JP2000315601A - 半導体セラミック、半導体セラミック素子、および回路保護素子 - Google Patents
半導体セラミック、半導体セラミック素子、および回路保護素子Info
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- C04B35/01—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
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- H01C7/025—Perovskites, e.g. titanates
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 室温比抵抗が３Ω・cm以下、かつ抵抗温度特
性が９％／℃以上の半導体セラミックおよび半導体セラ
ミック素子を提供する。 【解決手段】 正の抵抗温度係数を有する半導体セラミ
ックにおいて、結晶粒子の粒内抵抗値（Ｒ1）と、結晶
粒子の粒内抵抗値（Ｒ1）と結晶粒子間の粒界抵抗値
（Ｒ2）との和である全体抵抗値（Ｒ1＋Ｒ2）との比Ｒ1
／（Ｒ1＋Ｒ2）が、０．３５〜０．８５であることを特
徴とする。
性が９％／℃以上の半導体セラミックおよび半導体セラ
ミック素子を提供する。 【解決手段】 正の抵抗温度係数を有する半導体セラミ
ックにおいて、結晶粒子の粒内抵抗値（Ｒ1）と、結晶
粒子の粒内抵抗値（Ｒ1）と結晶粒子間の粒界抵抗値
（Ｒ2）との和である全体抵抗値（Ｒ1＋Ｒ2）との比Ｒ1
／（Ｒ1＋Ｒ2）が、０．３５〜０．８５であることを特
徴とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は半導体セラミック、
特に正の抵抗温度特性を有する半導体セラミック、半導
体セラミック素子、およびそれを用いた回路保護素子に
関する。
特に正の抵抗温度特性を有する半導体セラミック、半導
体セラミック素子、およびそれを用いた回路保護素子に
関する。
【０００２】
【従来の技術および発明が解決しようとする課題】従来
より、過電流からの回路の保護や、カラーテレビの消磁
用の部品には、キュリー温度以上で急激に高抵抗化する
正の抵抗温度特性（以下、ＰＴＣ特性とする）を有する
半導体セラミックに電極を設けた半導体素子が用いられ
ている。半導体素子に用いられる半導体セラミックとし
ては、主に室温比抵抗が小さく、抵抗温度係数が大きい
チタン酸バリウム系セラミックが用いられている。
より、過電流からの回路の保護や、カラーテレビの消磁
用の部品には、キュリー温度以上で急激に高抵抗化する
正の抵抗温度特性（以下、ＰＴＣ特性とする）を有する
半導体セラミックに電極を設けた半導体素子が用いられ
ている。半導体素子に用いられる半導体セラミックとし
ては、主に室温比抵抗が小さく、抵抗温度係数が大きい
チタン酸バリウム系セラミックが用いられている。
【０００３】このようなチタン酸バリウム系半導体セラ
ミックについては、抵抗温度特性の向上、室温比抵抗の
低減、耐電圧の向上が求められており、これらの課題を
解決すべく様々な研究がなされている。
ミックについては、抵抗温度特性の向上、室温比抵抗の
低減、耐電圧の向上が求められており、これらの課題を
解決すべく様々な研究がなされている。
【０００４】例えば、特開平３−５４１６５号公報に
は、４５〜８７mol％のＢａＴｉＯ3と、３〜２０mol％
ＰｂＴｉＯ3と、５〜２０mol％のＳｒＴｉＯ3と、５〜
１５mol％のＣａＴｉＯ3とを主成分とし、この主成分に
対して、Ｓｂ，Ｂｉ，Ｎｂ，Ｔａ，希土類元素の中から
選ばれる半導体化剤と、０．２〜０．５mol％のＭｎ
と、０〜０．４５mol％のＳｉＯ2とを添加したチタン酸
バリウム系半導体セラミックが開示されており、このよ
うな組成にすることによって、その室温比抵抗を３〜１
０Ω・cmとしている。
は、４５〜８７mol％のＢａＴｉＯ3と、３〜２０mol％
ＰｂＴｉＯ3と、５〜２０mol％のＳｒＴｉＯ3と、５〜
１５mol％のＣａＴｉＯ3とを主成分とし、この主成分に
対して、Ｓｂ，Ｂｉ，Ｎｂ，Ｔａ，希土類元素の中から
選ばれる半導体化剤と、０．２〜０．５mol％のＭｎ
と、０〜０．４５mol％のＳｉＯ2とを添加したチタン酸
バリウム系半導体セラミックが開示されており、このよ
うな組成にすることによって、その室温比抵抗を３〜１
０Ω・cmとしている。
【０００５】また、特開平３−８８７７０号公報には、
４５〜８５mol％のＢａＴｉＯ3と、１〜２０mol％のＰ
ｂＴｉＯ3と、１〜２０mol％のＳｒＴｉＯ3と、５〜２
０mol％のＣａＴｉＯ3とを主成分とし、この主成分に対
し、０．１〜０．３mol％の半導体化剤と、０．００６
〜０．０２５molのＭｎと、０．１〜１mol％のＳｉＯ２
とを添加剤として含む半導体セラミックが開示されてい
る。このよう組成および粒径を調整することによって、
その室温比抵抗を４〜８Ω・cm、抵抗温度特性の勾配が
９％／℃以上としている。
４５〜８５mol％のＢａＴｉＯ3と、１〜２０mol％のＰ
ｂＴｉＯ3と、１〜２０mol％のＳｒＴｉＯ3と、５〜２
０mol％のＣａＴｉＯ3とを主成分とし、この主成分に対
し、０．１〜０．３mol％の半導体化剤と、０．００６
〜０．０２５molのＭｎと、０．１〜１mol％のＳｉＯ２
とを添加剤として含む半導体セラミックが開示されてい
る。このよう組成および粒径を調整することによって、
その室温比抵抗を４〜８Ω・cm、抵抗温度特性の勾配が
９％／℃以上としている。
【０００６】さらに、特開平９−２２８０１号公報に
は、半導体セラミックの結晶粒子の粒界抵抗値と結晶粒
子間の粒内抵抗値とからなる抵抗値に占める粒界抵抗値
の割合を２０％以下とすることによって、半導体セラミ
ックの耐電圧を向上させうることが開示されている。
は、半導体セラミックの結晶粒子の粒界抵抗値と結晶粒
子間の粒内抵抗値とからなる抵抗値に占める粒界抵抗値
の割合を２０％以下とすることによって、半導体セラミ
ックの耐電圧を向上させうることが開示されている。
【０００７】このように、ＰＴＣ特性を有する半導体セ
ラミックにおいて、抵抗温度特性の向上、室温比抵抗の
低減、耐電圧の向上が図られてはいるが、市場からの半
導体セラミックに対する要求はますます厳しくなってき
ている。特に、回路保護用に用いられる半導体セラミッ
クについては、消費電力を低減するために、さらに低い
室温比抵抗を有するものが求められている。
ラミックにおいて、抵抗温度特性の向上、室温比抵抗の
低減、耐電圧の向上が図られてはいるが、市場からの半
導体セラミックに対する要求はますます厳しくなってき
ている。特に、回路保護用に用いられる半導体セラミッ
クについては、消費電力を低減するために、さらに低い
室温比抵抗を有するものが求められている。
【０００８】本発明の目的は、室温比抵抗が３Ω・cm以
下、かつ抵抗温度特性が９％／℃以上の半導体セラミッ
クおよび半導体セラミック素子を提供することにある。
下、かつ抵抗温度特性が９％／℃以上の半導体セラミッ
クおよび半導体セラミック素子を提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は上記のような目
的に鑑みてなされたものである。第１の発明の半導体セ
ラミックは、正の抵抗温度係数を有する半導体セラミッ
クにおいて、結晶粒子の粒内抵抗値（Ｒ1）と、前記結
晶粒子の粒内抵抗値（Ｒ1）と前記結晶粒子間の粒界抵
抗値（Ｒ2）との和である全体抵抗値（Ｒ1＋Ｒ2）との
比Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ2）が、０．３５〜０．８５であるこ
とを特徴とする。
的に鑑みてなされたものである。第１の発明の半導体セ
ラミックは、正の抵抗温度係数を有する半導体セラミッ
クにおいて、結晶粒子の粒内抵抗値（Ｒ1）と、前記結
晶粒子の粒内抵抗値（Ｒ1）と前記結晶粒子間の粒界抵
抗値（Ｒ2）との和である全体抵抗値（Ｒ1＋Ｒ2）との
比Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ2）が、０．３５〜０．８５であるこ
とを特徴とする。
【００１０】このような粒内抵抗値と全体抵抗値との比
にすることによって、室温比抵抗を３Ω・cm以下とする
ことができ、かつ抵抗温度特性が９％／℃以上とするこ
とができる。
にすることによって、室温比抵抗を３Ω・cm以下とする
ことができ、かつ抵抗温度特性が９％／℃以上とするこ
とができる。
【００１１】また、第２の発明の半導体セラミックにお
いては、前記結晶粒子は、チタン酸バリウムを主成分と
することが好ましい。
いては、前記結晶粒子は、チタン酸バリウムを主成分と
することが好ましい。
【００１２】このような組成にすることによって、より
ＰＴＣ特性に優れた半導体セラミックとすることが出き
る。
ＰＴＣ特性に優れた半導体セラミックとすることが出き
る。
【００１３】また、第３の発明の半導体セラミックは、
第１の発明または第２の発明の半導体セラミック上に電
極を設けたことを特徴とする。
第１の発明または第２の発明の半導体セラミック上に電
極を設けたことを特徴とする。
【００１４】また、第４の発明の回路保護素子において
は、第３の発明の半導体セラミック素子からなることが
好ましい。
は、第３の発明の半導体セラミック素子からなることが
好ましい。
【００１５】このような用途に用いることによって、室
温比抵抗の低い本発明の半導体セラミック素子をより効
果的に用いることができる。
温比抵抗の低い本発明の半導体セラミック素子をより効
果的に用いることができる。
【００１６】
【発明の実施の形態】本発明の半導体セラミックは、結
晶粒子の粒内抵抗値（Ｒ1）と、粒内抵抗値（Ｒ1）と結
晶粒子間の粒界抵抗値（Ｒ2）との和である全体抵抗値
（Ｒ1＋Ｒ2）との比Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ2）が、０．３５〜
０．８５である。
晶粒子の粒内抵抗値（Ｒ1）と、粒内抵抗値（Ｒ1）と結
晶粒子間の粒界抵抗値（Ｒ2）との和である全体抵抗値
（Ｒ1＋Ｒ2）との比Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ2）が、０．３５〜
０．８５である。
【００１７】上記半導体セラミックは、その組成を特に
限定するものではないが、ＰＴＣ特性に優れているとい
う点から主成分にＢａＴｉＯ3を含むものを用いること
が好ましい。なお、ここでいうＢａＴｉＯ3を含む主成
分とは、ＢａＴｉＯ3の他にＰｂＴｉＯ3，ＳｒＴｉ
Ｏ3，ＣａＴｉＯ3等を含んでいてもよい。さらに好まし
くは、ＢａＴｉＯ3が３０〜９７mol％、ＰｂＴｉＯ3が
１〜５０mol％、ＳｒＴｉＯ 3が１〜３０mol％、ＣａＴ
ｉＯ3が１〜２５mol％（合計１００mol％）の範囲にあ
る主成分を用いることが好ましい。
限定するものではないが、ＰＴＣ特性に優れているとい
う点から主成分にＢａＴｉＯ3を含むものを用いること
が好ましい。なお、ここでいうＢａＴｉＯ3を含む主成
分とは、ＢａＴｉＯ3の他にＰｂＴｉＯ3，ＳｒＴｉ
Ｏ3，ＣａＴｉＯ3等を含んでいてもよい。さらに好まし
くは、ＢａＴｉＯ3が３０〜９７mol％、ＰｂＴｉＯ3が
１〜５０mol％、ＳｒＴｉＯ 3が１〜３０mol％、ＣａＴ
ｉＯ3が１〜２５mol％（合計１００mol％）の範囲にあ
る主成分を用いることが好ましい。
【００１８】また、上記主成分の他に、副成分として、
Ｌａ，Ｓｂ，Ｎｂ，Ｙ，希土類元素から選ばれる半導体
化剤や、ＳｉやＭｎ等の酸化物等を添加してもよい。な
お、半導体化剤としては、室温比抵抗のロット間ばらつ
きが小さく、室温比抵抗をより小さくできるＳｍ2Ｏ3を
用いることが好ましい。
Ｌａ，Ｓｂ，Ｎｂ，Ｙ，希土類元素から選ばれる半導体
化剤や、ＳｉやＭｎ等の酸化物等を添加してもよい。な
お、半導体化剤としては、室温比抵抗のロット間ばらつ
きが小さく、室温比抵抗をより小さくできるＳｍ2Ｏ3を
用いることが好ましい。
【００１９】また、上記全体抵抗値は、粒内抵抗値（Ｒ
1）と粒界抵抗値（Ｒ2）との和である。すなわち、粒内
抵抗値／全体抵抗値＝粒内抵抗値／（粒内抵抗値＋粒界
抵抗値）＝Ｒ１／（Ｒ1＋Ｒ2）となる。次に、本発明の
半導体セラミックを実施例を用いてさらに具体的に説明
する。
1）と粒界抵抗値（Ｒ2）との和である。すなわち、粒内
抵抗値／全体抵抗値＝粒内抵抗値／（粒内抵抗値＋粒界
抵抗値）＝Ｒ１／（Ｒ1＋Ｒ2）となる。次に、本発明の
半導体セラミックを実施例を用いてさらに具体的に説明
する。
【００２０】
【実施例】まず、主成分の出発原料としてＢａＣＯ3が
６０mol、ＰｂＯが１０mol、ＳｒＣＯ3が１５mol、Ｃａ
ＣＯ3が１５mol、ＴｉＯ2が１００molとなるように秤量
した。さらに、半導体化剤としてＳｍ2Ｏ3が０．１mo
l、その他の添加剤としてＭｎＣＯ3が０．０２mol、Ｓ
ｉＯ2が１molとなるように副成分の出発原料を秤量し
た。
６０mol、ＰｂＯが１０mol、ＳｒＣＯ3が１５mol、Ｃａ
ＣＯ3が１５mol、ＴｉＯ2が１００molとなるように秤量
した。さらに、半導体化剤としてＳｍ2Ｏ3が０．１mo
l、その他の添加剤としてＭｎＣＯ3が０．０２mol、Ｓ
ｉＯ2が１molとなるように副成分の出発原料を秤量し
た。
【００２１】次に、それぞれを配合してボールミルで５
時間湿式混合し、脱水、乾燥して混合物を得た。得られ
た混合物を１１５０℃で２時間仮焼した後、バインダー
を混合し、さらに造粒して造粒粒子とした。この造粒粒
子を１．５ton／cm2で厚さ４．０mm、直径９．０mmの円
板状に加圧成形し、成形体とした。得られた成形体を、
１３５０℃で１時間焼成し、表１のような粒内／全体抵
抗値比となるように、１１５０〜１２５０℃の範囲で酸
化処理条件を変えて、半導体セラミックを得た。
時間湿式混合し、脱水、乾燥して混合物を得た。得られ
た混合物を１１５０℃で２時間仮焼した後、バインダー
を混合し、さらに造粒して造粒粒子とした。この造粒粒
子を１．５ton／cm2で厚さ４．０mm、直径９．０mmの円
板状に加圧成形し、成形体とした。得られた成形体を、
１３５０℃で１時間焼成し、表１のような粒内／全体抵
抗値比となるように、１１５０〜１２５０℃の範囲で酸
化処理条件を変えて、半導体セラミックを得た。
【００２２】次に、図１に示すように、半導体セラミッ
ク３の両主面にＩｎ−Ｇａ電極ペーストを塗布し、表面
電極５を形成して半導体セラミック素子１とした。
ク３の両主面にＩｎ−Ｇａ電極ペーストを塗布し、表面
電極５を形成して半導体セラミック素子１とした。
【００２３】次に、この半導体セラミック素子の室温比
抵抗（ρ25）、抵抗温度係数（α）を測定し、さらに半
導体セラミックの結晶粒の粒内抵抗値（Ｒ1）、粒界抵
抗値（Ｒ2）、および全体抵抗値（Ｒ1＋Ｒ2）とを測定
した。なお、粒内抵抗値（Ｒ1）および粒界抵抗値
（Ｒ2）は、複素インピーダンス法によって測定した。
ここで、複素インピーダンス法による粒内抵抗値および
粒界抵抗値の測定の方法を説明する。インピーダンスア
ナライザーを用いて１００MHzから３０MHzの周波数領域
で測定を行い、図２に示す測定点を得た。この測定点よ
り粒内抵抗値、全体抵抗値を求めるために、図２に示す
円弧を作図した。なお、作図に際しては、円弧の右側部
分を測定点の一致性を高めるようにした。また、円弧の
左側部分は円弧の右側部分を外すように作図した。した
がって、図２のグラフは、右端の点０．８４Ωが粒内抵
抗値（Ｒ1）、左端の点１．４５Ωが全体抵抗値（Ｒ1＋
Ｒ2）、全体抵抗値（Ｒ1＋Ｒ2）と粒内抵抗値（Ｒ1）と
の差（１．４５Ω−０．８４Ω＝０．６１Ω）が粒界抵
抗値（Ｒ2）であることを示す。この粒内抵抗値（Ｒ1）
と粒界抵抗値（Ｒ2）から、粒内／全体抵抗値比率（Ｒ1
／（Ｒ1＋Ｒ2））を算出した。その結果を表１に示す。
なお、表１中の※印は本発明の範囲外である。
抵抗（ρ25）、抵抗温度係数（α）を測定し、さらに半
導体セラミックの結晶粒の粒内抵抗値（Ｒ1）、粒界抵
抗値（Ｒ2）、および全体抵抗値（Ｒ1＋Ｒ2）とを測定
した。なお、粒内抵抗値（Ｒ1）および粒界抵抗値
（Ｒ2）は、複素インピーダンス法によって測定した。
ここで、複素インピーダンス法による粒内抵抗値および
粒界抵抗値の測定の方法を説明する。インピーダンスア
ナライザーを用いて１００MHzから３０MHzの周波数領域
で測定を行い、図２に示す測定点を得た。この測定点よ
り粒内抵抗値、全体抵抗値を求めるために、図２に示す
円弧を作図した。なお、作図に際しては、円弧の右側部
分を測定点の一致性を高めるようにした。また、円弧の
左側部分は円弧の右側部分を外すように作図した。した
がって、図２のグラフは、右端の点０．８４Ωが粒内抵
抗値（Ｒ1）、左端の点１．４５Ωが全体抵抗値（Ｒ1＋
Ｒ2）、全体抵抗値（Ｒ1＋Ｒ2）と粒内抵抗値（Ｒ1）と
の差（１．４５Ω−０．８４Ω＝０．６１Ω）が粒界抵
抗値（Ｒ2）であることを示す。この粒内抵抗値（Ｒ1）
と粒界抵抗値（Ｒ2）から、粒内／全体抵抗値比率（Ｒ1
／（Ｒ1＋Ｒ2））を算出した。その結果を表１に示す。
なお、表１中の※印は本発明の範囲外である。
【表１】 表１に示すように、本発明の半導体セラミックは、室温
比抵抗が３．０Ω・cm以下、かつ抵抗温度係数が９％／
℃以上であることがわかる。
比抵抗が３．０Ω・cm以下、かつ抵抗温度係数が９％／
℃以上であることがわかる。
【００２４】ここで、請求項１において粒内／全体抵抗
値比率（Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ2））を０．３５〜０．８５に
限定したのは、試料番号１のように、粒内／全体抵抗値
比率（Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ2））が０．３５より小さい場合
には、抵抗温度係数が１２．１％／℃と高いものの、室
温比抵抗が３Ω・cmを越えてしまい好ましくないからで
ある。一方、試料番号１４のように、粒内／全体抵抗値
比率（Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ 2））が０．８５より大きい場合
は、室温比抵抗が１．０Ω・cmと小さいものの、抵抗温
度係数が９％／℃より大幅に低くなり好ましくないから
である。
値比率（Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ2））を０．３５〜０．８５に
限定したのは、試料番号１のように、粒内／全体抵抗値
比率（Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ2））が０．３５より小さい場合
には、抵抗温度係数が１２．１％／℃と高いものの、室
温比抵抗が３Ω・cmを越えてしまい好ましくないからで
ある。一方、試料番号１４のように、粒内／全体抵抗値
比率（Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ 2））が０．８５より大きい場合
は、室温比抵抗が１．０Ω・cmと小さいものの、抵抗温
度係数が９％／℃より大幅に低くなり好ましくないから
である。
【００２５】
【発明の効果】本発明の半導体セラミックは、正の抵抗
温度係数を有する半導体セラミックにおいて、結晶粒子
の粒内抵抗値（Ｒ1）と、前記結晶粒子の粒内抵抗値
（Ｒ1）と前記結晶粒子間の粒界抵抗値（Ｒ2）との和で
ある全体抵抗値（Ｒ1＋Ｒ2）との比Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ2）
が、０．３５〜０．８５であるので、室温比抵抗を３Ω
・cm以下とすることができ、かつ抵抗温度特性が９％／
℃以上とすることができる。
温度係数を有する半導体セラミックにおいて、結晶粒子
の粒内抵抗値（Ｒ1）と、前記結晶粒子の粒内抵抗値
（Ｒ1）と前記結晶粒子間の粒界抵抗値（Ｒ2）との和で
ある全体抵抗値（Ｒ1＋Ｒ2）との比Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ2）
が、０．３５〜０．８５であるので、室温比抵抗を３Ω
・cm以下とすることができ、かつ抵抗温度特性が９％／
℃以上とすることができる。
【００２６】また、上記結晶粒子をチタン酸バリウムを
主成分とすることによって、よりＰＴＣ特性に優れた半
導体セラミックとすることができる。
主成分とすることによって、よりＰＴＣ特性に優れた半
導体セラミックとすることができる。
【００２７】また、本発明の半導体セラミック素子は、
上記半導体セラミック上に電極を設けたものである。ま
た、上記半導体セラミック素子は回路保護用に用いられ
るので、室温比抵抗の低い本発明の半導体セラミック素
子をより効果的に用いることができる。
上記半導体セラミック上に電極を設けたものである。ま
た、上記半導体セラミック素子は回路保護用に用いられ
るので、室温比抵抗の低い本発明の半導体セラミック素
子をより効果的に用いることができる。
【図１】本発明の半導体セラミック素子の概略斜視図。
【図２】複素インピーダンス法による各抵抗値の測定例
を示すグラフ。
を示すグラフ。
１ 半導体セラミック素子 ２ 半導体セラミック ３ 電極
Claims (4)
- 【請求項１】 正の抵抗温度係数を有する半導体セラミ
ックにおいて、結晶粒子の粒内抵抗値（Ｒ1）と、前記
結晶粒子の粒内抵抗値（Ｒ1）と前記結晶粒子間の粒界
抵抗値（Ｒ2）との和である全体抵抗値（Ｒ1＋Ｒ2）と
の比Ｒ1／（Ｒ1＋Ｒ2）が、０．３５〜０．８５である
ことを特徴とする半導体セラミック。 - 【請求項２】 前記結晶粒子は、チタン酸バリウムを含
んでなることを特徴とする請求項１に記載の半導体セラ
ミック。 - 【請求項３】 請求項１または請求項２に記載の半導体
セラミック上に電極を設けたことを特徴とする半導体セ
ラミック素子。 - 【請求項４】 請求項３に記載の半導体セラミック素子
からなることを特徴とする回路保護素子。
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