JP2000095502A - Ｃｏ優先酸化型の多段式恒温反応器 - Google Patents
Ｃｏ優先酸化型の多段式恒温反応器Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 Ｈ2に富むガス中でＣＯとＯ2を選択的に反応
させるための多段式恒温優先酸化反応器を提供する。 【解決手段】 連続的に配列された複数の触媒装着−熱
交換器を含み、これらはそれぞれ、１つの熱交換器を出
て次の熱交換器に入るガスを均質化するための混合チャ
ンバーにより互いに分離されている、多段式恒温の一酸
化炭素優先酸化（ＰｒＯｘ）反応器。好ましい態様にお
いてはＰｒＯｘ反応に用いられる空気の少なくとも一部
は触媒装着−熱交換器間の混合チャンバーに直接に注入
される。
させるための多段式恒温優先酸化反応器を提供する。 【解決手段】 連続的に配列された複数の触媒装着−熱
交換器を含み、これらはそれぞれ、１つの熱交換器を出
て次の熱交換器に入るガスを均質化するための混合チャ
ンバーにより互いに分離されている、多段式恒温の一酸
化炭素優先酸化（ＰｒＯｘ）反応器。好ましい態様にお
いてはＰｒＯｘ反応に用いられる空気の少なくとも一部
は触媒装着−熱交換器間の混合チャンバーに直接に注入
される。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池に用いる
水素に富む燃料流中の一酸化炭素を優先的に酸化するた
めの多段式恒温反応器に関する。
水素に富む燃料流中の一酸化炭素を優先的に酸化するた
めの多段式恒温反応器に関する。
【０００２】
【従来の技術】Ｈ2−Ｏ2燃料電池は、水素を燃料として
用い、酸素（空気として）を酸化剤として用いる。燃料
電池に用いる水素は、メタノールその他の有機物質（た
とえば炭化水素）のリホーメーションにより誘導でき
る。たとえばメタノールのリホーメーションプロセスで
は、メタノールと水が理論的には下記の反応式に従って
接触反応器（別名“リホーマー”）内で反応し、水素と
二酸化炭素を含むリホーミングガスが生成する： ＣＨ3ＯＨ ＋ Ｈ2Ｏ → ＣＯ2 ＋ ３Ｈ2 このようなリホーマーのひとつが米国特許第４，６５
０，７２７号（バンデルボルグ）に記載されている。残
念ながらこのリホーマーから出るリホーミング生成物(r
eformate)は不都合なほど高い濃度の一酸化炭素をも含
有し、燃料電池アノードに対する触媒毒作用を排除する
ためにはその大部分を除去しなければならない。これに
関し、アノード毒作用を避けるために、リホーマーから
出るＨ2に富むリホーミング生成物／排出物に含有され
る一酸化炭素（すなわち約１〜３モル％）を、きわめて
低い無毒性濃度（すなわち約２０ｐｐｍ未満）に低下さ
せなければならない。
用い、酸素（空気として）を酸化剤として用いる。燃料
電池に用いる水素は、メタノールその他の有機物質（た
とえば炭化水素）のリホーメーションにより誘導でき
る。たとえばメタノールのリホーメーションプロセスで
は、メタノールと水が理論的には下記の反応式に従って
接触反応器（別名“リホーマー”）内で反応し、水素と
二酸化炭素を含むリホーミングガスが生成する： ＣＨ3ＯＨ ＋ Ｈ2Ｏ → ＣＯ2 ＋ ３Ｈ2 このようなリホーマーのひとつが米国特許第４，６５
０，７２７号（バンデルボルグ）に記載されている。残
念ながらこのリホーマーから出るリホーミング生成物(r
eformate)は不都合なほど高い濃度の一酸化炭素をも含
有し、燃料電池アノードに対する触媒毒作用を排除する
ためにはその大部分を除去しなければならない。これに
関し、アノード毒作用を避けるために、リホーマーから
出るＨ2に富むリホーミング生成物／排出物に含有され
る一酸化炭素（すなわち約１〜３モル％）を、きわめて
低い無毒性濃度（すなわち約２０ｐｐｍ未満）に低下さ
せなければならない。
【０００３】メタノールリホーマーから出るリホーミン
グ生成物／排出物の一酸化炭素（ＣＯ）濃度は、リホー
マーから出るリホーミング生成物／排出物に適切な触媒
の存在下で水（すなわち水蒸気）を添加するいわゆる
“シフト”反応を用いて低下させうることが知られてい
る。これにより、理論的には下記のシフト反応に従って
リホーミング生成物の一酸化炭素含量が低下する： ＣＯ ＋ Ｈ2Ｏ → ＣＯ2 ＋ Ｈ2 若干（すなわち約０．５モル％以上）のＣＯはなおこの
シフト反応でも残存し、リホーミング生成物中に残留メ
タノールがあればシフト反応器内で二酸化炭素と水素に
変換される。したがってシフト反応器排出物は水素、二
酸化炭素、水および一酸化炭素を含む。
グ生成物／排出物の一酸化炭素（ＣＯ）濃度は、リホー
マーから出るリホーミング生成物／排出物に適切な触媒
の存在下で水（すなわち水蒸気）を添加するいわゆる
“シフト”反応を用いて低下させうることが知られてい
る。これにより、理論的には下記のシフト反応に従って
リホーミング生成物の一酸化炭素含量が低下する： ＣＯ ＋ Ｈ2Ｏ → ＣＯ2 ＋ Ｈ2 若干（すなわち約０．５モル％以上）のＣＯはなおこの
シフト反応でも残存し、リホーミング生成物中に残留メ
タノールがあればシフト反応器内で二酸化炭素と水素に
変換される。したがってシフト反応器排出物は水素、二
酸化炭素、水および一酸化炭素を含む。
【０００４】このシフト反応は、リホーミング生成物の
ＣＯ含量を十分に（すなわち約２０ｐｐｍ未満）に低下
させるには不十分である。したがって、シフト反応器か
ら出る水素に富むリホーミング生成物流を燃料電池に供
給する前に、それから一酸化炭素を除去する必要があ
る。シフト反応器から出る、Ｈ2に富むリホーミング生
成物のＣＯ含量を、いわゆる“ＰｒＯｘ”（すなわち優
先酸化(preferential oxidation)）反応によりさらに低
下させることが知られている。この反応は、適切なＰｒ
Ｏｘ反応器内でＨ2の存在下に、ただし実質量のＨ2を消
費／酸化せずに、またはいわゆる“逆−水ガスシフト(r
everse water gas shift)”(ＲＷＧＳ)反応を始動させ
ずに、空気によるＣＯの優先酸化を促進する温度で行わ
れる。ＰｒＯｘ反応およびＲＷＧＳ反応は下記のとおり
である： ＣＯ ＋ １／２Ｏ2 → ＣＯ2 （ＰｒＯｘ） ＣＯ2 ＋ Ｈ2 → ＣＯ （ＲＷＧＳ） ＰｒＯｘ法は、特に１９８８年燃料電池セミナー（１９
８８年１０月２３〜２６日、カリフォルニア州ロング・
ビーチ）のプログラムおよび抄録に発表された“低温燃
料電池のためのメタノール燃料処理”と題する報文、な
らびにバンデルボルグらの米国特許第５，２７１，９１
６号に記載されている。
ＣＯ含量を十分に（すなわち約２０ｐｐｍ未満）に低下
させるには不十分である。したがって、シフト反応器か
ら出る水素に富むリホーミング生成物流を燃料電池に供
給する前に、それから一酸化炭素を除去する必要があ
る。シフト反応器から出る、Ｈ2に富むリホーミング生
成物のＣＯ含量を、いわゆる“ＰｒＯｘ”（すなわち優
先酸化(preferential oxidation)）反応によりさらに低
下させることが知られている。この反応は、適切なＰｒ
Ｏｘ反応器内でＨ2の存在下に、ただし実質量のＨ2を消
費／酸化せずに、またはいわゆる“逆−水ガスシフト(r
everse water gas shift)”(ＲＷＧＳ)反応を始動させ
ずに、空気によるＣＯの優先酸化を促進する温度で行わ
れる。ＰｒＯｘ反応およびＲＷＧＳ反応は下記のとおり
である： ＣＯ ＋ １／２Ｏ2 → ＣＯ2 （ＰｒＯｘ） ＣＯ2 ＋ Ｈ2 → ＣＯ （ＲＷＧＳ） ＰｒＯｘ法は、特に１９８８年燃料電池セミナー（１９
８８年１０月２３〜２６日、カリフォルニア州ロング・
ビーチ）のプログラムおよび抄録に発表された“低温燃
料電池のためのメタノール燃料処理”と題する報文、な
らびにバンデルボルグらの米国特許第５，２７１，９１
６号に記載されている。
【０００５】望ましくは、ＰｒＯｘ反応に必要なＯ2は
リホーミング生成物中のＣＯを反応させるのに必要な化
学量論的量の約２倍である。Ｏ2量が必要な化学量論的
量の約２倍を越える場合、過度のＨ2消費が起きる。こ
れに対し、Ｏ2量が必要な化学量論的量の約２倍より実
質的に少ない場合、起きるＣＯ酸化は不十分であり、Ｒ
ＷＧＳ反応の起きる可能性が大きくなるであろう。した
がって実際には、多くの当業者がＣＯとの反応に理論的
に必要な化学量論的量の約４倍以上のＯ2を使用する。
リホーミング生成物中のＣＯを反応させるのに必要な化
学量論的量の約２倍である。Ｏ2量が必要な化学量論的
量の約２倍を越える場合、過度のＨ2消費が起きる。こ
れに対し、Ｏ2量が必要な化学量論的量の約２倍より実
質的に少ない場合、起きるＣＯ酸化は不十分であり、Ｒ
ＷＧＳ反応の起きる可能性が大きくなるであろう。した
がって実際には、多くの当業者がＣＯとの反応に理論的
に必要な化学量論的量の約４倍以上のＯ2を使用する。
【０００６】ＰｒＯｘ反応は、（１）断熱的であっても
よく（すなわちこの場合、ＣＯの酸化中に反応器温度が
上昇する）、または（２）恒温であってもよい（すなわ
ちこの場合、ＣＯ酸化中の反応器温度は実質的に一定で
ある）。断熱的ＰｒＯｘ法は各段階のＣＯ含量が漸減す
る多数の逐次段階で行われることがあり、慎重な温度制
御が要求される。温度が上昇しすぎるとＲＷＧＳ反応が
起き、反生産的なほど多量のＣＯを生成する可能性があ
るからである。恒温法は断熱法と同じＣＯ還元を行うこ
とができるが、段階数がより少なく、かつ（１）反応器
温度を十分に低く維持できれば、また（２）反応器終末
部付近でのＯ2枯渇を避けることができれば、ＲＷＧＳ
反応が関係することはない。
よく（すなわちこの場合、ＣＯの酸化中に反応器温度が
上昇する）、または（２）恒温であってもよい（すなわ
ちこの場合、ＣＯ酸化中の反応器温度は実質的に一定で
ある）。断熱的ＰｒＯｘ法は各段階のＣＯ含量が漸減す
る多数の逐次段階で行われることがあり、慎重な温度制
御が要求される。温度が上昇しすぎるとＲＷＧＳ反応が
起き、反生産的なほど多量のＣＯを生成する可能性があ
るからである。恒温法は断熱法と同じＣＯ還元を行うこ
とができるが、段階数がより少なく、かつ（１）反応器
温度を十分に低く維持できれば、また（２）反応器終末
部付近でのＯ2枯渇を避けることができれば、ＲＷＧＳ
反応が関係することはない。
【０００７】既知の恒温反応器のひとつは、本質的には
触媒装着−(catalyzed)熱交換器であり、これは熱交換
器を（１）Ｈ2に富む脱汚染（すなわちＣＯ除去）すべ
きガスが通る第１流路と、（２）反応器温度を一定の作
業範囲内に維持するための冷却剤が通る第２流路とに分
離する、熱伝導性バリヤーまたは壁を備えている。バリ
ヤー壁は、第１流路に面したＣＯ＋Ｏ2反応を促進する
ための触媒装着−第１表面、および第２流路に面し、そ
の内部の冷却剤と接触して触媒装着−第１表面からバリ
ヤーを通して熱を吸収するための触媒装着していない第
２表面を備えている。隣接するバリヤーの触媒装着表面
は互いに向き合い、かつ互いに近接して、狭い第１流路
を形成し、ここを通ってＨ2に富むガスが実質的に層流
条件下で移動する。残念ながら、このような流動条件下
では、第１流路を通って移動するガス流の外側層が、そ
の中のＣＯとＯ2の反応のための触媒に接触するにすぎ
ない。向き合った触媒装着表面間の中間にある中心層の
ガス流は、実際には触媒と反応せずに第１流路を通過
し、したがってそれらのＣＯとＯ2は大部分が未反応の
ままである可能性がある。さらに、ホットスポットやコ
ールドスポット、流動の分布不良、または反応器内の不
均一性（たとえば不均一な触媒装着）により、熱交換器
内の異なる部位で異なる速度の反応が起き、このためガ
ス流中のＣＯとＯ2の一部は反応しない可能性がある。
その結果、反応器を著しく大きくしない限り、かなりの
ＣＯおよびＯ2が未反応のまま反応器を通過する可能性
がある。
触媒装着−(catalyzed)熱交換器であり、これは熱交換
器を（１）Ｈ2に富む脱汚染（すなわちＣＯ除去）すべ
きガスが通る第１流路と、（２）反応器温度を一定の作
業範囲内に維持するための冷却剤が通る第２流路とに分
離する、熱伝導性バリヤーまたは壁を備えている。バリ
ヤー壁は、第１流路に面したＣＯ＋Ｏ2反応を促進する
ための触媒装着−第１表面、および第２流路に面し、そ
の内部の冷却剤と接触して触媒装着−第１表面からバリ
ヤーを通して熱を吸収するための触媒装着していない第
２表面を備えている。隣接するバリヤーの触媒装着表面
は互いに向き合い、かつ互いに近接して、狭い第１流路
を形成し、ここを通ってＨ2に富むガスが実質的に層流
条件下で移動する。残念ながら、このような流動条件下
では、第１流路を通って移動するガス流の外側層が、そ
の中のＣＯとＯ2の反応のための触媒に接触するにすぎ
ない。向き合った触媒装着表面間の中間にある中心層の
ガス流は、実際には触媒と反応せずに第１流路を通過
し、したがってそれらのＣＯとＯ2は大部分が未反応の
ままである可能性がある。さらに、ホットスポットやコ
ールドスポット、流動の分布不良、または反応器内の不
均一性（たとえば不均一な触媒装着）により、熱交換器
内の異なる部位で異なる速度の反応が起き、このためガ
ス流中のＣＯとＯ2の一部は反応しない可能性がある。
その結果、反応器を著しく大きくしない限り、かなりの
ＣＯおよびＯ2が未反応のまま反応器を通過する可能性
がある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、処理すべきガ
スを反応器通過の途中で定期的に均質化し、これにより
反応器の異なる反応段階間でガス中にＣＯおよびＯ2が
均一に分布する効率的な多段式反応器を提供することに
より、上記の問題を克服した。したがって均質化された
下流で触媒と接触するガス流の外層はＣＯおよびＯ2に
富み、このため下流の触媒上でより有効に反応する。さ
らに、均質化部位でガス流に空気の一部を導入すること
により、反応に必要な過剰のＯ2を少なくし、かつ反応
器終末部付近でのＲＷＧＳ反応の発生を減らすことがで
きる。
スを反応器通過の途中で定期的に均質化し、これにより
反応器の異なる反応段階間でガス中にＣＯおよびＯ2が
均一に分布する効率的な多段式反応器を提供することに
より、上記の問題を克服した。したがって均質化された
下流で触媒と接触するガス流の外層はＣＯおよびＯ2に
富み、このため下流の触媒上でより有効に反応する。さ
らに、均質化部位でガス流に空気の一部を導入すること
により、反応に必要な過剰のＯ2を少なくし、かつ反応
器終末部付近でのＲＷＧＳ反応の発生を減らすことがで
きる。
【０００９】本発明は、ガスのＣＯ含量を燃料電池触媒
に対し有毒でない適切な濃度（すなわち約２０ｐｐｍ未
満）に低下させるために、反応器内を流れるＨ2に富む
ガス中でＣＯとＯ2を選択的に反応させるための多段式
恒温優先酸化（別名“ＰｒＯｘ”）反応器を包含する。
この反応器は、ハウジング内にＨ2に富むガスの流動方
向に連続的に配列された複数の熱交換器を含む。これら
複数の触媒装着−熱交換器は、ガス流が熱交換器内を流
れるのに伴って１つの触媒装着−熱交換器から次の熱交
換器へガスのＣＯ含量が漸減する一連の前進段階で、Ｃ
ＯとＯ2の反応を促進する。熱交換器はそれぞれ、熱交
換器を（１）Ｈ2に富む別個のガス流が流れる複数の第
１流路と、（２）熱交換器の温度を実質的に一定に維持
するためのガス状または液状の冷却剤が流れる複数の第
２流路に分離する、複数の熱伝導性バリヤーを含む。好
ましくはこれらの流路は、第２流路内の冷却剤の流れの
方向が第１流路内のＨ2に富むガスの流動方向を横断す
るように構築および配列される。好ましくは、１つのバ
リヤーが複数の第１流路を１つの第２流路から分離し、
最も好ましくはこれらの第１流路に、少なくとも２つの
異なる熱交換器からの第１流路が含まれる。第１流路
は、Ｈ2に富むガスをそれぞれ第１流路に進入させる入
口末端とガスを第１流路から排出する出口末端を備えて
いる。第１流路を第２流路から分離するバリヤーはそれ
ぞれ、（１）第１流路に面した、ＣＯ＋Ｏ2反応をそこ
で促進するための触媒装着−第１表面、および（２）第
２流路に面し、第２流路内の冷却剤と接触して触媒装着
−第１表面からバリヤーを通して熱を吸収し、ＣＯ＋Ｏ
2反応を促進しかつＣＯ2とＨ2の反応によりＣＯが形成
される（すなわち“逆−水ガスシフト反応”）のを阻止
する実質的に一定の熱交換器温度を維持するのための第
２表面を備えている。反応器は、それぞれの熱交換器の
間に混合チャンバーを含む。混合チャンバーは、該チャ
ンバーのすぐ上流にある熱交換器の第１流路の出口末
端、および該チャンバーのすぐ下流にある熱交換器の第
１流路の入口末端と連絡している。混合チャンバーは、
好ましくは熱交換器を収容したハウジングにより定めら
れ、上流の熱交換器から出るＨ2に富むガス流を受容し
て実質的に均質化し、これにより、ガスが熱交換器の下
流の触媒装着−熱交換器に入る前にこれらの流れに含ま
れる未反応のＯ2およびＣＯをガス全体に実質的に均一
に分散させる作用をする。Ｏ2およびＣＯを熱交換器の
中間でこのように分散させると、反応器内で確実に、よ
り多量のＯ2およびＣＯが下流の熱交換器（１またはそ
れ以上）の触媒装着表面と接触し、かつ消費される。本
発明の好ましい態様において、それぞれの混合チャンバ
ーは、上流の熱交換器から出る流れが下流の熱交換器に
入る前にこの流れと混合するために、チャンバーへのＣ
Ｏ＋Ｏ2注入に必要なＯ2の少なくとも一部を受容する空
気入口を少なくとも１つ含む。反応器の途中の種々の位
置でガス流にＯ2を注入すると、より少ない全Ｏ2でより
良好なＣＯ消費が促進され、この系列の最後にある触媒
装着−熱交換器の出口末端のＨ2に富むガス流中には常
に若干のＯ2が確実に存在し、他の場合そこでＯ2の不在
下で起きる可能性のある逆−水ガスシフト反応が抑制さ
れる。
に対し有毒でない適切な濃度（すなわち約２０ｐｐｍ未
満）に低下させるために、反応器内を流れるＨ2に富む
ガス中でＣＯとＯ2を選択的に反応させるための多段式
恒温優先酸化（別名“ＰｒＯｘ”）反応器を包含する。
この反応器は、ハウジング内にＨ2に富むガスの流動方
向に連続的に配列された複数の熱交換器を含む。これら
複数の触媒装着−熱交換器は、ガス流が熱交換器内を流
れるのに伴って１つの触媒装着−熱交換器から次の熱交
換器へガスのＣＯ含量が漸減する一連の前進段階で、Ｃ
ＯとＯ2の反応を促進する。熱交換器はそれぞれ、熱交
換器を（１）Ｈ2に富む別個のガス流が流れる複数の第
１流路と、（２）熱交換器の温度を実質的に一定に維持
するためのガス状または液状の冷却剤が流れる複数の第
２流路に分離する、複数の熱伝導性バリヤーを含む。好
ましくはこれらの流路は、第２流路内の冷却剤の流れの
方向が第１流路内のＨ2に富むガスの流動方向を横断す
るように構築および配列される。好ましくは、１つのバ
リヤーが複数の第１流路を１つの第２流路から分離し、
最も好ましくはこれらの第１流路に、少なくとも２つの
異なる熱交換器からの第１流路が含まれる。第１流路
は、Ｈ2に富むガスをそれぞれ第１流路に進入させる入
口末端とガスを第１流路から排出する出口末端を備えて
いる。第１流路を第２流路から分離するバリヤーはそれ
ぞれ、（１）第１流路に面した、ＣＯ＋Ｏ2反応をそこ
で促進するための触媒装着−第１表面、および（２）第
２流路に面し、第２流路内の冷却剤と接触して触媒装着
−第１表面からバリヤーを通して熱を吸収し、ＣＯ＋Ｏ
2反応を促進しかつＣＯ2とＨ2の反応によりＣＯが形成
される（すなわち“逆−水ガスシフト反応”）のを阻止
する実質的に一定の熱交換器温度を維持するのための第
２表面を備えている。反応器は、それぞれの熱交換器の
間に混合チャンバーを含む。混合チャンバーは、該チャ
ンバーのすぐ上流にある熱交換器の第１流路の出口末
端、および該チャンバーのすぐ下流にある熱交換器の第
１流路の入口末端と連絡している。混合チャンバーは、
好ましくは熱交換器を収容したハウジングにより定めら
れ、上流の熱交換器から出るＨ2に富むガス流を受容し
て実質的に均質化し、これにより、ガスが熱交換器の下
流の触媒装着−熱交換器に入る前にこれらの流れに含ま
れる未反応のＯ2およびＣＯをガス全体に実質的に均一
に分散させる作用をする。Ｏ2およびＣＯを熱交換器の
中間でこのように分散させると、反応器内で確実に、よ
り多量のＯ2およびＣＯが下流の熱交換器（１またはそ
れ以上）の触媒装着表面と接触し、かつ消費される。本
発明の好ましい態様において、それぞれの混合チャンバ
ーは、上流の熱交換器から出る流れが下流の熱交換器に
入る前にこの流れと混合するために、チャンバーへのＣ
Ｏ＋Ｏ2注入に必要なＯ2の少なくとも一部を受容する空
気入口を少なくとも１つ含む。反応器の途中の種々の位
置でガス流にＯ2を注入すると、より少ない全Ｏ2でより
良好なＣＯ消費が促進され、この系列の最後にある触媒
装着−熱交換器の出口末端のＨ2に富むガス流中には常
に若干のＯ2が確実に存在し、他の場合そこでＯ2の不在
下で起きる可能性のある逆−水ガスシフト反応が抑制さ
れる。
【００１０】本発明の好ましい態様によれば、１つのバ
リヤーの第１表面と次の隣接バリヤーの第１表面が、互
いに少なくとも１つの仕切り分の間隔を保ち、この仕切
りと一緒に、少なくとも２つの隣接する熱交換器に対す
る第１流路を定める。２つの隣接する熱交換器のこれら
の第１流路は、実質的に互いに同一平面にあり、かつ内
部のガスを互いに反対方向に流すように配列および構築
されることが最も好ましい。
リヤーの第１表面と次の隣接バリヤーの第１表面が、互
いに少なくとも１つの仕切り分の間隔を保ち、この仕切
りと一緒に、少なくとも２つの隣接する熱交換器に対す
る第１流路を定める。２つの隣接する熱交換器のこれら
の第１流路は、実質的に互いに同一平面にあり、かつ内
部のガスを互いに反対方向に流すように配列および構築
されることが最も好ましい。
【００１１】熱交換器は、上流の熱交換器の出口末端が
そのチャンバーの下流にある熱交換器の入口末端に直面
するように、ハウジングの軸に沿って末端を接して整列
していてもよい。あるいは熱交換器は、１つの熱交換器
の入口末端が次の隣接する熱交換器の出口末端と実質的
に同一平面にあるようにハウジングの軸に沿って並列に
整列し、入口末端と出口末端を結ぶチャンバーがハウジ
ングにより定められ、出口末端から出て入口末端に入る
ガスの流動方向を逆転させるように調整されていてもよ
い。この系列の最初と最後の熱交換器にある導入マニホ
ールドと排出マニホールドがそれぞれ、Ｈ2に富むガス
を最初の熱交換器に供給し、最後の熱交換器からガスを
採集する作用をする。
そのチャンバーの下流にある熱交換器の入口末端に直面
するように、ハウジングの軸に沿って末端を接して整列
していてもよい。あるいは熱交換器は、１つの熱交換器
の入口末端が次の隣接する熱交換器の出口末端と実質的
に同一平面にあるようにハウジングの軸に沿って並列に
整列し、入口末端と出口末端を結ぶチャンバーがハウジ
ングにより定められ、出口末端から出て入口末端に入る
ガスの流動方向を逆転させるように調整されていてもよ
い。この系列の最初と最後の熱交換器にある導入マニホ
ールドと排出マニホールドがそれぞれ、Ｈ2に富むガス
を最初の熱交換器に供給し、最後の熱交換器からガスを
採集する作用をする。
【００１２】図１は、Ｈ2に富むガス中で一酸化炭素
（ＣＯ）と酸素（すなわち空気からのもの）を選択的に
反応させて、ガス中にＣＯ2を形成するための多段式恒
温反応器を示す。反応器２は、共通のハウジング６内に
並列に配列された複数の別個の熱交換器４Ａ〜４Ｄを含
み、熱交換器４Ａ〜４Ｄはそれぞれ仕切り８で互いに分
離されている。熱交換器４Ａ〜４Ｄはそれぞれ、複数の
熱伝導性バリヤー（たとえばプレート）１０を含む。こ
れらは熱交換器４を、Ｈ2に富むガス１４が流れる複数
の第１流路１２、およびＨ2に富むガス１４が第１流路
１２内を流れる方向を横断する方向に（たとえば９０
度）冷却剤（すなわちガスまたは液体）が流れる第２流
路１６に分離する。第２流路１６はさらにスペーサーバ
ー１８により定められる。これらのバーは、バリヤープ
レート１０相互の間隔を保ち、かつバリヤー１０の末端
をシールして冷却剤を第２流路１６内に収容する作用を
する。バリヤー１０は、第１流路１２に面した第１表面
２０、および第２流路内を流れる冷却剤と係わるため
の、第２流路１６に面した第２表面２２を備えている。
Ｏ 2＋ＣＯ反応を促進するのに適した触媒２４の層が第
１表面２０上に沈着しており、第１流路１２内を通る水
素に富むガス１４の流れの一部がこれに接触する。これ
に関し、水素に富むガス１４は一般に層流で第１流路１
２内を流れ、したがって流れ１４の周囲のガス層が触媒
層２４と接触して一酸化炭素と酸素から二酸化炭素を形
成する。ガスが熱交換器４Ａ〜４Ｄの入口末端２６から
その出口末端２８へ進むのに伴って、酸素および一酸化
炭素が流れの中心層から触媒２４に隣接した外層へ拡散
し、触媒２４上で酸素と一酸化炭素が反応する。しかし
触媒２４から遠いガス流の中心層内にある一酸化炭素お
よび酸素の一部は、未反応のまま第１熱交換器４Ａを通
過する。さらに、触媒装着−熱交換器４Ａ全体における
触媒活性、触媒装着量、ガス流量、および温度の差によ
り、第１流路１２それぞれにおいて起きる一酸化炭素酸
化の酸化量に差が生じる可能性がある。したがって、第
１の触媒装着−熱交換器４Ａの第１流路１２から出る一
酸化炭素および酸素の量は、同じではないと思われる。
他の熱交換器４Ｂ〜４Ｄについても同じことが言える。
（ＣＯ）と酸素（すなわち空気からのもの）を選択的に
反応させて、ガス中にＣＯ2を形成するための多段式恒
温反応器を示す。反応器２は、共通のハウジング６内に
並列に配列された複数の別個の熱交換器４Ａ〜４Ｄを含
み、熱交換器４Ａ〜４Ｄはそれぞれ仕切り８で互いに分
離されている。熱交換器４Ａ〜４Ｄはそれぞれ、複数の
熱伝導性バリヤー（たとえばプレート）１０を含む。こ
れらは熱交換器４を、Ｈ2に富むガス１４が流れる複数
の第１流路１２、およびＨ2に富むガス１４が第１流路
１２内を流れる方向を横断する方向に（たとえば９０
度）冷却剤（すなわちガスまたは液体）が流れる第２流
路１６に分離する。第２流路１６はさらにスペーサーバ
ー１８により定められる。これらのバーは、バリヤープ
レート１０相互の間隔を保ち、かつバリヤー１０の末端
をシールして冷却剤を第２流路１６内に収容する作用を
する。バリヤー１０は、第１流路１２に面した第１表面
２０、および第２流路内を流れる冷却剤と係わるため
の、第２流路１６に面した第２表面２２を備えている。
Ｏ 2＋ＣＯ反応を促進するのに適した触媒２４の層が第
１表面２０上に沈着しており、第１流路１２内を通る水
素に富むガス１４の流れの一部がこれに接触する。これ
に関し、水素に富むガス１４は一般に層流で第１流路１
２内を流れ、したがって流れ１４の周囲のガス層が触媒
層２４と接触して一酸化炭素と酸素から二酸化炭素を形
成する。ガスが熱交換器４Ａ〜４Ｄの入口末端２６から
その出口末端２８へ進むのに伴って、酸素および一酸化
炭素が流れの中心層から触媒２４に隣接した外層へ拡散
し、触媒２４上で酸素と一酸化炭素が反応する。しかし
触媒２４から遠いガス流の中心層内にある一酸化炭素お
よび酸素の一部は、未反応のまま第１熱交換器４Ａを通
過する。さらに、触媒装着−熱交換器４Ａ全体における
触媒活性、触媒装着量、ガス流量、および温度の差によ
り、第１流路１２それぞれにおいて起きる一酸化炭素酸
化の酸化量に差が生じる可能性がある。したがって、第
１の触媒装着−熱交換器４Ａの第１流路１２から出る一
酸化炭素および酸素の量は、同じではないと思われる。
他の熱交換器４Ｂ〜４Ｄについても同じことが言える。
【００１３】本発明によれば、熱交換器４は少なくとも
２つの別個のセグメントに分割され（図１には４セグメ
ント４Ａ〜４Ｄを示す）、それぞれは前の（すなわち上
流の）熱交換器から出るガスを次の（すなわち下流の）
熱交換器に入る前に実質的に均質化するための混合チャ
ンバー３０により、次のセグメントから分離されてい
る。混合チャンバー３０は熱交換器４Ａ〜４Ｄの数個の
第１流路から出るガスの合流であり、ガスの混合および
均質化を促進する。これに関し、混合チャンバー３０の
容積に応じて、出口末端から出るガスは混合チャンバー
３０に入るのに伴って２〜７倍またはそれ以上膨張し、
このためそれらの速度はこれに対応して２〜７倍または
それ以上低下する。これがガスのより良好な混合／均質
化を促進する。
２つの別個のセグメントに分割され（図１には４セグメ
ント４Ａ〜４Ｄを示す）、それぞれは前の（すなわち上
流の）熱交換器から出るガスを次の（すなわち下流の）
熱交換器に入る前に実質的に均質化するための混合チャ
ンバー３０により、次のセグメントから分離されてい
る。混合チャンバー３０は熱交換器４Ａ〜４Ｄの数個の
第１流路から出るガスの合流であり、ガスの混合および
均質化を促進する。これに関し、混合チャンバー３０の
容積に応じて、出口末端から出るガスは混合チャンバー
３０に入るのに伴って２〜７倍またはそれ以上膨張し、
このためそれらの速度はこれに対応して２〜７倍または
それ以上低下する。これがガスのより良好な混合／均質
化を促進する。
【００１４】操作上は、水素ガスに富むガス１４を含有
するＣＯが導入マニホールド３２に入り、したがって熱
交換器４Ａの第１流路１２の入口末端２６に入り、そし
て出口末端２８において第１流路１２を出る。同時に適
切な冷却剤（すなわち液体またはガス）がガス１４の流
れに対し横断方向に第２流路１６内を流れ、熱交換器の
温度を、Ｏ2＋ＣＯの反応を促進するが、逆ＣＯ2＋Ｈ2
反応を阻止するのに適した温度に実質的に一定に維持す
る。たとえばイリジウム触媒を備えた触媒装着−熱交換
器の場合、触媒装着−熱交換器の操作温度は一般に約１
８０〜約２４０℃であろう。これは前進逆ＣＯ＋Ｏ2Ｐ
ｒＯｘ反応を促進するのに十分であるが、有意量の逆−
水ガスシフト反応が起きるには不十分である。他の触媒
（たとえば８族金属）は、異なる約８０〜約２６０℃の
温度でＰｒＯｘ反応を行う。熱交換器４Ａの出口末端２
８から出るガスは、次の隣接する熱交換器４Ｂに入る前
に、混合チャンバー３０内で互いに混合される。このプ
ロセスが熱交換器４Ｃおよび４Ｄにつき繰り返される。
反応器２の途中でガスを定期的に均質化することによ
り、一酸化炭素の消費および酸素の利用がより効率的に
なる。水素に富むガスは最終的に排出マニホールド３４
を経て反応器２から出て、ここから燃料電池へ流入す
る。
するＣＯが導入マニホールド３２に入り、したがって熱
交換器４Ａの第１流路１２の入口末端２６に入り、そし
て出口末端２８において第１流路１２を出る。同時に適
切な冷却剤（すなわち液体またはガス）がガス１４の流
れに対し横断方向に第２流路１６内を流れ、熱交換器の
温度を、Ｏ2＋ＣＯの反応を促進するが、逆ＣＯ2＋Ｈ2
反応を阻止するのに適した温度に実質的に一定に維持す
る。たとえばイリジウム触媒を備えた触媒装着−熱交換
器の場合、触媒装着−熱交換器の操作温度は一般に約１
８０〜約２４０℃であろう。これは前進逆ＣＯ＋Ｏ2Ｐ
ｒＯｘ反応を促進するのに十分であるが、有意量の逆−
水ガスシフト反応が起きるには不十分である。他の触媒
（たとえば８族金属）は、異なる約８０〜約２６０℃の
温度でＰｒＯｘ反応を行う。熱交換器４Ａの出口末端２
８から出るガスは、次の隣接する熱交換器４Ｂに入る前
に、混合チャンバー３０内で互いに混合される。このプ
ロセスが熱交換器４Ｃおよび４Ｄにつき繰り返される。
反応器２の途中でガスを定期的に均質化することによ
り、一酸化炭素の消費および酸素の利用がより効率的に
なる。水素に富むガスは最終的に排出マニホールド３４
を経て反応器２から出て、ここから燃料電池へ流入す
る。
【００１５】本発明の好ましい態様によれば、酸素／空
気の一部は最初に（すなわち導入マニホールド３２にお
いて）反応器２に装入（たとえば注入）され、残りは１
またはそれ以上の混合チャンバー３０において装入され
る。このように酸素／空気を反応器内の多数の位置で装
入すると、（１）反応器をより良く制御でき、かつ
（２）Ｏ2対ＣＯ比を低くすることができ、最後の熱交
換器４Ｄの流路１２の出口末端２８付近で、少なくとも
若干の酸素が反応用として確実に残留し、そこでＲＷＧ
Ｓ反応の起きる可能性が少なくなる。さもなければ、反
応器の終末点で空気／酸素がすべて枯渇すると、触媒２
４は逆−水ガスシフト反応を促進し、これにより一酸化
炭素を形成して、この反応器の目的を無効にする。イン
ゼクター３６は空気の一部を導入マニホールド３２に注
入し、一方、残りはインゼクター３８を経て数個の混合
チャンバー３０に注入される。インゼクター３６は当技
術分野で周知の高圧ガスインゼクター、または単に弁付
き管など、それを通して反応器に入る空気の量を制御す
るためのものを含むことができる。上流の熱交換器それ
ぞれの出口末端２８から出る水素に富む流れが下流の熱
交換器に入る前に、新鮮な酸素／空気がこれと混合す
る。
気の一部は最初に（すなわち導入マニホールド３２にお
いて）反応器２に装入（たとえば注入）され、残りは１
またはそれ以上の混合チャンバー３０において装入され
る。このように酸素／空気を反応器内の多数の位置で装
入すると、（１）反応器をより良く制御でき、かつ
（２）Ｏ2対ＣＯ比を低くすることができ、最後の熱交
換器４Ｄの流路１２の出口末端２８付近で、少なくとも
若干の酸素が反応用として確実に残留し、そこでＲＷＧ
Ｓ反応の起きる可能性が少なくなる。さもなければ、反
応器の終末点で空気／酸素がすべて枯渇すると、触媒２
４は逆−水ガスシフト反応を促進し、これにより一酸化
炭素を形成して、この反応器の目的を無効にする。イン
ゼクター３６は空気の一部を導入マニホールド３２に注
入し、一方、残りはインゼクター３８を経て数個の混合
チャンバー３０に注入される。インゼクター３６は当技
術分野で周知の高圧ガスインゼクター、または単に弁付
き管など、それを通して反応器に入る空気の量を制御す
るためのものを含むことができる。上流の熱交換器それ
ぞれの出口末端２８から出る水素に富む流れが下流の熱
交換器に入る前に、新鮮な酸素／空気がこれと混合す
る。
【００１６】ガス流動経路に沿って種々の段階で酸素／
空気を装入すると、普通用いる酸素／空気の全量を減ら
すのが可能であることも認められた。たとえばすべての
空気を前方で装入する場合、当業者は水素に富むガス中
の一酸化炭素と反応するのに必要な化学量論的量の空気
の約４〜５倍を用いるのがごく一般的であった。ガス流
路に沿って混合チャンバー３０に空気を装入すると、よ
り少ない過剰量、すなわち一酸化炭素を消費するのに必
要な化学量論的量の空気の約２〜約３倍を用いるだけで
よい。
空気を装入すると、普通用いる酸素／空気の全量を減ら
すのが可能であることも認められた。たとえばすべての
空気を前方で装入する場合、当業者は水素に富むガス中
の一酸化炭素と反応するのに必要な化学量論的量の空気
の約４〜５倍を用いるのがごく一般的であった。ガス流
路に沿って混合チャンバー３０に空気を装入すると、よ
り少ない過剰量、すなわち一酸化炭素を消費するのに必
要な化学量論的量の空気の約２〜約３倍を用いるだけで
よい。
【００１７】図２〜４は、本発明による別態様の多段式
恒温反応器４０を示す。この態様において、触媒装着−
熱交換器４２、４４および４６は並列関係で連続的に配
列され、反応器ハウジングの一部を形成する端板５２お
よび５４にキャビティーとしてそれぞれ形成された中間
混合チャンバー４８および５０により、相互に連絡して
いる。ハウジングの残りの部分（図示されていない）に
は、反応器４０の上下にあるクロージャー部材が含ま
れ、これらはそれぞれ、冷却剤５６を反応器４０の上部
に進入させるための冷却剤導入マニホールド、および冷
却剤５６を反応器４０の下部から取り出すための冷却剤
排出マニホールドを定める。端板５４には導入マニホー
ルド５６が含まれ、これは導管５８からの水素に富むガ
スを受容し、それを第１熱交換器４２の入口末端６０内
へ分散させる。同様に、端板５２には排出マニホールド
６２が含まれ、これは第３熱交換器４６の出口末端６４
から出る水素に富むガスを受容し、それを排出導管６６
の方へ向け、そこから燃料電池へ流入させる。より詳細
には、これらの熱交換器は複数の熱伝導性バリヤープレ
ート６８を含み、これらが熱交換器をそれぞれ熱交換器
４２、４４および４６に対する第１流路７０、７２およ
び７４に分離し、これらを通して水素に富むガスが流れ
る。冷却剤５６は第２流路７６内を、第１流路７０、７
２および７４内の流れの方向を横断して流れる。バリヤ
ー６８の面７８は触媒装着されており、仕切り８０によ
り３セクションに分割され、これによりそれぞれ別個の
熱交換器４２、４４および４６の第１流路７０、７２お
よび７４を形成する。水素に富むガスは第１熱交換器４
２の第１流路７０の入口末端６０に入り、流路７０の長
手を（図の右から左へ）第１熱交換器４２の出口末端８
２へ移動し、そこから均質化のために混合チャンバー４
８へ移動し、第２熱交換器４４の入口末端８４へ運ばれ
る。次いでそれは熱交換器４４の第１流路７２を通って
流れ、均質化のために第２混合チャンバー５０に流入
し、最終熱交換器４６の入口末端７３へ運ばれる。ガス
は最終熱交換器４６の第１流路７４を矢印で示した方向
に移動し、排出マニホールド６２に流入し、そこから導
管６６を経て燃料電池へ運ばれる。この態様において
は、単一の第２流路７６が３つすべての熱交換器４２、
４４および４６に冷却剤を運ぶ。冷却剤は、好ましくは
反応器４０の水素に富むガスの全般的な流動方向に対し
向流に流れる。これに関し、図２に示した態様において
は、冷却剤は全般的に反応器４０の上から反応器４０の
下へ流れ、一方、水素に富むガスは全般的に反応器４０
の下から反応器４０の上へ流れる（熱交換器４２、４４
および４６を通る蛇行路ではあるが）。第１、第２およ
び第３熱交換器４２、４４および４６の第１流路７０、
７２および７４は同一平面内で互いに隣接するという点
で同一平面にあり、水素に富むガスはこれらの流路内を
図に矢印で示したように交互に反対方向に流れる。本発
明の好ましい態様によれば、熱交換器４２からの排出物
を熱交換器４４へ入る前に空気と密に混合するために、
１またはそれ以上の酸素／空気インゼクター８６が空気
／酸素を混合チャンバー４８へ注入し、一方、インゼク
ター８８は空気／酸素を混合チャンバー５０へ注入す
る。スペーサーバー９０はバリヤープレート６８それぞ
れの末端で互いにそれらの間隔を保ち、冷却剤が流れる
第２流路７６を提供および規定する。
恒温反応器４０を示す。この態様において、触媒装着−
熱交換器４２、４４および４６は並列関係で連続的に配
列され、反応器ハウジングの一部を形成する端板５２お
よび５４にキャビティーとしてそれぞれ形成された中間
混合チャンバー４８および５０により、相互に連絡して
いる。ハウジングの残りの部分（図示されていない）に
は、反応器４０の上下にあるクロージャー部材が含ま
れ、これらはそれぞれ、冷却剤５６を反応器４０の上部
に進入させるための冷却剤導入マニホールド、および冷
却剤５６を反応器４０の下部から取り出すための冷却剤
排出マニホールドを定める。端板５４には導入マニホー
ルド５６が含まれ、これは導管５８からの水素に富むガ
スを受容し、それを第１熱交換器４２の入口末端６０内
へ分散させる。同様に、端板５２には排出マニホールド
６２が含まれ、これは第３熱交換器４６の出口末端６４
から出る水素に富むガスを受容し、それを排出導管６６
の方へ向け、そこから燃料電池へ流入させる。より詳細
には、これらの熱交換器は複数の熱伝導性バリヤープレ
ート６８を含み、これらが熱交換器をそれぞれ熱交換器
４２、４４および４６に対する第１流路７０、７２およ
び７４に分離し、これらを通して水素に富むガスが流れ
る。冷却剤５６は第２流路７６内を、第１流路７０、７
２および７４内の流れの方向を横断して流れる。バリヤ
ー６８の面７８は触媒装着されており、仕切り８０によ
り３セクションに分割され、これによりそれぞれ別個の
熱交換器４２、４４および４６の第１流路７０、７２お
よび７４を形成する。水素に富むガスは第１熱交換器４
２の第１流路７０の入口末端６０に入り、流路７０の長
手を（図の右から左へ）第１熱交換器４２の出口末端８
２へ移動し、そこから均質化のために混合チャンバー４
８へ移動し、第２熱交換器４４の入口末端８４へ運ばれ
る。次いでそれは熱交換器４４の第１流路７２を通って
流れ、均質化のために第２混合チャンバー５０に流入
し、最終熱交換器４６の入口末端７３へ運ばれる。ガス
は最終熱交換器４６の第１流路７４を矢印で示した方向
に移動し、排出マニホールド６２に流入し、そこから導
管６６を経て燃料電池へ運ばれる。この態様において
は、単一の第２流路７６が３つすべての熱交換器４２、
４４および４６に冷却剤を運ぶ。冷却剤は、好ましくは
反応器４０の水素に富むガスの全般的な流動方向に対し
向流に流れる。これに関し、図２に示した態様において
は、冷却剤は全般的に反応器４０の上から反応器４０の
下へ流れ、一方、水素に富むガスは全般的に反応器４０
の下から反応器４０の上へ流れる（熱交換器４２、４４
および４６を通る蛇行路ではあるが）。第１、第２およ
び第３熱交換器４２、４４および４６の第１流路７０、
７２および７４は同一平面内で互いに隣接するという点
で同一平面にあり、水素に富むガスはこれらの流路内を
図に矢印で示したように交互に反対方向に流れる。本発
明の好ましい態様によれば、熱交換器４２からの排出物
を熱交換器４４へ入る前に空気と密に混合するために、
１またはそれ以上の酸素／空気インゼクター８６が空気
／酸素を混合チャンバー４８へ注入し、一方、インゼク
ター８８は空気／酸素を混合チャンバー５０へ注入す
る。スペーサーバー９０はバリヤープレート６８それぞ
れの末端で互いにそれらの間隔を保ち、冷却剤が流れる
第２流路７６を提供および規定する。
【００１８】図５は、図２〜４に関して記載したものと
類似する、さらに他の本発明の態様を示す。これに関
し、並列に配列され、仕切り９９で互いに分離された第
１、第２および第３熱交換器９４、９６および９８を示
す。熱伝導性バリヤー１００が第１、第２および第３熱
交換器９４、９６および９８それぞれの水素ガスに富む
ガスの第１流路１０２、１０４および１０６を、冷却剤
流路１０８から分離する。後者は、隣接する熱伝導性バ
リヤー１００とバリヤープレート１００の末端に介在す
るスペーサーバー１１０および１１２により定められ
る。これら数個の熱交換器９４、９６および９８は、こ
れら数個の熱交換器を通して水素に富むガスおよび冷却
剤を運ぶ形状のハウジング１１４に収容されている。よ
り詳細には、カバー部材１１６に、水素に富むガスを第
１熱交換器９４の入口末端１２０へ分散させる導入マニ
ホールド１１８が含まれる。カバー部材１１６には、切
断円筒部分１２２も含まれ、これは第１と第２それぞれ
の熱交換器９４と９６の間に混合チャンバー１２４を形
成する。第２熱交換器９６からの水素に富む排出物が第
３熱交換器９８に入る前にこの混合物に混合のため酸素
／空気を注入するために、切断円筒部分１２２の長手に
沿って複数の酸素／空気インゼクター１２６を設ける。
ハウジング１１４には、底部クロージャー１２８も含ま
れる。これは、最後の熱交換器９８から出る水素に富む
ガスを採集して燃料電池のアノードへの供給のため導管
１３２内へ向ける、排出マニホールド１３０を含む。底
部クロージャー部材１２８にも、第１熱交換器９４から
出て第２熱交換器９６へ入るガスを均質化するために、
混合チャンバー１３６を定める切断円筒部分１３４が含
まれる。この切断円筒部分１３４に、酸素／空気を第１
熱交換器９４からの排出物と密に混合するために混合チ
ャンバー１３６へ装入する、１またはそれ以上の酸素／
空気インゼクター１３８が設けられる。ハウジング１１
４にはアーチ状の端板１４０および１４２も含まれ、こ
れらはそれぞれ冷却剤排出マニホールド１４４および冷
却剤導入マニホールド１４６を定める。導入マニホール
ド１４６に入った冷却剤（すなわち液体またはガス）
は、数個の熱交換器９４、９６および９８の第２流路１
０８を経て点線１４８で示した方向に移動する。この方
向は、（１）水素に富むガス１５０の流動方向を横断
し、かつ（２）反応器を通る水素に富むガスの全般的な
流動方向（すなわち導入マニホールド１１８から排出マ
ニホールド１３０へ）に対し向流である。
類似する、さらに他の本発明の態様を示す。これに関
し、並列に配列され、仕切り９９で互いに分離された第
１、第２および第３熱交換器９４、９６および９８を示
す。熱伝導性バリヤー１００が第１、第２および第３熱
交換器９４、９６および９８それぞれの水素ガスに富む
ガスの第１流路１０２、１０４および１０６を、冷却剤
流路１０８から分離する。後者は、隣接する熱伝導性バ
リヤー１００とバリヤープレート１００の末端に介在す
るスペーサーバー１１０および１１２により定められ
る。これら数個の熱交換器９４、９６および９８は、こ
れら数個の熱交換器を通して水素に富むガスおよび冷却
剤を運ぶ形状のハウジング１１４に収容されている。よ
り詳細には、カバー部材１１６に、水素に富むガスを第
１熱交換器９４の入口末端１２０へ分散させる導入マニ
ホールド１１８が含まれる。カバー部材１１６には、切
断円筒部分１２２も含まれ、これは第１と第２それぞれ
の熱交換器９４と９６の間に混合チャンバー１２４を形
成する。第２熱交換器９６からの水素に富む排出物が第
３熱交換器９８に入る前にこの混合物に混合のため酸素
／空気を注入するために、切断円筒部分１２２の長手に
沿って複数の酸素／空気インゼクター１２６を設ける。
ハウジング１１４には、底部クロージャー１２８も含ま
れる。これは、最後の熱交換器９８から出る水素に富む
ガスを採集して燃料電池のアノードへの供給のため導管
１３２内へ向ける、排出マニホールド１３０を含む。底
部クロージャー部材１２８にも、第１熱交換器９４から
出て第２熱交換器９６へ入るガスを均質化するために、
混合チャンバー１３６を定める切断円筒部分１３４が含
まれる。この切断円筒部分１３４に、酸素／空気を第１
熱交換器９４からの排出物と密に混合するために混合チ
ャンバー１３６へ装入する、１またはそれ以上の酸素／
空気インゼクター１３８が設けられる。ハウジング１１
４にはアーチ状の端板１４０および１４２も含まれ、こ
れらはそれぞれ冷却剤排出マニホールド１４４および冷
却剤導入マニホールド１４６を定める。導入マニホール
ド１４６に入った冷却剤（すなわち液体またはガス）
は、数個の熱交換器９４、９６および９８の第２流路１
０８を経て点線１４８で示した方向に移動する。この方
向は、（１）水素に富むガス１５０の流動方向を横断
し、かつ（２）反応器を通る水素に富むガスの全般的な
流動方向（すなわち導入マニホールド１１８から排出マ
ニホールド１３０へ）に対し向流である。
【００１９】図６は、さらに他の本発明の態様を示す。
この場合、数個の熱交換器１５６、１５８および１６０
は、１つの熱交換器の出口末端が混合チャンバーを横切
って次の隣接する熱交換器の入口末端に向き合うよう
に、末端を接した関係で連続的に配列される。より詳細
には、図６は３つの熱交換器１５６、１５８および１６
０を収容したハウジング１５４を含む反応器１５２を示
す。熱交換器１５６、１５８および１６０はそれぞれ、
混合チャンバー１６２および１６４により次の熱交換器
から分離されている。水素に富むガスは導入マニホール
ド１６６に入り、数個の熱交換器１５６〜１６０を横断
し、排出マニホールド１６８を経て出る。同様に冷却剤
は冷却剤導入マニホールド１７０に入り、熱交換器１５
６〜１６０を通過し、冷却剤排出マニホールド１７２を
経て出る。この態様では、スペーサーバー１７４が熱伝
導性バリヤープレート１７６の末端に介在し、バリヤー
プレート相互の間隔を保ち、熱交換器１５６、１５８お
よび１６０の第１ガス流路を定める。複数のフレーム様
部材が熱伝導性バリヤープレート１７６の向き合った各
面に配置され、冷却剤が流れる第２流路を定める作用を
する。空気／酸素は、チャンバー１６２および１６４内
に配置されたインゼクター（図示されていない）から混
合チャンバー１６２および１６４に注入することができ
る。
この場合、数個の熱交換器１５６、１５８および１６０
は、１つの熱交換器の出口末端が混合チャンバーを横切
って次の隣接する熱交換器の入口末端に向き合うよう
に、末端を接した関係で連続的に配列される。より詳細
には、図６は３つの熱交換器１５６、１５８および１６
０を収容したハウジング１５４を含む反応器１５２を示
す。熱交換器１５６、１５８および１６０はそれぞれ、
混合チャンバー１６２および１６４により次の熱交換器
から分離されている。水素に富むガスは導入マニホール
ド１６６に入り、数個の熱交換器１５６〜１６０を横断
し、排出マニホールド１６８を経て出る。同様に冷却剤
は冷却剤導入マニホールド１７０に入り、熱交換器１５
６〜１６０を通過し、冷却剤排出マニホールド１７２を
経て出る。この態様では、スペーサーバー１７４が熱伝
導性バリヤープレート１７６の末端に介在し、バリヤー
プレート相互の間隔を保ち、熱交換器１５６、１５８お
よび１６０の第１ガス流路を定める。複数のフレーム様
部材が熱伝導性バリヤープレート１７６の向き合った各
面に配置され、冷却剤が流れる第２流路を定める作用を
する。空気／酸素は、チャンバー１６２および１６４内
に配置されたインゼクター（図示されていない）から混
合チャンバー１６２および１６４に注入することができ
る。
【００２０】酸素／空気を各熱交換器間の混合チャンバ
ーに添加する場合、導入マニホールドに注入する空気／
酸素と混合チャンバー（１またはそれ以上）に注入する
ものとの相対量は、広範に変更できる。たとえば酸素／
空気の全量を導入マニホールドと注入口との間で等分し
てもよい。これに対し、大部分の空気／酸素を前方で導
入マニホールドに注入し、少量を混合チャンバー（１ま
たはそれ以上）に注入することもできる。少なくとも若
干の空気を混合チャンバーに注入するのが有効であるこ
とが証明された。ある試験で、本発明によるイリジウム
触媒を装着した多段式恒温反応器で反応に必要な空気を
すべて導入マニホールドに注入し、８５％の空気のみを
導入マニホールドに注入し、１５％の空気を第１混合チ
ャンバーに注入した場合と比較した。供給ガスとして、
水素３７．５％、窒素３７％、二酸化炭素１７％、一酸
化炭素１％および空気７．５％（乾燥基準で）を含む水
素に富むガスを用いた。表１にこの試験の結果を示す。
ーに添加する場合、導入マニホールドに注入する空気／
酸素と混合チャンバー（１またはそれ以上）に注入する
ものとの相対量は、広範に変更できる。たとえば酸素／
空気の全量を導入マニホールドと注入口との間で等分し
てもよい。これに対し、大部分の空気／酸素を前方で導
入マニホールドに注入し、少量を混合チャンバー（１ま
たはそれ以上）に注入することもできる。少なくとも若
干の空気を混合チャンバーに注入するのが有効であるこ
とが証明された。ある試験で、本発明によるイリジウム
触媒を装着した多段式恒温反応器で反応に必要な空気を
すべて導入マニホールドに注入し、８５％の空気のみを
導入マニホールドに注入し、１５％の空気を第１混合チ
ャンバーに注入した場合と比較した。供給ガスとして、
水素３７．５％、窒素３７％、二酸化炭素１７％、一酸
化炭素１％および空気７．５％（乾燥基準で）を含む水
素に富むガスを用いた。表１にこの試験の結果を示す。
【００２１】
【表１】
【００２２】表１のデータが示すように、若干の空気を
混合チャンバーに添加した場合の方が、一酸化炭素濃度
が有意に良好である。他の試験で、反応器の触媒装着−
熱交換段階それぞれの間に中間混合チャンバーを備えた
多段式反応器の利点が証明された。これに関し、混合チ
ャンバーによる一酸化炭素減少という改良は、熱交換器
間での混合を行わない単一流路反応器の出口一酸化炭素
濃度を、中間混合チャンバー付き多流路反応器と比較す
ることにより説明できる。これらの試験につき、単一流
路反応器は、触媒装着されていないプレートから０．０
２５インチの間隔を置いた、触媒装着した単一のフラッ
トプレートを含んでいた。多流路反応器は３つの熱交換
器を含み、これらはそれぞれ次の熱交換器から混合チャ
ンバーにより分離され、かつ一対の向き合ったイリジウ
ム触媒装着した０．０５０インチ間隔のプレートにより
それぞれ定められる３つの流路を含んでいた。比較のた
め、ほぼ水素４２％、窒素３０％、二酸化炭素１６％、
一酸化炭素０．６５％、空気１１％（乾燥基準で）を含
有する供給流を用いた。図７は、単一流路反応器（菱
形）につき許容できる出口一酸化炭素の結果（２０ｐｐ
ｍ未満のＣＯ）を与えた最大流量における出口一酸化炭
素濃度を示す。用いた多流路ＰｒＯｘ反応器は単一流路
反応器の約４．５倍の触媒装着表面積をもっていたの
で、４．５倍の全流量で同じ出口ＣＯ濃度が得られると
予想された。しかしこの試験中に、多流路反応器は同じ
出口ＣＯ濃度で単一流路反応器の全流量の１５倍までの
流量で操作できることが認められた。これらの結果を図
７に多流路の結果として示す（四角）。多流路ＰｒＯｘ
反応器を単一流路反応器の流量にまでスケールダウンし
たもの（すなわち多流路の流量を４．５で割る）につい
ても試験した。多流路の流量を４．５で割り、その流量
（すなわち最初のフラットプレートの全流量の４倍）を
単一流路反応器で試みると、図７に示す出口ＣＯ濃度が
得られた（三角）。この流量での操作から、混合チャン
バーは燃料電池の全力操作でのＰｒＯｘ反応器システム
を有意に改善するであろうということが示される。
混合チャンバーに添加した場合の方が、一酸化炭素濃度
が有意に良好である。他の試験で、反応器の触媒装着−
熱交換段階それぞれの間に中間混合チャンバーを備えた
多段式反応器の利点が証明された。これに関し、混合チ
ャンバーによる一酸化炭素減少という改良は、熱交換器
間での混合を行わない単一流路反応器の出口一酸化炭素
濃度を、中間混合チャンバー付き多流路反応器と比較す
ることにより説明できる。これらの試験につき、単一流
路反応器は、触媒装着されていないプレートから０．０
２５インチの間隔を置いた、触媒装着した単一のフラッ
トプレートを含んでいた。多流路反応器は３つの熱交換
器を含み、これらはそれぞれ次の熱交換器から混合チャ
ンバーにより分離され、かつ一対の向き合ったイリジウ
ム触媒装着した０．０５０インチ間隔のプレートにより
それぞれ定められる３つの流路を含んでいた。比較のた
め、ほぼ水素４２％、窒素３０％、二酸化炭素１６％、
一酸化炭素０．６５％、空気１１％（乾燥基準で）を含
有する供給流を用いた。図７は、単一流路反応器（菱
形）につき許容できる出口一酸化炭素の結果（２０ｐｐ
ｍ未満のＣＯ）を与えた最大流量における出口一酸化炭
素濃度を示す。用いた多流路ＰｒＯｘ反応器は単一流路
反応器の約４．５倍の触媒装着表面積をもっていたの
で、４．５倍の全流量で同じ出口ＣＯ濃度が得られると
予想された。しかしこの試験中に、多流路反応器は同じ
出口ＣＯ濃度で単一流路反応器の全流量の１５倍までの
流量で操作できることが認められた。これらの結果を図
７に多流路の結果として示す（四角）。多流路ＰｒＯｘ
反応器を単一流路反応器の流量にまでスケールダウンし
たもの（すなわち多流路の流量を４．５で割る）につい
ても試験した。多流路の流量を４．５で割り、その流量
（すなわち最初のフラットプレートの全流量の４倍）を
単一流路反応器で試みると、図７に示す出口ＣＯ濃度が
得られた（三角）。この流量での操作から、混合チャン
バーは燃料電池の全力操作でのＰｒＯｘ反応器システム
を有意に改善するであろうということが示される。
【００２３】障害物のない空間をもつ混合チャンバーの
みを本明細書に記載したが、バフル、スクリーン、羽根
車その他のタービュレーターが混合促進装置として混合
チャンバーに収容されてもよい。
みを本明細書に記載したが、バフル、スクリーン、羽根
車その他のタービュレーターが混合促進装置として混合
チャンバーに収容されてもよい。
【００２４】本発明による多段式反応器は、排出マニホ
ールド内の一酸化炭素センサーを利用して排出物の一酸
化炭素濃度を測定し、これに応答して反応器への空気流
を調整することにより制御できる。あるいは過度の逆−
水／ガスシフト反応の発生により生じる過熱を示す反応
器温度上昇を監視することによっても制御できる。
ールド内の一酸化炭素センサーを利用して排出物の一酸
化炭素濃度を測定し、これに応答して反応器への空気流
を調整することにより制御できる。あるいは過度の逆−
水／ガスシフト反応の発生により生じる過熱を示す反応
器温度上昇を監視することによっても制御できる。
【００２５】本発明を主にその特定の態様に関して開示
したが、本発明はそれらに限定されず、特許請求の範囲
に記載したものによってのみ限定される。
したが、本発明はそれらに限定されず、特許請求の範囲
に記載したものによってのみ限定される。
【図１】本発明による多段式恒温ＰｒＯｘ反応器を側面
図で示す。
図で示す。
【図２】本発明による多段式恒温反応器の具体的な１態
様の等角投影図である。
様の等角投影図である。
【図３】図２の３−３方向の図である。
【図４】図２の４−４方向の平面図である。
【図５】本発明による多段式恒温反応器の他の態様であ
る。
る。
【図６】本発明による多段式恒温反応器のさらに他の態
様である。
様である。
【図７】特定の試験についての比較データである。
２，４０，１５２ 反応器 ４，４２，４４，４６，９４，９６，９８，１５６，１
５８，１６０ 熱交換器 ６，１１４，１５４ ハウジング ８，８０，９９ 仕切り １０，６８，１００，１７６ 熱伝導性バリヤー １２，７０，７２，７４，１０２，１０４，１０６ 第
１流路 １４ Ｈ2に富むガス １６，７６，１０８ 第２流路 １８，９０，１１０，１１２，１７４ スペーサー ２０，７８ バリヤーの第１表面 ２２ バリヤーの第２表面 ２４ 触媒層 ２６，６０，７３，８４，１２０ 熱交換器の入口末端 ２８，６４，８２ 熱交換器の出口末端 ３０，４８，５０，１２４，１３６，１６２，１６４
混合チャンバー ３２，１１８，１６６ ガスの導入マニホールド ３４，６２，１３０，１６８ ガスの排出マニホールド ３６，３８，８６，８８，１２６，１３８ インゼクタ
ー ５２，５４，１４０，１４２ 端板 ５８，６６，１３２ 水素に富むガスの導管 １１６ カバー部材 １２８ 底部クロージャー １４４，１７２ 冷却剤排出マニホールド １４６，１７０ 冷却剤導入マニホールド
５８，１６０ 熱交換器 ６，１１４，１５４ ハウジング ８，８０，９９ 仕切り １０，６８，１００，１７６ 熱伝導性バリヤー １２，７０，７２，７４，１０２，１０４，１０６ 第
１流路 １４ Ｈ2に富むガス １６，７６，１０８ 第２流路 １８，９０，１１０，１１２，１７４ スペーサー ２０，７８ バリヤーの第１表面 ２２ バリヤーの第２表面 ２４ 触媒層 ２６，６０，７３，８４，１２０ 熱交換器の入口末端 ２８，６４，８２ 熱交換器の出口末端 ３０，４８，５０，１２４，１３６，１６２，１６４
混合チャンバー ３２，１１８，１６６ ガスの導入マニホールド ３４，６２，１３０，１６８ ガスの排出マニホールド ３６，３８，８６，８８，１２６，１３８ インゼクタ
ー ５２，５４，１４０，１４２ 端板 ５８，６６，１３２ 水素に富むガスの導管 １１６ カバー部材 １２８ 底部クロージャー １４４，１７２ 冷却剤排出マニホールド １４６，１７０ 冷却剤導入マニホールド
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 マーク・エイ・ブランデージ アメリカ合衆国ニューヨーク州14534，ピ ッツフォード，ソーネル・ロード 186 (72)発明者 ロドニー・リン・ボラップ アメリカ合衆国ニューヨーク州14445，イ ースト・ロチェスター，ハーウッド・レイ ン 16 (72)発明者 ウィリアム・ヘンリー・ペティト アメリカ合衆国ニューヨーク州14623，ロ チェスター，エセックス・ドライブ 16 (72)発明者 ケヴィン・スタッキー アメリカ合衆国ニューヨーク州14586，ウ エスト・ヘンリエッタ，ベニントン・ヒル ズ・コート 262 (72)発明者 デーヴィッド・ジェームズ・ハート−プレ ドモア アメリカ合衆国ニューヨーク州14615，ロ チェスター，ヤーカーデイル・ドライブ 35 (72)発明者 ジョエル・フェアチョク アメリカ合衆国ニューヨーク州14005，ア レグザンダー，サウス・メイン・ストリー ト １
Claims (16)
- 【請求項１】 Ｈ2に富むガス中でＯ2とＣＯを選択的に
反応させてガス中にＣＯ2を形成する恒温反応器におい
て、熱交換器を別個のガスが流れる複数の第１流路と冷
却剤が流れる複数の第２流路に分離する複数の熱伝導性
バリヤーを有する触媒装着−熱交換器を含み、第１流路
はガスを第１流路に進入させる入口末端とガスを第１流
路から排出する出口末端を備え、バリヤーはそれぞれ
（ａ）反応促進のための、第１流路に面した触媒装着−
第１表面、および（ｂ）第２流路に面し、第２流路内の
冷却剤と接触して触媒装着−第１表面から熱を吸収し、
熱交換器を前記反応の促進に適しかつＣＯ2とＨ2の逆反
応によりＣＯが形成されるのを阻止するのに適した実質
的に一定の温度に維持するのための第２表面を備えた反
応器であって、 少なくとも１つの混合チャンバーが、入口末端と出口末
端の中間で第１流路と連絡して、第１流路を流れる流れ
の方向に熱交換器をチャンバー上流の少なくとも１つの
熱交換セグメントおよびチャンバー下流の少なくとも１
つの熱交換セグメントに分割しており、該チャンバー
が、上流セグメントから出る流れを受容して実質的に均
質化し、これにより、ガスが熱交換器の下流セグメント
に入る前にこれらの流れに含まれる未反応のＯ2および
ＣＯをガス全体に実質的に均一に分散させるように調整
されており；これにより、同じ温度で操作されるが該混
合チャンバーを含まない同様な大きさの熱交換器より多
量のＣＯがＯ2と反応し、逆反応でＣＯが形成される量
がより少ない；ことを特徴とする恒温反応器。 - 【請求項２】 該チャンバーと連絡し、少なくとも一部
のＯ2を上流セグメントから出る流れと混合するために
チャンバーへ注入するインゼクターを含む、請求項１記
載の恒温反応器。 - 【請求項３】 反応器内を流れるＨ2に富むガス中でＣ
ＯとＯ2を選択的に反応させて、燃料電池触媒に対し有
毒でない適切な濃度にまでガスのＣＯ含量を低下させる
ための多段式恒温反応器であって：ハウジング；ガス流
が熱交換器内を流れるのに伴って１つの触媒装着−熱交
換器から次の熱交換器へガスのＣＯ含量が漸減する一連
の前進段階で反応を促進するために、ハウジング内に反
応器のガス流方向に連続的に配列された複数の触媒装着
−熱交換器であって、熱交換器はそれぞれ、熱交換器そ
れぞれを別個のガスが流れる複数の第１流路と冷却剤が
流れる複数の第２流路に分離する複数の熱伝導性バリヤ
ーを含み、第１流路はガスを第１流路に進入させる入口
末端とガスを第１流路から排出する出口末端を備え、バ
リヤーはそれぞれ（ａ）第１流路に面した触媒装着−第
１表面、および（ｂ）第２流路に面し、第２流路内の冷
却剤と接触して触媒装着−第１表面から熱を吸収し、熱
交換器を前記反応の促進に適しかつＣＯ2とＨ2の逆反応
によりＣＯが形成されるのを阻止するのに適した実質的
に一定の温度に維持するのための第２表面を備えてい
る、触媒装着−熱交換器；それぞれの熱交換器の間にあ
り、チャンバーのすぐ上流にある熱交換器の第１流路の
出口末端および該チャンバーのすぐ下流にある熱交換器
の第１流路の入口末端と連絡し、上流の熱交換器から出
る流れを受容して実質的に均質化し、これにより、ガス
が熱交換器の下流の熱交換器に入る前にこれらの流れに
含まれる未反応のＯ2およびＣＯをガス全体に実質的に
均一に分散させる混合チャンバー；を含む恒温反応器。 - 【請求項４】 該チャンバーと連絡し、少なくとも一部
のＯ2を上流の熱交換器から出る流れと混合するために
チャンバーへ注入するインゼクターを含む、請求項３記
載の反応器。 - 【請求項５】 第２流路内の冷却剤の流れが第１流路内
の流れの流動方向を横断するように、第２流路が構築お
よび配列された、請求項３記載の反応器。 - 【請求項６】 １つのバリヤーの第１表面と次の隣接バ
リヤーの第１表面が、互いに少なくとも１つの仕切り分
の間隔を保ち、この仕切りと一緒に、第１熱交換器に対
する少なくとも１つの第１流路および第２熱交換器に対
する２つ目の第１流路を定めた、請求項３記載の反応
器。 - 【請求項７】 １つおよび２つ目の第１流路が、（ａ）
実質的に互いに同一平面にあり、かつ隣接し、（ｂ）内
部のガスを互いに反対方向に流すように配列および構築
され、かつ（ｃ）それぞれチャンバーの上流と下流にあ
る、請求項６記載の反応器。 - 【請求項８】 チャンバーがハウジングにより定められ
た、請求項７記載の反応器。 - 【請求項９】 チャンバーの上流にある熱交換器の出口
末端がチャンバーを横断してチャンバーの下流にある熱
交換器の入口末端に直面するように、熱交換器がハウジ
ングの縦軸に沿って末端を接して整列した、請求項３記
載の反応器。 - 【請求項１０】 １つの熱交換器の入口末端が次の隣接
する熱交換器の出口末端と実質的に同一平面にあるよう
に、熱交換器がハウジングの軸に沿って並列に整列し、
これらの入口末端と出口末端を結ぶチャンバーがハウジ
ングに隣接して位置し、かつチャンバーが出口末端から
出て入口末端に入るガスの流動方向を実質的に逆転させ
るように調整された、請求項３記載の反応器。 - 【請求項１１】 連続的に配列された一連の熱交換器の
うち最初の熱交換器の第１流路の入口末端と連絡した、
ガスを最初の熱交換器に供給するための導入マニホール
ド、および連続的に配列された一連の熱交換器のうち最
後の熱交換器の第１流路の出口末端と連絡した、最後の
熱交換器からガスを採集するための排出マニホールドを
含む、請求項３記載の反応器。 - 【請求項１２】 １つのバリヤーが複数の第１流路を１
つの第２流路から分離した、請求項３記載の反応器。 - 【請求項１３】 第２流路から分離された複数の第１流
路に、少なくとも２つの異なる熱交換器からの第１流路
が含まれる、請求項１２記載の反応器。 - 【請求項１４】 少なくとも２つの異なる熱交換器が互
いに連続し、かつ互いに反対方向にガスを流すように調
整された、請求項１３記載の反応器。 - 【請求項１５】 ハウジングが熱交換器に固定された少
なくとも１つの端板を含み、この端板が１つの熱交換器
の第１流路の入口末端および隣接する熱交換器の第１流
路の出口末端に接した面を備え、チャンバーがこの面内
に形成された、請求項３記載の反応器。 - 【請求項１６】 端板が、ガスを第１流路から、または
第１流路へ方向づけるマニホールドを含む、請求項１５
記載の反応器。
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