AT410993B - Verbindungselement für eine festoxid-brennstoffzelle und verfahren zu seiner herstellung - Google Patents

Verbindungselement für eine festoxid-brennstoffzelle und verfahren zu seiner herstellung Download PDF

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Description


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   Die vorliegende Erfindung bezieht sich im allgemeinen auf das Gebiet der Energieerzeugung und vor allem auf ein verbessertes Verbindungselement für eine Festoxid-Brennstoffzelle. 



   Man erwartet, dass der globale Bedarf an Energieerzeugung in den nächsten zwanzig Jahren um etwa 2 Millionen MW zunehmen wird, wovon 490. 000 MW von Erdgas angetrieben werden sollen. Die Versorgungseinrichtungsderegulierung in den Vereinigten Staaten, Sorgen über die Gesundheit und mit der Übertragung und Verteilung elektrischer Energie verbundene Kapitalkosten machen es wahrscheinlich, dass mindestens 30% dieser von Erdgas befeuerten Kapazität von modularen Kraftwerken geliefert werden, die sich in nächster Nähe zu den Endverbrauchern befin- den. 



   Festoxid-Brennstoffzellen sind eine attraktive Lösung für das Decken jenes Bedarfs an verteil- ter Energie auf eine Art, die sowohl energieeffizient als auch umweltverträglich ist. Festoxid- Brennstoffzellen bieten sowohl Modularität als auch höhere Brennstoffeffizienz, niedrigere Emissi- onen und weniger Lärm und Vibration als Gasturbinen oder Dieselgeneratoren. Daten von Test- modulen zeigen, dass die   Nox-Produktion   in Brennstoffzellen sehr reduziert und fast nicht existent ist. Gleichzeitig sind Brennstoffzellentestmodule getestet worden, die mit mehr als 50% Wirkungs- grad laufen. 



   Damit Festoxid-Brennstoffzellen als effiziente und umweltfreundliche Energielieferanten allge- mein anerkannt werden, müssen sie aber in der Lage sein, Elektrizität und Hitze kostengünstig zu produzieren. Die Kapital- und Betriebskosten von Festoxid-Brennstoffzellen müssen sich vorteilhaft mit   AI-ternativquellen   für verteilte Energie, wie Verbrennungsmotoren und Gasturbinen, vergleichen lassen. 



   Die Verbindungselement-funktionalität und Kosten sind die beiden grössten Hindernisse dafür, am Markt konkurrenzfähige Festoxid-Brennstoffzellengeneratoren zu erzeugen. Das Verbindungs- element muss Reaktionsgastrennung und -einschliessung, mechanische Unterstützung für die Zellen und einen Strompfad, der die Zellen in Serie und/oder parallel verbindet, mit niedrigem elektrischem Widerstand bieten. Diese funktionellen Erfordernisse zu erfüllen, bleibt eine Heraus- forderung. Monolithische Verbindungselemente, hergestellt aus Lanthanchromit und Hochchromle- gierungen, sind mit gewissem Erfolg verwendet worden. Jedoch sind beide Arten ziemlich teuer und gefährden Aspekte der Verbindungselement-Funktion. 



   Lanthanchromit und Hochchromlegierungen sind gegenwärtig unerschwinglich für die Verwen- dung bei kommerziellen Produkten mit einer konventionellen monolithischen Verbindungselement- Konstruktion. Projektierte Kosten, die von hohen Produktionsmengen und von der endkonturnahen Keramikverarbeitung oder einem Metallformungsprozess ausgehen, sind potentiell tief genug, um gerade konkurrenzfähige Festoxid-Brennstoffzellen-Energieerzeugung zu ermöglichen. Jedoch ist die Lücke zwischen erforderlichen Anfangskosten und Anfangsmarktgrösse ein entscheidendes Hindernis für die Kommerzialisierung von Festoxid-Brennstoffzellen. 



   In der US 5 217 822 A (Yoshida) ist eine Festoxidelektrolyt-Brennstoffzelle und ein Verfahren zu ihrer Herstellung beschrieben. Die Schrift beschreibt eine Vorrichtung, die aus einer plattenför- migen Anode aus porösem, gesintertem Material besteht und an der Oberfläche über eine Vielzahl an Durchgangslöchern verfügt, um einem gasförmigen Treibstoff den Durchfluss zu ermöglichen. 



  Mit der Anode ist ein Festoxidelektrolytelement verbunden, das aus einem Yttria-stabilisierten Zirconiaelement (YZY) zusammengesetzt ist, an dessen Spitze eine Kathode, eine poröse Katho- denplatte und eine Trennung aus Lanthan-Strontium-Manganat   (La(Sr)Mn03)   besteht, angeordnet. 



  Die Kathodenplatte hat zusätzlich eine Anzahl von Durchgangslöchern für den Fluss von Treib- stoffgas. Wie in der US 5 217 822 A beschrieben, fliesst Sauerstoff von der Umgebung durch die Durchgangslöcher, passiert die poröse Anode und Kathode für die Systemreaktionen, welche das feste Elektrolyt-Element benützen, um Elektronen und Reaktionsteilnehmer zwischen der Anode und der Kathode zu übertragen. 



   Wie der US 5 217 822 A (Yoshida) beschrieben, sind jedoch die Einbeziehung der Anode in den Brennstoffzellenstapel und die besonderen Materialien sowie das Herstellungsverfahren der Anode wesentlich. 



   Die US 4 857 420 A (Maricle) betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines einstückigen, Fest- oxid-Treibstoff-Stapels, wo die Form des Stapels vorher bekannt war, aber das beschriebene Verfahren verbessert die Integrität der Vorrichtung und vereinfacht die Herstellung. Der Stapel hat zwei vorgeformte und vorgesinterte Unterbaugruppen, nämlich eine Elektroden-Unterbaugruppe 

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 und eine kombinierte Trennung/Flussfeld-Unterbaugruppe. Jede Unterbaugruppe hat ein Anoden- und Kathodenmaterial, wobei das Anodenmaterial Nickel-Oxid-Zirconia und das Kathodenmaterial Strontium-dotiertes Lanthan-Manganat umfasst. Zwischen der Kathode und der Anode der jeweili- gen Unterbaugruppe sind unterschiedliche elektrolytische Trennungen.

   In der Unterbaugruppe der Elektrode ist die Trennung Yttria-stabilisierter Zirconium-Elektrolyt, während die Flussfeld- Unterbaugruppe Magnesium-dotiertes LaCr03 ist. Im zusammengebauten Zustand sind die Elekt- roden-Unterbaugruppe und die Flussfeld-Unterbaugruppe übereinandergestapelt und mit einer Platin-Paste zwischen manchen Unterbaugruppen verbunden, um die Verbindung zu verbessern. 



   Gastrennung erfordert ein dichtes, undurchlässiges Material, das keine bedeutsame lonenleit- fähigkeit hat. Legierungsverbindungselemente, die bereits entwickelt worden sind, erfüllen dieses Erfordernis. Die keramische Verarbeitung hat die Fähigkeit entwickelt, Verbindungselemente genügend hoher Dichte zu produzieren, aber viele Zusammensetzungen haben untragbar hohe lonenleitfähigkeit. Auch haben die bekannten Zusammensetzungen solcher Keramiken, die niedri- ge lonenleitfähigkeit besitzen, eine unakzeptabel niedrige elektronische Leitfähigkeit, oder sie sind nicht gut an den thermischen Ausdehnungskoeffizienten (CTE) der Zelle angepasst. 



   Angepasste thermische Ausdehnungskoeffizienten von Zelle und Verbindungselement erlaubt es, die Zellen mit den Verbindungselementen zum Gaseinschluss zu versiegeln. Legierungsver- bindungselemente haben im allgemeinen einen höheren CTE als den CTE von der Zelle. Obwohl der CTE von Keramikverbindungselementen besser als der von Legierungsverbindungselementen passt, sind sie immer noch niedriger als der von der Zelle. Als Ergebnis können Bereiche der Zelle ungünstig verschoben werden, wodurch es schwierig wird, die Reaktionsgase wirksam auf ihre geplanten Strömungswege einzuschränken, was wiederum den Wirkungsgrad des ganzen Stapels negativ beeinflusst.

   Während Änderungen zwischen Raum- und Betriebstemperatur die grössten thermischen Verschiebungen bewirken, können Temperaturänderungen in einem Stapel, wenn Reaktanten-Ströme und Pfaff Stromflüsse verändert werden, auch unerwünschte abträgliche Verschiebungen schaffen. 



   Verschiedene thermische Ausdehnungskoeffizienten bewirken auch, dass die von thermischer Ausdehnung vermittelte Relativbewegung den elektrischen Stromweg zwischen den Elektroden und den Verbindungselementen unterbricht. Der auf diese Weise erzeugte Kontaktwiderstand reduziert bedeutend die Leistung und den Wirkungsgrad des Stapels. Im Falle von Legierungsver- bindungen kann die Bewegung eine Schutzoxidschicht vertreiben und darunter liegendes unge- schütztes Material freilegen. Oxidation von ungeschütztem Material erhöht die Gesamtschichtdicke und, da Schichtleitfähigkeit relativ gering ist, trägt Schichtwachstum direkt zu Leistungsverschlech- terung bei. 



   Die durch Oxidschicht-Leitfähigkeit und-Wachstum aufgeworfenen Probleme gehören zu den am stärksten herausfordernden Problemen, mit denen die Entwickler von Metallverbindungsele- menten konfrontiert werden. Schichtwiderstand ist eine Funktion von Oxidleitfähigkeit, Dicke und Kontinuität. Poröse oder Laminat-Schichten haben die Wirkung, den Stromweg zu verlängern, während sie die wirksame stromführende Querschnittsfläche verringern. Die Mechanismen Schichtleitfähigkeit und Wachstum hängen so zusammen, dass das Schichtwachstumstempo mit der Schichtleitfähigkeit zunimmt. Höhere Wachstumssätze produzieren im allgemeinen weniger dichte, weniger haftende Schichten. Jede Legierung (ausser Edel- oder Halbedelmetalle) muss bezüglich der Schichtleitfähigkeit einen Kompromiss eingehen, um eine Verschlechterung wegen des Schichtwachstums zu beschränken.

   Das Verbindungselement mit einer leitfähigen Oxidschicht zu überziehen gibt mehr Einfluss auf die Schichtzusammensetzung und -mikrostruktur, aber ändert das prinzipielle Problem nicht. 



   Es ist daher eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verbindungselement für eine Fest- oxid-Brennstoffzelle zu schaffen, die eine wesentliche Übereinstimmung des thermischen Ausdeh- nungskoeffizienten der Zelle und des Verbindungselements gestattet. 



   Es ist eine weitere Aufgabe der Erfindung, einen Verbindungselement-Bereich zu schaffen, der mit Hilfe von Durchgangslöchern hergestellt ist, um den Verbindungselementraum zwischen der Zellenanode und-kathode auszufüllen, um zu den thermischen Ausdehnungskoeffizienten der Materialien abzugleichen. 



   Es ist auch eine Aufgabe der Erfindung, die Funktionen des Verbindungselements, nämlich ei- nerseits die Gastrennung und den Gaseinschluss und anderseits die Strom-Transportfunktion, zu 

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 trennen, sodass es möglich ist, Materialien auszuwählen, die für jede Funktion und Atmosphäre am besten geeignet sind. 



   Die vorliegende Erfindung umfasst ein Verbindungselement für eine Festoxid-Brennstoffzelle, die eine Gastrennplatte und mindestens ein Füllmaterial umfasst. Die Gastrennplatte weist mindes- tens ein Durchgangsloch auf, das sich durch diese hindurch erstreckt. Das mindestens eine Füll- material ist innerhalb des mindestens einen Durchgangslochs angeordnet und ist funktionell mit einer Kathode und/oder einer Anode verbunden. 



   In einer bevorzugten Ausführungsform, schliesst das Verbindungselement wenigstens einen mit der Anode verbundenen Anodenkontakt und einen mit der Kathode verbundenen Kathodenkontakt ein. In jedem Fall haben die Kontakte thermische Ausdehnungskoeffizienten, die gleich oder im Wesentlichen ähnlich sind dem thermischen Ausdehnungskoeffizienten des zugehörigen Füllmate- rials. 



   In einer anderen bevorzugten Ausführungsform umfasst das mindestens eine Füllmaterial zwei Füllmaterialien, insbesondere ein Anodenfüllmaterial und ein Kathodenfüllmaterial. Das Anoden- füllmaterial ist mit der Anode verbunden, und das Kathodenfüllmaterial ist mit der Kathode verbun- den. 



   In einer noch anderen bevorzugten Ausführungsform weist das mindestens eine Füllmaterial mindestens einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten auf. In solch einer Ausführungsform kann das Verbindungselement weiters mindestens einen Anodenkontakt, der mit der Anode ver- bunden ist, und mindestens einen Kathodenkontakt, der mit der Kathode verbunden ist, umfassen. 



  Der thermische Ausdehnungskoeffizient des mindestens einen Füllmaterials ist gleich oder im Wesentlichen ähnlich dem vom Anodenkontakt und/oder Kathodenkontakt. In dieser bevorzugten Ausführungsform wird das Füllmaterial direkt mit dem jeweiligen Anoden- und/oder Kathodenkon- takt verbunden. Dementsprechend stimmt der thermische Ausdehnungskoeffizient des Füllmateri- als im Wesentlichen mit dem vom zugehörigen Anoden- und/oder Kathodenkontakt überein. 



   In einer bevorzugten Ausführungsform ist das Anodenfüllmaterial Silber-Palladium oder eine Mischung aus einer Hochchromlegierung (wie sie kommerziell von PLANSEE hergestellt wird, einer österreichischen AG, daher wird solch eine Mischung im Folgenden als "PLANSEE" bezeich- net) über einen Pulvermetallprozess oder dotiertes Lanthanchromit (im Folgenden als "LSMC" bezeichnet), und die Gastrennplatte kann ein Yttria-stabilisiertes Zirconia (3YSZ) umfassen. Das Kathoden-füllmaterial kann eines aus Lanthanstrontiummanganit oder einer Mischung aus LSMC und Lanthancobaltit (im Folgenden als "LSCo" bezeichnet) sein. 



   In solch einer bevorzugten Ausführungsform kann der Anodenkontakt aus Nickel, 
PLANSEE oder LSMC und der Kathodenkontakt aus Silberpalladium, Lanthanstrontiumman- ganit oder LSCo bestehen. 



   Die Erfindung schliesst weiters ein Verfahren zur Herstellung eines Verbindungselements für ei- ne Festoxid-Brennstoffzelle ein. Das Verfahren umfasst folgende Schritte : (a) eine Gastrennplatte vorbereiten ; (b) mindestens ein Durchgangsloch durch die Gastrennplatte bilden; (c) mindestens ein Füllmaterial in das mindestens eine Durchgangsloch einbringen ; und (d) eine Kathode und/oder Anode mit dem mindestens einen Füllmaterial funktionell verbinden. 



    In einer bevorzugten Ausführungsform umfasst das Verfahren weiters folgenden Schritt : ei-   nen Anodenkontakt und/oder einen Kathodenkontakt mit einem Ende des mindestens einen Durch- gangslochs verbinden. Der thermische Ausdehnungskoeffizient davon ist gleich oder im Wesentli- chen ähnlich dem thermischen Ausdehnungskoeffizienten des mindestens einen Füllmaterials. 



  Natürlich ist ebenso daran gedacht, dass sowohl der Anodenkontakt als auch der Kathodenkontakt funktionell mit entsprechenden Teilen des Füllmaterials verbunden werden können und dass die jeweiligen thermischen Ausdehnungskoeffizienten gleich oder im Wesentlichen ähnlich sind. 



   In einer anderen bevorzugten Ausführungsform umfasst der Schritt, das mindestens eine Füll-   material einzubringen, folgende Schritte : eine Metalltinte in das mindestens eine Durchgangs-   loch bringen ; und (b) Dichtsintern der Metalltinte. 



   In den Zeichnungen: 
Fig. 1 ist eine Seitenansicht eines Schnitts eines Festoxid-Brennstoffzellen-Stapels mit einem 

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 Verbindungselement gemäss der Erfindung. 



   Fig. 2 ist eine Seitenansicht eines Verbindungselements des Stapels gemäss Fig. 1; 
Fig. 3 ist eine vergrösserte Ansicht des in Fig. 2 gezeigten Bereichs A; 
Fig. 4 ist eine Draufsicht des bei dem Zellenstapel von Fig. 1 verwendeten Verbindungsele- ments ; und 
Fig. 5 ist eine schematische Darstellung des Herstellungsverfahrens des Verbindungsele- ments. 



   Obwohl diese Erfindung viele verschiedene Ausführungsformen aufweisen kann, ist in den Zeichnungen eine spezielle Ausführungsformen gezeigt, die nun im Detail beschrieben wird, wobei klar ist, dass die vorliegende Offenbarung als Beispiel für das erfindungsgemässe Prinzip zu be- trachten ist und es nicht beabsichtigt ist, die Erfindung auf die dargestellte Ausführungsform zu beschränken. 



   Ein Teil eines Stapels 10 der Festoxid-Brennstoffzellen ist in Fig. 1 gezeigt, der eine monolithi- sche Struktur umfasst, die mehrere dreilagige Zellen, wie eine dreilagige Zelle 15, und ein Verbin- dungselement 17 mit einem gefülltem Durchgangsloch 60, wie das Verbindungselement 17, ange- ordnet zwischen zwei beliebigen dreilagigen Zellen. Während die Ausführungsform von Fig. 1 einen Stapel 10 umfasst, der drei dreilagige Zellen 15,15', 15" und zwei Verbindungselemente 17 hat, ist ebenso daran gedacht, dass je nach den Erfordernissen für die besondere Anwendung eine spezielle Zelle jede Anzahl von dreilagigen Zellen 15 umfassen kann (und entsprechende Verbin- dungselemente), die beliebige Form und Grösse haben können. 



   Wie in Fig. 1 gezeigt, schliesst jede dreilagige Zelle 15, 15', 15", wie dreilagige Zelle 15, Anode 40, Elektrolyt 41 und Kathode 42 ein. Es ist klar, dass die Anode 40, der Elektrolyt 41 und die Kathode 42 mehrere Kombinationen von Materialien umfassen können, die im Stand der Technik gut bekannt sind. 



   Wie in Fig. 1 und 2 gezeigt, umfasst jedes Verbindungselement 17 mit gefülltem Durchgangs- loch 60, wie Verbindungselement 17 (Fig. 2), Gastrennplatte 22, Füllmaterial 24, Kathodenkontakt 26, Anodenkontakt 28 und Siegel 30,32 (Fig. 1).  Gastrennplatte   22 besteht, wie in Fig. 1-3 gezeigt, aus einem keramischen Material, das mehrere Durchgangslöcher, wie Durchgangsloch 60, ein- schliesst. Eine Gastrennplatte 22 kann ein ein- oder mehrschichtiges Keramiksubstrat umfassen. 



  Ausserdem können viele verschiedene Keramik-Zusammensetzungen für die Gastrennplatte 22 verwendet werden, sofern sie gasundurchlässig sind, eine minimale lonenleitfähigkeit aufweisen und den Betriebstemperaturen der Brennstoffzelle standhalten, was für den Fachmann klar ist. 



  Zum Beispiel, aber nicht darauf beschränkt, kann das Verbindungselement 17 ein Yttria- stabilisiertes (Yttria = Yttriumoxid) Zirconia (Zirconia = Zirkoniumoxid) sein, wie 3 Molprozent Y203 (3YSO). 



   Durchgangslöcher, wie Durchgangsloch 60, sind in Fig. 2-4 gezeigt und umfassen Öffnungen, die sich durch die eine oder mehreren Schichten erstrecken, die die Gastrennplatte 22 bilden. 



  Verschiedene Abmessungen und Formen des Durchgangslochs 60 werden in Betracht gezogen, sowohl gleichförmige als auch nicht-gleichförmige Querschnittsformen. 



   Wie in Fig. 3 gezeigt, schliesst ein Füllmaterial 24 eine Kathodendurchgangslochfüllung 36 und eine Anodendurchgangslochfüllung 38 ein, die beide innerhalb von Durchgangslöchern 60 ange- ordnet sind. Die Kathodendurchgangslochfüllung 36 und die Anodendurchgangslochfüllung 38 verbinden sich an einer Schnittstelle 65, sodass eine elektrische Verbindung durch das Verbin- dungselement 17 hergestellt ist. 



   Während an andere Konfigurationen gedacht ist, hat das Anodenfüllmaterial einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten, der gut zu einem Anodenkontakt 28 passend ausgewählt ist. Ebenso hat das Kathodenfüllmaterial einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten, der gut zu einem Kathodenkontakt 26 passend ausgewählt ist. Auf diese Art wird die Zelle 15 frei von unerwünschter Scherung sein, wenn sie in Betrieb ist und sich thermisch ausdehnt/zusammenzieht. Die besonde- ren Materialien, die für das Kathoden- und das Anodenfüllmaterial verwendet werden, variieren und hängen im allgemeinen vom verwendeten Kathoden-/Anodenmaterial ab. Zum Beispiel kann Kathodendurchgangslochfüllung 36 Lanthanstrontiummanganit umfassen, eine Mischung aus PLANSEE und LSMC oder eine Mischung aus LSMC und LSCo.

   Anodendurchgangslochfüllung 38 kann Nickel, Silber-Palladiumlegierung oder eine Mischung aus PLANSEE und LSMC oder eine 

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 Mischung von PLANSEE und LSMC umfassen. Ausserdem ist in bestimmten Situationen daran gedacht, dass sowohl das Kathodenfüllmaterial als auch das Anodenfüllmaterial eine identische Zusammensetzung umfassen können, in welchem Fall die Durchgangslöcher mit einer einzigen Materialzusammensetzung, wie dotiertem Chromit, Silber- Palladium oder PLANSEE, gefüllt sind. 



   Wie in Fig. 1-3 gezeigt, ist Kathodendurchgangslochfüllung 36 elektrisch mit Kathodenkontakt 26 verbunden. Insbesondere, wie in Fig. 1 gezeigt, ist der Kathodenkontakt 26 durch eine Katho- denbondschicht 47 wiederum mit einer Kathode 42" der dreilagigen Zelle 15" verbunden. Ebenso ist Anodendurchgangslochfüllung 38 elektrisch mit dem Anodenkontakt 28 verbunden. Der Ano- denkontakt 28 ist durch eine Anodenbondschicht 45 wiederum mit einer Anode 40' einer anderen der dreilagigen Zellen 15,15', 15", wie dreilagiger Zelle 15', verbundenen. Während verschiedene Materialien sowohl für den Kathodenkontakt 26 als auch den Anodenkontakt 28 in Betracht gezo- gen werden, kann der Anodenkontakt 28 Nickel, PLANSEE, Silber-Palladium oder LSMC und der Kathodenkontakt 26 kann Silber- Palladium, Lanthanstrontiummanganit, LSM oder LSCo umfas- sen. 



   Wie auch in Fig. 1 gezeigt ist, definiert die relative Anordnung der Anodenkontakte 28 zwischen der Anode und der Gastrennplatte 22 einen Durchgang 52, welcher den Übergang von Brennstoff dadurch erleichtert. Ebenso definiert die relative Lage der Kathodenkontakte 26 zwischen der Kathode und der Gastrennplatte 22 ein Durchgang 50, welcher den Übergang von Luft dadurch erleichtert. Ein Siegel 30 und ein Siegel 32 hindern die Luft beziehungsweise den Brennstoff daran, die jeweiligen Luft- und Brennstoffübergänge unerwünscht zu verlassen. Während an andere Materialien gedacht ist, können die Siegel 32 aus einem Material bestehen, welches dem der Gastrennplatte 22 im Wesentlichen ähnlich ist. 



   Die Herstellung der Zelle 15 umfasst den Zusammenbau der gewünschten Menge von dreila- gigen Zellen 15 mit den gewünschten Verbindungselementen. Wie schematisch in Fig. 5 gezeigt, werden die Verbindungselemente 17 hergestellt, in dem zuerst das gewünschte Material für Gastrennplatte 22 gewählt wird. Sobald die Gastrennplatte 22 hergestellt ist, werden Durchgangs- löcher 60 durch diese hindurch gebildet. Ein spezielles Muster für die Durchgangslöcher 60 ist in Fig. 4 gezeigt. Natürlich ist auch an verschiedene andere Muster für das Plazieren und die Orien- tierung von Durchgangslöchern 60, die sich durch die Gastrennplatte 22 erstrecken, gedacht. 



   Sobald die Durchgangslöcher 60 durch die Gastrennplatte 22 gebildet sind, werden Kathoden- durchgangslochfüllungsmaterial 36 und Anodendurchgangslochfüllmaterial 38 gewählt. Wie oben erklärt, werden die Materialien auf Grundlage ihrer relativen thermischen Ausdehnungskoeffizien- ten und dem thermischen Ausdehnungskoeffizienten des jeweiligen Anoden- oder Kathodenmate- rials (oder Anodenkontakt- und Kathodenkontaktmaterials) gewählt. Sobald sie gewählt sind, werden die Anodendurchgangslochfüllung 38 und die Kathodendurchgangslochfüllung 36 in jedes Durchgangsloch 60 eingebracht. Während an andere Prozesse gedacht ist, umfasst eine Art, wie die Füllung in jedes Durchgangsloch 60 einzubringen ist, das Füllen des Durchgangslochs 60 mit einer gewünschten Kathodenmetalltinte 80 und einer gewünschten Anodenmetalltinte 82 und anschliessend Dichtsinterung des Materials.

   Wenn die Anodendurchgangslochfüllung 38 und die Kathodendurchgangslochfüllung 36 aus identischen Materialien bestehen, wird ein einziges Mate- rial in das ganze Durchgangsloch 60 eingeführt. Sobald die Durchgangslöcher 60 mit dem entspre- chenden Füllmaterial gefüllt worden sind, werden Anodenkontakt 28 bzw. Kathodenkontakt 26 verbunden, um den Zusammenbau des Verbindungselements 17 zu beenden. Schliesslich werden die Verbindungselemente 17, die Siegel 30,32 und die dreilagigen Zellen 15 in eine monolithische Konstruktion zusammengebaut, um die fertige Stapelzelle 10 zu schaffen, wie in Fig. 1 gezeigt. 



   Im Betrieb, wenn sich die Zelle 15 durch Temperaturänderungen aufgrund des Betriebs der Zelle 15 und aufgrund externer Einflüsse auf die Zelle 15 thermisch ausdehnt oder zusammen- zieht, dehnt sich auch das Durchgangslochfüllmaterial aus bzw. zieht sich zusammen in einem Ausmass, das im Wesentlichen mit einer jeweiligen Anode 40 oder Kathode 42 (oder Anodenkon- takt 28 oder Kathodenkontakt 26) identisch ist. Auf diese Art können sich während der Ausdehnung bzw. während des Zusammenziehens das Füllmaterial 24 und die Anode 40/Kathode 42/Kontakte in gleichem Masse ausdehnen oder zusammenziehen. Dies dient dazu, die Integrität der Zelle 15 zu bewahren und verhindert Scherung, die die Effizienz der Zelle 15 verringert.

   Ausserdem ermöglicht die Verwendung sowohl des gewünschten Durchgangslochfüllmaterials als auch des gewünschten Gastrennplattenmaterials, dass die Zelle 15 vorteilhaft vom Nutzen von jedem der Materialien 

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 Gebrauch machen kann. 



   Die vorhergehende Beschreibung und die Zeichnungen erklären und erläutern lediglich die Er- findung, und die Erfindung ist nicht darauf beschränkt ausser insofern, als die beiliegenden Ansprü- che so beschränkt sind, da die Fachleute, welche die Offenbarung vor sich haben, in der Lage sein werden, Änderungen und Variationen zu machen, ohne den Umfang der Erfindung zu verlassen. 



   PATENTANSPRÜCHE: 
1. Verbindungselement für eine Festoxid-Brennstoffzelle, umfassend : - eine Gastrennplatte mit zumindest einem Durchgangsloch, das sich durch diese hin- durch erstreckt ;   - zumindest ein Füllmaterial, das innerhalb des zumindest einen Durchgangslochs an-   geordnet ist und mit Kathode und/oder Anode in funktioneller Verbindung steht.

Claims (1)

  1. 2. Verbindungselement gemäss Anspruch 1, worin das mindestens eine Füllmaterial mindes- tens einen thermischem Ausdehnungskoeffizienten aufweist, wobei das Verbindungsele- ment weiters umfasst: - einen Anodenkontakt, der mit der Anode verbunden ist, und/oder einen Kathodenkon- takt, der mit der Kathode verbunden ist, mit einem thermischen Ausdehnungskoeffi- zienten, der gleich oder im Wesentlichen ähnlich dem thermischen Ausdehnungskoef- fizienten des mindestens einen Füllmaterials ist.
    3. Verbindungselement gemäss Anspruch 2, worin der mindestens eine Anodenkontakt her- gestellt ist aus Nickel, PLANSEE, Silber-Palladium oder LSMC.
    4. Verbindungselement gemäss Anspruch 2, worin der Kathodenkontakt hergestellt ist aus Sil- ber-Palladium, Lanthanstrontiummanganit oder LSCo.
    5. Verbindungselement gemäss Anspruch 1, worin das mindestens eine Füllmaterial zwei Füllmaterialien umfasst, ein zur Anode gehörendes Anodenfüllmaterial und ein zur Katho- de gehörendes Kathodenfüllmaterial.
    6. Verbindungselement gemäss Anspruch 1, worin das mindestens eine Füllmaterial mindes- tens einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten aufweist, wobei das Verbindungsele- ment weiter umfasst: - mindestens einen zur Anode gehörenden Anodenkontakt und mindestens einen zur Kathode gehörenden Kathodenkontakt, wobei jeder einen thermischen Ausdehnungs- koeffizienten aufweist, - worin der thermische Ausdehnungskoeffizient des mindestens einen Füllmaterials gleich oder im Wesentlichen ähnlich dem des mindestens einen Anodenkontakts und/oder des mindestens einen Kathodenkontakts ist.
    7. Verbindungselement gemäss Anspruch 6, weiter umfassend: - mehrere Anodenkontakte, auf einer Seite der Gastrennplatte angeordnet; - mehrere Kathodenkontakte, entsprechend auf der anderen Seite der Gastrennplatte angeordnet ; und - mehrere Durchgangslöcher durch die Gastrennplatte zwischen jedem der entspre- chenden Anoden-/Kathodenkontaktpaare, wobei jedes der Durchgangslöcher mindes- tens ein Füllmaterial darin enthält.
    8. Verbindungselement gemäss Anspruch 6, worin das mindestens eine Füllmaterial zwei Füllmaterialien umfasst, ein Anodenfüllmaterial, benachbart dem mindestens einen Ano- denkontakt, und ein Kathodenfüllmaterial, benachbart dem mindestens einen Kathoden- kontakt.
    9. Verbindungselement gemäss Anspruch 8, worin das Anodenfüllmaterial einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten aufweist, der gleich oder im Wesentlichen ähnlich dem thermi- schen Ausdehnungskoeffizienten des zumindest einen Anodenkontakts ist.
    10. Verbindungselement gemäss Anspruch 8, worin das Kathodenfüllmaterial einen thermi- schen Ausdehnungskoeffizienten aufweist, der dem thermischen Ausdehnungskoeffizien- ten des mindestens einen Kathodenkontakts gleich oder im Wesentlichen ähnlich ist.
    11. Verbindungselement gemäss Anspruch 10, worin das Anodenfüllmaterial einen thermi- <Desc/Clms Page number 7> schen Ausdehnungskoeffizienten aufweist, der gleich oder im Wesentlichen ähnlich dem thermischen Ausdehnungskoeffizienten des mindestens einen Anodenkontakts ist.
    12. Verbindungselement gemäss Anspruch 8, worin das Anodenfüllmaterial Silber-Palladium, Nickel oder eine Mischung aus PLANSEE und LSMC ist.
    13. Verbindungselement gemäss Anspruch 8, worin das Kathodenfüllmaterial Lanthanstronti- ummanganit, PLANSEE oder eine Mischung von LSMC und LSCo ist.
    14. Verbindungselement gemäss Anspruch 13, worin die Gastrennplatte ein stabilisiertes Zir- conia (wie 3YSZ) umfasst.
    15. Verbindungselement gemäss Anspruch 1, worin die Gastrennplatte ein stabilisiertes Zirco- nia (wie 3YSZ) umfasst.
    16. Verfahren zur Herstellung eines Verbindungselements für eine Festoxid-Brennstoffzelle, das folgende Schritte von umfasst: - eine Gastrennplatte bereitstellen; - mindestens ein Durchgangsloch durch die Gastrennplatte bilden ; - mindestens ein Füllmaterial in das mindestens eine Durchgangsloch einbringen ; und - eine Kathode und/oder eine Anode mit dem mindestens einen Füllmaterial funktionell verbinden.
    17. Verfahren gemäss Anspruch 16, worin das mindestens eine Füllmaterial einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten aufweist, wobei das Verfahren weiters folgende Schritte um- fasst : - einen Anodenkontakt und/oder einen Kathodenkontakt, die einen thermischen Aus- dehnungskoeffizienten haben, mit einem Ende des mindestens einen Durchgangs- lochs verbinden, das einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten hat, der gleich o- der im Wesentlichen ähnlich ist dem thermischen Ausdehnungskoeffizienten des zu- mindest einen Füllmaterials.
    18. Verfahren nach Anspruch 16, worin das mindestens eine Füllmaterial einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten aufweist, wobei das Verfahren weiters folgende Schritte um- fasst : - mindestens einen Anodenkontakt, der einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten hat, mit einem Ende des mindestens einen Durchgangslochs verbinden, und - mindestens einen Kathodenkontakt, der einen thermischen Ausdehnungskoeffizienten hat, zum anderen Ende des mindestens einen Durchgangslochs verbinden, wobei der thermische Ausdehnungskoeffizient des mindestens einen Füllmaterials gleich oder im Wesentlichen ähnlich dem thermischen Ausdehnungskoeffizienten des mindestens ei- nen Anodenkontakts und/oder des mindestens einen Kathodenkontakts ist.
    19. Verfahren nach Anspruch 18, wobei der Schritt, das mindestens eine Füllmaterial einzu- bringen, folgende Schritte umfasst: - ein Kathodenfüllmaterial in das mindestens eine Durchgangsloch nahe dem Katho- denkontakt einbringen ; - ein Anodenfüllmaterial in das mindestens eine Durchgangsloch nahe dem Anodenkon- takt einbringen.
    20. Verfahren nach Anspruch 16, worin der Schritt, das mindestens eine Füllmaterial in das mindestens eine Durchgangsloch einzubringen, folgende Schritte umfasst: - eine Metalltinte und/oder eine keramischen Tinte in das mindestens eine Durchgangs- loch bringen ; und - Dichtsintern der mindestens einen Metall- oder keramischen Tinte.
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