JP2000219760A - ポリプロピレン系樹脂とポリスチレン系樹脂との混合樹脂押出発泡ボード - Google Patents

ポリプロピレン系樹脂とポリスチレン系樹脂との混合樹脂押出発泡ボード

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JP2000219760A
JP2000219760A JP2095899A JP2095899A JP2000219760A JP 2000219760 A JP2000219760 A JP 2000219760A JP 2095899 A JP2095899 A JP 2095899A JP 2095899 A JP2095899 A JP 2095899A JP 2000219760 A JP2000219760 A JP 2000219760A
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polypropylene resin
resin
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foam
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JP2095899A
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Osamu Miyama
治 三山
Haruo Tomita
春生 冨田
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Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
Original Assignee
Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 本発明の目的は、独立気泡率が高い、平均気
泡径が小さい低密度で外観美麗なポリプロピレン系樹脂
押出発泡ボードを提供することにある。 【解決手段】 本発明は、230℃における溶融張力が
5g以上のポリプロピレン系樹脂とポリスチレン系樹脂
と水素化されたスチレン−イソプレンースチレンブロッ
ク共重合体(SEPS)からなる混合樹脂の押出発泡ボ
ードである。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明はポリプロピレン系樹
脂とスチレン系樹脂との混合押出発泡ボードに関する。
更に詳しくは、たとえば建築物の壁、床間仕切などの構
造材、断熱材などに好適に使用し得るポリプロピレン系
樹脂とスチレン系樹脂との混合押出発泡ボードに関す
る。
【0002】
【従来の技術】熱可塑性樹脂からなる発泡体は、一般に
軽量で断熱性や外部からの応力の緩衝性が良好であるこ
とから、断熱材、緩衝材、芯材、食品容器等に幅広く利
用されている。
【0003】ポリオレフィン系樹脂を基材樹脂とする発
泡体は、低密度ポリエチレンを中心に利用されている
が、ポリエチレン系樹脂は、耐熱性が不十分であるとい
う欠点を有している。一方、ポリプロピレン系樹脂は、
弾性が高く、耐溶剤性、耐熱性、ヒンジ特性等に優れて
いることから、発泡体を製造した場合、極めて広い利用
範囲が期待できるものの、溶融時の粘度、張力が低く、
そのため発泡時に気泡壁の強度が充分に保持されず、ポ
リエチレン系樹脂の如く肉厚の発泡体を製造することは
きわめて困難である。このような困難性を克服する試み
として、メルトテンションの高いポリプロピレンを用い
た発泡方法が特開昭53−43766や特開昭57−1
97132、特開平4−363227などで開示されて
いる。しかしこれらの方法を用いても未だ満足な発泡ボ
ードは得られていない。近年、特表平5−506875
号公報の様な長鎖分岐構造を有するポリプロピレンを使
用してシート状の発泡体を製造する方法が報告されてい
る。しかしながら、前期方法では厚さが10mmより薄い
薄肉の発泡体しか製造することができず、コルゲートや
ボイドの発生を伴って、耐衝撃性や緩衝性の良好な発泡
体は得られていない。
【0004】また、特表平8−504471号公報には
発泡性因子F(発泡体密度×平均気泡粒径×tanδ
0.75)<1.8のプロピレン発泡体が開示されている
が、多孔ダイによる収束発泡体という特殊な方法によ
る、品質的に欠陥のある発泡体でしか厚い発泡体が得ら
れないという欠点がある。
【0005】また、特開平7−252318公報には2
軸伸長粘度を規定した厚肉ポリプロピレン系樹脂押出発
泡体用樹脂が開示されている。しかしながら、この樹脂
は超高分子量成分を含むMzが8×106以上、Mz/
Mwが10以上という特殊な線状ポリプロピレン系樹脂
であり、開示されている製造法としては2段階重合とい
う特殊な方法である。一方、ポリオレフィンとポリスチ
レンとの混合樹脂の発泡体としては相溶化剤として水素
化されたスチレン−ブタジエンブロック共重合体を使用
した混合物の発泡体が特開昭50−32263号公報に
開示されている。しかし、この公報ではポリオレフィン
としては、ポリエチレンのみの記載しかなくポリプロピ
レンは記載されていない。また、特開昭62−1742
37号公報には、1.2結合型ブタジエン量とスチレン
量を規定した特殊な水素化されたスチレン−ブタジエン
ブロック共重合体を使用したポリオレフィンとポリスチ
レンとの混合樹脂の発泡体が開示されている。又、この
公報の中にポリオレフィンとしてポリプロピレンを使用
した例も開示されているが、この方法では厚みの極めて
薄い数mm程度の発泡体しか得られない。このようにポ
リプロピレン系樹脂の発泡性を改良し、厚みの厚い、独
立気泡率が高い、平均気泡径の小さい低密度な発泡体
を、押出発泡によって製造する方法が未だ見出されてい
ないのが現状である。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、厚み
の厚い、独立気泡率の高い、平均気泡径の小さい低密度
なポリプロピレン系樹脂押出発泡ボードを提供すること
にある。
【0007】
【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、
(a)230℃におけるメルトテンションが5g以上で
あるポリプロピレン系樹脂50〜95重量部と(b)ポ
リスチレン樹脂50〜5重量部及び(c)水素化された
スチレン−イソプレンースチレンブロック共重合体(S
EPS)を(a)+(b)100重量部に対し0.5〜
15.0重量部混合した混合樹脂と発泡剤とを押出機に
て混合し、低圧帯に圧出することにより得られる密度5
0〜10Kg/m3、独立気泡率60%以上の押出発泡
体(請求項1)及びポリプロピレン系樹脂が、ポリプロ
ピレン系樹脂をイソプレン、スチレン、1,3−ブタジ
ェンから選ばれる単量体及びラジカル重合開始剤との反
応により改質された改質ポリプロピレン系樹脂である請
求項1記載の発泡体(請求項2)である。
【0008】
【発明の実施の形態】ポリプロピレン系樹脂から厚みの
厚い、独立気泡率の高い、平均気泡径の小さい低密度な
ポリプロピレン系樹脂押出発泡ボードを得るには溶融粘
度の温度依存性を低下させると共に、ダイ内発泡を抑制
させることが重要となる。すなわち、発泡時のダイ圧を
ダイ内発泡を抑制するのに充分な圧力に高めるための溶
融粘度をポリプロピレン系樹脂が有することが必要とな
る。本発明は、メルトテンションが5g以上のポリプロ
ピレン系樹脂とポリスチレン系樹脂とSEPSの混合樹
脂を用いることにより技術の完成に至った。又、230
℃におけるメルトテンションが5g以上のポリプロピレ
ン系樹脂としては電子線照射により長鎖の分岐を持つポ
リプロピレンや、超高分子量成分を含んだ線状のポリプ
ロピレンや、ポリプロピレン系樹脂とイソプレン、スチ
レン、1,3−ブタジェンから選ばれる単量体(イソプ
レンが最も好ましい)とラジカル開始剤とを反応させて
得られる改質ポリプロピレンなどが挙げられる。
【0009】この改質ポリプロピレン系樹脂に用いられ
るポリプロピレン系樹脂としては、プロピレンの単独重
合体や共重合体が挙げられ、特に結晶性の重合体が挙げ
られる。プロピレンの共重合体としては、プロピレンを
75重量%以上、とくに90重量%以上含有しているも
のが、ポリプロピレン系樹脂の特徴である結晶性、剛
性、耐薬品性などが保持されている点で好ましい。共重
合可能なα−オレフィンとしては、エチレン、ブテン−
1、イソブテン、ペンテン−1、3−メチル−ブテン−
1、ヘキセン−1、4−メチル−ペンテン−1、3,4
−ジメチル−ブテン−1、ヘプテン−1、3−メチル−
ヘキセン−1、オクテン−1、デセン−1などの炭素数
2または4〜12のα−オレフィン、シクロペンテン、
ノルボルネン、1,4,5,8−ジメタノ−1,2,
3,4,4a,8,8a−6−オクタヒドロナフタレン
などの環状オレフィン、5−メチレン−2−ノルボルネ
ン、5−エチリデン−2−ノルボルネン、1,4−ヘキ
サジエン、メチル−1,4−ヘキサジエン、7−メチル
−1,6−オクタジエンなどのジエン、塩化ビニル、塩
化ビニリデン、アクリロニトリル、酢酸ビニル、アクリ
ル酸、メタクリル酸、マレイン酸、アクリル酸エチル、
アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、無水マレイン
酸、スチレン、メチルスチレン、ビニルトルエン、ジビ
ニルベンゼンなどのビニル単量体、などの1種または2
種以上が挙げられる。これらのうち、エチレン、ブテン
−1が安価という点で好ましい。
【0010】なお、ポリプロピレン系樹脂の形状、大き
さに制限はなく、粒子状でもペレット状でもよい。
【0011】さらに必要に応じて、本発明の効果を損な
わない範囲で、酸化防止剤、金属不活性剤、燐系加工安
定剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、蛍光増白剤、金属
石鹸、制酸吸着剤などの安定剤、架橋剤、連鎖移動剤、
核剤、滑剤、可塑剤、充填材、強化材、顔料、染料、難
燃剤、帯電防止剤などの添加剤を使用してもよい。
【0012】イソプレン単量体の添加量としては、ポリ
プロピレン系樹脂100重量部に対して、0.1〜10
0重量部、とくに0.1〜50重量部が改質ポリプロピ
レン系樹脂において、ポリプロピレン系樹脂の特徴であ
る耐衝撃性、耐薬品性などが保持されている点で好まし
い。
【0013】さらにイソプレン単量体と共重合可能な単
量体、たとえばスチレン、メチルスチレン、ビニルトル
エン、クロロスチレン、クロロメチルスチレン、ブロモ
スチレン、フルオロスチレン、ニトロスチレン、ビニル
フェノール、ジビニルベンゼン、イソプロペニルスチレ
ンなどのビニル単量体、塩化ビニル、塩化ビニリデン、
アクリロニトリル、メタクリロニトリル、アクリルアミ
ド、メタクリルアミド、酢酸ビニル、アクリル酸、メタ
クリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、アクリル酸金
属塩、メタクリル酸金属塩、アクリル酸メチル、アクリ
ル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸2−エチル
ヘキシル、アクリル酸ステアリルなどのアクリル酸エス
テル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタ
クリル酸ブチル、メタクリル酸2−エチルヘキシル、メ
タクリル酸ステアリルなどのメタクリル酸エステル、な
どをイソプレンと等量以下併用してもよい。
【0014】ラジカル重合開始剤としては、一般に過酸
化物、アゾ化合物などが挙げられる。ポリプロピレン系
樹脂とイソプレン単量体との間にグラフト反応が起こる
ことが望ましいが、そのためには、いわゆる水素引き抜
き能を有するラジカル重合開始剤が必要であり、一般に
ケトンパーオキサイド、パーオキシケタール、ハイドロ
パーオキサイド、ジアルキルパーオキサイド、ジアシル
パーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキ
シエステルなどの有機過酸化物が挙げられる。これらの
うち、とくに水素引き抜き能が高いものが好ましく、た
とえば1,1−ビス(t−ブチルパーオキシ)3,3,
5−トリメチルシクロヘキサン、1,1−ビス(t−ブ
チルパーオキシ)シクロヘキサン、n−ブチル4,4−
ビス(t−ブチルパーオキシ)バレレート、2,2−ビ
ス(t−ブチルパーオキシ)ブタンなどのパーオキシケ
タール、ジクミルパーオキサイド、2,5−ジメチル−
2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、α,
α’−ビス(t−ブチルパーオキシ−m−イソプロピ
ル)ベンゼン、t−ブチルクミルパーオキサイド、ジ−
t−ブチルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5
−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキシン−3などのジア
ルキルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイドなど
のジアシルパーオキサイド、t−ブチルパーオキシオク
テート、t−ブチルパーオキシイソブチレート、t−ブ
チルパーオキシラウレート、t−ブチルパーオキシ3,
5,5−トリメチルヘキサノエート、t−ブチルパーオ
キシイソプロピルカーボネート、2,5−ジメチル−
2,5ジ(ベンゾイルパーオキシ)ヘキサン、t−ブチ
ルパーオキシアセテート、t−ブチルパーオキシベンゾ
エート、ジ−t−ブチルパーオキシイソフタレートなど
のパーオキシエステル、などの1種または2種以上が挙
げられる。
【0015】ラジカル重合開始剤の添加量としては、ポ
リプロピレン系樹脂100重量部に対して、0.1〜1
0重量部、とくに0.5〜5重量部が、改質ポリプロピ
レン系樹脂の過度の溶融粘度の低下を抑え、かつ経済的
であるという点で好ましい。
【0016】ポリプロピレン系樹脂とイソプレン単量体
とラジカル重合開始剤とを反応させるための装置として
は、ロール、コニーダー、バンバリーミキサー、ブラベ
ンダー、単軸押出機、2軸押出機などの混練機、2軸多
円板装置などの横型撹拌機、ダブルヘリカルリボン撹拌
機などの縦型撹拌機、などが挙げられる。これらのう
ち、とくに押出機が生産性の点から好ましい。
【0017】ポリプロピレン系樹脂とイソプレン単量体
とラジカル重合開始剤とを混合、混練(撹拌)する順
序、方法にはとくに制限はない。ポリプロピレン系樹脂
とイソプレン単量体とラジカル重合開始剤とを混合した
のち溶融混練(撹拌)してもよいし、ポリプロピレン系
樹脂を溶融したのち、イソプレン単量体あるいはラジカ
ル開始剤を同時にあるいは別々に、一括してあるいは分
割して混合してもよい。混練(撹拌)機の温度は130
〜400℃が、ポリプロピレン系樹脂が溶融し、かつ熱
分解しないという点で好ましい。またその時間は一般に
1〜60分である。また、ポリスチレン系樹脂とは、望
ましくはスチレンの単独重合体であり、α−メチルスチ
レン、アクリロニトリル、ブタジエン、メチルメタアク
リレート等のスチレンと共重合できる単量体とのスチレ
ンを主成分とする共重合体でも良い。使用するポリスチ
レン系樹脂のメルトフローレートは0.5〜20g/1
0分(200℃×5Kg)の範囲の物が好ましい。ま
た、SEPSも公知のものであり、水素化されたスチレ
ン−イソプレンースチレンブロック共重合体である。ス
チレン成分の割合は20〜70重量%が好ましい。ま
た、ブロック共重合体の二重結合はその全二重結合部分
に対し90%以上水素化されている物が好ましい。次
に、上記樹脂を混合し発泡させる方法としては、例えば
上記した混合させる対象樹脂に揮発性発泡剤を高温、高
圧下に混合し、適性発泡温度まで冷却し、大気圧下に押
出発泡させる方法によって製造される。使用する対象樹
脂は、それぞれの成分樹脂のペレット又は粉末をブレン
ダーで均一にブレンドしたもの、これを一度混練押出機
に通し溶融ブレンドしたもの、又は、ポリスチレンとS
EPSの二者だけを溶融ブレンドし、その後改質ポリプ
ロピレン樹脂をドライブレンドしたものいずれの方法で
も良い。
【0018】好ましい揮発型発泡剤としては、例えばプ
ロパン、ブタン、イソブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘ
プタンなどの脂肪族炭化水素類、シクロブタン、シクロ
ペンタン、シクロヘキサンなどの脂環式炭化水素類、ク
ロロジフルオロメタン、ジクロロメタン、ジクロロフル
オロメタン、ジクロロジフルオロメタン、トリクロロフ
ルオロメタン、クロロエタン、ジクロロトリフルオロエ
タン、ジクロロテトラフルオロエタン、トリクロロトリ
フルオロエタン、テトラクロロジフルオロエタン、パー
フルオロシクロブタンなどのハロゲン化炭化水素類、二
酸化炭素、窒素、空気などの無機ガス、などの1種また
は2種以上が挙げられる。
【0019】発泡剤の含有量は発泡剤の種類および目標
発泡倍率によって選択されるが、一般に樹脂100重量
部に対して1〜100重量部が好ましい。
【0020】また、気泡径のコントロールのため、必要
に応じて、重曹−クエン酸、タルク等の公知の発泡核剤
を併用しても良い。
【0021】
【実施例】つぎに実施例および比較例に基づいて本発明
に関する発泡体について説明するが、本発明はかかる実
施例のみに限定されるものではない。また、ポリプロピ
レン系樹脂の樹脂特性の測定法と発泡体の評価方法は以
下の通り行った。
【0022】<樹脂特性測定方法> メルトテンション 東洋精機製メルトテンションテスターを用い、口径1m
m、長さ10mm、流入角45度のオリフィスから23
0℃に加熱したポリプロピレン系樹脂を10mm/mi
nの速度で押出し、該押出物を張力検出用プーリ−を通
過させて1m/minの速度から加速させながら巻き取
り、該押出物が切断されるまでの引取りに要する張力を
測定する。この破断時の張力をもって該ポリプロピレン
系樹脂のメルトテンションとした。 <発泡体の評価方法>得られた板状発泡体の密度、独立
気泡率および平均気泡径をつぎの方法により測定し、外
観を目視によりつぎの評価基準により評価した。
【0023】発泡体の密度:重量と水没法により求めた
体積とから算出する。
【0024】独立気泡率:マルチピクノメータ(製品
名、湯浅アイオニクス(株)製)を用い、ASTM D
−2856に準じて測定する。
【0025】平均気泡径:発泡体中央部の厚み方向、幅
方向、押出方向の直線上の気泡弦長を測定し、1.62
6を掛け3方向の平均を示す。
【0026】気泡径=1.626×直線上の気泡弦長 外観の評価基準: ○:未発泡部位やケバ、シワが見られない。
【0027】×:未発泡部位やケバ、シワが見られる。
【0028】(実施例1)エチレンランダムポリプロピ
レン(三井石油化学(株)製、ハイポールB230、2
30℃でのMI=0.5、エチレン含量3重量%)10
0重量部に対して、ラジカル発生剤として1,1−ビス
(t−ブチルパーオキシ)3,3,5−トリメチルシク
ロヘキサン(日本油脂(株)製、パーブチル3M、1分
間半減期温度147℃)0.5重量部を配合し、リボン
ブレンダーを用いて10分間混合攪拌した。この混合物
を、(株)日本製鋼所製、2軸押出機(TEX44)の
ホッパーから50Kg/hの供給速度で供給し、途中に
設けた導入部より、イソプレンモノマー(和光純薬
(株)製、特級)2.5重量部を定量ポンプを用いて
1.25Kg/hの速度(エチレンランダムポリプロピ
レン重合体100重量部に対して2.5重量部となる割
合)で供給した。得られた直径約4mmのロッド状の改
質ポリプロピレン系樹脂を水冷し、3mmの厚さに細断
することにより改質ポリプロピレン系樹脂のペレットを
得た。この樹脂のメルトテンションを表1に示す。
【0029】前記2軸押出機は、同方向2軸タイプであ
り、シリンダーの孔径が44mmφであり、最大スクリ
ュー有効長(L/D)が28であった。この2軸押出機
のシリンダー部の設定温度は、フィード部160℃と
し、イソプレンの供給部分までは180℃とし、それ以
降は200℃に設定した。、スクリューの回転速度は1
50rpmに設定した。イソプレンの供給部以降の平均
滞留時間は約1分とした。得られた改質ポリプロピレン
系樹脂を65重量部、ポリスチレン(旭化成(株)社
製、スタイロンG9305、MFR1.5)を35重量
部とSEPS(クラレ(株)社製、セプトン2104:
スチレン含有量65重量%)を5重量部及びマイカパウ
ダー0.1重量部をリボンブレンダーでドライブレンド
した後、上記混合物を50Kg/hで65mm−90m
mタンデム型押出機に供給し、第一段押出機(65m
m)中にて200℃で可塑化した後、発泡剤としてイソ
ブタンを混合樹脂100重量部に対して15重量部圧入
し、第二段押出機(90mm)中にて樹脂温度が136
℃になるように冷却し、スリット幅40mm、スリット
厚3.0mm、ランド30mmの矩形ダイより押出し、
矩形ダイに直結した厚み25mmの成形用金型を通すこ
とにより発泡ボードを得た。発泡体の物性を表2に示
す。
【0030】
【表1】 (実施例2)実施例1と同様にして改質ポリプロピレン
系樹脂ペレットを得た。得られた改質ポリプロピレン系
樹脂80重量部、実施例1と同じポリスチレンを20重
量部と比率を変えた他は実施例1と同様な方法で発泡ボ
ードを得た。得られた発泡体の物性を表2に示す。
【0031】(実施例3)実施例1と同様にして改質ポ
リプロピレン系樹脂ペレットを得た。SEPSを変更
(セプトン2007:クラレ社製、スチレン含有量30
重量%)した他は実施例1と同様な方法で発泡ボードを
得た。得られた発泡体の物性を表2に示す。
【0032】(実施例4)ポリプロピレン系樹脂を変更
(モンテル社製:SD613、メルトテンション7.0
g)した他は実施例1と同様な方法で発泡ボードを得
た。得られた発泡体の物性を表2に示す。
【0033】(比較例1)実施例1と同様にして改質ポ
リプロピレン系樹脂ペレットを得た。
【0034】SEPSを使用しない他は実施例1と同様
な方法で発泡ボードを得た。得られた発泡ボードの物性
値を表2に示す。独立気泡率が低い発泡体となった。
【0035】(比較例2)改質ポリプロピレン系樹脂の
代わりに表1に示す非改質エチレンランダムポリプロピ
レン(三井石油化学工業(株)製、ハイポールB23
0、230℃でのメルトフローインデックス0.5g/
10分、エチレン含量3重量%)を用いた他は実施例1
と同様な方法で発泡ボードを得た。得られた発泡ボード
の物性を表2に示す。独立気泡率の低い発泡体となっ
た。
【0036】
【表2】
【0037】
【発明の効果】本発明によれば、、密度50〜10Kg
/m3、独立気泡率60%以上、厚み20mm以上、平
均気泡径2.0mm以下の外観美麗な発泡体を容易に提
供することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) C08L 51/00 C08L 51/00 //(C08L 23/10 25:04 53:02) 23:10 25:04 Fターム(参考) 4F074 AA24 AA28 AA32 AA32B AB02 BA32 BA33 BA35 BA36 BA37 BA38 BA39 BA40 BA45 BA47 BA53 BA54 BA55 BA57 CA22 CC03X CC04X CC05X CC22X DA02 DA12 DA32 DA50 4J002 BB121 BC032 BC042 BC052 BC062 BC072 BN201 BP013 GG01 GG02 4J026 AA11 AA12 AA13 AA14 AA17 AA18 AA24 AA25 AA38 AA43 AA45 AA49 AA53 AA54 AA64 AA72 AC36 BA05 BA06 BA07 BA08 BA10 BA20 BA25 BA27 BA31 BA32 BA34 BA35 BA46 BA47 BB01 BB02 DB05 DB12 DB15 DB29 DB30 DB31 DB32 GA08 GA09

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 (a)230℃におけるメルトテンショ
    ンが5g以上であるポリプロピレン系樹脂50〜95重
    量部と(b)ポリスチレン樹脂50〜5重量部及び
    (c)水素化されたスチレン−イソプレンースチレンブ
    ロック共重合体(SEPS)を(a)+(b)100重
    量部に対し0.5〜15.0重量部混合した混合樹脂と
    発泡剤とを押出機にて混合し、低圧帯に圧出することに
    より得られる密度50〜10Kg/m3、独立気泡率6
    0%以上の押出発泡体
  2. 【請求項2】ポリプロピレン系樹脂が、ポリプロピレン
    系樹脂をイソプレン、スチレン、1,3−ブタジェンか
    ら選ばれる単量体及びラジカル重合開始剤との反応によ
    り改質された改質ポリプロピレン系樹脂である請求項1
    記載の発泡体。
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