JP2000212395A

JP2000212395A - エポキシ樹脂組成物及び半導体装置

Info

Publication number: JP2000212395A
Application number: JP11019719A
Authority: JP
Inventors: Hiromi Honda; 博美本田; Sumiya Miyake; 澄也三宅
Original assignee: Sumitomo Bakelite Co Ltd
Current assignee: Sumitomo Bakelite Co Ltd
Priority date: 1999-01-28
Filing date: 1999-01-28
Publication date: 2000-08-02

Abstract

(57)【要約】【課題】常温保存特性及び速硬化性に優れた挿入実装
及び表面実装対応の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を
提供すること。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール
樹脂、（Ｃ）テトラフェニルホスホニウム・テトラフェ
ニルボレート（Ｘ）と一般式（１）で表される化合物
（Ｙ）を、Ｘ：Ｙのモル比が１：２〜４の範囲で熱反応
させて得られる化合物、及び（Ｄ）無機充填材を必須成
分とし、全エポキシ樹脂のエポキシ基と全フェノール樹
脂のフェノール性水酸基の当量比が０．５〜２であり、
無機充填材（Ｄ）の配合量が、全エポキシ樹脂と全フェ
ノール樹脂の合計量１００重量部あたり２００〜２４０
０重量部であることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。【化１】

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、常温保存特性、速
硬化性に優れた、挿入実装及び表面実装対応の半導体封
止用エポキシ樹脂組成物、及びこれを用いて半導体素子
を封止してなる半導体装置に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】ダイオード、トランジスタ、ＩＣチップ
等の本体を機械的、化学的作用から保護するために、半
導体封止用エポキシ樹脂組成物（以下、樹脂組成物とい
う）は開発、生産されてきた。この樹脂組成物に要求さ
れる項目は、ＩＣチップの種類、半導体装置の構造、使
用される環境によって変化しつつあるが、その要求され
る項目に常温時の保存性、成形時の速硬化性が挙げられ
る。樹脂組成物において、従来から用いられている硬化
促進剤としては、２−メチルイミダゾール、１，８−ジ
アザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、トリフェ
ニルホスフィン等があるが、これらの硬化促進剤は比較
的低温でも硬化促進作用を示すため、これらを用いた樹
脂組成物は常温時の保存性が不十分で、そのため常温で
保存すると、成形時の流動性の低下から充填不良が発生
したり、ＩＣチップの金ワイヤーが断線し導通不良が発
生する等の問題点が生じる。このため樹脂組成物は、冷
蔵保存及び冷蔵輸送する必要があり、保存、輸送に多大
なコストがかかっているのが現状である。又、生産効率
アップの手段の一つとして成形時間を短くすることが挙
げられるが、このためには成形時の速硬化性が要求され
る。従来から用いられている上記の硬化促進剤では、成
形時の速硬化性を示すのに十分な量を添加すると、樹脂
組成物の常温での保存性が極端に低下するという問題点
がある。

【０００３】更に、硬化促進作用をもつものとして、特
開昭５４−５８７９５号公報では分子量を規定したノボ
ラック型フェノール樹脂とテトラフェニルホスホニウム
・テトラフェニルボレートとを、その軟化点以上の温度
に加熱処理することにより硬化剤を得る技術が、又、特
開平６−２２８２８０号公報にはテトラフェニルホスホ
ニウム・テトラフェニルボレートと非ノボラック系フェ
ノール樹脂とを非ノボラック系フェノール樹脂の軟化点
以上の温度で加熱混合し、硬化剤を得る技術が開示され
ているが、これらの硬化剤を樹脂組成物に用いた場合、
樹脂組成物の硬化性には問題ないが、常温での保存性に
問題がある。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、常温保存特
性、速硬化性、及び耐湿信頼性に優れた挿入実装、表面
実装対応の半導体封止用エポキシ樹脂組成物、及びこれ
を用いて半導体素子を封止してなる半導体装置を提供す
るものである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、常温保存
特性、速硬化性を向上させるべく鋭意検討した結果、特
定の化合物を硬化促進剤として用いたエポキシ樹脂組成
物が、極めて優れた特性を示すことを見出し、この知見
に基づいて本発明を完成するに至った。即ち本発明は、（１）（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、
（Ｃ）テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボ
レート（Ｘ）と一般式（１）で表される化合物（Ｙ）
を、Ｘ：Ｙのモル比が１：２〜４の範囲で熱反応させて
得られる化合物、及び（Ｄ）無機充填材を必須成分と
し、全エポキシ樹脂のエポキシ基と全フェノール樹脂の
フェノール性水酸基の当量比が０．５〜２であり、無機
充填材（Ｄ）の配合量が、全エポキシ樹脂と全フェノー
ル樹脂の合計量１００重量部あたり２００〜２４００重
量部であることを特徴とするエポキシ樹脂組成物、

【化６】（ただし、フェニル基に置換している水酸基の位置は、
メチレンに対しオルソもしくはパラのいずれかであり、
２つの水酸基の位置は左右対称でも非対称でも良い。）（２）（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール樹脂、
（Ｅ）テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボ
レート（Ｘ）と一般式（１）で表される化合物（Ｙ）
（以下、化合物（Ｙ）と略す）を、Ｘ：Ｙのモル比が
１：２〜４の範囲で熱反応させた後、さらに沸点６０℃
以上の溶媒中で熱反応させて得られる化合物、及び
（Ｄ）無機充填材を必須成分とし、全エポキシ樹脂のエ
ポキシ基と全フェノール樹脂のフェノール性水酸基の当
量比が０．５〜２であり、無機充填材（Ｄ）の配合量
が、全エポキシ樹脂と全フェノール樹脂の合計量１００
重量部あたり２００〜２４００重量部であることを特徴
とするエポキシ樹脂組成物、及び（３）これを用いて半導体素子を封止してなることを特
徴とする半導体装置である。

【０００６】

【発明の実施の形態】本発明に用いられるエポキシ樹脂
は、１分子内に２個以上のエポキシ基を有するモノマ
ー、オリゴマー、及びポリマー全般を言う。例えば、ビ
フェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹
脂、スチルベン型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボ
ラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキ
シ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アルキ
ル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリアジ
ン核含有エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェ
ノール型エポキシ樹脂等が挙げられ、これらは単独でも
混合して用いてもよい。

【０００７】これらのエポキシ樹脂の内では、融点が５
０〜１５０℃の結晶性エポキシ樹脂が好ましい。このよ
うな結晶性エポキシ樹脂は、ビフェニル骨格、ビスフェ
ノール骨格、スチルベン骨格等の剛直な構造を主鎖に有
し、比較的低分子であるために結晶性を示すものであ
る。結晶性エポキシ樹脂は、常温では結晶化している固
体であるが、融点以上の温度域では急速に融解して低粘
度の液状に変化するものである。結晶性エポキシ樹脂の
融点は、示差走査熱量計を用いて、常温から昇温速度５
℃／分で昇温した結晶融解の吸熱ピークの頂点の温度を
示す。これらの条件を満たす結晶性エポキシ樹脂として
は、特に、一般式（２）及び一般式（３）から選ばれる
一種以上、又は一般式（４）で示されるスチルベン型エ
ポキシ樹脂と一般式（５）で示されるスチルベン型エポ
キシ樹脂との混合物が好ましい。

【化７】

【０００８】

【化８】

【０００９】

【化９】（式中、Ｒ³〜Ｒ¹⁰は、それぞれ独立に、水素原子、炭
素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、又はハロゲ
ンの中から選択される基又は原子を示す。ただし、炭素
−炭素二重結合に結合している２個のアリール基は互い
に異なる。）

【００１０】

【化１０】（式中、Ｒ¹¹〜Ｒ¹⁴は、それぞれ独立に、水素原子、炭
素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、又はハロゲ
ンの中から選択される基又は原子を示す。ただし、炭素
−炭素二重結合に結合している２個のアリール基は互い
に同じである。）

【００１１】一般式（２）で示されるビフェニル型エポ
キシ樹脂の置換基Ｒ¹、及び一般式（３）で示されるビ
スフェノール型エポキシ樹脂の置換基Ｒ²は、水素原
子、炭素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、フェ
ニル基、又はハロゲンの中から選択される基又は原子で
あり、互いに同じであっても異なっていてもよく、例え
ば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、シク
ロヘキシル基、フェニル基、塩素原子、臭素原子等が挙
げられ、特にメチル基が好ましい。一般式（４）、及び
一般式（５）で示されるスチルベン型エポキシ樹脂の置
換基Ｒ³〜Ｒ¹⁴は、水素原子、炭素数１〜６の鎖状もし
くは環状アルキル基、又はハロゲンの中から選択される
基又は原子であり、互いに同一であっても異なっていて
もよく、例えば、水素原子、メチル基、エチル基、プロ
ピル基、ブチル基、アミル基、ヘキシル基（各異性体を
含む）、シクロヘキシル基、塩素原子、臭素原子等が挙
げられ、特に、エポキシ樹脂の溶融粘度の低さから、メ
チル基、エチル基、プロピル基、又はブチル基が好まし
い。

【００１２】一般式（４）のスチルベン型エポキシ樹脂
と一般式（５）のスチルベン型エポキシ樹脂との混合に
おいては、両方の化合物を混合することにより融点が低
くなればよく、混合方法については特に限定しない。例
えば、スチルベン型エポキシ樹脂の原料であるスチルベ
ン型フェノール類をグリシジルエーテル化する前に混合
しておいたり、両方のスチルベン型エポキシ樹脂を溶融
混合する方法等があるが、いずれの場合においても融点
は５０〜１５０℃となるように調整する。一般式（４）
のスチルベン型エポキシ樹脂及び一般式（５）のスチル
ベン型エポキシ樹脂には、共に置換基の種類等により種
々の構造のものがあり、それぞれ１種類ずつ混合して
も、２種類以上ずつ混合してもかまわない。一般式
（４）のスチルベン型エポキシ樹脂としては、入手のし
易さ、性能、原料価格の点から、５−ターシャリブチル
−４，４’−ジヒドロキシ−２，３’，５’−トリメチ
ルスチルベン、３−ターシャリブチル−４，４’−ジヒ
ドロキシ−３’，５，５’−トリメチルスチルベンのグ
リシジルエーテル化物が特に好ましい。

【００１３】一般式（５）のスチルベン型エポキシ樹脂
としては、性能、原料価格の点から、４，４’−ジヒド
ロキシ−３，３’，５，５’−テトラメチルスチルベ
ン、４，４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジターシャリ
ブチル−６，６’−ジメチルスチルベン、４，４’−ジ
ヒドロキシ−３，３’−ジターシャリブチル−５，５’
−ジメチルスチルベンのグリシジルエーテル化物が特に
好ましい。

【００１４】本発明に用いられるフェノール樹脂は、１
分子内に２個以上のフェノール性水酸基を有するモノマ
ー、オリゴマー、及びポリマー全般を言う。例えば、フ
ェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、
フェノールアラルキル樹脂、ナフトールアラルキル樹
脂、テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエ
ン変性フェノール樹脂等が挙げられ、これらは単独又は
混合して用いてもよい。これらのフェノール樹脂は、分
子量、軟化点、水酸基当量等に制限なく使用することが
できる。これらのフェノール樹脂の内では、分子内の水
酸基が少ないために成形品の吸水率が小さく、分子が適
度の屈曲性を有するために硬化反応における反応性も良
く、また低粘度化も可能であるということから、特に、
フェノールアラルキル樹脂が好ましい。本発明に用いら
れる全エポキシ樹脂のエポキシ基と全フェノール樹脂の
フェノール性水酸基の当量比は、好ましくは０．５〜
２、特に好ましくは０．７〜１．５である。０．５〜２
の範囲を外れると、硬化性、耐湿性等が低下するので好
ましくない。

【００１５】本発明において最も重要な技術は、テトラ
フェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート（Ｘ）
と化合物（Ｙ）を、Ｘ：Ｙのモル比が、１：２〜４の範
囲で熱反応させ、化合物（Ｃ）を得ること、及び化合物
（Ｃ）を沸点６０℃以上の溶媒中で熱反応を行い、化合
物（Ｅ）を得る工程である。この工程の前段の熱反応
で、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレ
ート（Ｘ）のホウ素側置換基のフェニル基が、フェノー
ル性水酸基によるホウ素への一種の求核置換反応により
ホウ素から外れて活性化する。すなわち４つの反応点を
有するホウ素と、２つの反応点を有する化合物（Ｙ）の
４−２官能基反応であり、Ｘ：Ｙのモル比が１：２の
場合、理論的にはホウ素側の置換基の全てが化合物
（Ｙ）の反応点と１：１で反応する。

【００１６】Ｘ：Ｙのモル比１：４の場合、ホウ素側の
置換基のフェニル基の全てが化合物（Ｙ）の反応点と反
応するが、化合物（Ｙ）の反応点が過剰なため、化合物
（Ｙ）のフェノール性水酸基の全てが均等に反応したと
すれば、化合物（Ｙ）の２個の水酸基のうち１個が消費
されることになる。実際の合成反応の実験結果では、ほ
ぼ理論通りでテトラフェニルホスホニウム・テトラフェ
ニルボレート（Ｘ）と化合物（Ｙ）のモル比Ｘ：Ｙが、
１：２〜４の範囲で熱反応させた場合、十分な活性を有
する化合物（Ｃ）を得ることができた。１：２よりもテ
トラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート
（Ｘ）が過剰だと、求核置換反応が十分に起こらず、得
られた化合物（Ｃ）の硬化促進作用が低下し、一方、
１：４よりも化合物（Ｙ）が過剰だと、２官能フェノー
ル化合物が増加し硬化促進作用が低下するので好ましく
ない。また用いられる化合物（Ｙ）は、ビス（２−ヒド
ロキシフェニル）メタン、ビス（４−ヒドロキシフェニ
ル）メタン等単一構造のものでも構わないが、通常工業
原料として入手できる異性体混合物、例えば本州化学工
業（株）製ビスフェノールＦ−Ｄなどが安価で好適であ
る。この置換反応は、反応中に副生するべンゼンの留出
量で進行を知ることができる。ベンゼン留出率、即ちテ
トラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート
（Ｘ）のフェニル基の全てが置換された場合に発生する
ベンゼンの理論発生重量に対する実際の発生重量が、８
０重量％以上であることが望ましい。８０重量％未満だ
と、硬化促進作用が十分に得られないことがある。又、
この置換反応は１５０〜２３０℃の温度範囲で１時間以
上行われると十分に置換反応を進行させることができ
る。１５０℃未満だと、反応が遅くなる傾向があり、一
方、２３０℃を超えると、反応生成物の熱分解が起こる
場合がある。

【００１７】後段の溶媒中で熱反応させる場合、用いる
溶媒は沸点６０℃以上である必要がある。沸点が６０℃
未満だと、溶媒中の熱反応温度を高くできないため、十
分に活性化させることができない。溶媒の種類に関して
は、沸点６０℃以上であれば、特に制限はないが、１分
子内に水酸基を少なくとも１個有する沸点６０℃以上の
溶媒が好ましく、特にメタノール、エタノール、プロパ
ノール、ブタノール等通常用いられるアルコール系溶媒
が好適である。この溶剤中での熱反応は実質的に内温を
60℃以上とできればよく、環流状態である必要はない。
また溶媒中での熱反応時間は１時間以上とすることが望
ましい。この後段反応において、前段反応生成物（Ｃ）
は活性化され、より優れた硬化促進作用を有する化合物
（Ｅ）が得られる。このようにして合成された化合物
（Ｃ）または化合物（Ｅ）の少なくともいずれか１種を
用いれば、エポキシ樹脂（Ａ）とフェノール樹脂（Ｂ）
の反応を促進する、硬化促進剤として作用するものであ
る。このエポキシ樹脂組成物は保存性がよいことも特徴
である。又、これらの硬化促進剤の特性を損なわない範
囲で、トリフェニルホスフィン、１，８−ジアザビシク
ロ（５，４，０）ウンデセン−７、２−メチルイミダゾ
ール等の他の硬化促進剤と併用しても何ら問題はない。

【００１８】本発明に用いられる無機充填材の種類につ
いては特に制限はなく、一般に封止材料に用いられてい
るものを使用することができる。例えば、溶融破砕シリ
カ粉末、溶融球状シリカ粉末、結晶シリカ粉末、２次凝
集シリカ粉末、アルミナ、チタンホワイト、水酸化アル
ミニウム、タルク、クレー、ガラス繊維等が挙げられ、
特に溶融球状シリカ粉末が好ましい。形状は限りなく真
球状であることが好ましく、又、粒子の大きさの異なる
ものを混合することにより充填量を多くすることができ
る。この無機充填材の配合量としては、全エポキシ樹脂
と全フェノール樹脂の合計量１００重量部あたり２００
〜２４００重量部が好ましい。２００重量部未満だと、
無機充填材による補強効果が充分に発現しないおそれが
あり、２４００重量部を越えると、樹脂組成物の流動性
が低下し成形時に充填不良等が生じるおそれがあるので
好ましくない。特に、無機充填材の配合量が、全エポキ
シ樹脂と全フェノール樹脂の合計量１００重量部あたり
２５０〜１４００重量部であれば、樹脂組成物の硬化物
の吸湿率が低くなり、半田クラックの発生を防止するこ
とができ、更に溶融時の樹脂組成物の粘度が低くなるた
め、半導体装置内部の金線変形を引き起こすおそれがな
く、より好ましい。又、無機充填材は、予め充分混合し
ておくことが好ましい。

【００１９】本発明の樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｅ）成
分の他、必要に応じてγ−グリシドキシプロピルトリメ
トキシシラン等のカップリング剤、カーボンブラック等
の着色剤、臭素化エポキシ樹脂、酸化アンチモン、リン
化合物等の難燃剤、シリコーンオイル、シリコーンゴム
等の低応力成分、天然ワックス、合成ワックス、高級脂
肪酸及びその金属塩類もしくはパラフィン等の離型剤、
酸化防止剤等の各種添加剤を配合することができる。本
発明の樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｅ）成分、及びその他
の添加剤等をミキサーを用いて常温混合し、ロール、押
出機等の混練機で混練し、冷却後粉砕して得られる。本
発明の樹脂組成物を用いて、半導体等の電子部品を封止
し、半導体装置を製造するには、トランスファーモール
ド、コンプレッションモールド、インジェクションモー
ルド等の成形方法で硬化成形すればよい。

【００２０】

【実施例】以下に、実施例を挙げて説明するが、本発明
はこれらの実施例により何ら限定されるものではない。
配合割合は重量部とする。実施例、比較例で硬化促進剤
として使用した化合物について下記に示す。・化合物Ｃ１テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート
（Ｘ）と、本州化学工業（株）製ビスフェノールＦ−Ｄ
（化合物（Ｙ）に相当）をモル比１：３、２１５℃、４
時間反応させた生成物を微粉砕して得られた化合物を化
合物Ｃ１とする。・化合物Ｃ２テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート
（Ｘ）と、本州化学工業（株）製ビスフェノールＦ−Ｄ
（化合物（Ｙ）に相当）をモル比１：２、２３０℃、５
時間反応させた生成物を微粉砕して得られた化合物を化
合物Ｃ２とする。・化合物Ｃ３テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート
（Ｘ）と、２，２’−ビスフェノールＦ（化合物（Ｙ）
に相当）をモル比１：３、１８０℃、２時間反応させた
生成物を微粉砕して得られた化合物を化合物Ｃ３とす
る。・化合物Ｃ４テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート
（Ｘ）と、４，４’−ビスフェノールＦ（化合物（Ｙ）
に相当）をモル比１：２、２３０℃、２時間反応させた
生成物を微粉砕して得られた化合物を化合物Ｃ４とす
る。・化合物Ｃ５テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート
（Ｘ）と、本州化学工業（株）製ビスフェノールＦ−Ｄ
（化合物（Ｙ）に相当）をモル比１：３０、１５０℃、
６時間反応させた生成物を微粉砕して得られた化合物を
化合物Ｃ５とする。

【００２１】・化合物Ｅ１化合物Ｃ１を微粉砕後、溶媒としてイソプロパノールを
用い、内温82.4℃（イソプロパノール沸点温度）で１．
５時間攪拌させた。その後イソプロパノールの大部分を
除去し、さらに加熱減圧下で低沸点成分を除去させて得
られた化合物を化合物Ｅ１とする。・化合物Ｅ２化合物Ｃ１を微粉砕後、溶媒としてメタノールを用い、
内温64.7℃（メタノール沸点温度）で１時間攪拌させ
た。その後メタノールの大部分を除去し、さらに加熱減
圧下で低沸点成分を除去させて得られた化合物を化合物
Ｅ２とする。・化合物Ｅ３化合物Ｃ１を微粉砕後、溶媒としてトルエンを用い、内
温111℃（トルエン沸点温度）で４時間攪拌させた。そ
の後トルエンの大部分を除去し、さらに加熱減圧下で低
沸点成分を除去させて得られた化合物を化合物Ｅ３とす
る。・化合物Ｅ４化合物Ｃ２を微粉砕後、溶媒としてエタノールを用い、
内温78℃（エタノール沸点温度）で１．５時間攪拌させ
た。その後エタノールの大部分を除去し、さらに加熱減
圧下で低沸点成分を除去させて得られた化合物を化合物
Ｅ４とする。・化合物Ｅ５化合物Ｃ３を微粉砕後、溶媒としてイソプロパノールを
用い、内温65℃で３時間攪拌させた。その後イソプロパ
ノールの大部分を除去し、さらに加熱減圧下で低沸点成
分を除去させて得られた化合物を化合物Ｅ５とする。・化合物Ｅ６化合物Ｃ４を微粉砕後、溶媒としてエタノールを用い、
内温70℃で４時間攪拌させた。その後エタノールの大部
分を除去し、さらに加熱減圧下で低沸点成分を除去させ
て得られた化合物を化合物Ｅ５とする。・化合物Ｅ７化合物Ｃ１を微粉砕後、溶媒としてジエチルエーテルを
用い、内温34.6℃（ジエチルエーテル沸点温度）で６時
間攪拌させた。その後ジエチルエーテルの大部分を除去
し、さらに加熱減圧下で低沸点成分を除去させて得られ
た化合物を化合物Ｅ７とする。

【００２２】比較例で硬化促進作用をもつ硬化剤として
使用した硬化剤１、２について下記に示す。・硬化剤１テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート
１０重量部と、平均分子量が約８００で軟化点が８５℃
のフェノールノボラック樹脂１００重量部とを、１４０
℃のオイルバスを使用して、１５分間加熱混合して得ら
れた硬化剤を硬化剤１とする。（特開昭５４−５８７９
５号公報に準ずる）・硬化剤２テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート
１０重量部と、軟化点が１１０℃の１，１，３−トリフ
ェノールプロパン１００重量部とを、１５０℃で１時間
放置後、２００℃のオイルバスを使用して、１時間加熱
混合して得られた硬化剤を硬化剤２とする。（特開平６
−２２８２８０号公報に準ずる）

【００２３】実施例１式（６）のビフェニル型エポキシ樹脂を主成分とする樹脂（エポキシ当量１８５、融点１０５℃）５１重量部

【化１１】

【００２４】式（７）のフェノール樹脂（軟化点７３℃）４９重量部

【化１２】

【００２５】化合物Ｃ１３．２重量部溶融球状シリカ（平均粒径１５μｍ）５００重量部カーボンブラック２重量部臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂２重量部カルナバワックス２重量部を混合し、熱ロールを用いて、９５℃で８分間混練して
冷却後粉砕し、樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物
を以下の方法で評価した。結果を表１に示す。

【００２６】評価方法スパイラルフロー：ＥＭＭＩ−Ｉ−６６に準じたスパイ
ラルフロー測定用の金型を用い、金型温度１７５℃、注
入圧力７０ｋｇ／ｃｍ²硬化時間２分で測定した。スパ
イラルフローは流動性のパラメータであり、数値が大き
い方が流動性が良好である。単位はｃｍ。ショアＤ硬度：金型温度１７５℃、注入圧力７０ｋｇ／
ｃｍ²、硬化時間２分で成形し、型開き１０秒後に測定
したショアＤ硬度の値を硬化性とする。ショアＤ硬度は
硬化性の指標であり、数値が大きい方が硬化性が良好で
ある。３０℃保存性：３０℃で６ヶ月間保存した後、スパイラ
ルフローを測定し、調製直後のスパイラルフローに対す
る百分率として表す。単位は％。

【００２７】実施例２〜１３、比較例１〜５表１、２の配合に従い、実施例１と同様にして樹脂組成
物を得、実施例１と同様にして評価した。結果を表１、
２に示す。なお、実施例６に使用した結晶性エポキシ樹
脂Ａは、４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキ
シ）−３，３’，５，５’−テトラメチルスチルベンを
主成分とする樹脂６０重量％と４，４’−ビス（２，３
−エポキシプロポキシ）−５−ターシャリブチル−２，
３’，５’−トリメチルスチルベンを主成分とする樹脂
４０重量％との混合物である（エポキシ当量２０９、融
点１２０℃）。実施例７に使用したオルソクレゾールノ
ボラック型エポキシ樹脂は、エポキシ当量２００、軟化
点６５℃である。実施例７に使用したフェノールノボラ
ック樹脂は、水酸基当量１０４、軟化点１０５℃であ
る。

【００２８】

【表１】

【００２９】

【表２】

【００３０】

【表３】

【００３０】

【発明の効果】本発明のエポキシ樹脂組成物は、半導体
封止用として常温保存特性及び速硬化性に極めて優れ、
これを用いた半導体装置は、挿入実装及び表面実装対応
の装置として耐湿信頼性に優れ、有用である。

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Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール
樹脂、（Ｃ）テトラフェニルホスホニウム・テトラフェ
ニルボレート（Ｘ）と一般式（１）で表される化合物
（Ｙ）を、Ｘ：Ｙのモル比が１：２〜４の範囲で熱反応
させて得られる化合物、及び（Ｄ）無機充填材を必須成
分とし、全エポキシ樹脂のエポキシ基と全フェノール樹
脂のフェノール性水酸基の当量比が０．５〜２であり、
無機充填材（Ｄ）の配合量が、全エポキシ樹脂と全フェ
ノール樹脂の合計量１００重量部あたり２００〜２４０
０重量部であることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。【化１】（ただし、フェニル基に置換している水酸基の位置は、
メチレンに対しオルソもしくはパラのいずれかであり、
２つの水酸基の位置は左右対称でも非対称でも良い。）
【請求項２】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）フェノール
樹脂、（Ｅ）テトラフェニルホスホニウム・テトラフェ
ニルボレート（Ｘ）と一般式（１）で表される化合物
（Ｙ）を、Ｘ：Ｙのモル比が１：２〜４の範囲で熱反応
させた後、さらに沸点６０℃以上の溶媒中で熱反応させ
て得られる化合物、及び（Ｄ）無機充填材を必須成分と
し、全エポキシ樹脂のエポキシ基と全フェノール樹脂の
フェノール性水酸基の当量比が０．５〜２であり、無機
充填材（Ｄ）の配合量が、全エポキシ樹脂と全フェノー
ル樹脂の合計量１００重量部あたり２００〜２４００重
量部であることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】沸点６０℃以上の溶媒が、１分子内に水
酸基を少なくとも１個有するものである請求項２記載の
エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】１分子内に水酸基を少なくとも１個有す
る沸点６０℃以上の溶媒が、アルコールである請求項３
記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】エポキシ樹脂（Ａ）が、融点５０〜１５
０℃の結晶性エポキシ樹脂である請求項１、又は２記載
のエポキシ樹脂組成物。
【請求項６】融点５０〜１５０℃の結晶性エポキシ樹
脂が、一般式（２）及び一般式（３）から選ばれる１種
以上である請求項５記載のエポキシ樹脂組成物。【化２】（式中、Ｒ¹は水素原子、炭素数１〜６の鎖状もしくは
環状アルキル基、フェニル基、又はハロゲンの中から選
択される基又は原子であり、互いに同一であっても異な
っていてもよい。）【化３】（式中、Ｒ²は水素原子、炭素数１〜６の鎖状もしくは
環状アルキル基、フェニル基、又はハロゲンの中から選
択される基又は原子であり、互いに同一であっても異な
っていてもよい。）
【請求項７】融点５０〜１５０℃の結晶性エポキシ樹
脂が、一般式（４）で示されるスチルベン型エポキシ樹
脂と一般式（５）で示されるスチルベン型エポキシ樹脂
との混合物である請求項５記載のエポキシ樹脂組成物。【化４】（式中、Ｒ³〜Ｒ¹⁰は、それぞれ独立に、水素原子、炭
素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、又はハロゲ
ンの中から選択される基又は原子を示す。ただし、炭素
−炭素二重結合に結合している２個のアリール基は互い
に異なる。）【化５】（式中、Ｒ¹¹〜Ｒ¹⁴は、それぞれ独立に、水素原子、炭
素数１〜６の鎖状もしくは環状アルキル基、又はハロゲ
ンの中から選択される基又は原子を示す。ただし、炭素
−炭素二重結合に結合している２個のアリール基は互い
に同じである。）
【請求項８】フェノール樹脂（Ｂ）が、フェノールア
ラルキル樹脂である請求項１〜７記載のエポキシ樹脂組
成物。
【請求項９】請求項１〜８記載のエポキシ樹脂組成物
を用いて半導体素子を封止してなることを特徴とする半
導体装置。