JP2000281497A - 単結晶の処理方法 - Google Patents
単結晶の処理方法Info
- Publication number
- JP2000281497A JP2000281497A JP11093416A JP9341699A JP2000281497A JP 2000281497 A JP2000281497 A JP 2000281497A JP 11093416 A JP11093416 A JP 11093416A JP 9341699 A JP9341699 A JP 9341699A JP 2000281497 A JP2000281497 A JP 2000281497A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- solution
- single crystal
- processing
- ammonia
- treatment
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Landscapes
- Crystals, And After-Treatments Of Crystals (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 簡易な方法により単結晶の表面を原子レベル
で平坦にする処理方法を提供する。 【解決手段】 ＹＡｌＯ3 （イットリウムアルミネー
ト）単結晶の面方位（００１）からなる研磨された基板
をｐＨ９以上のＮＨ3 （アンモニア）溶液中に１分以上
浸漬し、ついで溶液から上記基板を取り出し、上記基板
を純水で洗浄して、温風乾燥するものである。
で平坦にする処理方法を提供する。 【解決手段】 ＹＡｌＯ3 （イットリウムアルミネー
ト）単結晶の面方位（００１）からなる研磨された基板
をｐＨ９以上のＮＨ3 （アンモニア）溶液中に１分以上
浸漬し、ついで溶液から上記基板を取り出し、上記基板
を純水で洗浄して、温風乾燥するものである。
Description
【発明の属する技術分野】この発明は、単結晶、例えば
半導体や酸化物膜形成に用いるＹＡｌＯ3 （イットリウ
ムアルミネート）単結晶基板などの表面を処理する方法
に関する。
半導体や酸化物膜形成に用いるＹＡｌＯ3 （イットリウ
ムアルミネート）単結晶基板などの表面を処理する方法
に関する。
【従来の技術】従来より、例えばサファイヤは雑誌「エ
レクトロニクス」の１９９４年６月号第３４〜３７頁に
記載されているように、青色発光ダイオード（Ｂｌｕｅ
−ＬＥＤ）用窒化ガリウム（ＧａＮ）膜を形成するため
の基板材料として使用されることが知られている。サフ
ァイヤ基板表面に高品質のＧａＮ膜を形成するために
は、上記表面が超平坦（原子レベルで平坦）である必要
がある。また例えば電子デバイスの作成では基板の上に
半導体や超電導物質の薄膜を均一に作成する必要がある
ので、基板上面は超平坦（原子レベルで平坦）である必
要がある。
レクトロニクス」の１９９４年６月号第３４〜３７頁に
記載されているように、青色発光ダイオード（Ｂｌｕｅ
−ＬＥＤ）用窒化ガリウム（ＧａＮ）膜を形成するため
の基板材料として使用されることが知られている。サフ
ァイヤ基板表面に高品質のＧａＮ膜を形成するために
は、上記表面が超平坦（原子レベルで平坦）である必要
がある。また例えば電子デバイスの作成では基板の上に
半導体や超電導物質の薄膜を均一に作成する必要がある
ので、基板上面は超平坦（原子レベルで平坦）である必
要がある。
【発明が解決しようとする課題】そこで、本出願人は、
上記要求を満すための処理方法を提案した（特開平７−
２６７８００号）。この処理方法は、ＳｒＴｉＯ3 単結
晶基板の表面を２次格子原子層単位に溶解する２種類の
溶液としてフッ素系酸性溶液と水とを使用し、上記単結
晶基板をそれぞれの溶液に交互に浸漬し、この浸漬工程
をくりかえして、原子的に平坦な面でかつ、分子層ステ
ップを有する基板表面を得るものである。この処理方法
によれば、基板の表面は原子レベルで平坦であるから、
電子デバイスの作成の基板に利用でき、また例えば遺伝
子ＤＮＡなどを置いて観察するための実験用基板として
も利用できる。この分子層ステップの形状または有無
は、基板の用途に応じて許容される。この発明の目的
は、簡易な方法により単結晶の表面を原子レベルで平坦
にする処理方法を提供することにある。
上記要求を満すための処理方法を提案した（特開平７−
２６７８００号）。この処理方法は、ＳｒＴｉＯ3 単結
晶基板の表面を２次格子原子層単位に溶解する２種類の
溶液としてフッ素系酸性溶液と水とを使用し、上記単結
晶基板をそれぞれの溶液に交互に浸漬し、この浸漬工程
をくりかえして、原子的に平坦な面でかつ、分子層ステ
ップを有する基板表面を得るものである。この処理方法
によれば、基板の表面は原子レベルで平坦であるから、
電子デバイスの作成の基板に利用でき、また例えば遺伝
子ＤＮＡなどを置いて観察するための実験用基板として
も利用できる。この分子層ステップの形状または有無
は、基板の用途に応じて許容される。この発明の目的
は、簡易な方法により単結晶の表面を原子レベルで平坦
にする処理方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】この発明の処理方法は、
処理の対象となる３種類の単結晶−ＹＡｌＯ3 （イット
リウムアルミネート）単結晶、ＬａＡｌＯ3 （ランタン
アルミネート）単結晶及びＮｄＡｌＯ3 （ネオジウムア
ルミネート）単結晶のそれぞれの表面を所定の溶液を用
いて溶解処理するものである。所定の処理溶液による溶
解処理方法としては、上記各単結晶を所定の処理溶液に
所定時間浸漬するものを選択すれば、確実な処理が行い
得るが、浸漬方法の他に単結晶の表面に処理溶液をかけ
る等の方法を採用しても良い。処理空間の温度も適宜で
あるが、室温が２５°Ｃ〜３５°Ｃの範囲が特に望まし
いものである。浸漬時間やｐＨの濃度は異なるが、浸漬
時間についてはあまり短いと、目的を達成できないおそ
れがある。ＹＡｌＯ3 （イットリウムアルミネート）単
結晶を処理する方法において、表面を処理する溶液とし
ては、例えば （１）ＮＨ3 （アンモニア）溶液 （２）ＮＨ3 （アンモニア）溶液を含む混合溶液、例え
ばＮＨ3 （アンモニア）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）
溶液との混合溶液など （３）ＨＦ（フッ化水素）溶液を含む溶液、例えばＨＦ
（フッ化水素）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）
溶液との混合溶液など などを挙げることができる。上記の処理溶液（１），
（２）のｐＨは９以上とするのが良い。処理溶液のｐＨ
を９以上とするのが望ましいのは、ｐＨが９に満たない
と単結晶の処理表面が原子レベルで平坦にならないおそ
れがあるからである。また上記の処理溶液（３）のｐＨ
は３〜４の範囲とするのが良く、ｐＨがこの範囲以外の
場合には単結晶の処理表面が原子レベルで平坦にならな
いおそれがあるからである。例えばＹＡｌＯ3 （イット
リウムアルミネート）単結晶における面方位（００１）
からなる表面を処理する場合には、室温の範囲で、浸漬
時間やｐＨに関して、時間は１分以上であって、（１）
の処理溶液では特にｐＨが１３であることが好ましく、
（２）の処理溶液では、例示しているものにあっては特
にｐＨが９〜１１の範囲が好ましく、（３）の処理溶液
では特にｐＨが４であることが好ましいものである。ま
たＬａＡｌＯ3 （ランタンアルミネート）単結晶を処理
する方法において、表面を処理する溶液としては、例え
ば （４）ＮＨ3 （アンモニア）溶液 （５）ＮＨ3 （アンモニア）溶液を含む混合溶液、例え
ばＮＨ3（アンモニア）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモ
ニウム）溶液との混合溶液など （６）ＨＣｌ（塩酸）溶液 （７）ＨＮＯ3 （硝酸）溶液 （８）Ｈ2 ＳＯ4 （硫酸）溶液 などを挙げることができる。上記の処理溶液（４）では
ｐＨ９以上とするのが良い。処理溶液のｐＨを９以上と
するのが望ましいのは、ｐＨが９に満たないと、単結晶
の処理表面が原子レベルで平坦にならないおそれがある
からである。同様の理由で、上記の処理溶液（５）では
ｐＨ１２以上とするのが良い。また上記の各処理溶液
（６）〜（８）ではｐＨ０以下とするのが良く、処理溶
液のｐＨを０を越えると、単結晶の処理表面が原子レベ
ルで平坦にならないおそれがあるからである。例えばＬ
ａＡｌＯ3 （ランタンアルミネート）単における面方位
（１００）からなる表面を処理する場合には、室温の範
囲で、浸漬時間やｐＨに関して、時間は１分以上であっ
て、（４）の処理溶液では特にｐＨ１３であることが好
ましく、（５）の処理溶液では例示している混合溶液で
は特にｐＨ１０が好ましく、（６）〜（８）の各処理溶
液では特にｐＨ−１であることが好ましい。ＮｄＡｌＯ
3 （ネオジウムアルミネート）単結晶を処理する方法に
おいて、表面を処理する溶液としては、例えば、 （９） ＨＦ（フッ化水素）溶液 （１０）ＨＦ（フッ化水素）溶液を含む混合溶液、例え
ばＨＦ（フッ化水素）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニ
ウム）溶液との混合溶液 （１１）ＮＨ3 （アンモニア）溶液 （１２）ＮＨ3 （アンモニア）溶液を含む混合溶液、例
えばＮＨ3 （アンモニア）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アン
モニウム）溶液との混合溶液など などを挙げることができる。上記の（９）及び（１０）
の処理溶液のｐＨは３〜４の範囲とするのが良い。処理
溶液のｐＨを３〜４の範囲とするのが望ましいのは、ｐ
Ｈが３〜４の範囲外の場合には単結晶の処理表面が原子
レベルで平坦にならないからである。また上記の（１
１）及び（１２）の処理溶液のｐＨは１２以上とするの
が良い。処理溶液のｐＨを１２以上とするのが望ましい
のは、ｐＨが１２に満たないと単結晶の処理表面が原子
レベルで平坦にならないからである。例えばＮｄＡｌＯ
3 （ネオジウムアルミネート）単結晶における面方位
（１００）からなる表面を処理する場合には、室温の範
囲で、浸漬時間やｐＨに関して、時間は１分以上であっ
て、（９）の処理溶液では特にｐＨが４であることが好
ましく、そして（１０）の処理溶液では例示したものに
あっては特にｐＨが４の範囲が好ましく、また（１１）
の処理溶液では特にｐＨが１３であることが好ましく、
さらに（１２）の処理溶液では例示したものにあっては
特にｐＨが１０が好ましい。浸漬時間があまり短いと、
超平坦化が期待できないおそれがある。
処理の対象となる３種類の単結晶−ＹＡｌＯ3 （イット
リウムアルミネート）単結晶、ＬａＡｌＯ3 （ランタン
アルミネート）単結晶及びＮｄＡｌＯ3 （ネオジウムア
ルミネート）単結晶のそれぞれの表面を所定の溶液を用
いて溶解処理するものである。所定の処理溶液による溶
解処理方法としては、上記各単結晶を所定の処理溶液に
所定時間浸漬するものを選択すれば、確実な処理が行い
得るが、浸漬方法の他に単結晶の表面に処理溶液をかけ
る等の方法を採用しても良い。処理空間の温度も適宜で
あるが、室温が２５°Ｃ〜３５°Ｃの範囲が特に望まし
いものである。浸漬時間やｐＨの濃度は異なるが、浸漬
時間についてはあまり短いと、目的を達成できないおそ
れがある。ＹＡｌＯ3 （イットリウムアルミネート）単
結晶を処理する方法において、表面を処理する溶液とし
ては、例えば （１）ＮＨ3 （アンモニア）溶液 （２）ＮＨ3 （アンモニア）溶液を含む混合溶液、例え
ばＮＨ3 （アンモニア）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）
溶液との混合溶液など （３）ＨＦ（フッ化水素）溶液を含む溶液、例えばＨＦ
（フッ化水素）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）
溶液との混合溶液など などを挙げることができる。上記の処理溶液（１），
（２）のｐＨは９以上とするのが良い。処理溶液のｐＨ
を９以上とするのが望ましいのは、ｐＨが９に満たない
と単結晶の処理表面が原子レベルで平坦にならないおそ
れがあるからである。また上記の処理溶液（３）のｐＨ
は３〜４の範囲とするのが良く、ｐＨがこの範囲以外の
場合には単結晶の処理表面が原子レベルで平坦にならな
いおそれがあるからである。例えばＹＡｌＯ3 （イット
リウムアルミネート）単結晶における面方位（００１）
からなる表面を処理する場合には、室温の範囲で、浸漬
時間やｐＨに関して、時間は１分以上であって、（１）
の処理溶液では特にｐＨが１３であることが好ましく、
（２）の処理溶液では、例示しているものにあっては特
にｐＨが９〜１１の範囲が好ましく、（３）の処理溶液
では特にｐＨが４であることが好ましいものである。ま
たＬａＡｌＯ3 （ランタンアルミネート）単結晶を処理
する方法において、表面を処理する溶液としては、例え
ば （４）ＮＨ3 （アンモニア）溶液 （５）ＮＨ3 （アンモニア）溶液を含む混合溶液、例え
ばＮＨ3（アンモニア）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモ
ニウム）溶液との混合溶液など （６）ＨＣｌ（塩酸）溶液 （７）ＨＮＯ3 （硝酸）溶液 （８）Ｈ2 ＳＯ4 （硫酸）溶液 などを挙げることができる。上記の処理溶液（４）では
ｐＨ９以上とするのが良い。処理溶液のｐＨを９以上と
するのが望ましいのは、ｐＨが９に満たないと、単結晶
の処理表面が原子レベルで平坦にならないおそれがある
からである。同様の理由で、上記の処理溶液（５）では
ｐＨ１２以上とするのが良い。また上記の各処理溶液
（６）〜（８）ではｐＨ０以下とするのが良く、処理溶
液のｐＨを０を越えると、単結晶の処理表面が原子レベ
ルで平坦にならないおそれがあるからである。例えばＬ
ａＡｌＯ3 （ランタンアルミネート）単における面方位
（１００）からなる表面を処理する場合には、室温の範
囲で、浸漬時間やｐＨに関して、時間は１分以上であっ
て、（４）の処理溶液では特にｐＨ１３であることが好
ましく、（５）の処理溶液では例示している混合溶液で
は特にｐＨ１０が好ましく、（６）〜（８）の各処理溶
液では特にｐＨ−１であることが好ましい。ＮｄＡｌＯ
3 （ネオジウムアルミネート）単結晶を処理する方法に
おいて、表面を処理する溶液としては、例えば、 （９） ＨＦ（フッ化水素）溶液 （１０）ＨＦ（フッ化水素）溶液を含む混合溶液、例え
ばＨＦ（フッ化水素）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニ
ウム）溶液との混合溶液 （１１）ＮＨ3 （アンモニア）溶液 （１２）ＮＨ3 （アンモニア）溶液を含む混合溶液、例
えばＮＨ3 （アンモニア）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アン
モニウム）溶液との混合溶液など などを挙げることができる。上記の（９）及び（１０）
の処理溶液のｐＨは３〜４の範囲とするのが良い。処理
溶液のｐＨを３〜４の範囲とするのが望ましいのは、ｐ
Ｈが３〜４の範囲外の場合には単結晶の処理表面が原子
レベルで平坦にならないからである。また上記の（１
１）及び（１２）の処理溶液のｐＨは１２以上とするの
が良い。処理溶液のｐＨを１２以上とするのが望ましい
のは、ｐＨが１２に満たないと単結晶の処理表面が原子
レベルで平坦にならないからである。例えばＮｄＡｌＯ
3 （ネオジウムアルミネート）単結晶における面方位
（１００）からなる表面を処理する場合には、室温の範
囲で、浸漬時間やｐＨに関して、時間は１分以上であっ
て、（９）の処理溶液では特にｐＨが４であることが好
ましく、そして（１０）の処理溶液では例示したものに
あっては特にｐＨが４の範囲が好ましく、また（１１）
の処理溶液では特にｐＨが１３であることが好ましく、
さらに（１２）の処理溶液では例示したものにあっては
特にｐＨが１０が好ましい。浸漬時間があまり短いと、
超平坦化が期待できないおそれがある。
【実施例】処理の対象となる単結晶として、ＹＡｌＯ3
（イットリウムアルミネート）単結晶、ＬａＡｌＯ
3 （ランタンアルミネート）単結晶、ＮｄＡｌＯ3 （ネ
オジウムアルミネート）単結晶のそれぞれについて本発
明の各実施例を説明する。 （例１−１）この例では、ＹＡｌＯ3 （イットリウムア
ルミネート）単結晶の面方位（００１）からなる研磨さ
れた基板を使用した。溶解処理溶液として、ｐＨ９のＮ
Ｈ3 （アンモニア）溶液を使用し、この処理溶液の温度
を室温２５°Ｃ〜３５°Ｃとした。そこで処理工程を説
明する。まず、表面処理する基板を入れた治具を高純度
の石英製容器内の上記処理溶液内に入れてこの治具を回
転させながら１分以上浸漬する（浸漬工程）。ついで、
処理溶液から上記基板を入れた治具を取り出し、上記基
板を純水で洗浄して、温風乾燥する（洗浄・乾燥工
程）。この結果、基板表面が、原子レベルで平坦な表面
となり、分子層ステップが合わせて得られた。 （例１−２）この例では、例１における溶解処理溶液に
代えて、ｐＨ１３のＮＨ3 （アンモニア）溶液を使用し
た以外は、例１−１と同様の処理工程及び処理条件で処
理した。この例の処理方法により得られた結果は、例１
−１より平坦化が向上し、例１で得られた分子層ステッ
プよりも奇麗なステップが得られた。 （比較例１）例１−１〜例１−２において、処理溶液と
して、ｐＨ９に満たないＮＨ3 （アンモニア）溶液を使
用すると、基板表面が原子レベルで平坦にならなかっ
た。 （例１−３）この例では、例１−１における溶解処理溶
液に代えて、ＮＨ3 （アンモニア）溶液とＮＨ4 Ｆ（フ
ッ化アンモニウム）溶液とを混合したｐＨ９の混合溶液
を使用した以外は、例１−１と同様の処理工程及び処理
条件で処理した。この例の処理方法により得られた結果
は、例１−２で得られた結果と同様であった。 （例１−４）この例では、例１−１における溶解処理溶
液に代えて、ＮＨ3 （アンモニア）溶液とＮＨ4 Ｆ（フ
ッ化アンモニウム）溶液とを混合したｐＨ１０の混合溶
液を使用した以外は、例１−１と同様の処理工程及び処
理条件で処理した。この例の処理方法により得られた結
果は、例１−２で得られた結果と同様であった。 （例１−５）この例では、例１−１における溶解処理溶
液に代えて、ＨＦ（フッ化水素）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ
化アンモニウム）溶液とを混合したｐＨ３の混合溶液を
使用した以外は、例１−１と同様の処理工程及び処理条
件で処理した。この例の処理方法により得られた結果
は、例１−２で得られた結果と同様であった。 （例１−６）この例では、例１−５におけるｐＨ３の溶
解処理溶液に代えて、ｐＨ４の溶解処理溶液を利用し
て、例１−５と同様の処理工程及び処理条件で処理し
た。この例の処理方法により得られた結果は、例１−５
で得られた結果と同様であった。 （例２−１）この例では、ＬａＡｌＯ3 （ランタンアル
ミネート）単結晶の面方位（１００）からなる研磨され
た基板を使用した。溶解処理溶液として、ｐＨ１３のＮ
Ｈ3 （アンモニア）溶液を使用し、この処理溶液の温度
を室温２５°Ｃ〜３５°Ｃとした。そこで処理工程を説
明する。まず、表面処理する基板を入れた治具を高純度
の石英製容器内の上記処理溶液内に入れてこの治具を回
転させながら１分以上浸漬する（浸漬工程）。ついで、
溶液から上記基板を入れた治具を取り出し、上記基板を
純水で洗浄して、温風乾燥する（洗浄・乾燥工程）。こ
の結果、基板表面が、原子レベルで平坦な表面となり、
分子層ステップが合わせて得られた。 （比較例２）例２−１において、ｐＨ１３のＮＨ3 （ア
ンモニア）溶液に代えて、ｐＨ１３に満たないＮＨ
3 （アンモニア）溶液を使用して処理したところ、基板
表面が原子レベルで平坦にならなかった。 （例２−２）この例では、例２−１における溶解処理溶
液に代えて、ＮＨ3 （アンモニア）溶液とＮＨ4 Ｆ（フ
ッ化アンモニウム）溶液とを混合したｐＨ１０の混合溶
液をを使用した以外は、例２−１と同様の処理工程及び
処理条件で処理した。この例の各処理方法により得られ
た結果は、例２−１と同様の結果が得られた。 （例２−３）この例では、例２−２とは混合溶液のｐＨ
が相違している点（この例ではｐＨ１１）を除いて、そ
の処理工程及び処理条件が同様であるので、その説明を
省略する。この例に示す処理方法により得られた結果
は、例２−２に比較して、より原子レベルで平坦な表面
となり、合わせて得られた分子層ステップはその稜線が
きれいなものとなっていた。 （例２−４）この例では、例２−１の溶解処理溶液に代
えて、ｐＨ−１のＨＣｌ（塩酸）溶液を使用した以外
は、例２−１と同様の処理工程及び処理条件で処理し
た。この例の処理方法により得られた結果は例２−１と
同様の結果が得られた。 （例２−５）この例では、例２−１における溶解処理溶
液に代えて、ｐＨ−１のＨＮＯ3（硝酸）溶液を使用し
た以外は、例２−１と同様の処理工程及び処理条件で処
理した。この例の処理方法により得られた結果は、例２
−１と同様の結果が得られた。 （例２−６）この例では、例２−１における溶解処理溶
液に代えて、ｐＨ−１のＨ2 ＳＯ4（硫酸）溶液溶液を
使用した以外は、例２−１と同様の処理工程及び処理条
件で処理した。この例の処理方法により得られた結果
は、例２−１と同様の結果が得られた。 （例３−１）この例では、ＮｄＡｌＯ3 （ネオジウムア
ルミネート）単結晶の面方位（１００）からなる研磨さ
れた基板を使用した。溶解処理溶液として、ｐＨ４のＨ
Ｆ（フッ化水素）溶液を使用し、この処理溶液の温度を
室温２５°Ｃ〜３５°Ｃとした。そこで処理工程を説明
する。まず、表面処理する基板を入れた治具を高純度の
石英製容器内の上記処理溶液内に入れてこの治具を回転
させながら１分以上浸漬する（浸漬工程）。ついで、溶
液から上記基板を入れた治具を取り出し、上記基板を純
水で洗浄して、温風乾燥する（洗浄・乾燥工程）。この
結果、基板表面が、原子レベルで平坦な表面となり、分
子層ステップが合わせて得られた。 （比較例３）例３−１において、ｐＨ４のＨＦ（フッ化
水素）溶液に代えて、ｐＨ４を越えるＨＦ（フッ化水
素）溶液を使用して処理したところ、基板表面が原子レ
ベルで平坦にならなかった。 （例３−２）この例では、例３−１の溶解処理溶液に代
えて、ＨＦ（フッ化水素）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アン
モニウム）溶液とを混合したｐＨ３〜４の混合溶液を使
用した以外は、例３−１と同様の処理工程及び処理条件
で処理した。この例の処理方法により得られた結果は、
例３−１と同様の結果が得られた。 （例３−３）この例では、例３−１の溶解処理溶液に代
えて、ｐＨ１３のＮＨ3 （アンモニア）溶液のみからな
る処理溶液を使用した以外は、例３−１と同様の処理工
程及び処理条件で処理した。この例の処理方法により得
られた結果は、例３−１と同様の結果が得られた。 （例３−４〜例３−５）各例では、例３−１の溶解処理
溶液に代えて、ｐＨ１３のＮＨ3 （アンモニア）溶液
（例３−４）を、またアンモニア（ＮＨ3 ）溶液とフッ
化アンモニウム（ＮＨ4 Ｆ）溶液とを混合したｐＨ１０
の混合溶液（例３−５）を、それぞれ使用した以外は、
例３−１と同様の処理工程及び処理条件で処理した。い
ずれの例も例３−１と同様の結果を得た。
（イットリウムアルミネート）単結晶、ＬａＡｌＯ
3 （ランタンアルミネート）単結晶、ＮｄＡｌＯ3 （ネ
オジウムアルミネート）単結晶のそれぞれについて本発
明の各実施例を説明する。 （例１−１）この例では、ＹＡｌＯ3 （イットリウムア
ルミネート）単結晶の面方位（００１）からなる研磨さ
れた基板を使用した。溶解処理溶液として、ｐＨ９のＮ
Ｈ3 （アンモニア）溶液を使用し、この処理溶液の温度
を室温２５°Ｃ〜３５°Ｃとした。そこで処理工程を説
明する。まず、表面処理する基板を入れた治具を高純度
の石英製容器内の上記処理溶液内に入れてこの治具を回
転させながら１分以上浸漬する（浸漬工程）。ついで、
処理溶液から上記基板を入れた治具を取り出し、上記基
板を純水で洗浄して、温風乾燥する（洗浄・乾燥工
程）。この結果、基板表面が、原子レベルで平坦な表面
となり、分子層ステップが合わせて得られた。 （例１−２）この例では、例１における溶解処理溶液に
代えて、ｐＨ１３のＮＨ3 （アンモニア）溶液を使用し
た以外は、例１−１と同様の処理工程及び処理条件で処
理した。この例の処理方法により得られた結果は、例１
−１より平坦化が向上し、例１で得られた分子層ステッ
プよりも奇麗なステップが得られた。 （比較例１）例１−１〜例１−２において、処理溶液と
して、ｐＨ９に満たないＮＨ3 （アンモニア）溶液を使
用すると、基板表面が原子レベルで平坦にならなかっ
た。 （例１−３）この例では、例１−１における溶解処理溶
液に代えて、ＮＨ3 （アンモニア）溶液とＮＨ4 Ｆ（フ
ッ化アンモニウム）溶液とを混合したｐＨ９の混合溶液
を使用した以外は、例１−１と同様の処理工程及び処理
条件で処理した。この例の処理方法により得られた結果
は、例１−２で得られた結果と同様であった。 （例１−４）この例では、例１−１における溶解処理溶
液に代えて、ＮＨ3 （アンモニア）溶液とＮＨ4 Ｆ（フ
ッ化アンモニウム）溶液とを混合したｐＨ１０の混合溶
液を使用した以外は、例１−１と同様の処理工程及び処
理条件で処理した。この例の処理方法により得られた結
果は、例１−２で得られた結果と同様であった。 （例１−５）この例では、例１−１における溶解処理溶
液に代えて、ＨＦ（フッ化水素）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ
化アンモニウム）溶液とを混合したｐＨ３の混合溶液を
使用した以外は、例１−１と同様の処理工程及び処理条
件で処理した。この例の処理方法により得られた結果
は、例１−２で得られた結果と同様であった。 （例１−６）この例では、例１−５におけるｐＨ３の溶
解処理溶液に代えて、ｐＨ４の溶解処理溶液を利用し
て、例１−５と同様の処理工程及び処理条件で処理し
た。この例の処理方法により得られた結果は、例１−５
で得られた結果と同様であった。 （例２−１）この例では、ＬａＡｌＯ3 （ランタンアル
ミネート）単結晶の面方位（１００）からなる研磨され
た基板を使用した。溶解処理溶液として、ｐＨ１３のＮ
Ｈ3 （アンモニア）溶液を使用し、この処理溶液の温度
を室温２５°Ｃ〜３５°Ｃとした。そこで処理工程を説
明する。まず、表面処理する基板を入れた治具を高純度
の石英製容器内の上記処理溶液内に入れてこの治具を回
転させながら１分以上浸漬する（浸漬工程）。ついで、
溶液から上記基板を入れた治具を取り出し、上記基板を
純水で洗浄して、温風乾燥する（洗浄・乾燥工程）。こ
の結果、基板表面が、原子レベルで平坦な表面となり、
分子層ステップが合わせて得られた。 （比較例２）例２−１において、ｐＨ１３のＮＨ3 （ア
ンモニア）溶液に代えて、ｐＨ１３に満たないＮＨ
3 （アンモニア）溶液を使用して処理したところ、基板
表面が原子レベルで平坦にならなかった。 （例２−２）この例では、例２−１における溶解処理溶
液に代えて、ＮＨ3 （アンモニア）溶液とＮＨ4 Ｆ（フ
ッ化アンモニウム）溶液とを混合したｐＨ１０の混合溶
液をを使用した以外は、例２−１と同様の処理工程及び
処理条件で処理した。この例の各処理方法により得られ
た結果は、例２−１と同様の結果が得られた。 （例２−３）この例では、例２−２とは混合溶液のｐＨ
が相違している点（この例ではｐＨ１１）を除いて、そ
の処理工程及び処理条件が同様であるので、その説明を
省略する。この例に示す処理方法により得られた結果
は、例２−２に比較して、より原子レベルで平坦な表面
となり、合わせて得られた分子層ステップはその稜線が
きれいなものとなっていた。 （例２−４）この例では、例２−１の溶解処理溶液に代
えて、ｐＨ−１のＨＣｌ（塩酸）溶液を使用した以外
は、例２−１と同様の処理工程及び処理条件で処理し
た。この例の処理方法により得られた結果は例２−１と
同様の結果が得られた。 （例２−５）この例では、例２−１における溶解処理溶
液に代えて、ｐＨ−１のＨＮＯ3（硝酸）溶液を使用し
た以外は、例２−１と同様の処理工程及び処理条件で処
理した。この例の処理方法により得られた結果は、例２
−１と同様の結果が得られた。 （例２−６）この例では、例２−１における溶解処理溶
液に代えて、ｐＨ−１のＨ2 ＳＯ4（硫酸）溶液溶液を
使用した以外は、例２−１と同様の処理工程及び処理条
件で処理した。この例の処理方法により得られた結果
は、例２−１と同様の結果が得られた。 （例３−１）この例では、ＮｄＡｌＯ3 （ネオジウムア
ルミネート）単結晶の面方位（１００）からなる研磨さ
れた基板を使用した。溶解処理溶液として、ｐＨ４のＨ
Ｆ（フッ化水素）溶液を使用し、この処理溶液の温度を
室温２５°Ｃ〜３５°Ｃとした。そこで処理工程を説明
する。まず、表面処理する基板を入れた治具を高純度の
石英製容器内の上記処理溶液内に入れてこの治具を回転
させながら１分以上浸漬する（浸漬工程）。ついで、溶
液から上記基板を入れた治具を取り出し、上記基板を純
水で洗浄して、温風乾燥する（洗浄・乾燥工程）。この
結果、基板表面が、原子レベルで平坦な表面となり、分
子層ステップが合わせて得られた。 （比較例３）例３−１において、ｐＨ４のＨＦ（フッ化
水素）溶液に代えて、ｐＨ４を越えるＨＦ（フッ化水
素）溶液を使用して処理したところ、基板表面が原子レ
ベルで平坦にならなかった。 （例３−２）この例では、例３−１の溶解処理溶液に代
えて、ＨＦ（フッ化水素）溶液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アン
モニウム）溶液とを混合したｐＨ３〜４の混合溶液を使
用した以外は、例３−１と同様の処理工程及び処理条件
で処理した。この例の処理方法により得られた結果は、
例３−１と同様の結果が得られた。 （例３−３）この例では、例３−１の溶解処理溶液に代
えて、ｐＨ１３のＮＨ3 （アンモニア）溶液のみからな
る処理溶液を使用した以外は、例３−１と同様の処理工
程及び処理条件で処理した。この例の処理方法により得
られた結果は、例３−１と同様の結果が得られた。 （例３−４〜例３−５）各例では、例３−１の溶解処理
溶液に代えて、ｐＨ１３のＮＨ3 （アンモニア）溶液
（例３−４）を、またアンモニア（ＮＨ3 ）溶液とフッ
化アンモニウム（ＮＨ4 Ｆ）溶液とを混合したｐＨ１０
の混合溶液（例３−５）を、それぞれ使用した以外は、
例３−１と同様の処理工程及び処理条件で処理した。い
ずれの例も例３−１と同様の結果を得た。
【発明の効果】この発明によれば、簡単な方法によって
基板の表面を原子レベルで平坦にすることができる。
基板の表面を原子レベルで平坦にすることができる。
Claims (42)
- 【請求項１】 ＹＡｌＯ3 （イットリウムアルミネー
ト）単結晶の表面を所定の処理溶液を用いて溶解処理す
る方法であって、上記所定の処理溶液は下記のものから
選択されるものであることを特徴とする単結晶の処理方
法。 （１）ＮＨ3 （アンモニア）溶液 （２）ＮＨ3 （アンモニア）溶液を含む混合溶液 （３）ＨＦ（フッ化水素）溶液を含む混合溶液 - 【請求項２】 処理溶液は、ｐＨ９以上のＮＨ3 （アン
モニア）溶液であることを特徴とする請求項１記載の単
結晶の処理方法。 - 【請求項３】 処理溶液は、ｐＨ９以上のＮＨ3 （アン
モニア）溶液であって、この処理溶液中にＹＡｌＯ
3 （イットリウムアルミネート）単結晶を浸漬すること
を特徴とする請求項１記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項４】 処理溶液は、ｐＨ９以上のＮＨ3 （アン
モニア）溶液を含む混合溶液であることを特徴とする請
求項１記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項５】 処理溶液は、ｐＨ９以上のＮＨ3 （アン
モニア）溶液を含む混合溶液であり、この処理溶液中に
ＹＡｌＯ3 （イットリウムアルミネート）単結晶を浸漬
することを特徴とする請求項１記載の単結晶の処理方
法。 - 【請求項６】 処理溶液は、ＮＨ3 （アンモニア）溶液
とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）溶液との混合溶液で
あって、かつｐＨ９以上であることを特徴とする請求項
１記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項７】 処理溶液は、ＮＨ3 （アンモニア）溶液
とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）溶液との混合溶液
で、かつｐＨ９以上であって、この混合溶液中にＹＡｌ
Ｏ3 （イットリウムアルミネート）単結晶を浸漬するこ
とを特徴とする請求項１記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項８】 処理溶液は、ｐＨ３〜４の範囲のＨＦ
（フッ化水素）溶液を含む混合溶液であることを特徴と
する請求項１記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項９】 処理溶液は、ｐＨ３〜４の範囲のＨＦ
（フッ化水素）溶液を含む混合溶液であり、この処理溶
液中にＹＡｌＯ3 （イットリウムアルミネート）単結晶
を浸漬することを特徴とする請求項１記載の単結晶の処
理方法。 - 【請求項１０】 処理溶液は、ＨＦ（フッ化水素）溶液
とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）溶液との混合溶液で
あって、かつｐＨが３〜４の範囲であることを特徴とす
る請求項１記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項１１】 処理溶液は、ＨＦ（フッ化水素）溶液
とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）溶液との混合溶液
で、かつｐＨが３〜４の範囲であって、この混合溶液中
にＹＡｌＯ3 （イットリウムアルミネート）単結晶を浸
漬することを特徴とする請求項１記載の単結晶の処理方
法。 - 【請求項１２】 ＹＡｌＯ3 （イットリウムアルミネー
ト）単結晶は面方位（００１）からなるものであること
を特徴とする請求項１、請求項２、請求項３、請求項
４、請求項５、請求項６、請求項７、請求項８、請求項
９、請求項１０または請求項１１記載の単結晶の処理方
法。 - 【請求項１３】 ＬａＡｌＯ3 （ランタンアルミネー
ト）単結晶の表面を所定の処理溶液を用いて溶解処理す
る方法であって、上記所定の処理溶液は下記のものから
選択されるものであることを特徴とする単結晶の処理方
法。 （１）ＮＨ3 （アンモニア）溶液 （２）ＮＨ3 （アンモニア）溶液を含む混合溶液 （３）ＨＣｌ（塩酸）溶液 （４）ＨＮＯ3 （硝酸）溶液 （５）Ｈ2 ＳＯ4 （硫酸）溶液 - 【請求項１４】 処理溶液は、ｐＨ１２以上のＮＨ
3 （アンモニア）溶液であることを特徴とする請求項１
３記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項１５】 処理溶液は、ｐＨ１２以上のＮＨ
3 （アンモニア）溶液であり、この処理溶液中にＬａＡ
ｌＯ3 （ランタンアルミネート）単結晶を浸漬すること
を特徴とする請求項１３記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項１６】 処理溶液は、ＮＨ3 （アンモニア）溶
液を含む混合溶液であり、ｐＨ９以上であることを特徴
とする請求項１３記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項１７】 処理溶液は、ＮＨ3 （アンモニア）溶
液を含む混合溶液で、かつｐＨ９以上であって、この処
理溶液中にＹＡｌＯ3 （イットリウムアルミネート）単
結晶を浸漬することを特徴とする請求項１３記載の単結
晶の処理方法。 - 【請求項１８】 処理溶液は、ＮＨ3 （アンモニア）溶
液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）溶液との混合溶液
で、かつｐＨ９以上であることを特徴とする請求項１３
記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項１９】 処理溶液は、ＮＨ3 （アンモニア）溶
液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）溶液との混合溶液
でかつｐＨ９以上であって、この混合溶液中にＬａＡｌ
Ｏ3 （ランタンアルミネート）単結晶を浸漬することを
特徴とする請求項１３記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項２０】 処理溶液は、ｐＨ０以下のＨＣｌ（塩
酸）溶液であることを特徴とする請求項１３記載の単結
晶の処理方法。 - 【請求項２１】 処理溶液は、ｐＨ０以下のＨＣｌ（塩
酸）溶液であって、この処理溶液中にＹＡｌＯ3 （イッ
トリウムアルミネート）単結晶を浸漬することを特徴と
する請求項１３記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項２２】 処理溶液は、ｐＨ０以下のＨＮＯ
3 （硝酸）溶液であることを特徴とする請求項１３記載
の単結晶の処理方法。 - 【請求項２３】 処理溶液は、ｐＨ０以下のＨＮＯ
3 （硝酸）溶液であって、この処理溶液中にＹＡｌＯ3
（イットリウムアルミネート）単結晶を浸漬することを
特徴とする請求項１３記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項２４】 処理溶液は、ｐＨ０以下のＨ2 ＳＯ4
（硫酸）溶液であることを特徴とする請求項１３記載の
単結晶の処理方法。 - 【請求項２５】 処理溶液は、ｐＨ０以下のＨ2 ＳＯ4
（硫酸）溶液であって、この処理溶液中にＹＡｌＯ
3 （イットリウムアルミネート）単結晶を浸漬すること
を特徴とする請求項１３記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項２６】 ＬａＡｌＯ3 （ランタンアルミネー
ト）単結晶は、面方位（１００）からなるものであるこ
とを特徴とする請求項１３、請求項１４、請求項１５、
請求項１６、請求項１７、請求項１８、請求項１９、請
求項２０、請求項２１、請求項２２、請求項２３、請求
項２４または請求項２５記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項２７】 ＮｄＡｌＯ3 （ネオジウムアルミネー
ト）単結晶の表面を所定の処理溶液を用いて溶解処理す
る方法であって、上記所定の処理溶液は下記のものから
選択されるものであり、上記処理溶液はｐＨ３〜４の範
囲であることを特徴とする単結晶の処理方法。 （１）ＨＦ（フッ化水素）溶液 （２）ＨＦ（フッ化水素）溶液を含む混合溶液 - 【請求項２８】 処理溶液は、ＨＦ（フッ化水素）溶液
であることを特徴とする請求項２７記載の単結晶の処理
方法。 - 【請求項２９】 処理溶液は、ＨＦ（フッ化水素）溶液
であって、この処理溶液中にＮｄＡｌＯ3 （ネオジウム
アルミネート）単結晶を浸漬することを特徴とする請求
項２７記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項３０】 処理溶液は、ＨＦ（フッ化水素）溶液
を含む混合溶液であることを特徴とする請求項２７記載
の単結晶の処理方法。 - 【請求項３１】 処理溶液は、ＨＦ（フッ化水素）溶液
を含む混合溶液であって、この混合溶液中にＮｄＡｌＯ
3 （ネオジウムアルミネート）単結晶を浸漬することを
特徴とする請求項２７記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項３２】 処理溶液は、ＨＦ（フッ化水素）溶液
とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）溶液との混合溶液で
あることを特徴とする請求項２７記載の単結晶の処理方
法。 - 【請求項３３】 処理溶液は、ＨＦ（フッ化水素）溶液
とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）溶液との混合溶液で
あって、この混合溶液中にＮｄＡｌＯ3 （ネオジウムア
ルミネート）単結晶を浸漬することを特徴とする請求項
２７記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項３４】 ＮｄＡｌＯ3 （ネオジウムアルミネー
ト）単結晶は面方位（１００）からなるものであること
を特徴とする請求項２７、請求項２８、請求項２９、請
求項３０、請求項３１、請求項３２または請求項３３記
載の単結晶の処理方法。 - 【請求項３５】 ＮｄＡｌＯ3 （ネオジウムアルミネー
ト）単結晶の表面を所定の処理溶液を用いて溶解処理す
る方法であって、上記所定の処理溶液は下記のものから
選択されるものであり、上記処理溶液はｐＨ１２以上で
あることを特徴とする単結晶の処理方法。 （１）ＮＨ3 （アンモニア）溶液 （２）ＮＨ3 （アンモニア）溶液を含む混合溶液 - 【請求項３６】 処理溶液は、ＮＨ3 （アンモニア）溶
液であることを特徴とする請求項３５記載の単結晶の処
理方法。 - 【請求項３７】 処理溶液は、ＮＨ3 （アンモニア）溶
液であって、この処理溶液中にＮｄＡｌＯ3 （ネオジウ
ムアルミネート）単結晶を浸漬することを特徴とする請
求項３５記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項３８】 処理溶液は、ＮＨ3 （アンモニア）溶
液を含む混合溶液であることを特徴とする請求項３５記
載の単結晶の処理方法。 - 【請求項３９】 処理溶液は、ＮＨ3 （アンモニア）溶
液を含む混合溶液であって、この混合溶液中にＮｄＡｌ
Ｏ3 （ネオジウムアルミネート）単結晶を浸漬すること
を特徴とする請求項３５記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項４０】 処理溶液は、ＮＨ3 （アンモニア）溶
液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）溶液との混合溶液
であることを特徴とする請求項３５記載の単結晶の処理
方法。 - 【請求項４１】 処理溶液は、ＮＨ3 （アンモニア）溶
液とＮＨ4 Ｆ（フッ化アンモニウム）溶液との混合溶液
であって、この混合溶液中にＮｄＡｌＯ3 （ネオジウム
アルミネート）単結晶を浸漬することを特徴とする請求
項３５記載の単結晶の処理方法。 - 【請求項４２】 ＮｄＡｌＯ3 （ネオジウムアルミネー
ト）単結晶は面方位（１００）からなるものであること
を特徴とする請求項３５、請求項３６、請求項３７、請
求項３８、請求項３９、請求項４０または請求項４１記
載の単結晶の処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11093416A JP2000281497A (ja) | 1999-03-31 | 1999-03-31 | 単結晶の処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11093416A JP2000281497A (ja) | 1999-03-31 | 1999-03-31 | 単結晶の処理方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000281497A true JP2000281497A (ja) | 2000-10-10 |
Family
ID=14081708
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11093416A Pending JP2000281497A (ja) | 1999-03-31 | 1999-03-31 | 単結晶の処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000281497A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007300115A (ja) * | 2006-05-04 | 2007-11-15 | Siltronic Ag | 層構造の製造方法 |
| CN100395872C (zh) * | 2005-02-23 | 2008-06-18 | 东京毅力科创株式会社 | 基板表面的处理方法、基板的清洗方法及程序 |
-
1999
- 1999-03-31 JP JP11093416A patent/JP2000281497A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN100395872C (zh) * | 2005-02-23 | 2008-06-18 | 东京毅力科创株式会社 | 基板表面的处理方法、基板的清洗方法及程序 |
| JP2007300115A (ja) * | 2006-05-04 | 2007-11-15 | Siltronic Ag | 層構造の製造方法 |
| JP4700652B2 (ja) * | 2006-05-04 | 2011-06-15 | ジルトロニック アクチエンゲゼルシャフト | 層構造の製造方法 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US3923567A (en) | Method of reclaiming a semiconductor wafer | |
| JP4223076B2 (ja) | 金属オキシフッ化物の超伝導性酸化物への制御された変換 | |
| EP1737026B1 (en) | Method of surface treating III-V semiconductor compound based substrates and method of manufacturing III-V compound semiconductors | |
| TWI475095B (zh) | 矽蝕刻液及蝕刻方法 | |
| EP0989962A4 (en) | PROCESSES FOR PROCESSING SEMICONDUCTOR WAFERS | |
| JPH10163114A (ja) | 半導体装置およびその製造方法 | |
| US6458445B1 (en) | Quartz glass jig having large irregularities on the surface and method for producing the same | |
| JP2000281497A (ja) | 単結晶の処理方法 | |
| JP4342853B2 (ja) | 基板上への窒化物薄膜の成長方法及び窒化物薄膜装置 | |
| JP2000281496A (ja) | 単結晶の処理方法 | |
| JPS60247928A (ja) | 半導体基板の洗浄方法 | |
| JP6897598B2 (ja) | シリコン単結晶ウェーハの熱処理方法 | |
| JP2000327493A (ja) | 単結晶の処理方法 | |
| JPS63129633A (ja) | 半導体表面処理方法 | |
| JPH0199221A (ja) | 半導体基板の洗浄方法 | |
| CN111584353A (zh) | 碳化硅晶圆减薄方法 | |
| JP3649786B2 (ja) | ペロブスカイト型構造単結晶用処理液及びペロブスカイト型構造単結晶の処理方法 | |
| JPS5927529A (ja) | 半導体装置用ウエフアの製造方法 | |
| CN1118517A (zh) | 用含酸流体处理半导体材料的方法 | |
| JP2000286222A5 (ja) | ||
| JPH0223023B2 (ja) | ||
| JPH01215702A (ja) | 超電導薄膜の製造法 | |
| JPH0418729A (ja) | シリコンウエーハの酸化膜形成前処理方法及びシリコンウエーハの酸化液 | |
| JPS6332938A (ja) | 化合物半導体ウエ−ハの製造方法 | |
| JPH01261300A (ja) | 減圧気相成長法によるＳｉ基板上へのＡｌ↓２Ｏ↓３単結晶膜のヘテロエピタキシャル成長方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20040615 |