JP2000133293A - 固体酸化物燃料電池用の接続孔充填式接続体 - Google Patents
固体酸化物燃料電池用の接続孔充填式接続体Info
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Abstract
た、固体酸化物燃料電池用接続体を提供する。 【解決手段】 少なくとも一つの貫通接続孔を有するガ
スセパレータープレートと、上記少なくとも一つの接続
孔内に配置され、カソード又はアノードの少なくとも一
方と作用的に関連する少なくとも一つの充填材とから成
ることを特徴とする固体酸化物燃料電池用接続体、およ
び、当該固体酸化物燃料電池用接続体の製造方法。
Description
に関し、より詳しくは、改良された固体酸化物燃料電池
用接続体(interconnection)に関する。
2,000,000MWほど増加することが予想され、
その内490,000MWは、天然ガスによる発電によ
って補うことが計画されている。米国における事業規制
解除(Utility deregulation)によって健康問題が懸念
されると共に、電力の送電および配電に伴う投資コスト
に起因して、天然ガス燃焼処理量の少なくとも30%
は、末端利用者に極めて近接して立地されるモジュラー
式電力プラントで処理される可能性がある。
よび環境適合性の両面で電力配電に関するこれら要求に
見合った注目すべき解決手段と考えられる。固体酸化物
燃料電池は、ガスタービン又はディーゼル発電器に比し
て、高燃料効率、低排気量、、低騒音および低振動であ
ると共にモジュール性を有している。試験モジュールか
らのデータから、NOxの発生量は極めて低減され、燃
料電池内には殆ど存在しないことが分かっている。同時
に、燃料電池試験モジュールでは、50%を超える燃料
効率で作動することが実験により分かっている。
により広く受け入れられようにするため、固体酸化物燃
料電池は、電気および熱をコスト性良く発生できなけれ
ばならない。固体酸化物燃料電池の投資および作動コス
トは、内燃機関およびガスタービン等の他の電力供給源
に比して良好である必要がある。
力のある固体酸化物燃料電池発電器を製造する際の2つ
の大きな障壁である。即ち、接続体には、反応性ガスの
分離および封じ込め、電池の機械的支持、および電池間
を直列および/または並列に接続する低抵抗電流路形成
等の機能が要求される。これら機能要件の達成には困難
を伴う。ランタンクロマイト(lanthanum c
hromite)及び高クロム合金から成るモノリシッ
ク接続体は、ある程度好適に使用されている。しかしな
がら、両タイプの接続体とも、非常に高価であり、接続
機能の観点からは適当であるとは言い難い。
従来のモノリシック接続構成を有する製品に使用するこ
とは現在コスト的に困難であるが、他方、ネット状セラ
ミック加工および金属成形法を使用した高生産量を想定
すれば、コストは潜在的には低く抑えることが出来、コ
スト競争力のある固体酸化物燃料電池による発電はどう
にか可能であると考えられる。しかしながら、立上げ時
に要求されるコストと当初の市場サイズ間に大きな差が
あり、これが固体酸化物燃料電池の商業化に決定的な障
壁となっている。
透過性材料が必要である。既に開発されている合金接続
体は、容易にこの要件を満たし得る。また、セラミック
加工法により、十分に高密度な接続体を製造することは
可能である。しかしながら、多くのセラミック組成物
は、許容範囲を超えた高いイオン伝導性を示す。低イオ
ン伝導性を有する公知のセラミック組成物は、その導電
性が許容範囲より小さいか、又はその熱膨張係数(CT
E)が、電池の熱膨張係数と合致しないものである。
場合、ガス封じ込めのため、接続体に対し電池をシール
することが可能となる。合金接続体は、通常、電池のC
TEより大きなCTEを有する。セラミック接続体のC
TEは、合金接続体のCTEに比してより電池に接近し
ているが、依然電池のCTEより低いものである。この
結果、電池の領域が、不適切に変位・変形し、反応性ガ
スを所定の流路に効果的に封じ込めることが困難とな
り、電池のスタック(積重ね)効率に悪影響を与える。
室温と作動温度間の温度変化によって大きな熱変形が生
じる一方、反応ガス流および電流が変化する際のスタッ
ク内の温度変化により、同様に、好ましくない変形が起
こる。
に起因する相対移動が生じ、電極と接続体間の電流路が
分断される。このように発生する接触抵抗は、スタック
性能およびスタック効率の重大な低下を招く。合金接続
体の場合、この相対移動によって、保護酸化物皮膜(ス
ケール)が剥離して、下層の非保護材料が露出する。非
保護材料が酸化されると、全体皮膜厚が増加する。皮膜
導電性は比較的低いので、皮膜が成長すると、直接、性
能劣化を起こす。
続体の開発者が対面する最も困難な問題点である。皮膜
抵抗値は、酸化物の導電性、厚さ及び連続性の関数であ
る。多孔性または層状皮膜は、電流路長を増加させる効
果を有するが、他方で有効電流搬送断面積を減少させ
る。皮膜導電性および成長のメカニズムは、皮膜導電性
に比例して皮膜成長速度が増加するという関係にある。
一般に、成長速度がより速くなれば、より疎密かつより
低付着性の皮膜が生じる。(貴金属または半貴金属以外
の)合金では、皮膜成長に起因する劣化を制御するた
め、皮膜導電性を犠牲にする必要がある。また、接続体
を導電性酸化物層で被覆すると、皮膜組成およびミクロ
構造がより良好に制御可能であるが、問題の本質的解決
とはならない。
と接続体の熱膨張係数が実質的に合致した、固体酸化物
燃料電池用接続体を提供することにある。
るように電池のアノードとカソード間の接続空間を充填
して成る、接続孔(via)を使用した接続体領域を提
供することにある。
離および封じ込め機能を、電流搬送機能から分離するこ
とによって、各機能および雰囲気に最適な材料の選択を
可能とすることにある。
パレータープレート及び少なくとも一つの充填材から成
る固体酸化物燃料電池用接続体に存する。ガスセパレー
タープレートには、少なくとも一つの接続孔が貫設され
る。前記少なくとも一つの充填材は、前記少なくとも一
つの接続孔内に配置され、カソード及びアノードの少な
くとも一方と作用的に関連する。
は、更に、アノードと関連した少なくとも一つのアノー
ド接点と、カソードと関連したカソード接点を含む。い
ずれの場合も、前記接点は、関連する充填材の熱膨張係
数と同一または実質的に同一の熱膨張係数を有する。
くとも一つの充填材は、アノード充填材およびカソード
充填材の2つの充填材料から成る。アノード充填材はア
ノードと関連し、カソード充填材はカソードと関連す
る。
少なくとも一つの充填材は少なくとも一つの熱膨張率を
有する。この実施形態においては、接続体は更に、アノ
ードと関連した少なくとも一つのアノード接点と、カソ
ードと関連した少なくとも一つのカソード接点を有す
る。前記少なくとも一つの充填材の熱膨張係数は、アノ
ード接点またはカソード接点の少なくとも一方の熱膨張
係数と同一または実質的に同一である。この好ましい実
施形態において、充填材は、直接アノード接点および/
またはカソード接点と関連する。従って、充填材の熱膨
張係数は、関連するアノード接点および/またはカソー
ド接点の熱膨張係数と実質的に合致する。
材は、銀−パラジウム合金、粉体金属法による高クロム
合金混合物(PLANSEE A.G.社製、以下この
混合物を「PLANSEE」と称す)又はドープトラン
タンクロマイト(dopedlanthanum ch
ormite)(以下「LSMC」と称す)から形成さ
れる。ガスセパレータープレートはイットリウム安定ジ
ルコニア(3YSZ)から形成し得る。カソード充填材
は、ランタンストロンチウムマンガナイト(lanth
anum strontium manganite)
又はLSMCとランタンコバルタイト(以下「LSC
o」と称す)の混合物から形成し得る。
接点は、ニッケル、PLANSEE又はLSMCからな
り、カソード接点は、銀−パラジウム合金、ランタンス
トロンチウムマンガナイト又はLSCoから成る。
用接続体の製造方法に存する。当該製造方法は、a)ガ
スセパレータープレートを形成する工程と、b)当該ガ
スセパレータープレートを介して少なくとも一つの接続
孔を形成する工程と、c)前記少なくとも一つの接続孔
内に少なくとも一つの充填材を導入する工程と、d)カ
ソード又はアノードの少なくとも一方を、前記少なくと
も一つの充填材と作用可能に関連させる工程とから成
る。
更に、a)前記少なくとも一つの接続孔の一端にアノー
ド接点および/またはカソード接点の少なくとも一方を
関連させる工程を含む。当該アノード接点およびカソー
ド接点の熱膨張係数は、前記少なくとも一つの充填材の
熱膨張係数と同一または実質的に同一である。当然なが
ら、アノード接点およびカソード接点の両方を、充填材
の対応部分と作用可能に関連させ、各熱膨張係数を同一
または実質的に同一とすることが出来る。
くとも一つの充填材の導入工程は、更に、a)前記少な
くとも一つの接続孔に金属インキを導入する工程と、
b)上記金属インキを密に焼結する工程とを含む。
する。本発明は様々な実施態様が可能であるため、本発
明は以下に図示された実施態様や説明に限定されない。
10の一部を図1で示す。図に示されるように、電池ス
タックは、複数の3層電池15及び当該3層電池間に配
置された接続孔充填式(バイアフィルド)接続体17か
ら成るモノリシック構造を有する。図1で示す実施形態
では、電池スタックは、3つの3層電池と2つの接続体
から成るが、特定分野の要件に応じて、種々の形状およ
びサイズを有する任意の数の3層電池(対応する接続体
とともに)から形成することが出来る。
ノード40、電解質41及びカソード42から成る。ア
ノード、電解質およびカソードは、種々の公知の材料の
組み合わせから形成することが出来る。
接続体(図2)は、ガスセパレーター22、充填材2
4、カソード接点26、アノード接点28及びシール3
0、32(図1)から成る。ガスセパレーター22は、
図1〜3で示すように、複数の接続孔60を有するセラ
ミック材料から成る。ガスセパレータープレートは、単
層または多層セラミック基板から形成することが出来
る。更に、当業者に公知のように、ガス不透過性、最小
イオン伝導性および燃料電池作動温度に対する耐性を示
す限り、他の多くの異なるセラミック組成を上記ガスセ
パレータープレートに使用することが出来る。例えば、
これに限定されないが、当該接続体は、3モル%Y2O3
(3YSO)等のイットリウム安定ジルコニアから形成
することが出来る。
スセパレータープレート22を構成する1つ以上の層を
貫通する開孔から成る。当該接続孔は、種々のサイズ及
び形状に形成でき、また断面形状は、均一であっても不
均一であってもよい。
ド側接続孔充填材36及びアノード側接続孔充填材38
からなり、両充填材とも各接続孔60内に配置される。
カソード側接続孔充填材およびアノード側接続孔充填材
は、界面65で互いに接して、接続体を通じた電気接続
を形成する。
と非常に近接した熱膨張係数を有する。同様に、カソー
ド側接続孔充填材は、カソード接点と非常に近接した熱
膨張係数を有する。このため、電池が作動時に熱的に膨
張・収縮する際、電池内に歪みを生じない。カソード側
およびアノード側接続孔充填材は、種々の材料から形成
でき、通常、使用されるカソード及びアノード材料に応
じて選択される。例えば、カソード側接続孔充填材36
としては、ランタンストロンチウムマンガナイト、PL
ANSEEとLSMCの混合物またはLSMCとLSC
oの混合物等が挙げられる。また、アノード側接続孔充
填材38としては、ニッケル、銀−パラジウム合金、P
LANSEEとLSMCの混合物またはPLANSEE
とLSCoの混合物等が挙げられる。更に、場合によっ
ては、カソード側およびアノード側接続孔充填材の両方
が、同一組成から形成されてもよく、この場合、接続孔
は、ドープトクロマイト、銀−パラジウム合金またはP
LANSEE等の単一組成材料によって充填される。
充填材36は、カソード接点26と電気接続される。特
に、図1で示すように、カソード接点は、カソード結着
層47を介して、3層電池15”のカソード42”に接
合される。同様に、アノード接点38は、アノード結着
層45を介して、他方の3層電池15’のアノード4
0’に接合される。各カソード接点およびアノード接点
は、種々の材料から形成することが出来る。アノード接
点材料としては、ニッケル、PLANSEE、銀−パラ
ジウム合金またはLSMC等を使用することが出来、ま
た、カソード接点材料としては、銀−パラジウム合金、
ランタンストロンチウムマンガナイト、LSMC又はL
SCo等を使用することが出来る。
セパレータープレート間のアノード接点相対配置によっ
て、燃料の通過を容易にする通路52が形成される。同
様に、カソードとガスセパレータープレート間のカソー
ド接点相対配置によって、空気の通過を容易にする通路
50が形成される。シール30及び32は、それぞれ、
空気および燃料が空気通路および燃料通路からの流出す
るのを防止する。上記シールの材料としては、ガスセパ
レータープレート22と実質的に同一の材料を使用する
ことが出来る。
池と接続体とを組立てる工程から成る。図5において模
式的に示すように、接続体の形成においては、先ず、ガ
スセパレータープレート22の所望の材料を選択する。
ガスセパレータープレート22を形成した後、接続孔6
0を、当該プレートを介して穿設する。接続孔60の特
定パターンの一つを図4に示す。当然ながら、ガスセパ
レータープレート22を貫通する接続孔は、種々の配置
および方向で設けることが出来る。
設した後、カソード側接続孔充填材36及びアノード側
接続孔充填材38を各々選択する。上述したように、各
充填材料は、これらの相対熱膨張係数、並びに各アノー
ド及びカソード材料(又はアノード接点材料およびカソ
ード接点材料)の熱膨張係数に基づいて選択される。各
充填材を選択した後、アノード側接続孔充填材およびカ
ソード側接続孔充填材を、各接続孔に導入する。充填材
を各接続孔に導入する好適な方法としては、所望のカソ
ード金属インキ80及び所望のアノード金属インキ82
により接続孔を充填し、次いで充填材を密に焼結する方
法が挙げられる。アノード側接続孔充填材およびカソー
ド側接続孔充填材として同一材料を使用する場合は、単
一材料を接続孔全体に導入する。接続孔を適当な充填材
で充填した後、アノード接点28及びカソード接点26
を接続することによって、接続体の組立てを完了する。
最後に、当該接続体、シール及び3層電池を、モノリッ
シク構成に組立てて、図1で示すような電池スタック1
0を完成させる。
影響に起因する温度変化により電池が熱的に膨張または
収縮する際、接続孔充填材は、同様に、各アノード又は
カソード(又はアノード接点またはカソード接点)と実
質的に同一の率で膨張または収縮する。このように、膨
張または収縮を通じて、充填材並びにアノード・カソー
ド・接点は、同一の率で膨張または収縮することが出来
る。これによって、電池の一体性を維持できる共に、電
池効率を低下させる歪みの発生を防止することが出来
る。更に、充填材およびガスセパレータープレートに所
望の材料を使用することにより、各材料の利点を有効に
発揮させることが出来る。
り、本発明はその要旨を逸脱することなく、種々の修正
と変更を行なうことが可能である。
充填式接続体は、電池と接続体の熱膨張係数が実質的に
合致しており、改良された固体酸化物燃料電池用接続体
を提供できるため、その工業的価値は高い。
電池スタックの側断面図
面図
Claims (20)
- 【請求項1】 少なくとも一つの接続孔が貫設されたガ
スセパレータープレートと、上記少なくとも一つの接続
孔内に配置され、カソード及びアノードの少なくとも一
方と作用的に関連した少なくとも一つの充填材とから成
る固体酸化物燃料電池用接続体。 - 【請求項2】 前記少なくとも一つの充填材が少なくと
も一つの熱膨張率を有し、前記接続体は更に、アノード
と関連した少なくとも一つのアノード接点と、カソード
と関連したカソード接点を有し、当該アノード接点およ
びカソード接点が上記少なくとも一つの充填材の熱膨張
係数と同一または実質的に同一の熱膨張係数を有する請
求項1に記載の接続体。 - 【請求項3】 前記少なくとも一つのアノード接点が、
ニッケル、PLANSEE、銀−パラジウム合金および
LSMCから成る群より選択された材料から形成されて
いる請求項2に記載の接続体。 - 【請求項4】 前記カソード接点が、銀−パラジウム合
金、ランタンストロンチウムマンガナイト及びLSCo
から成る群より選択された材料から形成されている請求
項2に記載の接続体。 - 【請求項5】 前記少なくとも一つの充填材が、アノー
ドと関連したアノード充填材とカソードと関連したカソ
ード充填材の2つの充填材料から成る請求項1に記載の
接続体。 - 【請求項6】 前記少なくとも一つの充填材が少なくと
も一つの熱膨張率を有し、前記接続体は更に、アノード
と関連した少なくとも一つのアノード接点と、カソード
と関連した少なくとも一つのカソード接点を有し、当該
アノード接点およびカソード接点の各々が、熱膨張係数
を有し、前記少なくとも一つの充填材の熱膨張係数が、
前記少なくとも一つのアノード接点および前記少なくと
も一つのカソード接点の少なくとも一方の熱膨張係数と
同一または実質的に同一である請求項1に記載の接続
体。 - 【請求項7】 更に、ガスセパレータープレートの一方
の側に配置された複数のアノード接点と、ガスセパレー
タープレートの他方の側に配置された複数のカソード接
点と、対応するアノード・カソード接点間でガスセパレ
ータープレートに貫設されるとともに、各々少なくとも
一つの充填材が充填される複数の接続孔とから成る請求
項6に記載の接続体。 - 【請求項8】 前記少なくとも一つの充填材が、少なく
とも一つのアノード接点に隣接して配置されたアノード
充填材と、少なくとも一つのカソード接点に隣接して配
置されたカソード充填材の2つの充填材料から成る請求
項1に記載の接続体。 - 【請求項9】 前記アノード充填材が、前記少なくとも
一つのアノード接点の熱膨張係数と同一または実質的に
同一の熱膨張係数を有する請求項8に記載の接続体。 - 【請求項10】 前記カソード充填材が、前記少なくと
も一つのカソード接点の熱膨張係数と同一または実質的
に同一の熱膨張係数を有する請求項8に記載の接続体。 - 【請求項11】 前記アノード充填材が、前記少なくと
も一つのアノード接点の熱膨張係数と同一または実質的
に同一の熱膨張係数を有する請求項10に記載の接続
体。 - 【請求項12】 前記アノード充填材が、銀−パラジウ
ム合金、ニッケル及びPLANSEEとLSMCの混合
物から成る群より選択される請求項8に記載の接続体。 - 【請求項13】 前記カソード充填材が、ランタンスト
ロンチウムマンガナイト、PLANSEE、及びLSM
CとLSCoの混合物から成る群より選択される請求項
8に記載の接続体。 - 【請求項14】 前記ガスセパレータープレートが、
(3YSZ等の)安定ジルコニアから成る請求項13に
記載の接続体。 - 【請求項15】 前記ガスセパレータープレートが、
(3YSZ等の)安定ジルコニアから成る請求項1に記
載の接続体。 - 【請求項16】 ガスセパレータープレートを形成する
工程と、当該ガスセパレータープレートを介して少なく
とも一つの接続孔を形成する工程と、少なくとも一つの
充填材を上記少なくとも一つの接続孔内に導入する工程
と、カソード又はアノードの少なくとも一方を、上記少
なくとも一つの充填材と作用可能に関連させる工程とか
ら成る固体酸化物燃料電池用接続体の製造方法。 - 【請求項17】 前記少なくとも一つの充填材が熱膨張
率を有し、前記方法が更に、それぞれ熱膨張係数を有す
るアノード接点およびカソード接点の少なくとも一方
を、前記少なくとも一つの接続孔の一端と関連させる工
程を含み、上記アノード接点およびカソード接点の熱膨
張係数が、前記少なくとも一つの充填材の上記熱膨張係
数と同一または実質的に同一である請求項16に記載の
方法。 - 【請求項18】 前記少なくとも一つの充填材が熱膨張
率を有し、前記方法が更に、前記少なくとも一つの接続
孔の一端に熱膨張係数を有する少なくとも一つのアノー
ド接点を関連させる工程と、前記少なくとも一つの接続
孔の他端に熱膨張係数を有する少なくとも一つのカソー
ド接点を関連させる工程とを含み、前記少なくとも一つ
の充填材の熱膨張係数が、前記少なくとも一つのアノー
ド接点および前記少なくとも一つのカソード接点の少な
くとも一方の熱膨張係数と同一または実質的に同一であ
る請求項16に記載の方法。 - 【請求項19】 前記少なくとも一つの充填材の導入工
程が、カソード接点に近接した少なくとも一つの接続孔
にカソード充填材を導入する工程と、アノード接点に近
接した少なくとも一つの接続孔にアノード充填材を導入
する工程とを含む請求項18に記載の方法。 - 【請求項20】 前記少なくとも一つの充填材の導入工
程が、前記少なくとも一つの接続孔に金属インキ及びセ
ラミックインキの少なくとも一方を導入する工程と、上
記少なくとも一つの金属またはセラミックインキを密に
焼結する工程とを含む請求項16に記載の方法。
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