした。基板201の表層部に
は、層厚を約9nmとするSiO2薄膜201aが配置
されている。SiO2薄膜201aは、実施例1と同じ
くプラズマCVD法により形成したものであって、膜中
の水素の原子濃度は通常のSIMS(2次イオン質量分
析法)に依って約8×1017cm-3と定量された。
ン(B2H6)/アルシン(AsH3)/水素(H2)系M
OCVD法に依り450℃で、V/III比(=AsH
3/B 2H6供給比率)を約60に設定して単量体のBA
sを主体とするn形の第1の緩衝層(層厚=20nm)
202aを成膜した。Si基板201の温度を880℃
に昇温して、上記のMOCVD反応系を利用して、層厚
を約2μmとするSiドープn形BAs結晶からなる第
2の緩衝層202bを第1の緩衝層202a上に積層し
た。次に、アンモニア(NH3)−アルシン混合雰囲気
中に於いて、880℃で30分間保持して窒素含浸処理
を施し、第2の緩衝層202bの表層部を窒素組成比を
0.77とする窒化砒化硼素(BAs0.23N0.77)層2
02cに変換した。BAs0.23N0.77層202cの層厚
は約1.5μmとなった。比較的に低温で成膜した第1
の緩衝層202aを下地層として配置する構成としたた
め、第2の緩衝層202b及びn形BAs0.23N0.77層
202cは、何れも連続性、平坦性に優れる結晶層とな
った。
構成するBAs0.23N0.77層202cの格子定数が、立
方晶のGaNの{100}面の面間隔或いは六方晶Ga
Nのa軸の格子定数に合致する面間隔を保有することを
勘案して、SiドープGaN(層厚=2.5μm、キャ
リア濃度=4×1018cm-3)から成る下部クラッド層
203を積層した。下部クラッド層203を構成するG
aN層は、格子の整合性に優れるBAs0.23N0.77層2
02c上に積層されているため、格子のミスフィット
(misfit)に起因する転位の少ない、良好な結晶
性を有することが断面TEM法により観察された。下部
クラッド層203上には、アンドープでn形の窒化ガリ
ウム・インジウム(Ga0.9In0.1N)から成る層厚が
約6nmの井戸層204aと、アンドープでn形の窒化
ガリウムから成る層厚が約25nmの障壁層204bと
を重層させた積層系を2周期分積層させた後、井戸層2
04aを重層させて多重量子井戸構造から成る発光層2
04を構成した。
するアンドープのAl0.15Ga0.85N層を上部クラッド
層205として積層した。上・下クラッド層203、2
05及び発光層204からpn接合型のDH構造の発光
部206を構成した。上部クラッド層205上には、ア
ルミニウム組成比(=X)を0.20から0に減じたM
gドープのp形AlXGa1-XN組成勾配層(X=0.2
0〜0)209を積層して、LED用途の積層構造体4
0を形成した。p形AlXGa1-XN層(X=0.20〜
0)209の層厚は約0.1μmとし、表面近傍でのキ
ャリア濃度は約6×1017cm-3とした。
0の表面にオーミック電極207、208を形成してL
ED30を構成した。良好なpn接合特性に基づく正常
な整流特性が顕現されたのに加え、順方向に約3.0V
の電圧を印可し、20mAの電流を通流した際に、この
LEDからは、中心波長を約475nmとする青色光が
発せられた。発光スペクトルの半値幅は約18nmであ
った。また、一般的な積分球を使用して測定される発光
強度は約16μWであり、高強度のIII族窒化物半導
体発光素子が提供された。
基づく整流性と低い順方向電圧を具備した、高発光強度
のIII族窒化物半導体発光素子が提供できる。
体光素子の一例を示す断面図である。
体光素子の一例を示す断面図である。
Claims (5)
- 【請求項1】Si単結晶基板上に、AlaGabIncNq
M1-q(0≦a≦1、0≦b≦1、0≦c≦1、a+b
+c=1、Mは窒素以外の第V族元素を表し、0<q≦
1)層から構成される発光部を備えたIII族窒化物半
導体発光素子に於いて、Si単結晶基板と発光部との間
に、酸化珪素から成る障壁層及び、含硼素III−V族
化合物半導体から成る緩衝層を有することを特徴とする
III族窒化物半導体発光素子。 - 【請求項2】緩衝層が、生成温度を相違する2層を含
み、生成温度の低い方の層(第1の緩衝層とする)が障
壁層側にあり、生成温度の高い方の層(第2の緩衝層と
する)が発光部側にあることを特徴とする請求項1に記
載のIII族窒化物半導体発光素子。 - 【請求項3】第1の緩衝層の生成温度が、250℃以上
で550℃以下であり、第2の緩衝層の生成温度が70
0℃以上で1200℃以下であることを特徴とする請求
項2に記載のIII族窒化物半導体発光素子。 - 【請求項4】障壁層の酸化珪素が二酸化珪素であること
を特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載のII
I族窒化物半導体発光素子。 - 【請求項5】障壁層の層厚が、2nm以上で10nm以
下であることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項
に記載のIII族窒化物半導体発光素子。
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