JP2000501879A - 燃料電池の電極基材 - Google Patents

燃料電池の電極基材

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Abstract

(57)【要約】 本発明は二つの層（５、６）を有する燃料電池用の電極に関する。該電極の一つの層は（６）は自己支持性でありそしてもう一つの層（５）は触媒特性を有しそして自己支持層（６）は触媒特性を有するもう一つの層（５）よりも数倍厚い。自己支持性層は経済的な材料、例えばＣｒ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3、Ｆｅ2Ｏ3から製造できる。結果として、燃料電池のための公知の電極と比較して顕著な費用節約が可能である。

Description

【発明の詳細な説明】 燃料電池の電極基材 本発明は電極ならびに燃料電池用の燃料電池スタック(Brennstoffzellenstape l)に関する。 高温型燃料電池（ＳＯＦＣ）は燃料電池スタックおよびそれに付随する周辺機 器より成る。燃料電池スタックは、電解質、カソードおよびアノードより成る複 数の単位で構成される。電解質は例えばイットリアで安定化された二酸化ジルコ ニウム（ＹＳＺ）（ＺｒＯ2− ８モル％ Ｙ2Ｏ3）から製造され、カソードは 例えばストロンチームが微量混入されたランタン−マンガン酸化物（ＬＳＭ）（ Ｌａ1-x-yＳｒxＭｎＯ3-z）から製造されそしてアノードは触媒作用を呈する相 および触媒作用する相（例えば、ニッケル−ＹＳＺサーメット：４０容量％のＮ ｉ／６０容量％のＹＳＺ）から製造される。インタコネクタプレートは複数のア ノード−電解質−カソードの単位を互いに連結する。 ドイツ特許出願番号１９５１９８４７．６−４５から、自己支持性（自立性） 電解質フィルムおよびインタコネクタプレートを使用することは公知である。自 己支持性とは、フィルムをある位置で持ち上げた時に、該フィルムが撓まないこ とを意味する。両方の電極を層として電解質フィルムの上に載せる。電解質フィ ルムならびにインタコネクタプレートの機械的安定性は保証されていなければな らない。 機械的安定性を保証するために約２００〜３０μｍの厚さの自己支持性電解質 フィルムが必要とされる。しかしながら厚い電解質層は燃料電池中で行なわれる 電解質中のイオン移動を妨害するという欠点がある。この欠点を排除するために 、基材に関するコンセプト（考え方）が問題とされている。多孔質の基材は両方 の電極材料で製造されそして支持機能を有するべきである。その為にこれは厚く 造らなければならない。このために、多孔質層は例えば電解質よりも強度が著し く小さいので、層の厚みは０．５ｍｍより厚い必要がある。 かゝる基材の上に非常に薄い電解質層を、およびその上に第二番目の電極層を 載せる。これらの三層セル単位をインタコネクタプレートと一緒に直列に接続し てスタックを構成する。 上述の両方のコンセプト（考え方）の欠点は、自己支持性成分の製造に高価な 材料、例えばＹＳＺ，セリウム化合物またはランタン化合物を使用しなければな らないことである。 本発明の課題は、上述の欠点を回避することができる電極ならびに燃料電池ス タックを提供することである。 この課題は、請求の範囲に記載の主請求項あるいは副請求項のそれぞれに記載 の特徴を有する電極ならびに燃料電池スタックによって解決される。有利な実施 形態は従属項型請求項から明らかである。 電極は二つの層を有している。 第一の層は電極に自己支持性を与えている。この目的は例えば１〜３ｍｍの相 応する厚い層によって達成できる。しかしながら相応する安定な材料を使用する 場合には該層は１ｍｍより著しく薄くともよい。自己支持性層の層厚は他の層よ りも数倍厚い。 自己支持性層は、他の電極層または電解質層よりも機械的に安定であることが 好ましい。特にこの様にして高価な材料が節約できる。 他の層は、燃料電池で必要とされる、電極の触媒特性を有している。例えば、 アノードによる内部リフォーミングの際のリフォーミング反応がまたは燃料の酸 化反応が触媒作用される。 支持機能を電極の触媒機能から分離することが、機械的安定性を達成するため に安価な材料を用いることを可能とする。従来の考え方の場合には、上述した通 り、この目的には不可避的に高価な材料を使用せざるを得なかった。 自己支持性成分の為の任意の安価な材料はその使用に当り以下の基準を満足す るべきである： − インタコネクタ材料および触媒活性を有するアノード層と間の化学的相互作 用を示さ ないこと、 − 色々な組成（例えばＣＨ4／Ｈ2Ｏ、ＣnＮm／Ｈ2Ｏ、Ｈ2／Ｈ2Ｏ）の燃料ガ ス中で化学的に安定していること、 − 他の燃料電池成分の熱物理学的性質（例えば熱膨張係数）に適合性のあるこ と、 − 触媒活性のアノード層とインタコネクタとの間の電子の伝達を橋渡しする導 電性があること。 ＮｉおよびＡｌ2Ｏ3あるいはＮｉおよびＴｉＯ2より成るサーメットはこれら の基準を特に有利に満足させることができる。適する市販の安価な酸化物には更 にＣｒ2Ｏ3、Ｆｅ2Ｏ3、減損（abgereichertes）ＵＯ2がある。 Ａｌ2Ｏ3およびＴｉＯ2の化学的性質は十分な長期安定性を保証する。触媒活 性層のＹＳＺとの相互作用は知られていない（Ａｌ2Ｏ3）かまたは有害でない（ ＴｉＯ2）。Ａｌ2Ｏ3およびＴｉＯ2の熱膨張係数（８．３×１０-6 Ｋ-1あるい は９．１×１０-6 Ｋ-1）ならびに中間的に生成する化合物ＮｉＡｌ2Ｏ4または ＮｉＴｉＯ3のそれ（８．１×１０-6 Ｋ-1あるいは１０．３×１０-6 Ｋ-1） はＹＳＺのそれ（１０．５×１０-6Ｋ-1）または金属系インタコネクタのそれ（ ＣｒＦｅ５Ｙ2Ｏ3ｌ：１１．３×１０-6Ｋ-1）より小さい。Ｎｉを適当に混入す ることによって熱膨張係数は他の燃料電池成分のそれに釣り合わせることができ る。熱膨張係数は例えば以下の通りである： Ａｌ2Ｏ3＋６７．８容量％のＮｉＯ ：１０．４９×１０-6Ｋ-1； Ａｌ2Ｏ3＋６０容量％のＮｉ ：１０．０６×１０-6Ｋ-1； ＴｉＯ2＋５９．３容量％のＮｉＯ ：１１．３７×１０-6Ｋ-1； ＴｉＯ2＋５０容量％のＮｉ ：１２．０４×１０-6Ｋ-1； ＮｉＯの混入量を増やしそしてＮｉに還元することによって、更に良好な導電 性を達成することができる。 機械的に安定な電極層中のガス用通路を延長することによってガスを、接触活 性層の従来の基材に関するコンセプトに比較して簡単に有利に供給することがで きる。 図１は電極を有する燃料電池単位を 図２は電極中にガス用通路を持つ燃料電池単位を示している。 図１はインタコネクタ（１）、ガス用通路（２）、カソード（３）、電解質（ ４）、アノード（５）および支持層（６）で構成され、そして高温型燃料電池で 使用される単位を図示している。 図１および２に示されている通り、ここで提案されるアノードの場合には支持 機能が触媒機能から局所的に分離されている。支持層ならびに触媒活性層の製造 は慣用の方法で行なう：即ち、Ｎｉ／Ａｌ2Ｏ3−またはＮｉ／ＴｉＯ2−サーメ ット（６）をフィルムの注型成形によっておよび場合によっては沢山の注型成形 フィルムを積層することによってまたはコート・ミックス（Ｃｏａｔ−Ｍｉｘ） 法によって行ない、触媒活性層（５）をスクリーン印刷法または湿式粉末噴霧法 によって製造する。 支持層（６）の内部（図２）にインタコネクタ（１）のガス用通路（図１）を 延長することによって、明らかに沢山の燃料ガスが触媒活性アノード層に到達し そして燃料ガス転化率が向上される。ガス用通路（２）は、支持層（６）を製造 する際に例えば炭素繊維または予め製造された硬質ポリマーマトリックスを使用 することによって製造できる。コート・ミックス法の場合もフィルム注型成形法 の場合も、Ｃ、Ｈ、Ｏおよび場合によってはＮより成る膨張したこの有機添加物 をグリーンボディー中に充填する。焼成プロセスにおいて成形体を、形状安定性 を得るために予備焼成し、そして次に空気雰囲気で最終焼成する。その際に有機 系添加物は燃焼し、多孔質基材中に通路構造が後に残る。 この様にプラン通りに燃料電池成分が連結されるので、アノードとインタコネ クタの連結が容易になるだけでなく、高価なインタコネクタ材料が相当に節約さ れる。
【手続補正書】特許法第１８４条の８第１項 【提出日】１９９７年１０月１３日（１９９７．１０．１３） 【補正内容】 請求の範囲 １．二つの層（５、６）を有しかつ以下の特徴を有する燃料電池用の電極におい て： ａ）その一つの層（６）が多孔質で自己支持性であり、 ｂ）もう一方の層（５）が触媒特性を有しており、 ｃ）自己支持性層（６）の層厚が触媒特性を有するもう一方の層（５）よりも 複数倍厚く、 ｄ）自己支持性層（６）がサーメットより成り、ただしサーメットがＡｌ2Ｏ3 またはＴｉＯ2と混入されたＮｉとよりなる 上記電極。 ２．自己支持性層が多孔質である請求項１に記載の電極。 ３．厚い層（６）中に存在するガス用通路（２）を触媒活性層へのガスの供給の ために有する請求項１または２に記載の電極。 ４．請求項１〜３のいずれか一つに記載の電極を有する燃料電池スタック。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 シュテーファー・デトレフ ドイツ連邦共和国、Ｄ―52382 ニーダー ツィール、タウベンフォルスト、９

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １．二つの層（５、６）を有する燃料電池用電極において、その一つの層（５） が自己支持性でありそしてもう一方の層（６）が触媒特性を有しており、自己 支持層（６）の層厚が触媒特性を有するもう一方の層（５）よりも複数倍厚い 、燃料電池用電極。 ２．自己支持性層が多孔質である請求項１に記載の電極。 ３．金属酸化物、例えばＣｒ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3、Ｆｅ2Ｏ3またはＵＯ2より成る自 己支持性層を有する請求項１または２に記載の電極。 ４．ニッケルが混入された金属酸化物を有する請求項１〜３のいずれか一つに記 載の電極。 ５．厚い層（６）中に存在するガス用通路（２）を触媒活性層へのガスの供給の ために有する請求項１〜４のいずれか一つに記載の電極。 ６．請求項１〜５のいずれか一つに記載の電極を有する燃料電池スタック。
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