JP2000344689A - 二酸化炭素および水から炭化水素系物質の合成方法 - Google Patents
二酸化炭素および水から炭化水素系物質の合成方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 二酸化炭素と水から炭化水素系物質を合成す
る方法を提供する。 【解決手段】 鉄または鉄化合物を触媒として、二酸化
炭素および水から炭化水素系物質を合成する。
る方法を提供する。 【解決手段】 鉄または鉄化合物を触媒として、二酸化
炭素および水から炭化水素系物質を合成する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、二酸化炭素および
水から炭化水素系物質の合成方法に関する。より詳しく
は、地球温暖化をもたらしている二酸化炭素を固定する
とともに、有用な化工原料であり、クリーンエネルギー
源でもある炭化水素系物質の合成に関する。
水から炭化水素系物質の合成方法に関する。より詳しく
は、地球温暖化をもたらしている二酸化炭素を固定する
とともに、有用な化工原料であり、クリーンエネルギー
源でもある炭化水素系物質の合成に関する。
【０００２】
【従来の技術】地球温暖化を引き起こすＣＯ2 の固定化
研究は現在盛んに行われている。固定化プロセスを概ね
生物的、物理的、化学的な手法の三種類に分けられる。
光合成を利用する生物的な方法はかなりの量のＣＯ2 の
固定が期待でき、しかも熱帯林の保護や砂漠化の防止に
も役に立つので、現在広範な植樹と微細藻類の多量かつ
連続的な培養、増殖を行う研究開発が行われている。二
酸化炭素の固定化の二番目のプロセスはＣＯ2 の特殊な
媒体への溶解、吸着を利用する分離／濃縮法で、例え
ば、モレキュラーシーブにＣＯ2 を吸着させることによ
り、ＣＯ2 を濃縮、分離する。また、分離したＣＯ2 を
深海底にゾル状で隔離するような研究もされている。
研究は現在盛んに行われている。固定化プロセスを概ね
生物的、物理的、化学的な手法の三種類に分けられる。
光合成を利用する生物的な方法はかなりの量のＣＯ2 の
固定が期待でき、しかも熱帯林の保護や砂漠化の防止に
も役に立つので、現在広範な植樹と微細藻類の多量かつ
連続的な培養、増殖を行う研究開発が行われている。二
酸化炭素の固定化の二番目のプロセスはＣＯ2 の特殊な
媒体への溶解、吸着を利用する分離／濃縮法で、例え
ば、モレキュラーシーブにＣＯ2 を吸着させることによ
り、ＣＯ2 を濃縮、分離する。また、分離したＣＯ2 を
深海底にゾル状で隔離するような研究もされている。
【０００３】三番目の方法は化学・生化学的な手法でＣ
Ｏ2 を固定化する。ＣＯ2 の化学的還元法は電気化学
法、触媒反応を利用する方法、光反応を利用する方法に
分けられる。
Ｏ2 を固定化する。ＣＯ2 の化学的還元法は電気化学
法、触媒反応を利用する方法、光反応を利用する方法に
分けられる。
【０００４】電気化学法によるＣＯ2 の還元：二酸化炭
素の電気化学的還元の歴史は古く、１００年以上にもな
る。水溶液でＣＯ2 を電気化学的に還元すると、ギ酸が
生成することが約１０年前まで広く認められていた。そ
の後、微量ガスの検出手段の技術向上によって、水溶液
中でＣＯ2 を電気化学的に還元すると、ギ酸以外に、Ｃ
Ｏ、メタン、エチレンなどの炭化水素も常温で生成する
ことを明らかにした。例えば、無機塩水溶液で、ＣＯ2
をＨｇ，Ａｕ，Ｐｂ，Ζｎ，Ｃｄ，Ｓｎ，Ｉｎなどの陰
極でカソディック還元反応させると、ギ酸が生成される
と報告された。また、Ｃｕ陰極でのカソディック還元反
応により、ＣＯ2 からＣＨ4 ，ＣＯ，メタノールの生成
も報告された。さらに、ＣＯ2 の還元生成物（ギ酸イオ
ン，ＣＯ，メタン）および水素の収率が陰極材料によっ
て大きく異なることも報告された。
素の電気化学的還元の歴史は古く、１００年以上にもな
る。水溶液でＣＯ2 を電気化学的に還元すると、ギ酸が
生成することが約１０年前まで広く認められていた。そ
の後、微量ガスの検出手段の技術向上によって、水溶液
中でＣＯ2 を電気化学的に還元すると、ギ酸以外に、Ｃ
Ｏ、メタン、エチレンなどの炭化水素も常温で生成する
ことを明らかにした。例えば、無機塩水溶液で、ＣＯ2
をＨｇ，Ａｕ，Ｐｂ，Ζｎ，Ｃｄ，Ｓｎ，Ｉｎなどの陰
極でカソディック還元反応させると、ギ酸が生成される
と報告された。また、Ｃｕ陰極でのカソディック還元反
応により、ＣＯ2 からＣＨ4 ，ＣＯ，メタノールの生成
も報告された。さらに、ＣＯ2 の還元生成物（ギ酸イオ
ン，ＣＯ，メタン）および水素の収率が陰極材料によっ
て大きく異なることも報告された。
【０００５】触媒を利用するＣＯ2 の還元：二酸化炭素
の利用法としてはそれを還元して一酸化炭素、メタノー
ルなどに転換して使用するという手段以外に、ＣＯ2 を
直接原料として用いる有機合成反応の研究、開発も行わ
れている。二酸化炭素のような不活性分子を反応させる
強力な一般的方法として、遷移金属化合物による配位活
性化があげられる。遷移金属の有機合成における特異な
触媒作用はよく知られており、そういう意味でＣＯ2 の
固定化触媒として期待されている。
の利用法としてはそれを還元して一酸化炭素、メタノー
ルなどに転換して使用するという手段以外に、ＣＯ2 を
直接原料として用いる有機合成反応の研究、開発も行わ
れている。二酸化炭素のような不活性分子を反応させる
強力な一般的方法として、遷移金属化合物による配位活
性化があげられる。遷移金属の有機合成における特異な
触媒作用はよく知られており、そういう意味でＣＯ2 の
固定化触媒として期待されている。
【０００６】二酸化炭素と遷移金属錯体との反応は次の
３種類がある。まず、ＣＯ2 錯体の生成反応である。 ＬｎＭ ＋ ＣＯ2 → ＬｎＭＣＯ2 Ｌ：配位子 Ｍ：Ｒｈ，Ｎｉなどの遷移金属 次に、遷移金属−炭素，金属−水素，金属−酸素，金属
−窒素結合へのＣＯ2の挿入反応も多数報告されてい
る。さらに、ＣＯ2 は不飽和結合（Ａ＝Ｂ）を持つ化合
物、遷移金属との間に酸化的カップリング反応を起こす
ことも報告されている。
３種類がある。まず、ＣＯ2 錯体の生成反応である。 ＬｎＭ ＋ ＣＯ2 → ＬｎＭＣＯ2 Ｌ：配位子 Ｍ：Ｒｈ，Ｎｉなどの遷移金属 次に、遷移金属−炭素，金属−水素，金属−酸素，金属
−窒素結合へのＣＯ2の挿入反応も多数報告されてい
る。さらに、ＣＯ2 は不飽和結合（Ａ＝Ｂ）を持つ化合
物、遷移金属との間に酸化的カップリング反応を起こす
ことも報告されている。
【０００７】光化学反応を利用するＣＯ2 の還元：光化
学反応を利用するＣＯ2 の還元は自然界で発生している
光合成反応と光触媒反応によるＣＯ2 の還元に分けられ
る。
学反応を利用するＣＯ2 の還元は自然界で発生している
光合成反応と光触媒反応によるＣＯ2 の還元に分けられ
る。
【０００８】１）光合成反応 自然界で植物により、ＣＯ2 とＨ2 Ｏから炭水化物はつ
ぎのように合成されている。 ＣＯ2 ＋Ｈ2 Ｏ＋光→１／６（Ｃ6 Ｈ12Ｏ6 ）＋Ｏ2 上述した光合成反応は緑色植物中の色素クロロフィルが
光を吸収して、励起状態になり、その励起状態から電子
移動をし、最終的にＣＯ2 を還元するという機構が現在
明らかにされている。
ぎのように合成されている。 ＣＯ2 ＋Ｈ2 Ｏ＋光→１／６（Ｃ6 Ｈ12Ｏ6 ）＋Ｏ2 上述した光合成反応は緑色植物中の色素クロロフィルが
光を吸収して、励起状態になり、その励起状態から電子
移動をし、最終的にＣＯ2 を還元するという機構が現在
明らかにされている。
【０００９】２）光触媒反応によるＣＯ2 の還元光触媒
反応によるＣＯ2 の還元も報告されている。光触媒には
二酸化チタン（ＴｉＯ2 ）のような半導体微粒子や、金
属を表面に担持した二酸化チタン（Ｍ−ＴｉＯ2 ）、遷
移金属錯体（例えば、ルテニウムＲｕと２，２’−ビピ
リジンの錯体）、酵素などが用いられる。光触媒反応を
利用するＣＯ2 の還元研究の現状としては、近年進歩し
ているものの、まだ反応効率が低くて、また反応機構も
解明されていない状態である。
反応によるＣＯ2 の還元も報告されている。光触媒には
二酸化チタン（ＴｉＯ2 ）のような半導体微粒子や、金
属を表面に担持した二酸化チタン（Ｍ−ＴｉＯ2 ）、遷
移金属錯体（例えば、ルテニウムＲｕと２，２’−ビピ
リジンの錯体）、酵素などが用いられる。光触媒反応を
利用するＣＯ2 の還元研究の現状としては、近年進歩し
ているものの、まだ反応効率が低くて、また反応機構も
解明されていない状態である。
【００１０】一方、クリーンエネルギーでもある炭化水
素については、現在天然ガスおよび石油から作られてい
る。将来的には資源の枯渇化の問題を有している。
素については、現在天然ガスおよび石油から作られてい
る。将来的には資源の枯渇化の問題を有している。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、二酸化炭素
と水から炭化水素系物質を合成する方法を提供すること
を目的とする。
と水から炭化水素系物質を合成する方法を提供すること
を目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、触媒とし
て鉄または鉄化合物を用いることによって上記課題が解
決されることを見出し本発明に至った。すなわち、本発
明は、鉄または鉄化合物を触媒として、二酸化炭素およ
び水から炭化水素系物質を合成する方法である。ここ
で、鉄または鉄化合物として、鉄粉，Ｆｅ2 Ｏ3 ，Ｆｅ
3 Ｏ4 ，ＦｅＳＯ4 ，Ｆｅ2 （ＳＯ4 ）3 から選ばれる
１種以上が好ましい。
て鉄または鉄化合物を用いることによって上記課題が解
決されることを見出し本発明に至った。すなわち、本発
明は、鉄または鉄化合物を触媒として、二酸化炭素およ
び水から炭化水素系物質を合成する方法である。ここ
で、鉄または鉄化合物として、鉄粉，Ｆｅ2 Ｏ3 ，Ｆｅ
3 Ｏ4 ，ＦｅＳＯ4 ，Ｆｅ2 （ＳＯ4 ）3 から選ばれる
１種以上が好ましい。
【００１３】本発明において、二酸化炭素、および水系
から炭化水素の合成方法とは、二酸化炭素、水、および
鉄系化合物を含有する系を一定時間放置し、メタン、エ
タンなどの炭化水素を発生することである。
から炭化水素の合成方法とは、二酸化炭素、水、および
鉄系化合物を含有する系を一定時間放置し、メタン、エ
タンなどの炭化水素を発生することである。
【００１４】
【発明の実施の形態】本発明において、鉄または鉄化合
物を触媒、二酸化炭素および水からなる反応系は特に制
限されない。例えば、鉄または鉄化合物を触媒が分散ま
たは溶解した水中に二酸化炭素を吹き込むことによって
行われる。
物を触媒、二酸化炭素および水からなる反応系は特に制
限されない。例えば、鉄または鉄化合物を触媒が分散ま
たは溶解した水中に二酸化炭素を吹き込むことによって
行われる。
【００１５】図面を用いて、本発明に関わるプロセスお
よび装置を説明する。図１は、本発明のバッチ式実験の
プロセスを示す。バッチ式実験では、ガラス容器に水を
いれ、鉄粉を水に分散させ、さらに二酸化炭素を水中に
通気させる。次にガラス容器を密閉し、一定時間放置
後、ガラス容器中のガス成分をサンプリングし、ガスク
ロマトグラフィー等で炭化水素等を分析する。例えば、
容器に一定量の蒸留水をいれ、次に一定量の鉄粉を分散
させ、更にＣＯ2 で３０分間バッブリングした後、一定
時間静止させる。次に、シリンジで容器内の気相１００
μｌをサンプリングし、ガスクロマトグラフィーでその
中のメタン、エタンなどを分析する。
よび装置を説明する。図１は、本発明のバッチ式実験の
プロセスを示す。バッチ式実験では、ガラス容器に水を
いれ、鉄粉を水に分散させ、さらに二酸化炭素を水中に
通気させる。次にガラス容器を密閉し、一定時間放置
後、ガラス容器中のガス成分をサンプリングし、ガスク
ロマトグラフィー等で炭化水素等を分析する。例えば、
容器に一定量の蒸留水をいれ、次に一定量の鉄粉を分散
させ、更にＣＯ2 で３０分間バッブリングした後、一定
時間静止させる。次に、シリンジで容器内の気相１００
μｌをサンプリングし、ガスクロマトグラフィーでその
中のメタン、エタンなどを分析する。
【００１６】図２は、本発明の連続モニタリングフロー
型実験を示す。図２において、１はオートクレーブ、２
は二酸化炭素注入管、３は採気管、４は気体分析測定装
置、５は採液管、６は液相分析測定装置、７は触媒注入
管を示す。連続モニタリングフロー型装置では、オート
クレーブ内に二酸化炭素、水素、窒素などのガスを連続
的供給し、また、鉄粉などを含む水溶液も連続的に供給
できるような構造である。また、オートクレーブ内のガ
ス成分を連続分析し、圧力、温度、水質のｐＨ、酸化還
元電位などの水質を連続的に分析する。例えば、オート
クレーブ内に蒸留水、鉄粉を入れ、二酸化炭素が連続的
にオートクレーブに送られる。また、オートクレーブ内
のガス成分が循環し、水素、メタンなどのガス成分を連
続的に測定できる。更に、オートクレーブ内の水も循環
し、ｐＨ、温度、圧力、電位、液相成分などを連続的に
モニタリングできる。
型実験を示す。図２において、１はオートクレーブ、２
は二酸化炭素注入管、３は採気管、４は気体分析測定装
置、５は採液管、６は液相分析測定装置、７は触媒注入
管を示す。連続モニタリングフロー型装置では、オート
クレーブ内に二酸化炭素、水素、窒素などのガスを連続
的供給し、また、鉄粉などを含む水溶液も連続的に供給
できるような構造である。また、オートクレーブ内のガ
ス成分を連続分析し、圧力、温度、水質のｐＨ、酸化還
元電位などの水質を連続的に分析する。例えば、オート
クレーブ内に蒸留水、鉄粉を入れ、二酸化炭素が連続的
にオートクレーブに送られる。また、オートクレーブ内
のガス成分が循環し、水素、メタンなどのガス成分を連
続的に測定できる。更に、オートクレーブ内の水も循環
し、ｐＨ、温度、圧力、電位、液相成分などを連続的に
モニタリングできる。
【００１７】
【実施例】７０ｍｌのガラス瓶に５０ｍｌ蒸留水を入
れ、その蒸留水に鉄粉（粒径数十ミクロ前後）０．１ｇ
を分散させた。次にその分散液にＣＯ2 （純度９９．５
％のＣＯ2 ボンベから）で３０分間バッブリング（通
気）し、ＣＯ2 を分散液に溶解させた。最後に、ガラス
瓶をゴム栓で封じた。これを室温下で一定時間放置し、
放置後ガラス瓶内の気相成分をガスクロマトグラフィー
で分析した。結果は次のようである。
れ、その蒸留水に鉄粉（粒径数十ミクロ前後）０．１ｇ
を分散させた。次にその分散液にＣＯ2 （純度９９．５
％のＣＯ2 ボンベから）で３０分間バッブリング（通
気）し、ＣＯ2 を分散液に溶解させた。最後に、ガラス
瓶をゴム栓で封じた。これを室温下で一定時間放置し、
放置後ガラス瓶内の気相成分をガスクロマトグラフィー
で分析した。結果は次のようである。
【００１８】
【表１】
【００１９】表１から分かるように、鉄粉−水−ＣＯ2
系を静置するだけで、メタン、エタンなどの炭化水素が
生成されていることが分かった。
系を静置するだけで、メタン、エタンなどの炭化水素が
生成されていることが分かった。
【００２０】
【発明の効果】本発明によれば、鉄粉−水−ＣＯ2 系で
二酸化炭素の還元反応を起こさせることにより、新たな
炭化水素の合成法が見出された。本発明は、大気中の二
酸化炭素の固定、化学材料およびクリーン燃料の生産に
有用である。
二酸化炭素の還元反応を起こさせることにより、新たな
炭化水素の合成法が見出された。本発明は、大気中の二
酸化炭素の固定、化学材料およびクリーン燃料の生産に
有用である。
【図１】 本発明のバッチ式実験のプロセスを示す。
【図２】 本発明の連続モニタリングフロー型装置を示
す。
す。
１：オートクレーブ、２：二酸化炭素注入管、３：採気
管、４：気体分析測定装置、５：採液管、６：液相分析
測定装置、７：触媒注入管。
管、４：気体分析測定装置、５：採液管、６：液相分析
測定装置、７：触媒注入管。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ１０Ｇ 2/00 Ｂ０１Ｊ 23/74 ３０１Ｘ Ｃ１０Ｌ 3/10 Ｃ１０Ｌ 3/00 Ｄ (72)発明者 畑下 昌範 福井県敦賀市本町２−７−22−402 (72)発明者 小川 良平 福井県敦賀市鉄輪町１−７−15−106 Ｆターム(参考） 4H006 AA02 AC11 AC29 BA19 BA30 BA36 BE41 BE60 4H029 CA00 DA00
Claims (2)
- 【請求項１】 鉄または鉄化合物を触媒として、二酸化
炭素および水から炭化水素系物質を合成する方法。 - 【請求項２】 鉄または鉄化合物が、鉄粉，Ｆｅ2 Ｏ
3 ，Ｆｅ3 Ｏ4 ，ＦｅＳＯ4 ，Ｆｅ2 （ＳＯ4 ）3 から
選ばれる１種以上であることを特徴とする請求項１に記
載の炭化水素系物質を合成する方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11152396A JP2000344689A (ja) | 1999-05-31 | 1999-05-31 | 二酸化炭素および水から炭化水素系物質の合成方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11152396A JP2000344689A (ja) | 1999-05-31 | 1999-05-31 | 二酸化炭素および水から炭化水素系物質の合成方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000344689A true JP2000344689A (ja) | 2000-12-12 |
Family
ID=15539610
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11152396A Pending JP2000344689A (ja) | 1999-05-31 | 1999-05-31 | 二酸化炭素および水から炭化水素系物質の合成方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000344689A (ja) |
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2008290060A (ja) * | 2007-04-27 | 2008-12-04 | Mitsui Eng & Shipbuild Co Ltd | 二酸化炭素処理装置 |
| JP2010099626A (ja) * | 2008-10-27 | 2010-05-06 | Mitsui Eng & Shipbuild Co Ltd | 二酸化炭素の還元，固定装置、および還元，固定方法 |
| WO2012161638A1 (en) * | 2011-05-20 | 2012-11-29 | Bioprocess Control Sweden Ab | Sampling unit and sampling system |
| WO2013108833A1 (ja) * | 2012-01-20 | 2013-07-25 | 豊田合成株式会社 | 炭化水素の製造方法 |
| WO2013108403A1 (ja) * | 2012-01-20 | 2013-07-25 | 豊田合成株式会社 | 炭化水素の製造方法 |
| CN104292063A (zh) * | 2013-07-19 | 2015-01-21 | 丰田合成株式会社 | 烃的制造方法 |
| JP2015038056A (ja) * | 2013-07-19 | 2015-02-26 | 豊田合成株式会社 | 炭化水素の製造方法 |
| JP7385974B1 (ja) * | 2023-09-19 | 2023-11-24 | 株式会社アイティー技研 | 液状炭化水素の合成方法及び合成装置 |
| JP7385972B1 (ja) * | 2023-08-16 | 2023-11-24 | 株式会社アイティー技研 | 炭化水素の合成方法及び合成装置 |
| JP7428453B1 (ja) | 2023-11-13 | 2024-02-06 | 株式会社コスモス | 液状炭化水素の合成方法及び合成装置 |
-
1999
- 1999-05-31 JP JP11152396A patent/JP2000344689A/ja active Pending
Cited By (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2008290060A (ja) * | 2007-04-27 | 2008-12-04 | Mitsui Eng & Shipbuild Co Ltd | 二酸化炭素処理装置 |
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| US9162936B2 (en) | 2012-01-20 | 2015-10-20 | Toyoda Gosei Co., Ltd. | Method for manufacturing hydrocarbon |
| WO2013108833A1 (ja) * | 2012-01-20 | 2013-07-25 | 豊田合成株式会社 | 炭化水素の製造方法 |
| WO2013108403A1 (ja) * | 2012-01-20 | 2013-07-25 | 豊田合成株式会社 | 炭化水素の製造方法 |
| CN104066701A (zh) * | 2012-01-20 | 2014-09-24 | 丰田合成株式会社 | 烃的制造方法 |
| CN104066701B (zh) * | 2012-01-20 | 2017-02-01 | 丰田合成株式会社 | 烃的制造方法 |
| CN104292063A (zh) * | 2013-07-19 | 2015-01-21 | 丰田合成株式会社 | 烃的制造方法 |
| US9090524B2 (en) | 2013-07-19 | 2015-07-28 | Toyoda Gosei Co., Ltd. | Method for manufacturing hydrocarbon |
| JP2015038056A (ja) * | 2013-07-19 | 2015-02-26 | 豊田合成株式会社 | 炭化水素の製造方法 |
| JP2015020980A (ja) * | 2013-07-19 | 2015-02-02 | 豊田合成株式会社 | 炭化水素の製造方法 |
| JP7385972B1 (ja) * | 2023-08-16 | 2023-11-24 | 株式会社アイティー技研 | 炭化水素の合成方法及び合成装置 |
| JP7385974B1 (ja) * | 2023-09-19 | 2023-11-24 | 株式会社アイティー技研 | 液状炭化水素の合成方法及び合成装置 |
| JP7428453B1 (ja) | 2023-11-13 | 2024-02-06 | 株式会社コスモス | 液状炭化水素の合成方法及び合成装置 |
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