JP2000302575A - 耐酸化コーティング - Google Patents
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Abstract
が発生、進展しても酸化を防止することができる耐酸化
コーティングを提供する。 【解決手段】 高温下で使用される部材の表面に施され
る耐酸化コーティングであって、酸化してガラスを形成
する元素を含むバインダーに、酸素と容易に結合して低
融点酸化物を生じる元素を含む化合物を混合して生成さ
れる。
Description
る部材の表面に施される耐酸化コーティングに関する。
セラミックスがある。この繊維強化セラミックスは、セ
ラミックスマトリックスをセラミックス繊維で強化した
複合材料であって、繊維とマトリックスとの界面にカー
ボンや窒化ホウ素等のすべり層を形成させることによ
り、強度を発現させている。ところが、これを高温酸化
雰囲気で使用すると、界面が酸化されて酸化物が形成さ
れ、繊維強化セラミックスの靭性が低下し、脆化する。
259070号公報には空隙の発生しているセラミックスマト
リックスに対し、空隙をガラスマトリックスで塞さいで
酸化を防止する技術が開示されている。
強化セラミックス等の部材に荷重をかけて使用する場
合、荷重の大きさや衝撃の程度により、セラミックスマ
トリックス等の部材表面にクラックが発生することがあ
る。このようにクラックが発生した状態のまま、その部
材を高温下で使用すると、クラック面に酸化物が形成さ
れ、靱性が低下し、脆化してしまう。また、前記公報の
方法では、使用中に発生、進展したクラック(空隙)に
対しては、酸化を十分に防止することができないという
問題点がある。
もので、使用中にセラミックスマトリックスにクラック
が発生、進展しても酸化を防止することができる耐酸化
コーティングを提供することを目的とする。
め、請求項1の発明では、高温下で使用される部材の表
面に施される耐酸化コーティングであって、酸化してガ
ラスを形成する元素を含むバインダーに、酸素と容易に
結合して低融点酸化物を生じる元素を含む化合物を混合
して生成される、ことを特徴とする耐酸化コーティング
が提供される。
ガラスを形成する元素を含むバインダーに、酸素と容易
に結合して低融点酸化物を生じる元素を含む化合物を混
合して生成されるので、高温下で使用しているときに被
コーティング材の表面にクラックが生じても、コーティ
ングが開口部に追従してクラックの進展を防止すること
ができる。また、コーティング内に侵入してきた酸素を
酸化物にしているので、クラックに酸素が到達するのを
阻止することができる。
では、前記バインダーはシリコン系バインダーであるこ
とが好ましく、前記化合物はTiB2であることが好ま
しく、前記部材は繊維強化セラミックスであることが好
ましい。
すく、化学的に安定しており、取扱いやすい。また、T
iB2は、他の元素とネットワークを形成してコーティ
ング膜を緻密にする働きを有する。緻密な膜が形成され
ると、大きな荷重が加わってもクラックが生じにくい。
また、繊維強化セラミックスは、ガスタービン部品等の
ように高温酸化雰囲気で使用されることが多いので、か
かる部材に本発明を適用すると非常に効果的である。
て、図面を参照して説明する。図1は、繊維強化セラミ
ックスに本発明の耐酸化コーティングを施した構成を示
す模式図である。1はセラミックス繊維で、例えば、耐
高温性に優れた、炭素繊維、アルミナ繊維、炭化ケイ素
繊維等が用いられる。2はセラミックスマトリックス
で、例えば、耐高温性に優れた窒化ケイ素、炭化ケイ
素、ジルコニア、アルミナ、炭化チタン等が用いられ
る。3は本発明の耐酸化コーティングで、Si(シリコ
ン)系バインダーとTiB2(ホウ化チタン)により生
成される。なお、Si系バインダーとは、Si,C,
H,Oの元素からなる化合物で、焼成することによりガ
ラスになる液体をいう。4はセラミックスマトリックス
2に発生したクラックである。繊維強化マトリックスの
製作中や高温下で使用中に荷重(特に衝撃荷重)が加わ
ったときに発生する。
ガラスを形成する元素を含むバインダーに、酸素と容易
に結合して低融点酸化物を生じる元素を含む化合物を混
合して生成されることを特徴とする。ここで、酸化して
ガラスを形成する元素を含むバインダーとしては、図1
に示すSi系のほか、Al(アルミニウム),Zr(ジ
ルコニウム),Li(リチウム),Na(ナトリウ
ム),Ca(カルシウム),K(カリウム)等が使用さ
れ得る。また、酸素と容易に結合して低融点酸化物を生
じる元素を含む化合物としては、図1に示すTiB2の
ほか、B(ホウ素)やPb(鉛)の化合物等が使用され
得る。
2を参照して説明する。先ず、被コーティング材を、ア
セトンやメチルエチルケトン等の有機溶剤で洗浄後、乾
燥させる(S1)。ここで使用した被コーティング材
は、炭化ケイ素繊維/炭化ケイ素マトリックスの繊維強
化セラミックスである。次に、TiB2粉末とSi系バ
インダーを、所定の重量比で混合し、ぺ一スト状液体を
作る(S2)。ここで使用したSi系バインダーは、S
iO2とB2O3を主成分とするものであり、重量比は、
(TiB2粉末):(Si系バインダー)=6:4であ
る。次に、このぺ一スト状液体をはけで被コーティング
材に塗布し(S3)、室温で十分に乾燥する(S4)。
S2からS4までのステップは、必要な膜厚に応じて適
宜繰り返す。その後、100MPa以上の圧力で加圧処
理を行い(S5)、700℃以上の温度で、30分以上
熱処理し、ガラス化した膜を形成する(S6)。S5及
びS6のステップにより、TiB2の一部分がB2O3と
なり、Si系バインダーのSiO2と結合して割れのな
い緻密な膜を形成する。
耐酸化コーティングは、比較的軟化点が低いので、高温
下で使用しているときにセラミックスマトリックスにク
ラックが生じても、その開口部に追従して膜形状を維持
する。また、膜が緻密に形成されているので、コーティ
ング自体にクラックが生じにくい。したがって、コーテ
ィング層下への酸素の侵入を防止することができる。さ
らに、コーティング層内に拡散した酸素がTiB2に取
り込まれる(TiB2は酸化される)ことによる酸素侵
入阻止効果も発揮される。なお、TiB2とSi系バイ
ンダーとの混合比は、繊維強化セラミックスの使用環境
やバインダーの種類等により異なるが、軟化したときの
粘度が、膜形状を維持しつつ、酸化防止効果を発揮する
ように調整される。
片について、JISR1601に規定された3点曲げク
リープ試験を行った結果を(表1)に示す。なお、仕様
は以下の通りである。 試験片:三次元繊維強化セラミックス(炭化ケイ素繊維
/炭化ケイ素マトリックス) 繊維体積率:40% コーティング厚さ:0.3mm 試験片形状:厚み×幅×長さ=3×4×40mm 支点問距離:30mm
た試験片の高温寿命は、コーティングしていない試験片
に比べ大幅に伸びていることがわかる。
ィングは、Si系バインダーにTiB2を混合して生成
されるので、次の効果を奏する。 (1)緻密な膜が形成されるので、高温下でも膜形状を
維持することができ、酸素の侵入を阻止して繊維強化セ
ラミックスの酸化を防止することができる。 (2)比較的軟化点が低いので、高温下で使用している
ときにセラミックスマトリックスにクラックが生じて
も、クラックの開口部に追従して膜形状を維持すること
ができ、酸素の侵入を阻止して繊維強化セラミックスの
酸化を防止することができる。 (3)高温下においてコーティングに侵入した酸素はT
iB2と容易に結合するので、セラミックスマトリック
ス内部に酸素が拡散するのを阻止することができ、繊維
強化セラミックスの酸化を防止することができる。
ィングを施した構成を示す模式図である。
Claims (4)
- 【請求項1】高温下で使用される部材の表面に施される
耐酸化コーティングであって、酸化してガラスを形成す
る元素を含むバインダーに、酸素と容易に結合して低融
点酸化物を生じる元素を含む化合物を混合して生成され
る、ことを特徴とする耐酸化コーティング。 - 【請求項2】前記バインダーは、シリコン系バインダー
であることを特徴とする、請求項1に記載の耐酸化コー
ティング。 - 【請求項3】前記化合物は、TiB2であることを特徴
とする、請求項1又は2に記載の耐酸化コーティング。 - 【請求項4】前記部材は、繊維強化セラミックスである
ことを特徴とする、請求項1ないし3のいずれかに記載
の耐酸化コーティング。
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Cited By (3)
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|---|---|---|---|---|
| JP2005522395A (ja) * | 2002-04-09 | 2005-07-28 | スネクマ・プロピュルシオン・ソリド | 複合材でできた部品の酸化からの保護 |
| JP2007500665A (ja) * | 2003-07-31 | 2007-01-18 | スネクマ・プロピュルシオン・ソリド | 炭素を含む複合材料部品の酸化に対する保護層、およびそのように保護された部品 |
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-
1999
- 1999-04-22 JP JP11114512A patent/JP2000302575A/ja active Pending
Cited By (6)
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| JP2005522395A (ja) * | 2002-04-09 | 2005-07-28 | スネクマ・プロピュルシオン・ソリド | 複合材でできた部品の酸化からの保護 |
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| JP2007500665A (ja) * | 2003-07-31 | 2007-01-18 | スネクマ・プロピュルシオン・ソリド | 炭素を含む複合材料部品の酸化に対する保護層、およびそのように保護された部品 |
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