JP2000030750A - 非水系二次電池の充電方法 - Google Patents
非水系二次電池の充電方法Info
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- JP2000030750A JP2000030750A JP10192540A JP19254098A JP2000030750A JP 2000030750 A JP2000030750 A JP 2000030750A JP 10192540 A JP10192540 A JP 10192540A JP 19254098 A JP19254098 A JP 19254098A JP 2000030750 A JP2000030750 A JP 2000030750A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Secondary Cells (AREA)
- Charge And Discharge Circuits For Batteries Or The Like (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 サイクル寿命特性に優れた非水系二次電池の
充電方法を提供する。 【解決手段】 充放電可能な正極と、電解質と、充放電
可能な負極とを具備する非水系二次電池において、前記
二次電池に対して充電を開始後、前記二次電池の閉路電
圧が前記電解質の分解電圧に達する前に前記充電を停止
する非水系二次電池の充電方法。また、前記二次電池に
対して充電を開始後、前記二次電池に充電された容量が
前記二次電池の定格容量に達する前に前記充電を停止す
る非水系二次電池の充電方法。
充電方法を提供する。 【解決手段】 充放電可能な正極と、電解質と、充放電
可能な負極とを具備する非水系二次電池において、前記
二次電池に対して充電を開始後、前記二次電池の閉路電
圧が前記電解質の分解電圧に達する前に前記充電を停止
する非水系二次電池の充電方法。また、前記二次電池に
対して充電を開始後、前記二次電池に充電された容量が
前記二次電池の定格容量に達する前に前記充電を停止す
る非水系二次電池の充電方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水系二次電池の
充電方法に関する。
充電方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、携帯電話やノートパソコンなどの
コードレス機器の普及がめざましく、それとともに機器
の電源となる二次電池の高容量化、高エネルギー密度化
の要望がますます高まりつつある。
コードレス機器の普及がめざましく、それとともに機器
の電源となる二次電池の高容量化、高エネルギー密度化
の要望がますます高まりつつある。
【０００３】この二次電池として、高電圧で高エネルギ
ー密度を有するリチウム二次電池のような非水系二次電
池に対する期待が大きく、最近、リチウムと遷移金属と
の複合酸化物を正極活物質とし、リチウムを充放電でき
る炭素質材料を負極活物質として構成したリチウムイオ
ン二次電池が実用化されている。
ー密度を有するリチウム二次電池のような非水系二次電
池に対する期待が大きく、最近、リチウムと遷移金属と
の複合酸化物を正極活物質とし、リチウムを充放電でき
る炭素質材料を負極活物質として構成したリチウムイオ
ン二次電池が実用化されている。
【０００４】このような非水系二次電池を充電する方法
としては、一般的に、電池電圧が設定値に達するまでは
定電流で充電し、その後、定電圧充電に切り換えるとい
う定電流定電圧充電方式が採用されている（特開平５−
１１１１８４号公報、特開平６−３２５７９４号公報、
特開平７−２４０２３５号公報）。また、満充電を検知
する方法も数多く提案されている（特開平６−１８９４
６６号公報、特開平７−１０５９８０号公報、特開平７
−２３５３３２号公報）。
としては、一般的に、電池電圧が設定値に達するまでは
定電流で充電し、その後、定電圧充電に切り換えるとい
う定電流定電圧充電方式が採用されている（特開平５−
１１１１８４号公報、特開平６−３２５７９４号公報、
特開平７−２４０２３５号公報）。また、満充電を検知
する方法も数多く提案されている（特開平６−１８９４
６６号公報、特開平７−１０５９８０号公報、特開平７
−２３５３３２号公報）。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、非水系
二次電池では、電池電圧がある値以上になると電解質が
分解し、電池の容量が低下する。従来より採用されてい
る定電流定電圧充電方法でも、この電解液の分解が電池
の容量劣化の一因となる。
二次電池では、電池電圧がある値以上になると電解質が
分解し、電池の容量が低下する。従来より採用されてい
る定電流定電圧充電方法でも、この電解液の分解が電池
の容量劣化の一因となる。
【０００６】本発明は以上に鑑み、優れたサイクル寿命
特性を得ることが可能な非水系二次電池の充電方法を提
供することを目的とする。
特性を得ることが可能な非水系二次電池の充電方法を提
供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
本発明の非水系二次電池の充電方法は、充放電可能な正
極と、非水電解質と、充放電可能な負極とを具備する非
水系二次電池の充電を開始した後、前記電池の閉路電圧
が前記非水電解質の分解電圧に達する前に、前記充電を
停止する。
本発明の非水系二次電池の充電方法は、充放電可能な正
極と、非水電解質と、充放電可能な負極とを具備する非
水系二次電池の充電を開始した後、前記電池の閉路電圧
が前記非水電解質の分解電圧に達する前に、前記充電を
停止する。
【０００８】また、充放電可能な正極と、非水電解質
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池の充
電を開始した後、前記電池に充電された電気容量が予め
定めた前記電池の定格容量に達する前に、前記充電を停
止することを特徴とする。
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池の充
電を開始した後、前記電池に充電された電気容量が予め
定めた前記電池の定格容量に達する前に、前記充電を停
止することを特徴とする。
【０００９】また、充放電可能な正極と、非水電解質
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、
規定電流値で定電流充電し、前記充電により前記二次電
池の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記電池
の閉路電圧を前記規定値に維持する定電流定電圧充電工
程において、前記電池の閉路電圧を前記規定電圧値に維
持する定電圧充電の際、前記電池に流れる充電電流の時
間変化率の絶対値が規定値以下の値になれば、前記充電
を停止することを特徴とする。
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、
規定電流値で定電流充電し、前記充電により前記二次電
池の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記電池
の閉路電圧を前記規定値に維持する定電流定電圧充電工
程において、前記電池の閉路電圧を前記規定電圧値に維
持する定電圧充電の際、前記電池に流れる充電電流の時
間変化率の絶対値が規定値以下の値になれば、前記充電
を停止することを特徴とする。
【００１０】また、充放電可能な正極と、非水電解質
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、
規定電流値で定電流充電し、前記充電により前記二次電
池の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記電池
の閉路電圧を前記規定値に維持する定電流定電圧充電工
程において、前記電池の閉路電圧を前記規定電圧値に維
持する定電圧充電の際、前記電池に充電される電気量の
時間変化率を検出し、前記変化率が規定値以下の値にな
れば、前記充電を停止することを特徴とする。
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、
規定電流値で定電流充電し、前記充電により前記二次電
池の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記電池
の閉路電圧を前記規定値に維持する定電流定電圧充電工
程において、前記電池の閉路電圧を前記規定電圧値に維
持する定電圧充電の際、前記電池に充電される電気量の
時間変化率を検出し、前記変化率が規定値以下の値にな
れば、前記充電を停止することを特徴とする。
【００１１】また、充放電可能な正極と、非水電解質
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、
規定電流値で定電流充電し、前記充電により前記二次電
池の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記電池
の閉路電圧を前記規定電圧値に維持する定電流定電圧充
電行程において、前記充電の時間もしくは電池の閉路電
圧を規定電圧値に維持する時間が、予め定めた規定時間
に到達したとき、充電を停止することを特徴とする。
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、
規定電流値で定電流充電し、前記充電により前記二次電
池の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記電池
の閉路電圧を前記規定電圧値に維持する定電流定電圧充
電行程において、前記充電の時間もしくは電池の閉路電
圧を規定電圧値に維持する時間が、予め定めた規定時間
に到達したとき、充電を停止することを特徴とする。
【００１２】また、充放電可能な正極と、非水電解質
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、
規定電流値Ｉ1で定電流充電し、前記充電により前記二
次電池の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記
電池の閉路電圧を前記規定電圧値に維持する定電流定電
圧充電行程において、前記電池を規定電流値で定電流充
電する際、まず第１規定電流値Ｉ1で充電し、このとき
前記電池の閉路電圧Ｖ（Ｉ1）の時間に対する変化率ｄ
Ｖ（Ｉ1）を検出し、前記変化率ｄＶ（Ｉ1）が規定値以
下の値になれば、前記第１規定電流値より大きい第２規
定電流値Ｉ2で充電することを特徴とする。
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、
規定電流値Ｉ1で定電流充電し、前記充電により前記二
次電池の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記
電池の閉路電圧を前記規定電圧値に維持する定電流定電
圧充電行程において、前記電池を規定電流値で定電流充
電する際、まず第１規定電流値Ｉ1で充電し、このとき
前記電池の閉路電圧Ｖ（Ｉ1）の時間に対する変化率ｄ
Ｖ（Ｉ1）を検出し、前記変化率ｄＶ（Ｉ1）が規定値以
下の値になれば、前記第１規定電流値より大きい第２規
定電流値Ｉ2で充電することを特徴とする。
【００１３】また、充放電可能な正極と、非水電解質
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、
規定電流値Ｉ3で定電流充電し、前記充電により前記二
次電池の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記
電池の閉路電圧を前記規定電圧値に維持する定電流定電
圧充電行程において、前記電池を規定電流値で定電流充
電する際、まず第３規定電流値Ｉ3で充電し、同時に前
記電池のインピーダンスＺ（Ｉ3）を測定し、前記イン
ピーダンス値Ｚ（Ｉ3）もしくは前記インピーダンス値
の時間に対する変化率ｄＺ（Ｉ3）が規定値以下の値に
なれば、前記第３規定電流値Ｉ3より大きい第４規定電
流値Ｉ4で前記電池を充電することを特徴とする。
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、
規定電流値Ｉ3で定電流充電し、前記充電により前記二
次電池の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記
電池の閉路電圧を前記規定電圧値に維持する定電流定電
圧充電行程において、前記電池を規定電流値で定電流充
電する際、まず第３規定電流値Ｉ3で充電し、同時に前
記電池のインピーダンスＺ（Ｉ3）を測定し、前記イン
ピーダンス値Ｚ（Ｉ3）もしくは前記インピーダンス値
の時間に対する変化率ｄＺ（Ｉ3）が規定値以下の値に
なれば、前記第３規定電流値Ｉ3より大きい第４規定電
流値Ｉ4で前記電池を充電することを特徴とする。
【００１４】また、充放電可能な正極と、非水電解質
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、
規定電流値Ｉ5で定電流充電し、前記充電により前記二
次電池の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記
電池の閉路電圧を前記規定電圧値に維持する定電流定電
圧充電行程において、前記電池を第５規定電流値Ｉ5で
定電流充電する際、前記Ｉ5とは異なる第６規定電流値
Ｉ6を規定時間間隔Ｔで規定時間通電し、前記第６規定
電流値Ｉ6の通電回数がｎ回目の前記第６規定電流値Ｉ6
の通電開始時から、第１規定時間ｔ1と第２規定時間ｔ2
とが経過したときの、前記電池の閉路電圧をそれぞれＶ
（ｔ1）T(n)およびＶ（ｔ2）T(n)とし、かつ、前記第６
規定電流値Ｉ6の通電回数が（ｎ−１）回目の前記第６
規定電流値Ｉ6の通電開始時から、第１規定時間ｔ1と第
２規定時間ｔ2とが経過したときの、前記電池の閉路電
圧をそれぞれＶ（ｔ1）T(n-1)およびＶ（ｔ2）T(n-1)と
すると、｜Ｖ（ｔ1）T(n)−Ｖ（ｔ2）T(n)｜もしくは｜
｛Ｖ（ｔ1）T(n)−Ｖ（ｔ2） T(n)｝−｛Ｖ（ｔ1）
T(n-1)−Ｖ（ｔ2）T(n-1)｝｜が、規定値以下の値にな
れば前記第５規定電流値Ｉ5より大きな第７規定電流Ｉ7
で定電流充電を行うことを特徴とする。
と、充放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、
規定電流値Ｉ5で定電流充電し、前記充電により前記二
次電池の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記
電池の閉路電圧を前記規定電圧値に維持する定電流定電
圧充電行程において、前記電池を第５規定電流値Ｉ5で
定電流充電する際、前記Ｉ5とは異なる第６規定電流値
Ｉ6を規定時間間隔Ｔで規定時間通電し、前記第６規定
電流値Ｉ6の通電回数がｎ回目の前記第６規定電流値Ｉ6
の通電開始時から、第１規定時間ｔ1と第２規定時間ｔ2
とが経過したときの、前記電池の閉路電圧をそれぞれＶ
（ｔ1）T(n)およびＶ（ｔ2）T(n)とし、かつ、前記第６
規定電流値Ｉ6の通電回数が（ｎ−１）回目の前記第６
規定電流値Ｉ6の通電開始時から、第１規定時間ｔ1と第
２規定時間ｔ2とが経過したときの、前記電池の閉路電
圧をそれぞれＶ（ｔ1）T(n-1)およびＶ（ｔ2）T(n-1)と
すると、｜Ｖ（ｔ1）T(n)−Ｖ（ｔ2）T(n)｜もしくは｜
｛Ｖ（ｔ1）T(n)−Ｖ（ｔ2） T(n)｝−｛Ｖ（ｔ1）
T(n-1)−Ｖ（ｔ2）T(n-1)｝｜が、規定値以下の値にな
れば前記第５規定電流値Ｉ5より大きな第７規定電流Ｉ7
で定電流充電を行うことを特徴とする。
【００１５】以上で用いる非水系二次電池は、リチウム
と遷移金属との複合酸化物を正極活物質とし、リチウム
を充放電できる炭素質材料を負極活物質として構成する
ことが効果的である。
と遷移金属との複合酸化物を正極活物質とし、リチウム
を充放電できる炭素質材料を負極活物質として構成する
ことが効果的である。
【００１６】
【発明の実施の形態】従来の定電流定電圧充電方式で
は、満充電するためには、定電圧充電モードに入った
後、４．２Ｖ程度の電圧でしばらく保持しなければなら
ない。現行の非水系二次電池に用いられている電解質で
は、通常、分解電圧が４．２Ｖ以下であるため、この定
電圧充電中に電解質の分解が起こり、これがサイクル劣
化の要因の一つになると考えられている。したがって、
電池電圧が電解質の分解電圧に達する前に充電を停止す
れば、サイクル劣化の要因の一つを排除することができ
る。
は、満充電するためには、定電圧充電モードに入った
後、４．２Ｖ程度の電圧でしばらく保持しなければなら
ない。現行の非水系二次電池に用いられている電解質で
は、通常、分解電圧が４．２Ｖ以下であるため、この定
電圧充電中に電解質の分解が起こり、これがサイクル劣
化の要因の一つになると考えられている。したがって、
電池電圧が電解質の分解電圧に達する前に充電を停止す
れば、サイクル劣化の要因の一つを排除することができ
る。
【００１７】また、上記のように電解質の分解を起こさ
ないようにするのではなく、電解質の分解をより少なく
抑えるようにしても、サイクル劣化を改善することが可
能となる。定電流定電圧充電方式の場合、定電圧充電時
間を短くする、あるいは定電圧充電を行わないようにす
れば、電解質の分解を少なく抑えることができる。この
ように定電圧充電時間を短くする、あるいは定電圧充電
を行わないようにするということは、すなわち定格容量
に達する前に充電を停止することであるので、定格容量
に達する前に充電を停止すればサイクル劣化を改善する
ことができる。ここで、定格容量とは現行の充電方式で
充電した場合の容量である。
ないようにするのではなく、電解質の分解をより少なく
抑えるようにしても、サイクル劣化を改善することが可
能となる。定電流定電圧充電方式の場合、定電圧充電時
間を短くする、あるいは定電圧充電を行わないようにす
れば、電解質の分解を少なく抑えることができる。この
ように定電圧充電時間を短くする、あるいは定電圧充電
を行わないようにするということは、すなわち定格容量
に達する前に充電を停止することであるので、定格容量
に達する前に充電を停止すればサイクル劣化を改善する
ことができる。ここで、定格容量とは現行の充電方式で
充電した場合の容量である。
【００１８】定電流定電圧充電方式では、定電圧充電モ
ードに入ると次第に充電電流が減少する。したがって、
定電圧充電モードでは充電容量の増加率も時間とともに
減少するので、充電容量の時間に対する変化率を検出
し、その値によって充電を制御すれば、定格容量に達す
る前に充電を停止することができる。また、充電電流の
時間に対する変化率を検出し、その変化率の絶対値によ
って充電を制御しても、定格容量に達する前に充電を停
止することができる。単純に、タイマー制御を行っても
定格容量に達する前に充電を停止することは可能であ
る。その場合、タイマーを作動させるタイミングは定電
流充電開始時、あるいは定電圧充電開始時のいずれでも
かまわない。
ードに入ると次第に充電電流が減少する。したがって、
定電圧充電モードでは充電容量の増加率も時間とともに
減少するので、充電容量の時間に対する変化率を検出
し、その値によって充電を制御すれば、定格容量に達す
る前に充電を停止することができる。また、充電電流の
時間に対する変化率を検出し、その変化率の絶対値によ
って充電を制御しても、定格容量に達する前に充電を停
止することができる。単純に、タイマー制御を行っても
定格容量に達する前に充電を停止することは可能であ
る。その場合、タイマーを作動させるタイミングは定電
流充電開始時、あるいは定電圧充電開始時のいずれでも
かまわない。
【００１９】リチウムイオン二次電池では定格容量に対
する充電状態が非常に低い状態（定格容量に対して、ほ
ぼ１０％以下の充電状態）では、電池の内部インピーダ
ンスが大きい。例えば、複素インピーダンス測定を行う
と、インピーダンスの実数成分−虚数成分図において、
１０Ｈｚから０．１Ｈｚの低周波数領域に円弧が出現す
るが、定格容量に対して１０％以下の充電状態では前述
の円弧が大きくなる。これは定格容量に対して１０％以
下の充電状態では反応抵抗が大きくなることを示してお
り、そのような反応抵抗の大きい領域に対して大きな電
流で充電しようとすると、電極活物質と電解液との界面
で通常の充電反応以外の副反応が発生し、電池特性を損
なう原因となると考えられる。したがって、反応抵抗の
大きい領域では充電レートを小さくしておき、反応抵抗
が小さくなった時に充電レートを大きくするようにすれ
ば、サイクル特性を低下することなく、充電時間の短縮
を図ることができる。
する充電状態が非常に低い状態（定格容量に対して、ほ
ぼ１０％以下の充電状態）では、電池の内部インピーダ
ンスが大きい。例えば、複素インピーダンス測定を行う
と、インピーダンスの実数成分−虚数成分図において、
１０Ｈｚから０．１Ｈｚの低周波数領域に円弧が出現す
るが、定格容量に対して１０％以下の充電状態では前述
の円弧が大きくなる。これは定格容量に対して１０％以
下の充電状態では反応抵抗が大きくなることを示してお
り、そのような反応抵抗の大きい領域に対して大きな電
流で充電しようとすると、電極活物質と電解液との界面
で通常の充電反応以外の副反応が発生し、電池特性を損
なう原因となると考えられる。したがって、反応抵抗の
大きい領域では充電レートを小さくしておき、反応抵抗
が小さくなった時に充電レートを大きくするようにすれ
ば、サイクル特性を低下することなく、充電時間の短縮
を図ることができる。
【００２０】このとき、定電流充電中を開始すると同時
に、一定時間毎にインピーダンス測定を行い、その測定
から得られるインピーダンス値、あるいは前回の測定時
のインピーダンス値との差が規定値以下になったときに
充電レートを大きくすればよい。通常、インピーダンス
測定では、測定周波数領域に現れた円弧のフィッティン
グを施し、実数軸との交点から抵抗値を求めるが、本発
明では、１００ｍＨｚ程度の低周波数領域の１点での測
定から得られるインピーダンス値を前述の抵抗値の代用
としても支障はない。また、電池電圧の時間に対する変
化率を検出し、その値が規定値以下になったときに充電
レートを大きくしてもよい。
に、一定時間毎にインピーダンス測定を行い、その測定
から得られるインピーダンス値、あるいは前回の測定時
のインピーダンス値との差が規定値以下になったときに
充電レートを大きくすればよい。通常、インピーダンス
測定では、測定周波数領域に現れた円弧のフィッティン
グを施し、実数軸との交点から抵抗値を求めるが、本発
明では、１００ｍＨｚ程度の低周波数領域の１点での測
定から得られるインピーダンス値を前述の抵抗値の代用
としても支障はない。また、電池電圧の時間に対する変
化率を検出し、その値が規定値以下になったときに充電
レートを大きくしてもよい。
【００２１】定電流充電を開始すると同時に、一定時間
毎に異なる電流での短時間の充電あるいは短時間の休止
を挿入し、その間の電圧挙動、すなわちＩＲドロップに
よる変化分を除いた電池電圧の変化量、あるいは前回の
短時間の充電期間あるいは前回の休止期間における変化
量との差を検出し、その値から充電レートを切り替える
ことも可能である。ＩＲドロップによる変化分を除いた
電池電圧の挙動は前述の反応抵抗の影響を受けると思わ
れるので、反応抵抗が大きければ、その電池電圧の変化
量も大きくなる。したがって、その電池電圧の変化量あ
るいは前回の変化量との差が規定値以下になったときに
充電レートを大きくすればよい。
毎に異なる電流での短時間の充電あるいは短時間の休止
を挿入し、その間の電圧挙動、すなわちＩＲドロップに
よる変化分を除いた電池電圧の変化量、あるいは前回の
短時間の充電期間あるいは前回の休止期間における変化
量との差を検出し、その値から充電レートを切り替える
ことも可能である。ＩＲドロップによる変化分を除いた
電池電圧の挙動は前述の反応抵抗の影響を受けると思わ
れるので、反応抵抗が大きければ、その電池電圧の変化
量も大きくなる。したがって、その電池電圧の変化量あ
るいは前回の変化量との差が規定値以下になったときに
充電レートを大きくすればよい。
【００２２】以下に本発明の実施例について説明する。 （実施例１）まず、以下のような方法で円筒型リチウム
イオン二次電池を作製した。
イオン二次電池を作製した。
【００２３】正極活物質であるＬｉＣｏＯ2粉末１００
重量部とアセチレンブラック３重量部、フッ素樹脂系結
着剤７重量部とを混合して正極合剤とし、カルボキシメ
チルセルロース水溶液に懸濁させてペースト状にした。
このペーストをアルミ箔に塗着し、乾燥後圧延したもの
を正極板とした。また、負極活物質である黒鉛粉末１０
０重量部とスチレン／ブタジエンゴム４重量部を混合し
たものを負極合剤とし、カルボキシメチルセルロース水
溶液に懸濁させてペースト状にした。このペーストを銅
箔に塗着し、乾燥後圧延したものを負極板とした。この
正極板および負極板をポリプロピレン製多孔性フィルム
であるセパレータを介して渦巻き状に巻回してＡサイズ
の電槽に挿入し、封口した。なお、電解液にはエチレン
カーボネートとエチルメチルカーボネートの混合溶媒に
ＬｉＰＦ6を溶解したものを用いた。
重量部とアセチレンブラック３重量部、フッ素樹脂系結
着剤７重量部とを混合して正極合剤とし、カルボキシメ
チルセルロース水溶液に懸濁させてペースト状にした。
このペーストをアルミ箔に塗着し、乾燥後圧延したもの
を正極板とした。また、負極活物質である黒鉛粉末１０
０重量部とスチレン／ブタジエンゴム４重量部を混合し
たものを負極合剤とし、カルボキシメチルセルロース水
溶液に懸濁させてペースト状にした。このペーストを銅
箔に塗着し、乾燥後圧延したものを負極板とした。この
正極板および負極板をポリプロピレン製多孔性フィルム
であるセパレータを介して渦巻き状に巻回してＡサイズ
の電槽に挿入し、封口した。なお、電解液にはエチレン
カーボネートとエチルメチルカーボネートの混合溶媒に
ＬｉＰＦ6を溶解したものを用いた。
【００２４】このようにして作製した電池を、２０℃に
おいて、５００ｍＡで定電流充電し、電池電圧が４．２
Ｖに達すれば定電圧充電に切り替え、合計２時間で充電
を終了し、７２０ｍＡで３．０Ｖまで放電して、電池容
量が７８０ｍＡｈであることを確認し、これを定格容量
とした。
おいて、５００ｍＡで定電流充電し、電池電圧が４．２
Ｖに達すれば定電圧充電に切り替え、合計２時間で充電
を終了し、７２０ｍＡで３．０Ｖまで放電して、電池容
量が７８０ｍＡｈであることを確認し、これを定格容量
とした。
【００２５】上記の電池を用いて、本発明の充電方法を
用いた場合と従来の充電方法を用いた場合のサイクル寿
命特性を比較した。上記の電解液を用いた場合、電解液
の分解電圧は４．０Ｖから４．１Ｖ程度であると言われ
ているので、本発明の充電方法を用いた実施例として、
３６０ｍＡで定電流充電を行い、４．０Ｖでカットした
ものをサンプル１とした。また、電解液の分解電圧には
達しているが、その分解電圧以上の電圧で維持しない実
施例として、５００ｍＡで定電流充電を行い、４．１Ｖ
でカットしたものをサンプル２、５００ｍＡで定電流充
電を行い、４．２Ｖでカットしたものをサンプル３とし
た。これらに対して、従来の充電方法、すなわち５００
ｍＡで定電流充電し、４．２Ｖに達すると定電圧充電に
切り替え、合計２時間でカットしたものを比較例とし
た。
用いた場合と従来の充電方法を用いた場合のサイクル寿
命特性を比較した。上記の電解液を用いた場合、電解液
の分解電圧は４．０Ｖから４．１Ｖ程度であると言われ
ているので、本発明の充電方法を用いた実施例として、
３６０ｍＡで定電流充電を行い、４．０Ｖでカットした
ものをサンプル１とした。また、電解液の分解電圧には
達しているが、その分解電圧以上の電圧で維持しない実
施例として、５００ｍＡで定電流充電を行い、４．１Ｖ
でカットしたものをサンプル２、５００ｍＡで定電流充
電を行い、４．２Ｖでカットしたものをサンプル３とし
た。これらに対して、従来の充電方法、すなわち５００
ｍＡで定電流充電し、４．２Ｖに達すると定電圧充電に
切り替え、合計２時間でカットしたものを比較例とし
た。
【００２６】このような実施例および比較例の充放電サ
イクルを行い、その結果得られたサイクル寿命特性を図
１に示した。なお、いずれの場合も放電は３．０Ｖまで
行った。本実施例であるサンプル１〜３では定格容量に
達する前に充電を停止しているので、比較例に比べてサ
イクル初期の電池容量は小さいが、充放電サイクルに伴
う容量劣化は小さく、特に電解液の分解電圧に達する前
に充電を停止したサンプル１では容量劣化は非常に小さ
かった。そして、充放電サイクルを繰り返すうちに容量
が比較例を上回るようになった。
イクルを行い、その結果得られたサイクル寿命特性を図
１に示した。なお、いずれの場合も放電は３．０Ｖまで
行った。本実施例であるサンプル１〜３では定格容量に
達する前に充電を停止しているので、比較例に比べてサ
イクル初期の電池容量は小さいが、充放電サイクルに伴
う容量劣化は小さく、特に電解液の分解電圧に達する前
に充電を停止したサンプル１では容量劣化は非常に小さ
かった。そして、充放電サイクルを繰り返すうちに容量
が比較例を上回るようになった。
【００２７】以上のように、本実施例では従来よりも優
れたサイクル寿命特性が得られることがわかった。
れたサイクル寿命特性が得られることがわかった。
【００２８】（実施例２）実施例１と同様に円筒型リチ
ウムイオン二次電池を作製し、電池容量が７８０ｍＡｈ
であることを確認し、これを定格容量とした。
ウムイオン二次電池を作製し、電池容量が７８０ｍＡｈ
であることを確認し、これを定格容量とした。
【００２９】このような電池を用いて、本発明の充電方
法を用いた場合と従来の充電方法を用いた場合のサイク
ル寿命特性を比較した。本発明の充電方法を用いた実施
例として、５００ｍＡで定電流充電を行い、電池電圧が
４．２Ｖに達すると定電圧充電に切り替え、充電容量の
時間に対する変化率が０．０７ｍＡｈ／秒以下になった
ときに充電を停止したものをサンプル４とした。この場
合、充電中に電流積算により充電容量を求め、１分ごと
に充電容量の時間変化率を求めた。なお、定電流充電中
は充電容量の時間変化率は一定で、０．１４ｍＡｈ／秒
である。
法を用いた場合と従来の充電方法を用いた場合のサイク
ル寿命特性を比較した。本発明の充電方法を用いた実施
例として、５００ｍＡで定電流充電を行い、電池電圧が
４．２Ｖに達すると定電圧充電に切り替え、充電容量の
時間に対する変化率が０．０７ｍＡｈ／秒以下になった
ときに充電を停止したものをサンプル４とした。この場
合、充電中に電流積算により充電容量を求め、１分ごと
に充電容量の時間変化率を求めた。なお、定電流充電中
は充電容量の時間変化率は一定で、０．１４ｍＡｈ／秒
である。
【００３０】また、５００ｍＡで定電流充電を行い、電
池電圧が４．２Ｖに達すると定電圧充電に切り替え、定
電圧充電モードに入った後の充電電流の時間に対する変
化率の絶対値が０．３ｍＡ／秒以下になったときに充電
を停止したものをサンプル５とした。この場合、充電中
に充電電流を検出し、１分ごとに充電電流の時間変化率
を算出した。もちろん定電流充電中は充電電流の時間変
化率はゼロである。
池電圧が４．２Ｖに達すると定電圧充電に切り替え、定
電圧充電モードに入った後の充電電流の時間に対する変
化率の絶対値が０．３ｍＡ／秒以下になったときに充電
を停止したものをサンプル５とした。この場合、充電中
に充電電流を検出し、１分ごとに充電電流の時間変化率
を算出した。もちろん定電流充電中は充電電流の時間変
化率はゼロである。
【００３１】さらに、５００ｍＡで定電流充電を開始す
ると同時にタイマーを作動させ、電池電圧が４．２Ｖに
達すると定電圧充電に切り替え、８５分で充電を停止し
たものをサンプル６とした。
ると同時にタイマーを作動させ、電池電圧が４．２Ｖに
達すると定電圧充電に切り替え、８５分で充電を停止し
たものをサンプル６とした。
【００３２】比較例は実施例１で用いたものと同じであ
る。このような実施例および比較例の充放電サイクルを
行い、その結果得られたサイクル寿命特性を図２に示し
た。なお、いずれの場合も放電は３．０Ｖまで行った。
本実施例であるサンプル４〜６では定格容量に達する前
に充電を停止しているので、比較例に比べてサイクル初
期の電池容量は小さいが、充放電サイクルに伴う容量劣
化は小さくなった。そして、充放電サイクルを繰り返す
うちに容量が比較例を上回るようになった。
る。このような実施例および比較例の充放電サイクルを
行い、その結果得られたサイクル寿命特性を図２に示し
た。なお、いずれの場合も放電は３．０Ｖまで行った。
本実施例であるサンプル４〜６では定格容量に達する前
に充電を停止しているので、比較例に比べてサイクル初
期の電池容量は小さいが、充放電サイクルに伴う容量劣
化は小さくなった。そして、充放電サイクルを繰り返す
うちに容量が比較例を上回るようになった。
【００３３】以上のように、本実施例では従来よりも優
れたサイクル寿命特性が得られることがわかった。
れたサイクル寿命特性が得られることがわかった。
【００３４】（実施例３）実施例１と同様に円筒型リチ
ウムイオン二次電池を作製し、電池容量が７８０ｍＡｈ
であることを確認し、これを定格容量とした。
ウムイオン二次電池を作製し、電池容量が７８０ｍＡｈ
であることを確認し、これを定格容量とした。
【００３５】このような電池を用いて、本発明の充電方
法を用いた場合と従来の充電方法を用いた場合のサイク
ル寿命特性を比較した。本発明の充電方法を用いた実施
例として、５００ｍＡで定電流充電を開始すると同時に
タイマーを作動させ、電池電圧の時間に対する変化率が
０．１５ｍＶ／秒以下になったときに充電電流を８００
ｍＡに大きくし、電池電圧が４．２Ｖに達すると定電圧
充電に切り替え、５８分で充電を停止したものをサンプ
ル７とした。
法を用いた場合と従来の充電方法を用いた場合のサイク
ル寿命特性を比較した。本発明の充電方法を用いた実施
例として、５００ｍＡで定電流充電を開始すると同時に
タイマーを作動させ、電池電圧の時間に対する変化率が
０．１５ｍＶ／秒以下になったときに充電電流を８００
ｍＡに大きくし、電池電圧が４．２Ｖに達すると定電圧
充電に切り替え、５８分で充電を停止したものをサンプ
ル７とした。
【００３６】また、５００ｍＡで定電流充電を開始する
と同時にタイマーを作動させ、さらに、１０秒ごとに５
００ミリ秒の休止を挿入し、その休止期間のＩＲドロッ
プによる変化分を除いた電池電圧の変化量と前回の変化
量との差が０．６ｍＶ以下になったときに充電電流を８
００ｍＡに大きくし、電池電圧が４．２Ｖに達すると定
電圧充電に切り替え、５８分で充電を停止したものをサ
ンプル８とした。
と同時にタイマーを作動させ、さらに、１０秒ごとに５
００ミリ秒の休止を挿入し、その休止期間のＩＲドロッ
プによる変化分を除いた電池電圧の変化量と前回の変化
量との差が０．６ｍＶ以下になったときに充電電流を８
００ｍＡに大きくし、電池電圧が４．２Ｖに達すると定
電圧充電に切り替え、５８分で充電を停止したものをサ
ンプル８とした。
【００３７】比較例は実施例１で用いたものと同じであ
る。このような実施例および比較例の充放電サイクルを
行い、その結果得られたサイクル寿命特性を図３に示し
た。なお、いずれの場合も放電は３．０Ｖまで行った。
本実施例であるサンプル７および８では定格容量に達す
る前に充電を停止しているので、比較例に比べてサイク
ル初期の電池容量は小さいが、充放電サイクルに伴う容
量劣化は小さくなった。そして、充放電サイクルを繰り
返すうちに容量が比較例を上回るようになった。
る。このような実施例および比較例の充放電サイクルを
行い、その結果得られたサイクル寿命特性を図３に示し
た。なお、いずれの場合も放電は３．０Ｖまで行った。
本実施例であるサンプル７および８では定格容量に達す
る前に充電を停止しているので、比較例に比べてサイク
ル初期の電池容量は小さいが、充放電サイクルに伴う容
量劣化は小さくなった。そして、充放電サイクルを繰り
返すうちに容量が比較例を上回るようになった。
【００３８】また、サンプル７および８における電池容
量は実施例２のサンプル６の電池容量とほぼ同じである
が、サンプル６では充電時間が８５分であるのに対し
て、サンプル７および８では充電時間が５８分に短縮で
きたこともわかった。
量は実施例２のサンプル６の電池容量とほぼ同じである
が、サンプル６では充電時間が８５分であるのに対し
て、サンプル７および８では充電時間が５８分に短縮で
きたこともわかった。
【００３９】以上のように、本実施例では従来よりも優
れたサイクル寿命特性が得られ、しかも充電時間の短縮
を図ることも可能であることがわかった。
れたサイクル寿命特性が得られ、しかも充電時間の短縮
を図ることも可能であることがわかった。
【００４０】なお、５００ｍＡで定電流充電を開始する
と同時に、一定時間毎に振幅１０ｍＡ、周波数１００ｍ
Ｈｚで交流インピーダンス測定を行い、得られるインピ
ーダンス値と前回の測定時に得られたインピーダンス値
との差が規定値以下になったときに充電電流を８００ｍ
Ａに大きくする場合や、５００ｍＡで定電流充電を開始
すると同時に、一定時間毎に８００ｍＡでの５００ミリ
秒間の充電を挿入し、その充電期間のＩＲドロップによ
る変化分を除いた電池電圧の変化量と前回の８００ｍＡ
での充電時の変化量との差が規定値以下になったときに
充電電流を８００ｍＡに大きくする場合においても同様
の結果が得られる。
と同時に、一定時間毎に振幅１０ｍＡ、周波数１００ｍ
Ｈｚで交流インピーダンス測定を行い、得られるインピ
ーダンス値と前回の測定時に得られたインピーダンス値
との差が規定値以下になったときに充電電流を８００ｍ
Ａに大きくする場合や、５００ｍＡで定電流充電を開始
すると同時に、一定時間毎に８００ｍＡでの５００ミリ
秒間の充電を挿入し、その充電期間のＩＲドロップによ
る変化分を除いた電池電圧の変化量と前回の８００ｍＡ
での充電時の変化量との差が規定値以下になったときに
充電電流を８００ｍＡに大きくする場合においても同様
の結果が得られる。
【００４１】
【発明の効果】上記実施例から明らかなように、本発明
によれば、サイクル寿命特性に優れた非水系二次電池の
充電方法が得られる。
によれば、サイクル寿命特性に優れた非水系二次電池の
充電方法が得られる。
【図１】本発明の第１の実施例および比較例で評価した
電池のサイクル寿命特性を示した図
電池のサイクル寿命特性を示した図
【図２】本発明の第２の実施例および比較例で評価した
電池のサイクル寿命特性を示した図
電池のサイクル寿命特性を示した図
【図３】本発明の第３の実施例および比較例で評価した
電池のサイクル寿命特性を示した図
電池のサイクル寿命特性を示した図
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 竹山 健一 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 5G003 AA01 BA01 CA03 CA17 CB06 FA08 5H030 AA01 AS11 BB03 BB27 FF41 FF43 FF52
Claims (9)
- 【請求項１】 充放電可能な正極と、非水電解質と、充
放電可能な負極とを具備する非水系二次電池の充電を開
始した後、前記電池の閉路電圧が前記非水電解質の分解
電圧に達する前に、前記充電を停止することを特徴とす
る非水系二次電池の充電方法。 - 【請求項２】 充放電可能な正極と、非水電解質と、充
放電可能な負極とを具備する非水系二次電池の充電を開
始した後、前記電池に充電された電気容量が予め定めた
前記電池の定格容量に達する前に、前記充電を停止する
ことを特徴とする非水系二次電池の充電方法。 - 【請求項３】 充放電可能な正極と、非水電解質と、充
放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、規定電
流値で定電流充電し、前記充電により前記二次電池の閉
路電圧が規定値に到達した後、連続して前記電池の閉路
電圧を前記規定値に維持する定電流定電圧充電工程にお
いて、前記電池の閉路電圧を前記規定電圧値に維持する
定電圧充電の際、前記電池に流れる充電電流の時間変化
率の絶対値が規定値以下の値になれば、前記充電を停止
することを特徴とする非水系二次電池の充電方法。 - 【請求項４】 充放電可能な正極と、非水電解質と、充
放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、規定電
流値で定電流充電し、前記充電により前記二次電池の閉
路電圧が規定値に到達した後、連続して前記電池の閉路
電圧を前記規定値に維持する定電流定電圧充電工程にお
いて、前記電池の閉路電圧を前記規定電圧値に維持する
定電圧充電の際、前記電池に充電される電気量の時間変
化率を検出し、前記変化率が規定値以下の値になれば、
前記充電を停止することを特徴とする非水系二次電池の
充電方法。 - 【請求項５】 充放電可能な正極と、非水電解質と、充
放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、規定電
流値で定電流充電し、前記充電により前記二次電池の閉
路電圧が規定値に到達した後、連続して前記電池の閉路
電圧を前記規定電圧値に維持する定電流定電圧充電行程
において、前記充電の時間もしくは電池の閉路電圧を規
定電圧値に維持する時間が、予め定めた規定時間に到達
したとき、充電を停止することを特徴とする非水系二次
電池の充電方法。 - 【請求項６】 充放電可能な正極と、非水電解質と、充
放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、規定電
流値Ｉ1で定電流充電し、前記充電により前記二次電池
の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記電池の
閉路電圧を前記規定電圧値に維持する定電流定電圧充電
行程において、前記電池を規定電流値で定電流充電する
際、まず第１規定電流値Ｉ1で充電し、このとき前記電
池の閉路電圧Ｖ（Ｉ1）の時間に対する変化率ｄＶ
（Ｉ1）を検出し、前記変化率ｄＶ（Ｉ 1）が規定値以下
の値になれば、前記第１規定電流値より大きい第２規定
電流値Ｉ2で充電することを特徴とする非水系二次電池
の充電方法。 - 【請求項７】 充放電可能な正極と、非水電解質と、充
放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、規定電
流値Ｉ3で定電流充電し、前記充電により前記二次電池
の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記電池の
閉路電圧を前記規定電圧値に維持する定電流定電圧充電
行程において、前記電池を規定電流値で定電流充電する
際、まず第３規定電流値Ｉ3で充電し、同時に前記電池
のインピーダンスＺ（Ｉ3）を測定し、前記インピーダ
ンス値Ｚ（Ｉ3）もしくは前記インピーダンス値の時間
に対する変化率ｄＺ（Ｉ3）が規定値以下の値になれ
ば、前記第３規定電流値Ｉ3より大きい第４規定電流値
Ｉ4で前記電池を充電することを特徴とする非水系二次
電池の充電方法。 - 【請求項８】 充放電可能な正極と、非水電解質と、充
放電可能な負極とを具備する非水系二次電池を、規定電
流値Ｉ5で定電流充電し、前記充電により前記二次電池
の閉路電圧が規定値に到達した後、連続して前記電池の
閉路電圧を前記規定電圧値に維持する定電流定電圧充電
行程において、前記電池を第５規定電流値Ｉ5で定電流
充電する際、前記Ｉ5とは異なる第６規定電流値Ｉ6を規
定時間間隔Ｔで規定時間通電し、前記第６規定電流値Ｉ
6の通電回数がｎ回目の前記第６規定電流値Ｉ6の通電開
始時から、第１規定時間ｔ1と第２規定時間ｔ2とが経過
したときの、前記電池の閉路電圧をそれぞれＶ（ｔ1）
T(n)およびＶ（ｔ2）T(n)とし、かつ、 前記第６規定電流値Ｉ6の通電回数が（ｎ−１）回目の
前記第６規定電流値Ｉ6の通電開始時から、第１規定時
間ｔ1と第２規定時間ｔ2とが経過したときの、前記電池
の閉路電圧をそれぞれＶ（ｔ1）T(n-1)およびＶ（ｔ2）
T(n-1)とすると、｜Ｖ（ｔ1）T(n)−Ｖ（ｔ2）T(n)｜も
しくは｜｛Ｖ（ｔ1）T(n)−Ｖ（ｔ2）T(n)｝−｛Ｖ（ｔ
1）T(n-1)−Ｖ（ｔ2）T(n-1)｝｜が、規定値以下の値に
なれば前記第５規定電流値Ｉ5より大きな第７規定電流
Ｉ7で定電流充電を行うことを特徴とする非水系二次電
池の充電方法。 - 【請求項９】 非水系二次電池は、リチウムと遷移金属
との複合酸化物を正極活物質とし、リチウムを充放電で
きる炭素質材料を負極活物質として構成したことを特徴
とする請求項１，２，３，４，５，６または７記載の非
水系二次電池の充電方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19254098A JP3558523B2 (ja) | 1998-07-08 | 1998-07-08 | 非水系二次電池の充電方法 |
| US09/232,323 US6081097A (en) | 1998-01-19 | 1999-01-18 | Method for charging lithium secondary battery |
| DE69912177T DE69912177T2 (de) | 1998-01-19 | 1999-01-19 | Verfahren zur Regelung des Ladens/Entladens einer Sekundärbatterie |
| EP99101016A EP0948075B1 (en) | 1998-01-19 | 1999-01-19 | Method for managing charge/discharge of secondary battery |
| CNB991012402A CN1193474C (zh) | 1998-01-19 | 1999-01-19 | 蓄电池的充放电管理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19254098A JP3558523B2 (ja) | 1998-07-08 | 1998-07-08 | 非水系二次電池の充電方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000030750A true JP2000030750A (ja) | 2000-01-28 |
| JP3558523B2 JP3558523B2 (ja) | 2004-08-25 |
Family
ID=16292984
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19254098A Expired - Fee Related JP3558523B2 (ja) | 1998-01-19 | 1998-07-08 | 非水系二次電池の充電方法 |
Country Status (1)
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|---|---|
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-
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- 1998-07-08 JP JP19254098A patent/JP3558523B2/ja not_active Expired - Fee Related
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