JP2000268858A - 非水系電解質二次電池 - Google Patents
非水系電解質二次電池Info
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- JP2000268858A JP2000268858A JP11075909A JP7590999A JP2000268858A JP 2000268858 A JP2000268858 A JP 2000268858A JP 11075909 A JP11075909 A JP 11075909A JP 7590999 A JP7590999 A JP 7590999A JP 2000268858 A JP2000268858 A JP 2000268858A
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- aqueous electrolyte
- cresol
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- additive
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 非水系電解質二次電池において、電極、特に
正極或いは正極集電体と、電解質との反応を抑制し、サ
イクル特性を向上させる。 【解決手段】 非水電解液二次電池の非水系電解質に、
2,6-アルキル置換クレゾール添加剤を添加、含有させ
る。
正極或いは正極集電体と、電解質との反応を抑制し、サ
イクル特性を向上させる。 【解決手段】 非水電解液二次電池の非水系電解質に、
2,6-アルキル置換クレゾール添加剤を添加、含有させ
る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、サイクル特性を改
良した、リチウムを活物質とする非水系電解質二次電池
を提供するものである。
良した、リチウムを活物質とする非水系電解質二次電池
を提供するものである。
【０００２】
【従来の技術】負極材料として、リチウム、リチウム合
金或いはリチウムの電気化学的な吸蔵・放出が可能な材
料を用いるリチウム電池は、高エネルギー密度電池とし
て注目されており、活発な研究が行われている。
金或いはリチウムの電気化学的な吸蔵・放出が可能な材
料を用いるリチウム電池は、高エネルギー密度電池とし
て注目されており、活発な研究が行われている。
【０００３】一般に、この種の電池では、非水系電解質
を構成する溶媒として、エチレンカーボネート、プロピ
レンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジメチルカ
ーボネート、ジエチルカーボネート、スルホラン、ジメ
トキシエタン、テトラヒドロフラン、ジオキソラン等の
単体、これらからなる二成分あるいは三成分混合物が使
用されている。また、この溶媒中に溶解される溶質とし
ては、LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiAsF6、LiN(CF3S
O2)2、LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiC(CF3
SO2)3、LiCF3(CF2)3SO3等を列挙することができる。更
に、この種電池では、非水系電解質が、高分子材料であ
るポリエチレンオキサイドに、溶質としてのLiPF6を溶
解、分散させたものに代表される場合もある。
を構成する溶媒として、エチレンカーボネート、プロピ
レンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジメチルカ
ーボネート、ジエチルカーボネート、スルホラン、ジメ
トキシエタン、テトラヒドロフラン、ジオキソラン等の
単体、これらからなる二成分あるいは三成分混合物が使
用されている。また、この溶媒中に溶解される溶質とし
ては、LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiAsF6、LiN(CF3S
O2)2、LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiC(CF3
SO2)3、LiCF3(CF2)3SO3等を列挙することができる。更
に、この種電池では、非水系電解質が、高分子材料であ
るポリエチレンオキサイドに、溶質としてのLiPF6を溶
解、分散させたものに代表される場合もある。
【０００４】ところで、この種の二次電池の欠点として
サイクル性能が低いことがあげられる。この欠点を改善
するために、非水電解質二次電池において、添加剤とし
て複素環式化合物を用いたものが知られている（例え
ば、特開平10-50344号公報を参照）が、これは負極にリ
チウム若しくはリチウム合金を用いた場合において、負
極からのデンドライトの抑制が主目的であり、正極側で
の電解質の分解を解決することができず、サイクル特性
は十分ではなかった。
サイクル性能が低いことがあげられる。この欠点を改善
するために、非水電解質二次電池において、添加剤とし
て複素環式化合物を用いたものが知られている（例え
ば、特開平10-50344号公報を参照）が、これは負極にリ
チウム若しくはリチウム合金を用いた場合において、負
極からのデンドライトの抑制が主目的であり、正極側で
の電解質の分解を解決することができず、サイクル特性
は十分ではなかった。
【０００５】サイクル特性の向上は、この種の電池にお
いて重要な課題となっている。
いて重要な課題となっている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、この種の非
水系電解質二次電池において、電極、特に正極或いは正
極集電体と、電解質との反応を抑制するものである。そ
して、この種二次電池に適した、サイクル特性を向上さ
せる優れた非水系電解質への添加剤を提案するものであ
る。
水系電解質二次電池において、電極、特に正極或いは正
極集電体と、電解質との反応を抑制するものである。そ
して、この種二次電池に適した、サイクル特性を向上さ
せる優れた非水系電解質への添加剤を提案するものであ
る。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は、リチウムの電
気化学的な吸蔵・放出が可能な正極と、リチウム金属、
リチウム合金あるいは電気化学的なリチウムの吸蔵・放
出が可能な材料からなる負極と、非水系電解質とを備え
た非水系電解質二次電池において、前記非水系電解質
が、化２に示される2,6-アルキル置換クレゾール添加剤
を含有させることを特徴とする。
気化学的な吸蔵・放出が可能な正極と、リチウム金属、
リチウム合金あるいは電気化学的なリチウムの吸蔵・放
出が可能な材料からなる負極と、非水系電解質とを備え
た非水系電解質二次電池において、前記非水系電解質
が、化２に示される2,6-アルキル置換クレゾール添加剤
を含有させることを特徴とする。
【０００８】
【化２】
【０００９】本発明において、非水系電解質とは、有機
溶媒にLiPF6等の溶質を溶解させた液状電解質や、ポリ
エチレンオキサイド（ＰＥＯ）に代表される高分子材料
にLiPF6等の溶質を溶解または含有させた固体状、ゲル
状の所謂ポリマー電解質を意味している。
溶媒にLiPF6等の溶質を溶解させた液状電解質や、ポリ
エチレンオキサイド（ＰＥＯ）に代表される高分子材料
にLiPF6等の溶質を溶解または含有させた固体状、ゲル
状の所謂ポリマー電解質を意味している。
【００１０】ここで負極としては、リチウム金属あるい
は、リチウムの電気化学的な吸蔵・放出が可能な、リチ
ウム合金、例えばリチウム−アルミニウム合金、カーボ
ン材料、例えばコークスやグラファイトを使用すること
が可能である。
は、リチウムの電気化学的な吸蔵・放出が可能な、リチ
ウム合金、例えばリチウム−アルミニウム合金、カーボ
ン材料、例えばコークスやグラファイトを使用すること
が可能である。
【００１１】前記2,6-アルキル置換クレゾール添加剤と
しては、化３（2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール）、化４
（2,4,6-トリメチルフェノール）、化５（2,6-ジエチル
-p-クレゾール）に示す構造であるものを用いるのが最
適である。
しては、化３（2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール）、化４
（2,4,6-トリメチルフェノール）、化５（2,6-ジエチル
-p-クレゾール）に示す構造であるものを用いるのが最
適である。
【００１２】
【化３】
【００１３】
【化４】
【００１４】
【化５】
【００１５】また、前記2,6-アルキル置換クレゾール添
加剤の添加量としては、非水系電解質に対して0.01重量
％〜20.0重量％含むようにすると良い。更には、0.1重
量％〜10.0重量％の含有範囲が好ましい。
加剤の添加量としては、非水系電解質に対して0.01重量
％〜20.0重量％含むようにすると良い。更には、0.1重
量％〜10.0重量％の含有範囲が好ましい。
【００１６】尚、非水系電解質を構成する溶質として
は、LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiAsF6、LiN(CF3SO2)2、
LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiC(CF3S
O2)3、LiCF3(CF2)3SO3の単体あるいは複数成分を混合し
て使用できる。
は、LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiAsF6、LiN(CF3SO2)2、
LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiC(CF3S
O2)3、LiCF3(CF2)3SO3の単体あるいは複数成分を混合し
て使用できる。
【００１７】また、前記非水電解質を構成する溶媒とし
ては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネー
ト、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジ
エチルカーボネート、スルホラン、ジメトキシエタン、
テトラヒドロフランの単体あるいは複数成分を混合して
使用することができるが、これに限定されるものではな
い。他に非水系電解質としては、ポリエチレンオキサイ
ドにLiPF6の溶質をエチレンカーボネート等の溶媒と共
に溶解、含有させた、ゲル状または固体状のポリマー電
解質が使用できる。
ては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネー
ト、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジ
エチルカーボネート、スルホラン、ジメトキシエタン、
テトラヒドロフランの単体あるいは複数成分を混合して
使用することができるが、これに限定されるものではな
い。他に非水系電解質としては、ポリエチレンオキサイ
ドにLiPF6の溶質をエチレンカーボネート等の溶媒と共
に溶解、含有させた、ゲル状または固体状のポリマー電
解質が使用できる。
【００１８】この種の電池の正極としては、マンガン、
コバルト、ニッケル、バナジウム、ニオブを少なくとも
一種含む金属酸化物を使用することができるが、これに
限定されるものではない。
コバルト、ニッケル、バナジウム、ニオブを少なくとも
一種含む金属酸化物を使用することができるが、これに
限定されるものではない。
【００１９】非水系電解質への添加剤としての2,6-アル
キル置換クレゾール添加剤は、酸化防止という特異な作
用を有している。そのため、電極、特に電位が高い時の
正極或いは正極集電体と、非水系電解質との反応を抑制
する。そのため充電時や保存時の、正極または正極集電
体と電解質との反応が抑制されて、電池のサイクル特性
が向上すると考えられる。このように2,6-アルキル置換
クレゾール添加剤は、電解質と正極あるいは正極集電体
との反応を抑制でき、この種の非水系電解質二次電池の
サイクル特性を向上させる。
キル置換クレゾール添加剤は、酸化防止という特異な作
用を有している。そのため、電極、特に電位が高い時の
正極或いは正極集電体と、非水系電解質との反応を抑制
する。そのため充電時や保存時の、正極または正極集電
体と電解質との反応が抑制されて、電池のサイクル特性
が向上すると考えられる。このように2,6-アルキル置換
クレゾール添加剤は、電解質と正極あるいは正極集電体
との反応を抑制でき、この種の非水系電解質二次電池の
サイクル特性を向上させる。
【００２０】
【実施の形態】以下、図面を参照しつつ、本発明の実施
例につき詳述する。 （実験１：添加剤の種類の検討）図１に、本発明電池の
一実施例としての扁平形非水系電解質二次電池の断面図
を示す。リチウム金属からなる負極１は、負極集電体２
（ステンレススチール製）の内面に圧着されている。こ
の負極集電体２は断面がコの字状の負極缶３の内底面に
密着して固定されている。上記負極缶３の周端はポリプ
ロピレン製の絶縁パッキング４の内部に固定されてい
る。絶縁パッキング４の外周には上記負極缶３とは反対
方向に開口を有する、断面がコの字状をなす正極缶５が
固定されている。この正極缶５の内底面には、正極集電
体６(アルミニウム製)が固定されている。この正極集電
体６の内面には、正極７が固定されている。この正極７
と前記負極１との間には、本発明の要点である非水系電
解質が含浸されたセパレータ８が介装されている。
例につき詳述する。 （実験１：添加剤の種類の検討）図１に、本発明電池の
一実施例としての扁平形非水系電解質二次電池の断面図
を示す。リチウム金属からなる負極１は、負極集電体２
（ステンレススチール製）の内面に圧着されている。こ
の負極集電体２は断面がコの字状の負極缶３の内底面に
密着して固定されている。上記負極缶３の周端はポリプ
ロピレン製の絶縁パッキング４の内部に固定されてい
る。絶縁パッキング４の外周には上記負極缶３とは反対
方向に開口を有する、断面がコの字状をなす正極缶５が
固定されている。この正極缶５の内底面には、正極集電
体６(アルミニウム製)が固定されている。この正極集電
体６の内面には、正極７が固定されている。この正極７
と前記負極１との間には、本発明の要点である非水系電
解質が含浸されたセパレータ８が介装されている。
【００２１】ところで、前記正極７は、LiMn2O4を活物
質として用いている。この正極７は、LiMn2O4と、導電
剤としてのカーボン粉末と、結着剤としてのフッ素樹脂
粉末とを85：10：５の重量比で混合し、この混合物を加
圧成形した後、300℃で熱処理して作製したものであ
る。
質として用いている。この正極７は、LiMn2O4と、導電
剤としてのカーボン粉末と、結着剤としてのフッ素樹脂
粉末とを85：10：５の重量比で混合し、この混合物を加
圧成形した後、300℃で熱処理して作製したものであ
る。
【００２２】一方、前記の負極１はリチウム金属からな
るものであって、リチウムの圧延板を所定寸法に打ち抜
くことにより作製され、負極集電体２の内面に固定され
ている。
るものであって、リチウムの圧延板を所定寸法に打ち抜
くことにより作製され、負極集電体２の内面に固定され
ている。
【００２３】そして、非水系電解質として、エチレンカ
ーボネート（EC）とジエチルカーボネート（DEC）の混
合溶媒に、溶質としてLiPF6を１モル／リットルの割合
で溶解したものを用いた。そして、この非水系電解質
に、2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール（2,6-アルキル置換
クレゾール添加剤）を1.0重量％添加した。
ーボネート（EC）とジエチルカーボネート（DEC）の混
合溶媒に、溶質としてLiPF6を１モル／リットルの割合
で溶解したものを用いた。そして、この非水系電解質
に、2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール（2,6-アルキル置換
クレゾール添加剤）を1.0重量％添加した。
【００２４】上述の正極、負極及び非水系電解質を用い
て、外径20.0mm、厚み2.5mmの本発明電池Ａを作製し
た。
て、外径20.0mm、厚み2.5mmの本発明電池Ａを作製し
た。
【００２５】同様に、非水系電解質に2,6-アルキル置換
クレゾール添加剤としての2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾー
ルに代えて、2,4,6-トリメチルフェノール、2,6-ジエチ
ル-p-クレゾールを用いた本発明電池Ｂ、Ｃを作製し
た。
クレゾール添加剤としての2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾー
ルに代えて、2,4,6-トリメチルフェノール、2,6-ジエチ
ル-p-クレゾールを用いた本発明電池Ｂ、Ｃを作製し
た。
【００２６】一方、添加剤としての2,6-ジ-t-ブチル-p-
クレゾールに代えて、既述の特開平10-50344号公報に示
される1,3,5-トリアジンを用いた非水系電解質を使用し
て、同様の電池を作製し、これを比較電池Ｘとした。ま
た、添加剤を含有しない、同様の電池を作製し、それを
比較電池Ｙとした。
クレゾールに代えて、既述の特開平10-50344号公報に示
される1,3,5-トリアジンを用いた非水系電解質を使用し
て、同様の電池を作製し、これを比較電池Ｘとした。ま
た、添加剤を含有しない、同様の電池を作製し、それを
比較電池Ｙとした。
【００２７】これらの電池Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｘ、Ｙを用い、
各電池のサイクル特性を比較した。この結果を、表１に
示す。この時の実験条件は、各電池を作製後、充電電流
１mA、放電電流１mAで充放電容量５mAhとし、放電終止
電圧が3.0Ｖ以下になるサイクル数を測定した。
各電池のサイクル特性を比較した。この結果を、表１に
示す。この時の実験条件は、各電池を作製後、充電電流
１mA、放電電流１mAで充放電容量５mAhとし、放電終止
電圧が3.0Ｖ以下になるサイクル数を測定した。
【００２８】
【表１】
【００２９】その結果、2,6-アルキル置換クレゾール添
加剤を含有する各本発明電池Ａ、Ｂ、Ｃでは、各比較電
池Ｘ、Ｙに比して、サイクル数が多く、サイクル特性が
向上していることがわかる。 （実験２：添加量の検討）前記実験１の本発明電池（E
C：DECの重量比が５：５、溶質はLiPF6であってこの濃
度が１モル／リットル、リチウム金属からなる負極、2,
6-アルキル置換クレゾール添加剤：2,6-ジ-t-ブチル-p-
クレゾール）と同様の構成を有する各電池を作製した。
そして、前記添加剤の2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール濃
度を非水系電解質に対し0.001〜30重量％の範囲で変更
し、サイクル数を比較した。この時の実験条件は、各電
池を作製後、充電電流１mA、放電電流１mAで充放電容量
５mAhとし、放電終止電圧が3.0Ｖ以下になるサイクル数
を測定した。
加剤を含有する各本発明電池Ａ、Ｂ、Ｃでは、各比較電
池Ｘ、Ｙに比して、サイクル数が多く、サイクル特性が
向上していることがわかる。 （実験２：添加量の検討）前記実験１の本発明電池（E
C：DECの重量比が５：５、溶質はLiPF6であってこの濃
度が１モル／リットル、リチウム金属からなる負極、2,
6-アルキル置換クレゾール添加剤：2,6-ジ-t-ブチル-p-
クレゾール）と同様の構成を有する各電池を作製した。
そして、前記添加剤の2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール濃
度を非水系電解質に対し0.001〜30重量％の範囲で変更
し、サイクル数を比較した。この時の実験条件は、各電
池を作製後、充電電流１mA、放電電流１mAで充放電容量
５mAhとし、放電終止電圧が3.0Ｖ以下になるサイクル数
を測定した。
【００３０】
【表２】
【００３１】その結果、2,6-アルキル置換クレゾール添
加剤を添加、含有させることでサイクル特性が向上し
た。また、添加量としては、0.01〜20.0重量％が良く、
好ましくは0.1重量％〜10.0重量％とすることにより、7
8回以上のサイクル寿命が確保され、サイクル特性が特
に向上した。
加剤を添加、含有させることでサイクル特性が向上し
た。また、添加量としては、0.01〜20.0重量％が良く、
好ましくは0.1重量％〜10.0重量％とすることにより、7
8回以上のサイクル寿命が確保され、サイクル特性が特
に向上した。
【００３２】尚、サイクル特性については、他の2,6-ア
ルキル置換クレゾール添加剤でも、同様の傾向が観察さ
れる。
ルキル置換クレゾール添加剤でも、同様の傾向が観察さ
れる。
【００３３】
【発明の効果】上述した如く、本発明の非水電解質二次
電池では、非水系電解質に2,6-アルキル置換クレゾール
添加剤が添加、含有されているので、電極、特に正極或
いは正極集電体と、電解質との反応が抑制されて、この
種の電池のサイクル特性が向上するものであり、その工
業的価値は極めて大きい。
電池では、非水系電解質に2,6-アルキル置換クレゾール
添加剤が添加、含有されているので、電極、特に正極或
いは正極集電体と、電解質との反応が抑制されて、この
種の電池のサイクル特性が向上するものであり、その工
業的価値は極めて大きい。
【図１】本発明電池の断面図である。
１ 負極 ２ 負極集電体 ３ 負極缶 ４絶縁パッキング １正極缶 ２正極集電体 ７正極 ８セパレータ
Claims (4)
- 【請求項１】 リチウムの吸蔵・放出が可能な正極と、
リチウム金属、リチウム合金あるいはリチウムの電気化
学的な吸蔵・放出が可能な材料からなる負極と、非水系
電解質とを備えた非水系電解質二次電池において、 前記非水系電解質が、化１で示される2,6-アルキル置換
クレゾール添加剤を含有することを特徴とする非水系電
解質二次電池。 【化１】 - 【請求項２】 前記2,6-アルキル置換クレゾール添加剤
が、非水系電解質に対して0.01重量％〜20.0重量％含有
されることを特徴とする請求項１記載の非水系電解質二
次電池。 - 【請求項３】 前記2,6-アルキル置換クレゾール添加剤
が、非水系電解質に対して0.1重量％〜10.0重量％含有
されることを特徴とする請求項１または請求項２記載の
非水系電解質二次電池。 - 【請求項４】 前記2,6-アルキル置換クレゾール添加剤
が、2,6-ジ-t-ブチル-p-クレゾール、2,4,6-トリメチル
フェノール、2,6-ジエチル-p-クレゾールから選択され
た少なくとも１種であることを特徴とする請求項１また
は請求項２または請求項３記載の非水系電解質二次電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07590999A JP3831547B2 (ja) | 1999-03-19 | 1999-03-19 | 非水系電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP07590999A JP3831547B2 (ja) | 1999-03-19 | 1999-03-19 | 非水系電解質二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000268858A true JP2000268858A (ja) | 2000-09-29 |
| JP3831547B2 JP3831547B2 (ja) | 2006-10-11 |
Family
ID=13589949
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP07590999A Expired - Fee Related JP3831547B2 (ja) | 1999-03-19 | 1999-03-19 | 非水系電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3831547B2 (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2002095860A1 (en) * | 2001-05-22 | 2002-11-28 | Lg Chem, Ltd. | Non-aqueous electrolyte additive for improving safety and lithium ion secondary battery comprising the same |
| JP2003168474A (ja) * | 2001-11-29 | 2003-06-13 | Japan Storage Battery Co Ltd | 非水電解質二次電池 |
| US9059476B2 (en) | 2010-11-16 | 2015-06-16 | Samsung Electronics Co., Ltd. | Electrolyte for lithium secondary battery and lithium secondary battery including the same |
| CN114784423A (zh) * | 2022-05-31 | 2022-07-22 | 中国科学院长春应用化学研究所 | 一种锂空气电池及应用 |
-
1999
- 1999-03-19 JP JP07590999A patent/JP3831547B2/ja not_active Expired - Fee Related
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