JP2000053852A - 難燃性樹脂組成物 - Google Patents
難燃性樹脂組成物Info
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Abstract
が優れた難燃性樹脂組成物を得る。 【解決手段】 (A)芳香族ポリカーボネート系樹脂
30〜95重量%、(B)体積平均粒子径が0.1〜
1.0μmのサラミ構造のゴム状重合体を含有するゴム
変性スチレン系樹脂 5〜70重量%、(C)ゴム状弾
性体 (A)及び(B)成分の合計量100重量部に対
して0.5〜20重量部及び(D)難燃剤(A)及び
(B)成分の合計量100重量部に対して1〜40重量
部を含有する難燃性樹脂組成物。
Description
器、家電製品用ハウジング、シャーシ、その他の部品材
料、自動車用部材の材料として有用な難燃性樹脂組成物
及びそれから得られる成形体に関する。
ポリカーボネートとスチレン系樹脂とのポリマーブレン
ドが、OA機器、通信機器、家電製品等のハウジング材
料として汎用されているが、これらの用途に適用する場
合、機械的性質や難燃性が優れていることが要求され
る。
粒子径のコアシェル(カプセル)タイプのゴム変性スチ
レン系樹脂と芳香族ポリカーボネートからなる樹脂混合
物が開示されている。しかし、この混合物では、ゴム変
性スチレン系樹脂に含まれるゴムがコアシェルタイプで
あるため、成形体の耐衝撃強度が低く、特に薄肉成形品
の場合にはその低下が著しい。WO95−35346号
公報には、ゴム変性スチレン系樹脂、芳香族ポリカーボ
ネート及び相溶化剤からなる熱可塑性樹脂組成物が開示
されている。しかし、この組成物で用いられているゴム
変性スチレン系樹脂は、ゴムの体積平均粒子径が0.1
〜5.0μm(好適範囲1.0〜2.0μm;実施例では
1.6μm)と実質的に大きめのサラミ構造のものであ
るため、組成物の流動性が低くなり、成形温度を高くし
なければならない。したがって、揮発性の高いリン酸エ
ステルを難燃剤として添加した場合、成形時に加えられ
る熱により前記難燃剤が容易に揮発し、金型を汚してし
まうという問題がある。特開平8−239564号公報
には、芳香族ポリカーボネート、ゴム変性スチレン系樹
脂、リン酸エステル及びポリテトラフルオロエチレンか
らなる樹脂組成物が開示されている。しかし、この組成
物では、ゴム状重合体の粒子径が機械的性質に及ぼす影
響についての記載はまったくなされていない。特開平1
0−147679号公報には、ゴム変性スチレン系樹脂
を含む樹脂及びハロゲン原子を含まない難燃剤を含有す
る樹脂組成物が開示されている。しかし、この樹脂組成
物の成形体は、V−2レベル(米国UL94規格)の難
燃性しか達成できず、十分とはいえない。
することができるため、成形時における金型汚れを防止
することができ、しかも得られる成形体の耐衝撃強度及
び難燃性も優れている難燃性樹脂組成物を提供すること
を目的とする。また本発明は、前記難燃性樹脂組成物か
ら得られる成形体を提供することを他の目的とする。
カーボネートとゴム変性スチレン系樹脂とを含む組成物
において、ゴム変性スチレン系樹脂に含まれるゴム粒子
をサラミ構造とし、かつその体積平均粒子径を実質的に
小さなものに設定することにより、組成物の流動性を高
め、合わせて成形体の耐衝撃性も高められることを見出
した。即ち本発明は、(A)芳香族ポリカーボネート系
樹脂 30〜95重量%、(B)体積平均粒子径が0.
1〜1.0μmのサラミ構造のゴム状重合体を含有する
ゴム変性スチレン系樹脂 5〜70重量%、(C)ゴム
状弾性体 (A)及び(B)成分の合計量100重量部
に対して0.5〜20重量部及び(D)難燃剤(A)及
び(B)成分の合計量100重量部に対して1〜40重
量部を含有する難燃性樹脂組成物を提供する。また本発
明は、上記の難燃性樹脂組成物からなる成形体を提供す
る。
族ポリカーボネート系樹脂は、2価フェノールとホスゲ
ン、炭酸エステル等のカーボネート前駆体とを、周知の
溶液法又は溶融法により反応させて得ることができる。
(4−ヒドロキシフェニル)プロパン(ビスフェノール
A)、ビス(4−ヒドロキシフェニル)メタン、1,1
−ビス(4−ヒドロキシフェニル)エタン、2,2−ビ
ス(4−ヒドロキシ−3,5−ジメチルフェニル)プロ
パン、2,2−ビス(4−ヒドロキシ−3−メチルフェ
ニル)プロパン、ビス(4−ヒドロキシフェニル)スル
ホン、ビス(4−ヒドロキシフェニル)ケトン、ビス
(4−ヒドロキシフェニル)サルファイド等から選ばれ
る1種以上を挙げることができる。これらの中でもビス
(4−ヒドロキシフェニル)アルカン系のものが好まし
く、ビスフェノールAが特に好ましい。
ネート等のジアリルカーボネート、ジメチルカーボネー
ト、ジエチルカーボネート等のジアルキルカーボネート
等から選ばれる1種以上を挙げることができる。
キシル基を有するものが好ましい。ヒドロキシル基の含
有割合は、耐衝撃性を改善し、熱安定性を高めるため、
1〜50モル%が好ましく、5〜40モル%が特に好ま
しく、7〜30モル%が特に好ましい。ヒドロキシル基
の含有割合は、2価フェノールとカーボネート前駆体と
の仕込み量により調整することができ、NMR等による
測定によって確認することができる。
める点から、粘度平均分子量が10,000〜100,
000のものが好ましく、15,000〜40,000
のものが特に好ましい。
ーのほか、さらに2価フェノールと共に他の多官能性芳
香族化合物を併用して得られるランダム分岐ポリカーボ
ネート系樹脂のいずれでもよく、これらの混合物であっ
てもよい。
成分の合計量中30〜95重量%であり、好ましくは6
0〜85重量%である。
レン系樹脂は、体積平均粒子径が0.1〜1.0μmの
サラミ構造のゴム状重合体を含有するものである。
粒子径は、好ましくは0.2〜0.8μmであり、特に
好ましくは0.3〜0.6μmである。なお、体積平均
粒子径は、超薄切片法により撮影した組成物成形体の透
過型電子顕微鏡写真からゴム粒子径を求め、下記式から
算出するものである。 体積平均粒子径=ΣNi・Di4/ΣNi・Di3 [式中、Diはゴム粒子の粒子径を示し、Niは粒子径
がDiのゴム粒子の個数を示す]。
は、好ましくは2〜30重量%であり、特に好ましくは
5〜20重量%であり、さらに好ましくは5〜15重量
%である。(B)成分の重量平均分子量は、好ましくは
1×104〜100×104であり、特に好ましくは5×
104〜50×104であり、さらに好ましくは10×1
04〜50×104である。
存在下、芳香族ビニル系モノマーを含むモノマーを塊状
重合、乳化重合等の方法によりグラフト重合して得るこ
とができる。なお、ゴム状重合体の粒子径の制御は、攪
拌の回転数により行うことができる。即ち、回転数を上
げると粒子径を小さくでき、回転数を下げると粒子径を
大きくできる。
シス型又は高シス型ブタジエンゴム、イソプレンゴム、
スチレン−ブタジエンゴム等)、エチレン−酢酸ビニル
ゴム、アクリルゴム、エチレン−プロピレンゴム等から
選ばれる1種以上を挙げることができる。これらの中で
も、共役1,3−ジエン又はその誘導体(2−クロロ−
1,3−ブタジエン、1−クロロ−1,3−ブタジエン
等)が好ましく、特にブタジエンゴム、イソプレンゴ
ム、スチレン−ブタジエンゴムが特に好ましい。
ン、アルキルスチレン(o−メチルスチレン、p−メチ
ルスチレン、m−メチルスチレン等のビニルトルエン、
p−エチルスチレン、p−イソプロピルスチレン、ブチ
ルスチレン、p−t−ブチルスチレン、2,4−ジメチ
ルスチレン等)、α−アルキルスチレン(例えば、α−
メチルスチレン、α−エチルスチレン等)から選ばれる
1種以上を挙げることができる。これらの中でも、スチ
レン、ビニルトルエン、α−メチルスチレンが好まし
く、スチレンが特に好ましい。また、その他にも、芳香
族ビニル系モノマーと共重合可能なモノマー、例えば、
(メタ)アクリル酸メチル等の(メタ)アクリル酸(C
1〜10)アルキルエステル、(メタ)アクリル酸等のα
又はβ−エチレン性不飽和カルボン酸、マレイン酸、無
水マレイン酸等の不飽和多価カルボン酸又はその無水
物、マレイミド、N−メチルマレイミド、N−フェニル
マレイミド等の重合性イミド等を用いることができる。
成分の合計量中70〜5重量%であり、好ましくは40
〜15重量%である。
は(A)及び(B)成分の相溶化剤として作用する成分
であり、下記の(C−1)〜(C−4)から選ばれる1
種以上を挙げることができる。
エン化合物からなる共重合体又はその水素添加物。 ビニル芳香族化合物としては、スチレン、α−メチルス
チレン、ビニルトルエン、p−t−ブチルスチレン、ジ
ビニルベンゼン、p−メチルスチレン、1,1−ジフェ
ニルスチレン等から選ばれる1種以上を挙げることがで
き、これらの中でもスチレンが好ましい。共役ジエン化
合物としては、ブタジエン、イソプレン、1,3−ペン
タジエン、2,3−ジメチル−1,3−ブタジエン、ピ
ペリレン、3−ブチル−1,3−オクタジエン、フェニ
ル−1,3−ブタジエン等から選ばれる1種以上を挙げ
ることができ、これらの中でもブタジエン又はイソプレ
ンが好ましい。このような(C−1)成分としては、S
BS(スチレン−ブタジエンブロック共重合体)等を挙
げることができる。
エン化合物からなる共重合体のエポキシ化合物又はその
水素添加物。 ビニル芳香族化合物及び共役ジエン化合物としては、
(C−1)成分と同様のものを挙げることができる。こ
のような(C−2)成分としては、ESBS(エポキシ
化スチレン−ブタジエンブロック共重合体)等を挙げる
ことができる。
合物と共重合可能なモノマーとの共重合体。 ビニル芳香族化合物としては、(C−1)成分と同様の
ものを挙げることができる。共重合可能なモノマーとし
ては、(メタ)アクリル酸メチル等の(メタ)アクリル
酸(C1〜10)アルキルエステル、(メタ)アクリル酸
等のα又はβ−エチレン性不飽和カルボン酸、マレイン
酸、無水マレイン酸等の不飽和多価カルボン酸又はその
無水物、マレイミド、N−メチルマレイミド、N−フェ
ニルマレイミド等の重合性イミド等から選ばれる1種以
上を挙げることができる。このような(C−3)成分と
しては、MAS(メチルメタクリレートとスチレンの共
重合体)等を挙げることができる。
のゴム状重合体を幹ポリマーとし、それに芳香族ビニル
化合物及び前記化合物と共重合可能なモノマーとがグラ
フト重合したグラフト共重合体。 ガラス転移点が−30℃以下のゴム状重合体としては、
ジエン系ゴム(低シス型又は高シス型ブタジエンゴム、
イソプレンゴム、スチレン−ブタジエンゴム等)、エチ
レン−酢酸ビニルゴム、アクリルゴム、エチレン−プロ
ピレンゴム等から選ばれる1種以上を挙げることができ
る。芳香族ビニル化合物及び前記化合物と共重合可能な
モノマーとしては、(C−3)成分と同様のものを挙げ
ることができる。このような(C−4)成分としては、
MBS(メチルメタクリレート、スチレン及びブタジエ
ンのグラフト共重合体)等を挙げることができる。
成分の合計量100重量部に対して0.5〜20重量部
であり、好ましくは1.0〜5.0重量部である。
は、一般に使用されている非ハロゲン系難燃剤及びハロ
ゲン系難燃剤等を挙げることができるが、それらの中で
も有機又は無機リン化合物等の非ハロゲン系難燃剤が好
ましい。
エステル又はその縮合物、亜リン酸エステル又はその縮
合物及びその他のリン酸化合物から選ばれる1種以上を
挙げることができる。
は、トリメチルホスフェート、トリエチルホスフェー
ト、トリブチルホスフェート、トリ(2−エチルヘキシ
ル)ホスフェート、トリブトキシエチルホスフェート、
トリオレイルホスフェート、ジブチルホスフェート、モ
ノブチルホスフェート、ジ(2−エチルヘキシルホスフ
ェート)、モノイソデシルホスフェート、2−アクリロ
イルオキシエチルアシッドホスフェート等の脂肪族リン
酸エステル;トリフェニルホスフェート、トリクレジル
ホスフェート、トリキシレニルホスフェート、トリス
(イソプロピルフェニル)ホスフェート、トリス(o−
フェニルフェニル)ホスフェート、トリス(p−フェニ
ルフェニル)ホスフェート、トリナフチルホスフェー
ト、クレジルジフェニルホスフェート、キシレニルジフ
ェニルホスフェート、ジフェニル(2−エチルヘキシ
ル)ホスフェート、ジ(イソプロピルフェニル)フェニ
ルホスフェート、o−フェニルフェニルクレジルホスフ
ェート、トリス(2,6−ジメチルフェニル)ホスフェ
ート、テトラフェニル−m−フェニレンジホスフェー
ト、テトラフェニル−p−フェニレンジホスフェート、
フェニル・レゾルシン・ポリホスフェート、ビスフェノ
ールA・ビス(ジフェニルホスフェート)、ビスフェノ
ールA・ポリフェニルホスフェート、ジピロカテコール
ハイポジホスフェート等の芳香族リン酸エステル;ジフ
ェニル(2−エチルヘキシル)ホスフェート、ジフェニ
ル−2−アクリロイルオキシエチルホスフェート、ジフ
ェニル−2−メタクリロイルオキシエチルホスフェー
ト、フェニルネオペンチルホスフェート、ペンタエリス
リトールジフェニルジホスフェート、エチルピロカテコ
ールホスフェート等の脂肪族−芳香族リン酸エステル等
又は下記一般式(I)で表される縮合物を挙げることが
できる。
し、好ましくは1を示す。] 亜リン酸エステルとしては、トリフェニルホスファイ
ト、トリノニルフェニルホスファイト、フェニルピロカ
テコールホスファイト等の芳香族ホスファイト、トリス
トリデシルホスファイト、ジブチルハイドロジエンホス
ファイト、メチルネオペンチルホスファイト、ペンタエ
リスリトールジエチルジホスファイト、ジネオペンチル
ハイポホスファイト等の脂肪族ホスファイト等を挙げる
ことができる。
ホスフィンオキシド、トリクレジルホスフィンオキシ
ド、メタンスルホン酸ジフェニル、フェニルホスホン酸
ジエチル等を挙げることができる。無機リン化合物とし
ては、ポリリン酸アンモニウム、赤リン、金属水酸化物
又は熱硬化性樹脂等により表面処理された赤リン等を挙
げることができる。
ルホスフェート(TPP)と一般式(I)で表される縮
合物との混合物が好ましく、これらの混合比(重量比)
は、好ましくはTPP/(I)=20/80〜80/2
0である。
成分の合計量100重量部に対して1〜40重量部であ
り、好ましくは3〜20重量部である。
(E)成分の難燃助剤としてフッ素樹脂を配合すること
ができる。(E)成分としては、数平均分子量が10,
000以上であり、ガラス転移温度が−30℃以上(好
ましくは40〜130℃、特に好ましくは100〜13
0℃)のものが好ましい。また、フッ素原子の含有量が
50〜76重量%(好ましくは65〜76重量%、特に
好ましくは70〜76重量%)のものが好ましい。
(E)成分は粉粒体であり、平均粒径が0.05〜10
00μm(好ましくは0.08〜20μm)で、密度が
1.2〜2.3g/cm3のものが好ましい。このような
(E)成分としては、ポリモノフルオロエチレン、ポリ
ジフルオロエチレン、ポリトリフルオロエチレン、ポリ
テトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、テト
ラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合
体、エチレン−テトラフルオロエチレン共重合体から選
ばれる1種以上を挙げることができ、これらの中でもポ
リテトラフルオロエチレンが好ましい。
成分の合計量100重量部に対して0.01〜5重量部
であり、好ましくは0.1〜0.5重量部である。
動性改善剤として、芳香族ビニルモノマー(スチレン
等)と(メタ)アクリル酸エステルモノマー[(メタ)
アクリル酸メチル、(メタ)アクリル酸ブチル等の(メ
タ)アクリル酸(C1〜8)アルキルエステル等]との共
重合体;流動パラフィン、パラフィン、マイクロクリス
タリンワックス、ポリオレフィンワックス又はこれらの
部分酸化物等のワックス類等の脂肪族炭化水素類;カプ
ロン酸、パルミチン酸、ステアリン酸等の飽和脂肪酸、
リシノール酸等の不飽和脂肪酸等の高級脂肪酸;ステア
リン酸トリグリセリド等の高級脂肪酸エステル;ステア
リン酸アミド、オレイン酸アミド、エチレンビスステア
リルアミド等の高級脂肪酸アミド;ステアリルアルコー
ル等の高級アルコール;金属石鹸等を配合することがで
きる。
も、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、熱安定剤、
補強剤、帯電防止剤、滑剤、離型剤、充填剤、色相改良
剤、着色剤、可塑剤等を配合することができる。
成物を、射出成形、押出成形、ブロー成形等の方法を適
用して所望形状に成形して得ることができる。
明するが、本発明はこれらにより限定されるものではな
い。
(A)及び(B)成分は重量%表示であり、他の成分は
(A)及び(B)成分の合計量に対する重量部表示であ
る。なお、各成分の詳細は下記のとおりである。
イトL−1225WP」) (B)成分 HIPS−1:ゴム変性スチレン系樹脂(新日鐵化学社
製「品番XL−4」;ゴム状重合体:サラミ構造、体積
平均ゴム粒子径0.6μm、含有量10.6重量%) HIPS−2:ゴム変性スチレン系樹脂(ダイセル化学
工業社製「DR62」;ゴム状重合体:サラミ構造、体
積平均ゴム粒子径3.5μm、ゴム含有量10.5重量
%) HIPS−3:ゴム変性スチレン系樹脂(ダイセル化学
工業社製「品番R69」;ゴム状重合体:サラミ構造、
体積平均ゴム粒子径5.0μm、ゴム含有量12.0重
量%) ABS:ABS樹脂(ダイセル化学工業社製「セピアン
−V520」) (C)成分 SBS:スチレン−ブタジエンブロック共重合体 MBS:MBS樹脂(鐘淵化学工業(株)製「品番B−
11A」) ESBS:エポキシ変性スチレンブタジエンブロック共
重合体(ダイセル化学工業社製「品番AT−202」) (D)成分 TPP:トリフェニルホスフェート(大八化学工業社
製) CR733S:縮合型リン酸エステル(一般式(II)の
縮合物、大八化学工業社製) PX−200:大八化学工業社製(一般式(III)の縮
合物)
社製「テフロン6−J」) その他 PPE:ポリフェニレンエーテル(GE Specialty Chem.
Inc.「BLENDIXHPP820」) 表1、2に記載の各組成物について、下記の各試験を行
った。結果を表1、2に示す。
板状)の流動長さを測定した。シリンダー温度は250
℃、金型温度は60℃、射出圧力は500kg/cm2とし
た。
を目視で観察し、下記の基準で評価した。 ○:300ショットで金型及び成形体に汚れが認められ
ない。 △:100ショットで金型又は成形体に汚れが認められ
る。 ×:10ショットで金型又は成形体に汚れが認められ
る。
験片(ノッチ付き)のアイゾット衝撃強度を測定した。
50%の雰囲気下において、重さ4.0kg、錘の直径2
0mmの落錘を用い、120×120×2mmの平板試験片
で測定した。
に準拠して、厚み1/16インチの試験片で測定した。
合体がサラミ構造で、かつ体積平均粒子径が0.6μm
と小さいため、流動性が優れており、成形温度をあまり
高くする必要がない。このため、成形時の熱により
(D)成分の難燃剤が揮発しなかったので、金型や成形
体の汚れもなかった。また、成形体の耐衝撃性及び難燃
性も優れていた。
分のゴム変性スチレン系樹脂が、体積平均粒子径が0.
1〜1.0μmのサラミ構造のゴム状重合体を含有して
いるので、流動性が改善され、より低い温度で成形する
ことができる。したがって、揮発性の高い難燃剤を用い
た場合でも金型や成形体を汚すことがない。さらに、本
発明の難燃性樹脂組成物から得られる成形体は、耐衝撃
性と難燃性の両方が非常に優れている。
Claims (7)
- 【請求項1】 (A)芳香族ポリカーボネート系樹脂
30〜95重量%、(B)体積平均粒子径が0.1〜
1.0μmのサラミ構造のゴム状重合体を含有するゴム
変性スチレン系樹脂 5〜70重量%、(C)ゴム状弾
性体 (A)及び(B)成分の合計量100重量部に対
して0.5〜20重量部及び(D)難燃剤 (A)及び
(B)成分の合計量100重量部に対して1〜40重量
部を含有する難燃性樹脂組成物。 - 【請求項2】 (B)成分のゴム状重合体の体積平均粒
子径が0.3〜0.7μmである請求項1記載の難燃性
樹脂組成物。 - 【請求項3】 (C)成分が、下記の(C−1)〜(C
−4)から選ばれる1種以上である請求項1又は2記載
の難燃性樹脂組成物。 (C−1)ビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物から
なる共重合体又はその水素添加物。 (C−2)ビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物から
なる共重合体のエポキシ化合物又はその水素添加物。 (C−3)芳香族ビニル化合物と前記化合物と共重合可
能なモノマーとの共重合体。 (C−4)ガラス転移点が−30℃以下のゴム状重合体
を幹ポリマーとし、それに芳香族ビニル化合物及び前記
化合物と共重合可能なモノマーとがグラフト重合したグ
ラフト共重合体。 - 【請求項4】 (D)成分が、非ハロゲン系のリン化合
物である請求項1、2又は3記載の難燃性樹脂組成物。 - 【請求項5】 リン化合物が、トリフェニルホスフェー
ト及び下記一般式(I)で表されるものの混合物である
請求項4記載の難燃性樹脂組成物。 【化1】 [式中、nは0、1、2、3又は4を示す。] - 【請求項6】 さらに(E)難燃助剤としてフッ素樹脂
を含有する請求項1〜5のいずれか1記載の難燃性樹脂
組成物。 - 【請求項7】 請求項1〜6のいずれか1記載の難燃性
樹脂組成物からなる成形体。
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP22388998A JP2000053852A (ja) | 1998-08-07 | 1998-08-07 | 難燃性樹脂組成物 |
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---|---|---|---|
JP22388998A JP2000053852A (ja) | 1998-08-07 | 1998-08-07 | 難燃性樹脂組成物 |
Publications (1)
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---|---|
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JP (1) | JP2000053852A (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR101010120B1 (ko) | 2006-10-12 | 2011-01-24 | 주식회사 엘지화학 | 고무변성 스티렌계 난연수지 조성물 |
-
1998
- 1998-08-07 JP JP22388998A patent/JP2000053852A/ja active Pending
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR101010120B1 (ko) | 2006-10-12 | 2011-01-24 | 주식회사 엘지화학 | 고무변성 스티렌계 난연수지 조성물 |
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