JP2000313868A - ポリオレフィン材料用接着剤組成物及びポリオレフィン材料の接着方法 - Google Patents

ポリオレフィン材料用接着剤組成物及びポリオレフィン材料の接着方法

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JP2000313868A
JP2000313868A JP11122335A JP12233599A JP2000313868A JP 2000313868 A JP2000313868 A JP 2000313868A JP 11122335 A JP11122335 A JP 11122335A JP 12233599 A JP12233599 A JP 12233599A JP 2000313868 A JP2000313868 A JP 2000313868A
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meth
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Nobuyuki Okinaga
信幸 沖永
Hiroshi Miyashita
拓 宮下
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 ポリオレフィン材料に対して優れた低温接着
性と高温接着性とを発揮する接着剤組成物及びこの接着
剤組成物を用いたポリオレフィン材料の接着方法を提供
することを課題とする。 【解決手段】 下記(A)成分、(B)成分及び(C)
成分が含有されていることを特徴とするポリオレフィン
材料用接着剤組成物。 (A)成分:ラジカル重合性の不飽和二重結合で末端を
修飾されたオレフィン系単独重合体又は共重合体(a)
とラジカル重合性の不飽和二重結合を有する単量体
(b)との共重合体 (B)成分:X−Y−X型ブロック共重合体 但し、Xはスチレン重合体ブロックを示し、Yはブタジ
エンもしくはイソプレンからなる重合体ブロック又はそ
の水素添加物を示す。 (C)成分:エチレンー酢酸ビニル共重合体又はエチレ
ンー(メタ)アクリル酸エステル共重合体及びポリオレ
フィン材料同士又はポリオレフィン材料と他の材料と
を、上記のポリオレフィン材料用接着剤組成物を用いて
接着することを特徴とするポリオレフィン材料の接着方
法。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、ポリオレフィン材
料を接着するための接着剤組成物及びこれを用いたポリ
オレフィン材料の接着方法に関する。
【0002】
【従来の技術】一般に、ポリエチレン、ポリプロピレン
等のポリオレフィン材料は安価で入手が容易であり、フ
ィルム、シート、発泡体、各種成型品等への加工が容易
であることなどから、各種産業分野で幅広く用いられて
いる。
【0003】ポリオレフィン材料は表面エネルギーが低
いため接着剤による接着は困難であるが、各種の方法が
提案されている。例えば、特公平5−8953号公報に
は、「A−B−A型ブロック共重合体(Aはスチレン重
合体ブロックであり、Bはブタジエンもしくはイソプレ
ンからなる重合体ブロックであるか又はその水素添加物
である。)、エチレンー酢酸ビニル共重合体又はエチレ
ンーアクリル酸エステル共重合体、飽和石油樹脂及びワ
ックスからなる接着剤組成物」が開示されている。
【0004】しかしながら、A−B−A型ブロック共重
合体とエチレンー酢酸ビニル共重合体またはエチレンー
アクリル酸エステル共重合体とは、構造、極性が異なる
ため、組成物中で均一に相容しているとは言いがたく、
低温接着性と高温接着性との両立が不十分であった。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記従来の
問題点を解決するため、ポリオレフィン材料に対して優
れた低温接着性と高温接着性とを発揮する接着剤組成物
及びこの接着剤組成物を用いたポリオレフィン材料の接
着方法を提供することを課題とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】請求項1に記載の発明
(以下、発明1と記す)によるポリオレフィン材料用接
着剤組成物は、 (A)成分:ラジカル重合性の不飽和二重結合で末端を
修飾されたオレフィン系単独重合体又は共重合体(a)
とラジカル重合性の不飽和二重結合を有する単量体
(b)との共重合体 (B)成分:X−Y−X型ブロック共重合体 但し、Xはスチレン重合体ブロックを示し、Yはブタジ
エンもしくはイソプレンからなる重合体ブロック又はそ
の水素添加物を示す。 (C)成分:エチレンー酢酸ビニル共重合体又はエチレ
ンー(メタ)アクリル酸エステル共重合体 が含有されていることを特徴とする。
【0007】また、請求項2に記載の発明(以下、発明
2と記す)によるポリオレフィン材料の接着方法は、ポ
リオレフィン材料同士又はポリオレフィン材料と他の材
料とを、上記発明1によるポリオレフィン材料用接着剤
組成物を用いて接着することを特徴とする。
【0008】発明1で用いられるラジカル重合性の不飽
和二重結合で末端を修飾されたオレフィン系単独重合体
又は共重合体(a)において、その末端に存在するラジ
カル重合性の不飽和二重結合を有する基としては、特に
限定されるものではないが、例えば、ビニル基、(メ
タ)アクリロイル基、アリル基等が挙げられる。なお、
本明細書において、上記(メタ)アクリロイル基は、ア
クリロイル基及びメタクリロイル基を総称するものとす
る。
【0009】また、上記ラジカル重合性の不飽和二重結
合で末端を修飾されたオレフィン系単独重合体又は共重
合体(a)としては、特に限定されるものではないが、
例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン/ブ
チレン共重合体等が挙げられる。
【0010】さらに、上記オレフィン系単独重合体又は
共重合体(a)の具体例としては、特に限定されるもの
ではないが、例えば、エチレン/ブチレン共重合体の末
端がメタクリロイル基で修飾されたShell Che
mical Company社製の「KRATON L
IQUID Polymer L−1253」や、特開
平5−194631号公報、特開平5−247119号
公報、特開平6−32847号公報、特開平7−292
8号公報等に開示されているポリプロピレン又はエチレ
ン/プロピレンランダム共重合体の末端がメタクリル酸
メチルエステル等の(メタ)アクリレートで修飾された
化合物等が挙げられる。これらは単独で用いられてもよ
く、2種以上が併用されてもよい。
【0011】発明1で用いられるラジカル重合性の不飽
和二重結合を有する単量体(b)としては、特に限定さ
れるものではないが、例えば、(メタ)アクリル酸ア
ルキルエステル、他のビニル系単量体及びカルボキ
シル基、水酸基、アミノ基、アミド基、ニトリル基、エ
ポキシ基等の官能基を有する重合性単量体等が挙げられ
る。
【0012】上記(メタ)アクリル酸アルキルエステ
ルとしては、特に限定されるものではないが、例えば、
メチル(メタ)アクリレート、エチルアクリレート、n
−プロピル(メタ)アクリレート、イソプロピル(メ
タ)アクリレート、n−ブチル(メタ)アクリレート、
sec−ブチル(メタ)アクリレート、t−ブチル(メ
タ)アクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、n
−オクチル(メタ)アクリレート、イソオクチルアクリ
レート、2─エチルヘキシル(メタ)アクリレート、イ
ソノニルアクリレート、ラウリル(メタ)アクリレート
等が挙げられる。
【0013】上記他のビニル系単量体としては、特に
限定されるものではないが、例えば、α−メチルスチレ
ン、ビニルトルエン、スチレン等の芳香族系単量体、メ
チルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、イソブチ
ルビニルエーテル等のビニルエーテル系単量体、N−ビ
ニルピロリドン、アクリロイルモルホリン等の窒素含有
ビニル単量体、酢酸ビニル等が挙げられる。
【0014】また、上記官能基を有する重合性単量体
であって、カルボキシル基を有するものとしては、特に
限定されるものではないが、例えば、(メタ)アクリル
酸、イタコン酸、クロトン酸、(無水)マレイン酸、
(無水)フマル酸、カルボキシエチルアクリレート等が
挙げられる。
【0015】上記官能基を有する重合性単量体であっ
て、水酸基を有するものとしては、特に限定されるもの
ではないが、例えば、(メタ)アクリル酸2−ヒドロキ
シエチルエステル、アクリル酸ヒドロキシプロピルエス
テル、アクリル酸4−ヒドロキシブチルエステル、カプ
ロラクトン変性(メタ)アクリレート、ポリオキシエチ
レンオキシド変性(メタ)アクリレート等が挙げられ
る。
【0016】上記官能基を有する重合性単量体であっ
て、アミノ基を有するものとしては、特に限定されるも
のではないが、例えば、ジメチルアミノメチル(メタ)
アクリレート、ジメチルアミノエチル(メタ)アクリレ
ート、ジメチルアミノプロピル(メタ)アクリレート、
ジエチルアミノエチル(メタ)アクリレート等が挙げら
れる。
【0017】上記官能基を有する重合性単量体であっ
て、アミド基を有するものとしては、特に限定されるも
のではないが、例えば、(メタ)アクリルアミド、ジメ
チル(メタ)アクリルアミド、N−メチロール(メタ)
アクリルアミド、N−ブトキシメチル(メタ)アクリル
アミド、ジメチルアミノプロピル(メタ)アクリルアミ
ド等が挙げられる。
【0018】上記官能基を有する重合性単量体であっ
て、ニトリル基を有するものとしては、特に限定される
ものではないが、例えば、(メタ)アクリロニトリル等
が挙げられる。また、上記重合性単量体(b)はそれぞ
れ単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
【0019】上記ラジカル重合性の不飽和二重結合で末
端を修飾されたオレフィン系単独重合体又は共重合体
(a)とラジカル重合性の不飽和二重結合を有する単量
体(b)との共重合体の重量平均分子量は、1万〜50
0万であることが好ましく、10万〜200万であるこ
とがより好ましい。重量平均分子量が、1万未満である
と高温接着性が不十分になることがあり、500万を超
えると製造時の粘度が高くなり好ましくない。
【0020】発明1で(B)成分として用いられるX−
Y−X型ブロック共重合体としては、特に限定されるも
のではなく、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック
共重合体、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共
重合体等が挙げられる。
【0021】また、上記ブロック共重合体を選択的に水
素添加した重合体も使用できる。即ち、ブタジエン又は
イソプレンブロックに存在する二重結合が水素添加によ
り還元された重合体であって、例えば、イソプレンブロ
ック中の二重結合に水素添加した重合体は通称スチレン
−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体と称
されている。
【0022】発明1で(C)成分として用いられるエチ
レン−酢酸ビニル共重合体又はエチレン−(メタ)アク
リル酸エステル共重合体としては、特に限定されるもの
ではなく、公知のものが使用できる。
【0023】発明1において、ラジカル重合性の不飽和
二重結合で末端を修飾されたオレフィン系単独重合体又
は共重合体(a)とラジカル重合性の不飽和二重結合を
有する単量体(b)との共重合体(A成分)、X−Y−
X型ブロック共重合体(B成分)及びエチレンー酢酸ビ
ニル共重合体又はエチレンー(メタ)アクリル酸エステ
ル共重合体(C成分)の配合割合は、(A)成分1〜5
0重量%、(B)成分1〜50重量%及び(C)成分2
0〜50重量%が好ましい。
【0024】発明1のポリオレフィン材料用接着剤組成
物には、本発明の課題達成が阻害されない範囲で必要に
応じて、公知の各種添加剤、例えば、粘着付与樹脂(ロ
ジン系、テルペン系、クマロン系、石油樹脂系等)、ワ
ックス、軟化剤、充填剤、酸化防止剤、着色剤(顔料、
染料)、紫外線吸収剤等が添加されてもよい。
【0025】次に、発明2によるポリオレフィン材料の
接着方法は、ポリオレフィン材料同士又はポリオレフィ
ン材料と他の材料とを、発明1によるポリオレフィン材
料用接着剤組成物を用いて接着することを特徴とする。
【0026】上記ポリオレフィン材料としては、ポリエ
チレン、ポリプロピレン等のフィルム、シート、発泡シ
ート、不織布、成形品等が挙げられる。これらのポリオ
レフィン材料は他の材料と接着剤、熱融着、共押出成形
等によって積層もしくはコーティングされたものであっ
てもよい。
【0027】また、ポリオレフィン材料以外の他の材料
としては、紙、鉄、アルミニウム、ニッケル、錫、鉛及
びこれらの合金である金属材料、エチレンー酢酸ビニル
共重合体、ポリビニルアルコール、ポリエステル、ポリ
塩化ビニル、ポリスチレン、ポリカーボネイト、アクリ
ロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体、ポリウレ
タン、アクリル樹脂等の合成樹脂及びガラスその他セラ
ミック材料等のシート、フィルム、成型品等が挙げられ
る。
【0028】発明2の接着方法には、以下の方法が採用
できる。 (1)一方の材料に加熱溶融状態の接着剤を塗布し、接
着剤が冷却固化するまでに他の材料を貼り合わせる。具
体的には、(イ)接着剤をホットメルトアプリケーター
で加熱溶融し、ノズルやスリットを通して点状、ビード
状、面状、らせん状等に塗布する。(ロ)接着剤を加熱
ロール上で溶融し、このロールで塗布する。(ハ)押出
機を用いて押出コーティングする等の方法。
【0029】(2)一方の材料に加熱溶融状態の接着剤
を塗布し、一旦冷却してから他方の材料を貼り合わせ
る。具体的には、(イ)貼り合わせる際に、接着剤を再
加熱し、溶融状態として接着する。(ロ)接着剤が塗布
されていない材料の接着面を、接着剤の軟化点以上に加
熱して貼り合わせる等の方法。
【0030】さらに、上記再加熱の方法としては、熱
板、熱風、赤外線等で接着剤又は材料を加熱する方法
や、電磁波誘導加熱等で接着剤又は材料を発熱させる方
法がある。
【0031】上記接着方法(1)、(2)において、接
着剤を塗布する際に、炭酸ガス、窒素ガス等を混入して
発泡状態として塗布してもよい。
【0032】このように、シート状又はフィルム状に成
形された本発明1の接着剤組成物を接着する材料間に配
置し、加熱プレス等の手段で接着するのである。
【0033】
【作用】発明1によるポリオレフィン材料用接着剤組成
物は、(A)成分:ラジカル重合性の不飽和二重結合で
末端を修飾されたオレフィン系単独重合体又は共重合体
(a)とラジカル重合性の不飽和二重結合を有する単量
体(b)との共重合体、(B)成分:X−Y−X型ブロ
ック共重合体(但し、Xはスチレン重合体ブロックを示
し、Yはブタジエンもしくはイソプレンからなる重合体
ブロック又はその水素添加物を示す)及び(C)成分:
エチレンー酢酸ビニル共重合体又はエチレンー(メタ)
アクリル酸エステル共重合体が含有されているので、ポ
リオレフィン材料に対して優れた低温接着性と高温接着
性とを発揮する。また、発明2によるポリオレフィン材
料の接着方法は、上記発明1によるポリオレフィン材料
用接着剤組成物を用いるので、優れた低温接着性と高温
接着性とを兼備する接合体を得ることが出来る。
【0034】
【発明の実施の形態】本発明をさらに詳しく説明するた
め以下に実施例を挙げるが、本発明はこれら実施例のみ
に限定されるものではない。なお、下記の実施例及び比
較例において、「部」は「重量部」を意味する。
【0035】(実施例1〜4及び比較例1、2)
【0036】(1)ポリオレフィン材料用接着剤組成物
の調製 攪拌器、冷却器、温度計及び窒素ガス導入口を備えたセ
パラブルフラスコに、表1に示す割合のモノマー(不飽
和二重結合を有するオレフィン系単独重合体又は共重合
体を含む)の混合物(A1、A2及びA3)と、トルエ
ン70部と酢酸エチル30部とからなる重合用溶剤とを
配合し、モノマー混合溶液を調製した。
【0037】
【表1】
【0038】次に、このモノマー混合溶液を20分間窒
素ガスを用いてバブリングすることにより溶存酸素を除
去した後、セパラブルフラスコ内を窒素ガスで置換して
昇温させた。冷却管に還流液が確認された時点で重合開
始剤としての1,1−ジ(t−ヘキシルパーオキシ)−
3,3,5−トリメチルシクロヘキサン(日本油脂社
製、商品名:パーヘキサTMH)0.01部を投入する
ことにより沸点重合を開始した。重合を開始してから1
時間後に再度パーヘキサTMH0.02部を投入した。
また、重合を開始してから2時間後、3時間後及び4時
間後に、ジ−(3,5,5−トリメチルヘキサノイル)
パーオキシド(日本油脂社製、商品名:パーロイル35
5)0.02部、0.1部及び0.3部をそれぞれ投入
した。7時間沸点重合を行うことにより、ラジカル重合
性の不飽和二重結合で末端を修飾されたオレフィン系共
重合体溶液が得られた。
【0039】得られたオレフィン系共重合体溶液中の溶
剤を減圧下で除去した後、スチレンーブタジエンースチ
レンブロック共重合体とエチレンー酢酸ビニル共重合体
又はエチレンーアクリル酸エチル共重合体とを、表2に
示す割合で配合しポリオレフィン材料用接着剤組成物を
得た。
【0040】(2)評価 上記実施例及び比較例で得られたポリオレフィン材料用
接着剤組成物の性能(低温接着性、高温接着性)を
以下の方法で評価した。その結果は表2に示す通りであ
った。
【0041】低温接着性:180℃に加熱溶融した接
着剤組成物を厚さ2mmのポリプロピレン板に約3g/
2 の塗布量で1本のビート状に塗布し、約2秒後に厚
さ40μmのポリプロピレンフィルムを貼り合わせて試
験片を作製した。次に、温度0℃にて、島津製作所製
「オートグラフAG−10TB」を用いてビードの方向
と直角方向に引張速度300mm/minで180度剥
離試験を行い、最大強度を剥離強度とした。上記剥離強
度が大きいほど低温接着性に優れ、剥離強度が小さいほ
ど低温接着性に劣る。
【0042】高温接着性:180℃に加熱したホット
プレート上で溶融した接着剤組成物を、長さ100m
m、幅20mm、厚さ2mmのポリプロピレン板の一端
部に付着させ、直ちにもう1枚の同サイズのポリプロピ
レン板の端部に20mm×20mmの面積で重ね合わ
せ、この部分に約1kg/cm2 の荷重をかけて接着
し、固化後にはみ出した接着剤をナイフで除去して試験
片を作製した。次に、50℃のオーブン中で、接着部の
剪断方向に1200gのおもりをつり下げ、接着部が破
壊して落下するまでの時間(剪断クリープ落下時間)を
測定した。上記剪断クリープ落下時間が大きいほど高温
接着性に優れ、落下時間が小さいほど高温接着性に劣
る。
【0043】
【表2】
【0044】表2から明らかなように、本発明による実
施例1〜4のポリオレフィン用接着剤組成物は、低温接
着性及び高温接着性のいずれも優れていた。
【0045】これに対し、ラジカル重合性の不飽和二重
結合で末端を修飾されたオレフィン系単独重合体又は共
重合体(a)とラジカル重合性の不飽和二重結合を有す
る単量体(b)との共重合体(A成分)を含有しない比
較例1および2の接着剤組成物は、低温接着性及び高温
接着性のいずれも劣っていた。
【0046】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によるポリオ
レフィン材料用接着剤組成物及びポリオレフィン材料の
接着方法は、ポリオレフィン材料に対して優れた低温接
着性と高温接着性とを発揮するので、段ボール、カート
ン等の紙器の組立や封緘、自動車部品、電気・電子部
品、衛生用品、書籍、雑誌等の接着等に好適に用いられ
る。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 下記(A)成分、(B)成分及び(C)
    成分が含有されていることを特徴とするポリオレフィン
    材料用接着剤組成物。 (A)成分:ラジカル重合性の不飽和二重結合で末端を
    修飾されたオレフィン系単独重合体又は共重合体(a)
    とラジカル重合性の不飽和二重結合を有する単量体
    (b)との共重合体 (B)成分:X−Y−X型ブロック共重合体 但し、Xはスチレン重合体ブロックを示し、Yはブタジ
    エンもしくはイソプレンからなる重合体ブロック又はそ
    の水素添加物を示す。 (C)成分:エチレンー酢酸ビニル共重合体又はエチレ
    ンー(メタ)アクリル酸エステル共重合体
  2. 【請求項2】 ポリオレフィン材料同士又はポリオレフ
    ィン材料と他の材料とを、請求項1に記載のポリオレフ
    ィン材料用接着剤組成物を用いて接着することを特徴と
    するポリオレフィン材料の接着方法。
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2016530358A (ja) * 2013-07-17 2016-09-29 アイピー アンド パテント マネジメント ウーゲー (ハフトゥングスベシュレンクト)IP & Patent Management UG (haftungsbeschraenkt) ホットメルト接着剤およびその使用

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Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2016530358A (ja) * 2013-07-17 2016-09-29 アイピー アンド パテント マネジメント ウーゲー (ハフトゥングスベシュレンクト)IP & Patent Management UG (haftungsbeschraenkt) ホットメルト接着剤およびその使用

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