JP2000256001A - 触媒作用下での自熱式水蒸気改質法 - Google Patents
触媒作用下での自熱式水蒸気改質法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 公知の自熱式接触水蒸気改質法の改善。
【解決手段】 メンブレンを透過することによって供給
された酸化剤で供給材料を部分的に酸化し、メンブレン
の透過側に配置された水蒸気改質触媒の存在下に供給材
料水蒸気改質することを含む、炭化水素供給材料から水
素及び／または一酸化炭素が豊富なガスを製造する方法
であって、触媒の水蒸気改質活性が、少なくとも、触媒
床の入口領域において低められている上記方法。
された酸化剤で供給材料を部分的に酸化し、メンブレン
の透過側に配置された水蒸気改質触媒の存在下に供給材
料水蒸気改質することを含む、炭化水素供給材料から水
素及び／または一酸化炭素が豊富なガスを製造する方法
であって、触媒の水蒸気改質活性が、少なくとも、触媒
床の入口領域において低められている上記方法。
Description
【０００１】
【発明が属する技術分野】本発明は、炭化水素供給材料
の触媒作用による自熱式水蒸気改質法に関する。詳しく
は、本発明は、メンブレンを用いることにより、反応す
るプロセスガスに酸素を供給する公知の自熱式触媒作用
水蒸気改質法の改善に関わる。
の触媒作用による自熱式水蒸気改質法に関する。詳しく
は、本発明は、メンブレンを用いることにより、反応す
るプロセスガスに酸素を供給する公知の自熱式触媒作用
水蒸気改質法の改善に関わる。
【０００２】
【従来の技術】酸素を伝導する緻密なセラミックメンブ
レンを備えた反応器を合成ガス製造に使用できることは
当業界において公知である（例えば、国際特許出願公開
第98/48921号）。
レンを備えた反応器を合成ガス製造に使用できることは
当業界において公知である（例えば、国際特許出願公開
第98/48921号）。
【０００３】合成ガスは、膜の酸化剤側から移動した酸
素を用いてメンブレン反応器中で製造される。合成ガス
の製造は以下の三つの反応式によって表すことができ
る。
素を用いてメンブレン反応器中で製造される。合成ガス
の製造は以下の三つの反応式によって表すことができ
る。
【０００４】
【化１】 上記のプロセスにおいて、ガスの入口温度は典型的には
500 〜800 ℃である。メンブレンの合成ガス側の圧力は
雰囲気圧〜90bar の範囲であり、空気側の圧力は雰囲気
圧〜26bar の範囲である。
500 〜800 ℃である。メンブレンの合成ガス側の圧力は
雰囲気圧〜90bar の範囲であり、空気側の圧力は雰囲気
圧〜26bar の範囲である。
【０００５】メタンの水蒸気改質及びシフト反応は、典
型的には、反応器の出口では平衡状態に近い。
型的には、反応器の出口では平衡状態に近い。
【０００６】
【本発明の説明】本発明に従い、低減された水蒸気改質
活性度を有するかまたは水蒸気改質活性度を持たない触
媒を自熱式反応器の少なくとも頂部に用い、かつ反応器
中の温度勾配を制御すると、公知のメンブレン自熱式触
媒作用水蒸気改質方法が改善される。
活性度を有するかまたは水蒸気改質活性度を持たない触
媒を自熱式反応器の少なくとも頂部に用い、かつ反応器
中の温度勾配を制御すると、公知のメンブレン自熱式触
媒作用水蒸気改質方法が改善される。
【０００７】それゆえ、本発明は、メンブレンを透過し
て供給される酸化剤で供給材料を部分的に酸化し、メン
ブレンの透過側に配置される水蒸気改質触媒の存在下に
供給材料を水蒸気改質することを含む、炭化水素供給材
料から水素及び／または一酸化炭素を豊富に含むガスを
製造する方法であって、水蒸気改質反応に対する触媒の
活性が、少なくとも、触媒床の入口領域において低めら
れている上記方法に関する。
て供給される酸化剤で供給材料を部分的に酸化し、メン
ブレンの透過側に配置される水蒸気改質触媒の存在下に
供給材料を水蒸気改質することを含む、炭化水素供給材
料から水素及び／または一酸化炭素を豊富に含むガスを
製造する方法であって、水蒸気改質反応に対する触媒の
活性が、少なくとも、触媒床の入口領域において低めら
れている上記方法に関する。
【０００８】自熱式メンブレン水蒸気改質の原理を図１
に例示する。
に例示する。
【０００９】炭化水素（図１及び以下においては例とし
てメタンを使用する）を含む供給材料４は、メンブレン
６の透過側６a の所で反応器２に入る。メンブレンのこ
の透過側の区画には水蒸気改質触媒及び／または部分酸
化触媒８が充填される。供給口では、触媒の活性度は頂
部層８a において、触媒床の残りの部分における触媒活
性度と比較して低められる。固定式に配置する代わり
に、触媒はメンブレンの透過側に直接担持させてもよい
（図示せず）。
てメタンを使用する）を含む供給材料４は、メンブレン
６の透過側６a の所で反応器２に入る。メンブレンのこ
の透過側の区画には水蒸気改質触媒及び／または部分酸
化触媒８が充填される。供給口では、触媒の活性度は頂
部層８a において、触媒床の残りの部分における触媒活
性度と比較して低められる。固定式に配置する代わり
に、触媒はメンブレンの透過側に直接担持させてもよい
（図示せず）。
【００１０】水蒸気含有酸素10（図１及び以下では例と
して空気を使用する）は、メンブレンの反対側の所で反
応器に入る。酸素を移動できる適当なメンブレン材料は
当業界において公知である。酸素イオンが可動成分であ
る場合は、電子が反対の方向にメンブレン中を移動し
て、電子的中性が保証される。酸素の流れは酸素分圧の
差異に複雑に依存する。
して空気を使用する）は、メンブレンの反対側の所で反
応器に入る。酸素を移動できる適当なメンブレン材料は
当業界において公知である。酸素イオンが可動成分であ
る場合は、電子が反対の方向にメンブレン中を移動し
て、電子的中性が保証される。酸素の流れは酸素分圧の
差異に複雑に依存する。
【００１１】触媒が頂部層８a において水蒸気改質活性
度を持たない場合は、この触媒は酸化触媒として働く。
度を持たない場合は、この触媒は酸化触媒として働く。
【００１２】それによって、以下の利点が得られる。 ・反応器の機械設計の複雑さが低減される。 ・供給物及び／または酸化剤のより低い入口温度での作
業が可能となり、その結果、熱交換領域が小さくなりか
つ燃料の燃焼が減ずる。 ・必要とされるメンブレン領域がより小さくなる。
業が可能となり、その結果、熱交換領域が小さくなりか
つ燃料の燃焼が減ずる。 ・必要とされるメンブレン領域がより小さくなる。
【００１３】水素または炭化水素の酸化のための触媒は
当業界において公知である。低められた改質活性度を有
する水蒸気改質触媒は、触媒作用を有する材料を少なめ
にキャリア材料に含浸するか及び／または触媒活性材料
の活性度を低減するプロモータ化合物を添加することに
よって得ることができる。これらの触媒製造法及び低め
られた水蒸気改質活性度を有する触媒も当業界において
公知である。
当業界において公知である。低められた改質活性度を有
する水蒸気改質触媒は、触媒作用を有する材料を少なめ
にキャリア材料に含浸するか及び／または触媒活性材料
の活性度を低減するプロモータ化合物を添加することに
よって得ることができる。これらの触媒製造法及び低め
られた水蒸気改質活性度を有する触媒も当業界において
公知である。
【００１４】更に別の利点として、低められた活性度を
有する触媒は、触媒にプロモータを添加して耐炭素性を
高め及び触媒の水蒸気改質活性度を低めることによっ
て、より低い水蒸気：炭素比において炭素を形成させず
に作業することを可能にする。メンブレンを通して酸素
を供給して公知の触媒作用自熱式水蒸気改質器を運転す
る場合、供給ガスの水蒸気改質平衡温度は、通常の反応
器の供給ガス入口温度よりも低い。それによって、供給
ガスが触媒と接触すると直ぐに、水蒸気改質反応が進行
する。水蒸気改質反応は吸熱性が高いために、ガス入口
温度と比較して、ガス及び触媒の温度の低下が観測され
る。
有する触媒は、触媒にプロモータを添加して耐炭素性を
高め及び触媒の水蒸気改質活性度を低めることによっ
て、より低い水蒸気：炭素比において炭素を形成させず
に作業することを可能にする。メンブレンを通して酸素
を供給して公知の触媒作用自熱式水蒸気改質器を運転す
る場合、供給ガスの水蒸気改質平衡温度は、通常の反応
器の供給ガス入口温度よりも低い。それによって、供給
ガスが触媒と接触すると直ぐに、水蒸気改質反応が進行
する。水蒸気改質反応は吸熱性が高いために、ガス入口
温度と比較して、ガス及び触媒の温度の低下が観測され
る。
【００１５】メンブレンを通る酸素流は温度と共に増加
し、そして或る温度(To ) 以下では酸素流は実施的にゼ
ロになる。
し、そして或る温度(To ) 以下では酸素流は実施的にゼ
ロになる。
【００１６】その結果、単位領域当たりのメンブレンを
通る酸素流は、高い水蒸気改質活性度を持つ触媒が配置
された反応器中では少なくなる。これは以下の二つの結
果のいずれかを招く。 a) 反応器中の温度が、それ以下ではメンブレンを通る
酸素流が無いに等しい程度になるレベルまで低下する。
これを避けるための唯一の手段は、供給物の入口温度を
高めることである。 b) 供給ガスの温度での酸素流と比較して、酸素流が低
減する。
通る酸素流は、高い水蒸気改質活性度を持つ触媒が配置
された反応器中では少なくなる。これは以下の二つの結
果のいずれかを招く。 a) 反応器中の温度が、それ以下ではメンブレンを通る
酸素流が無いに等しい程度になるレベルまで低下する。
これを避けるための唯一の手段は、供給物の入口温度を
高めることである。 b) 供給ガスの温度での酸素流と比較して、酸素流が低
減する。
【００１７】反応器入口部において低減された水蒸気改
質活性を有するかもしくは水蒸気改質活性を持たない触
媒を使用して行う本発明方法によって、上記の温度の低
下は無くなるかあるいはその程度がずっと小さくなる。
その結果、温度をT0に近いレベルまで下げることができ
るか、またはメンブレン領域を小さくすることができ
る。なぜならば、酸素がより高い（平均）温度でメンブ
レンを通って移動するからである。
質活性を有するかもしくは水蒸気改質活性を持たない触
媒を使用して行う本発明方法によって、上記の温度の低
下は無くなるかあるいはその程度がずっと小さくなる。
その結果、温度をT0に近いレベルまで下げることができ
るか、またはメンブレン領域を小さくすることができ
る。なぜならば、酸素がより高い（平均）温度でメンブ
レンを通って移動するからである。
【図１】図１は、本発明の自熱式メンブレン水蒸気改質
の原理を示す図である。
の原理を示す図である。
２ ・・・ 反応器 ４ ・・・ 供給材料 ６ ・・・ メンブレン ６a ・・・ メンブレン６の透過側 ８ ・・・ 水蒸気改質触媒及び／または部分酸化触媒 ８a ・・・ 触媒床の頂部層 10 ・・・ 水蒸気含有酸素
Claims (5)
- 【請求項１】 メンブレンを透過することによって供給
された酸化剤で供給材料を部分的に酸化し、メンブレン
の透過側に配置された水蒸気改質触媒の存在下に供給材
料を水蒸気改質することを含む、炭化水素供給材料から
水素及び／または一酸化炭素が豊富なガスを製造する方
法であって、水蒸気改質反応に対する触媒の活性が、少
なくとも、触媒床の入口領域において低められている上
記方法。 - 【請求項２】 上記入口領域での水蒸気改質に対する触
媒活性がゼロにまで低められている、請求項１の方法。 - 【請求項３】 上記入口領域での触媒が、炭化水素供給
材料の酸化に対して活性を持つ、請求項２の方法。 - 【請求項４】 触媒が固定床に配置されている、請求項
１の方法。 - 【請求項５】 触媒がメンブレン上に担持されている、
請求項１の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US12317899P | 1999-03-05 | 1999-03-05 | |
| US60/123178 | 1999-03-05 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000256001A true JP2000256001A (ja) | 2000-09-19 |
| JP4541484B2 JP4541484B2 (ja) | 2010-09-08 |
Family
ID=22407151
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000058716A Expired - Fee Related JP4541484B2 (ja) | 1999-03-05 | 2000-03-03 | 触媒作用下での自熱式水蒸気改質法 |
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|---|---|
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| EP (1) | EP1035072B1 (ja) |
| JP (1) | JP4541484B2 (ja) |
| CN (1) | CN1129552C (ja) |
| AT (1) | ATE266601T1 (ja) |
| CA (1) | CA2299940C (ja) |
| DE (1) | DE60010550T2 (ja) |
| ES (1) | ES2218012T3 (ja) |
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| US6537465B2 (en) * | 2000-12-29 | 2003-03-25 | Praxair Technology, Inc. | Low pressure steam purged chemical reactor including an oxygen transport membrane |
| AU2003212554A1 (en) * | 2002-03-12 | 2003-09-22 | Hy9 Corporation | Steam-reforming catalytic structures |
| US7045231B2 (en) * | 2002-05-22 | 2006-05-16 | Protonetics International, Inc. | Direct hydrocarbon reforming in protonic ceramic fuel cells by electrolyte steam permeation |
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| US7332237B2 (en) * | 2003-01-27 | 2008-02-19 | Protonetics International, Inc. | Stream reforming of solid carbon in protonic ceramic fuel cells |
| NO20034468D0 (no) * | 2003-10-06 | 2003-10-06 | Statoil Asa | Hydrogenproduksjon fra metanol |
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| JP4255941B2 (ja) * | 2005-10-19 | 2009-04-22 | 独立行政法人科学技術振興機構 | 酸素透過膜を用いた炭化水素改質方法及び炭化水素改質装置 |
| DE102005060171A1 (de) * | 2005-12-14 | 2007-06-21 | Uhde Gmbh | Oxidationsreaktor und Oxidationsverfahren |
| US20080260631A1 (en) * | 2007-04-18 | 2008-10-23 | H2Gen Innovations, Inc. | Hydrogen production process |
| DE102009060489A1 (de) | 2009-12-29 | 2011-06-30 | Uhde GmbH, 44141 | Vorrichtung und Verfahren zur Regelung der Sauerstoffpermeation durch nicht-poröse Sauerstoffanionen leitende keramische Membranen und deren Verwendung |
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