FI91639B - Alkaloidien uutto - Google Patents

Alkaloidien uutto Download PDF

Info

Publication number
FI91639B
FI91639B FI886053A FI886053A FI91639B FI 91639 B FI91639 B FI 91639B FI 886053 A FI886053 A FI 886053A FI 886053 A FI886053 A FI 886053A FI 91639 B FI91639 B FI 91639B
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
avlb
tissue
component
extraction
soluble component
Prior art date
Application number
FI886053A
Other languages
English (en)
Swedish (sv)
Other versions
FI886053L (fi
FI91639C (fi
Inventor
Masanaru Misawa
Anne Elizabeth Goodbody
Colin Derek Watson
Original Assignee
Mitsui Petrochemical Ind
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mitsui Petrochemical Ind filed Critical Mitsui Petrochemical Ind
Publication of FI886053L publication Critical patent/FI886053L/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI91639B publication Critical patent/FI91639B/fi
Publication of FI91639C publication Critical patent/FI91639C/fi

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D519/00Heterocyclic compounds containing more than one system of two or more relevant hetero rings condensed among themselves or condensed with a common carbocyclic ring system not provided for in groups C07D453/00 or C07D455/00
    • C07D519/04Dimeric indole alkaloids, e.g. vincaleucoblastine

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Medicines Containing Plant Substances (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)
  • Extraction Or Liquid Replacement (AREA)

Description

91639
Alkaloidien uutto Tämä keksintö koskee alkaloideja, joita Catharanthus roseus-kasvi tuottaa.
Ne pienet määrät vinblastiinia ja vinkristiiniä, joita Catharanthus roseus luonnossa tuottaa, ovat saaneet tutkijat tutkimaan mahdollisuutta käyttää in vitro -tekniikkaa näiden farmaseuttisesti aktiivisten yhdisteiden valmistukseen.
Eri aloilla suoritetun tutkimuksen tuloksena tiedetään nykyään yleisesti, että monomeeriset alkaloidit katarantiini ja vin-doliini ovat ne komponentit, jotka in vivo yhtyvät muodostaen välituotteena 3',4'-anhydrovinblastiini-yhdistettä , joka lopuksi konvertoidaan vinblastiinin muodostamiseksi. Vinkris-tiini puolestaan muodostetaan vinblastiinistä. Kokonaisreak-tiokaavio voidaan näin ollen esittää seuraavasti: vindoliini + katarantiini 3',4'-anhydrovinblastiini vinblastiini vinkristiini
Jotta vinblastiinin ja vinkristiinin taloudellinen in vitro-tuotanto olisi mahdollista, 3',4'-anhydrovinblastiinin (jäljempänä käytetään nimitystä AVLB) tehokas tuotanto on välttämätön. Tämä keksintö koskee tämän vuoksi menetelmää AVLB:n talteenottamiseksi erityisesti sen käyttämiseksi in vitrome-netelmien soveltamisessa arvokkaampien dimeeristen alkaloidien, vinblastiinin ja vinkristiinin tuottamiseksi.
CA-patentissa 1 094 552, julkaistu 27. tammikuuta 1981, kuvataan menetelmiä vindoliinin, katarantiinin ja AVLB:n eristämiseksi, jossa menetelmässä uutetaan kuivattuja lehtiä orgaanisella liuottimena, kuten metanolilla tai tolueenilla tai niiden seoksella ja hapon vesiliuoksella, puhdistetaan uute 2 91639 käyttäen faasmvaihtomenetelmää ja saostetaan sitten sulfaatti 1isäykse11ä. Tämän jälkeen yksittäisiä alkaloideja tai niiden ryhmiä eristetään emäliuoksesta käyttäen kromatografiaa, 1iuotingradientteja ja/tai pH-eroja.
Julkaisussa Physiol. Veg., 1985, 23(4), 381-388, Renaudin kuvaa alkaloidin uuttoprosessia, jossa Catharanthus roseus-kasvin suspensiosoluja uutetaan 0,01-%:sella etikkahapolla ja kerätään orgaanisiin 1iuotinjakeisiin käyttäen käänteisfaasi-patruunaa sen jälkeen, kun happouutteen pH on nostettu pH-arvon 7,3-7,5 NaOH-1isäyksella. Tämä nimenomainen uuttomene-telmä on erityisen sopiva alkaloidisisällön määritykseen käyttäen HPLC:a fluorimetrisella detektiolla.
Alkaloidien uuttotekniikkaan perehtyneet voivat arvioida, että uuttoprosessit vaihtelevat riippuen uutettavan yhdisteen kemiallisesta luonteesta. Tässä suhteessa AVLB vaatii erikois-huomiota, kun oletetaan, että sillä on taipumus hapettua vähemmän tärkeiksi ja vähemmän arvokkaiksi alkaloideiksi, kuten leurosiiniksi . Kuivattujen lehtien käyttö uuttoprosessissa, kuten on selostettu esimerkiksi edellä mainitussa CA-paten-tissa, on epämieluisaa, kun AVLB valitaan talteenotettavaksi, sillä kuivausprosessi on luonteeltaan hapettava ja saattaisi vähentää tätä lähtökudoksessa käytettävissä olevaa AVLB:a.
Tällä samalla tavoin epäpuhtaan AVLB-uutteen pH-arvon nostaminen Renaudinin selostamalla tavalla, kuten lisäämällä natrium-hydroksidia, saattaa myös myötävaikuttaa AVLB:n hapettumiseen ja vähentää tämän vuoksi talteenottoon saatavaa AVLB:a.
AVLB:n hapettumista alan aikaisemmissa prosesseissa heijastelee ehkä se hyvin vaatimaton AVLB:n saanto, joka on uutettu CA-patentissa kuvatulla prosessilla (0,145 g 1 kgrsta kuivattuja lehtiä). Näin ollen tämän keksinnön tavoitteena on saada aikaan menetelmä, joka sopii AVLB:n uuttamiseen C. ro-seus -kudoksesta.
91639 3 Tässä keksinnössä käytetään ensimmäisenä uuttoaineena vesipitoista väliainetta, jolla on hapan pH. Vesipitoisen, happaman väliaineen käyttö orgaanisen liuottimen sijasta ensimmäisessä uuttomenettelyssä tarjoaa useita etuja. Ensinnäkin vesipitoinen väliaine on selektiivinen siinä mielessä, että AVLB ja muut perusalkaloidit saadaan talteen ensimmäisessä vaiheessa sensijaan, että saataisiin suurempi määrä kasvituotteita orgaaniseen liuottimeen. Lisäksi solujäte kloroplastit mukaanluettuna, jotka on saatu talteen vesipitoiseen väliaineeseen, voidaan poistaa yksinkertaisella sentrifugoinnilla poistaen täten lehtivihreä, joka muutoin saattaisi myötävaikuttaa AVLBrn hapettumiseen ja saattaa häiritä puhdistusprosessia. Lehtivihreän poisto orgaanisesta liuottimesta vaatii monimutkaisempaa tekniikkaa.
Sen jälkeen, kun solujäte on erotettu liukoisista komponenteista esimerkiksi sentrifugoimalla, liukoinen komponentti uutetaan orgaanisella liuottimena. Edullisen toteutusmuodon mukaisesti pelkistysainetta, edullisesti natriumboorihydridiä lisätään liukoiseen komponenttiin ennen uuttoa orgaanisella liuottimena. Pelkistysaineen lisäys uuttomenettelyn tässä vaiheessa johtaa parantuneeseen AVLB-saantoon mahdollisesti kompensoimalla hapettavia aineita tai konvertoimalla hapettuneet AVLB-johdannaiset AVLB:ksi, ts. katarantiinin ja vindo-liinin yhdistymistuote pelkistetään natriumboorihydridi1la AVLB:ks i.
Kun AVLB on kerran uutettu orgaanisella liuottimena, se voidaan puhdistaa alan standarditekniikä 1la esim. kromatografi-sesti käyttäen selektiivistä kiteytystä jne.
Tässä etusijalla olevan keksinnön toteutusmuodon mukaisesti C. roseus -kudos hajotetaan entsyymillä solun seinämien rikkomiseksi ja alkaloidien vapauttamiseksi mahdollisimman suuressa määrin.
4 91639
On huomattava, että tässä keksinnössä vältetään hapettavien aineiden käyttöä aina, kun se on mahdollista. Näin ollen tässä on erittäin edullista suorittaa uuttoprosessi inertissä atmosfäärissä aina kun se on mahdollista, vaikka merkittävät AVLB-saannot voidaan saada normaa1iatmosfäärissä.
Näin ollen tämän keksinnön erään kohdan mukaisesti aikaansaadaan menetelmä AVLB:n uuttamiseksi C. roseus -kudoksesta, joka menetelmä käsittää ensimmäisen vaiheen, jossa kudos uutetaan pH-arvoltaan happamaan vesipitoiseen väliaineeseen, ja toisen vaiheen, jossa liukoinen komponentti uutetaan orgaanisella 1iuott imellä.
Uuttoprosessi voidaan suorittaa tuoreella, ts. juuri kasvatetulla tai pakastetulla C. roseus -kudoksella. Kuivattua kudosta on edullista välttää, sillä kuivausprosessi11a arvellaan olevan hapettava vaikutus kudoksessa olevaan AVLB:iin ja tämän vuoksi se pienentää kuivatussa kudoksessa saatavissa olevan AVLB:n määrää.
Tuore tai pakastettu kudos on edullista hienontaa ennen uuton ensimmäistä vaihetta solukudoksen paljastamiseksi. Tuore kudos voidaan homogenoida esimerkiksi hapossa standardisekoit-timessa. Pakastettu kudos on sopivaa jauhaa nestemäisessä ty-pessä. Koska kuitenkin tässä on aina tarkoituksena prosessoida C. roseus -kudosta ei-hapettavissa olosuhteissa, on mitä sopivinta käyttää jauhatusta inertissä atmosfäärissä kudoksen valmistelemiseksi uuttoa varten valittiinpa tuore tai pakastettu kudos lähtömateriaaliksi.
Arvellaan, että AVLB liittyy soluseinämän matriisiin mahdollisesti kasvikudoksessa tai kun solut rikotaan ja sisältö sekoitetaan. Tämän vuoksi on mahdollista, että vaikka jauhatus paljastaa kudoksesta osan AVLB:stä ensimmäiselle uuttoväliai- 91639 5 neelle, jäljelle jäävä osa AVLB:stä on yhtä sitoutuneena ja välttää uuton. Näin ollen tässä on edullista altistaa joko jauhamaton kudos tai jauhettu kudos entsyymeille, jotka kykenevät hajottamaan solun seinämän komponentteja, kuten sellu-laasille, peptinaasi1le, ksylanaasi1le ja laminaraasille, ennen kuin uutto suoritetaan. Tähän tarkoitukseen käyttökelpoisia kaupallisia valmisteita on runsaasti ja niitä ovat esimerkiksi Macerozyme ja Driselase (molemmat yhtiön Yakult Honsha Co. Ltd., Japani, tuotteita).
Kun kudos on valmistettu, se uutetaan ensin vesipitoisella väliaineella, jolla on hapan pH. Vettä sellaisenaan, esim. vesijohtovettä, tislattua tai kahteen kertaan tislattua vettä, voidaan käyttää ja se saattaa olla etusijalla kustannusten pitämiseksi minimissä. Kokeellinen tutkimus osoittaa kuitenkin, että pH-arvon alentaminen lisäämällä happoa vesipitoiseen väliaineeseen voi parantaa AVLB:n uuttoa. Esimerkiksi kun käytetään vesipitoista väliainetta, jonka pH on n. 2, AVLB-saannon on havaittu olevan suurempi kuin vastaava saanto pH-arvolla n. 6 kaikkien muiden olosuhteiden ollessa samat. pH-arvon laskemiseen voidaan käyttää mitä tahansa happoa mukaan luettuna orgaaniset hapot, kuten etikkahappo ja epäorgaaniset hapot, kuten rikkihappo. Mineraalihapot kuten kloorive-tyhappo ovat edullisia ja niitä voidaan sekoittaa veteen halutun pH-arvon saavuttamiseksi ennen kudoksen uuttoa sillä. Saatu vesipitoisen väliaineen pH voi olla välillä 1,5-7.
Vesipitoisen väliaineen pH muuttuu emäksisemmäksi sen jälkeen, kun C. roseus -kudos on suspendoitu siihen. Kudoksen aiheuttama pH-arvon kohoaminen vaihtelee riippuen kudoksen määrästä ja koostumuksesta, vaikka 1-2 pH-yksikön nousua voidaan odottaa tyypillisissä olosuhteissa. Kuitenkin edellyttäen, että vesipitoisen väliaineen pH alussa on hapan, AVLB:n saanto on tyydyttävä. Väliaineen pH pysyy edullisesti kudoksen lisäyksen jälkeen happamana, esimerkiksi pH-arvossa 3,5-6,5, jotta saataisiin edulliset saannot. Tämä voidaan toteuttaa hapotta- 6 91639 maila vesipitoinen väliaine ennen kudoksen altistamista sille, aIku-pH-arvon synnyttämiseksi, joka on n. 1 tai 2 pH-yksikköä alempi kuin kudoksen uuton jälkeen haluttu pH. Vaihtoehtoisesti laimeaa happoa voidaan lisätä haluttaessa suoraan kudos-uutteeseen. Tärkeää on pitää mielessä, että emäksen lisäystä pH-arvon korjaamiseksi tulee välttää, sillä tämä järkyttää AVLB:n hapetustilaa ja saattaisi pienentää saantoa.
Vaikka hapon vaikutusta uuttoprosessiin ei täysin tiedetä, arvellaan, että happo toimii dissosisoimalla AVLB:a eri makromolekyyleistä, kuten polysakkarideista, proteiineista, poly-fenoleista jne. Samantapainen vaikutus näyttää esiintyvän, kun suolaa hapon asemesta lisätään alussa vesipitoiseen väliaineeseen tämän keksinnön vaihtoehtoisen toteutustavan mukaisesti. Vaikka happoa ei lisätä, suolaiseksi tehdyn vesipitoisen väliaineen katsotaan tässä yhä olevan pH-arvoltaan hapan vesipitoinen väliaine, koska suolan lisäys esimerkiksi veteen sellaisenaan johtaa yhä väliaineeseen, jonka pH on 7 tai alempi. Suoloja, jotka ovat sopivia lisättäväksi veteen, ovat erittäin ionisoituvat suolat, kuten ammoniumsulfaatti, kalium-kloridi ja erityisesti natriumkloridi. Suolapitoisuus vedessä voi olla välillä 0,01-5,0-M, vaikka erityisesti tapauksessa, jossa käytetään natriumkloridia, mooliväkevyydet välillä 0,9-3,0-M ovat etusijalla. Suola voidaan lisätä suoraan veteen <pH n. 6,0) ja käyttää sitä uuttoväliaineena, kun suolan moo-liväkevyys on haluttu.
Tämän keksinnön lisätoteutusmuodossa vetyperoksidia lisätään C. roseus -kudoksen tappamaan vesiuutteeseen AVLB-saantojen parantamiseksi. Lisätty vetyperoksidin määrä on edullisesti yli 8 mM, kaikkein edullisemmin se on 20 mM.
Kun jauhettu ja entsyymin hajottama kudos on suspendoitu vesipitoiseen väliaineeseen, käytettiinpä vettä sellaisenaan, hapotettua vettä tai suolattua vettä, edullisesti sekoittaen ja valinnaisesti sekoittaen siihen vetyperoksidia, alkaloidit
II
91639 7 sisältävä liukoinen komponentti erotetaan solujätteestä, ts. liukenemattomasta komponentista esimerkiksi suodattamalla tai edullisemmin sentrifugoimalla. Liukenemattoman komponentin vesiuutto voidaan toistaa 1isäalkaloidin ta1teenottamiseksi liukoiseen komponenttiin, joka voidaan sitten kerätä yhteen aikaisemmin talteenotettujen liukoisten komponenttien kanssa.
Ennen uuttoa orgaanisella liuottimena pelkistysainetta lisätään tässä edullisen toteutusmuodon mukaisesti liukoiseen komponenttiin. Tässä suhteessa natriumboorihydridi on erityisen sopiva riittävinä määrinä esimerkiksi n. 0,05-4,0 mg/ml:n ja edullisemmin 0,1-3,0 mg/ml:n pitoisuuden aikaansaamiseksi liukoiseen komponenttiin. Pelkistysaineen arvellaan parantavan AVLB—uuton saantoa joko pelkistämällä AVLB:n iminiumana-logia tai estämällä AVLB:n hapettuminen liukoisessa komponentissa. Parhaat tulokset saadaan liukoisen komponentin erotuksen jälkeen liukenemattomasta komponentista. Pelkistysaineen lisäys ennen erottamista, ts. uuton aikana, osoittaa alentavan AVLB-tasoja lopullisessa uutteessa.
Vesipitoinen väliaine, johon alkaloidit alussa uutetaan, voidaan haluttaessa pakastaa ainakin jopa noin kolmeksi viikoksi ennen seuraavaa uuttoa orgaanisella liuottimena.
Liukoisen, vesipitoinen komponentin uutto orgaanisella liuottimena, toinen uuttovaihe, on edullista suorittaa kaksifaasi-systeemissä käyttäen esimerkiksi orgaanista liuotinta, joka on valittu bentseenistä, tolueenista ja etyyliasetaatista, joista etyyliasetaatin käyttö on etusijalla. Sarja orgaanisia uuttoja voidaan suorittaa samalle vesiuuttee1le ja orgaaniset jakeet kerätä haluttaessa yhteen jatkoprosessointia varten.
Orgaaniseen jakeeseen sisältyvän AVLB:n puhdistus voidaan suorittaa käyttäen tekniikkaa, joka on nykyään alalla standardina, kuten kromatografiaa, kiteytystä jne. Tässä kuvatusta uuttoprosessista saatava uute sisältää runsaasti kataran- 8 91639 tiini- ja vindo1iinimonomeereja . Todettavia määriä vinblas-tiinia on myös läsnä. Erityinen merkitys tässä on sillä, että uutteessa on kasvanut määrä AVLB:a, joka käyttäen tässä edullisia uuttomenettelyjä voi lähennellä 0,2 % kudoksen kuiva-painosta. Tätä voidaan verrata hyväksyttyihin n. 0,0003 %:n kuivapainoarvoihin vinblastiini- ja vinkristiinialkaloideil-la, jotka voidaan valmistaa käyttäen AVLB:a edeltäjäyhdistee-nä .
Näin ollen aikaansaamalla menetelmä AVLB:n uuttosaannon parantamiseksi tätä edeltäjäyhdistettä hyväksikäyttävät prosessit voivat tulla taloudellisesti houkuttelevammiksi.
Tämän keksinnön toteutusmuotoja kuvataan seuraavassa ainoastaan esimerkinomaisesti.
Esimerkki 1 - ph-vaikutuksen laaiaspektrinen analyysi Suspension väliaineeseen, joka sisälsi 7,5 ml vettä (pH 5,9) ja 1 g NaCl, lisättiin 2,5 g tuorepainoksi mitattuna C. ro-seus -lehtijauhetta, joka oli valmistettu jauhamalla lehdet nestemäisessä typessä. NaCl:a sisältävän suspensioväliaineen alku-pH hapotettiin pH-arvoon 2,0 yhdessä kokeessa, tehtiin emäksiseksi pH-arvoon 9,0 toisessa kokeessa ja oli muuttumaton <pH 6,2) kolmannessa kokeessa ja jokainen koe ajettiin kaksinkertaisena. Näytteitä ultraäänikäsiteltiin 10 minuuttia ja sentrifugoitiin sitten 30 minuuttia kiihtyvyydellä 23 000 G. Yläpuolinen neste poistettiin ja uutettiin 3 kertaa yhtä suurilla tilavuusmäärillä etyyliasetaattia. Tämä kuivattiin ja jäännös liuotettiin metanoliin HPLC-analyysiä varten. HPLC suoritettiin käänteisfaasisella 5 /Um:n C-8-kolonni1la käyttäen metanolin ja veden liuotingradienttia ja t-butyyliammo-niumf osfaattia modi f i o int iaineena.
Il 91639 9
Tulokset AVLB:n saanto
Alku-pH (.% kuivapainosta) 2.0 0,099 6,2 0,066 9.0 0,000 Näin ollen hapan pH parantaa anhydrovinblastiinin saantoa.
Esimerkki 2 - pH-vaikutuksen kapeaspektrinen analyysi Kaksinkertaiset 1 g:n näytteet tuorepainoksi laskettua lehti-jauhetta, jota kuvattiin esimerkissä 1, uutettiin aluksi 3 ml :11a eri väkevyyksisiä HCl-liuoksia, mitä seurasi sentri-fugointi ja orgaaninen uutto esimerkissä 1 hahmotetulla tavalla. TLC:n avulla analysoidut tulokset esitetään seuraavas-sa. pH-arvot on annettu sekä ennen lehti jauheen lisäystä että lehtijauheen lisäyksen jälkeen.
Tulokset HCl:n väkevyys pH AVLB <% kuivapainosta) CM)_ennen_jälkeen_ 1.00 ei mitattu ei mitattu 0 0,50 0,68 0,85 0 0,10 1,26 2,28 0 0,005 1,53 3,62 0,04 0,025 2,05 4,52 0,122 0,010 2,37 5,18 0,101 0,005 2,59 5,55 0,078 0,0011 3,18 6,05 0,065 Näistä tuloksista ilmenee, että vaaditaan suspensioväliaineen aIku-pH-arvoa n. 1,5 anhydrovinblastiinin talteenottamiseen. Tämä merkitsee lehtijauheen lisäyksen jälkeen suspensioväliaineen minimi-pH-arvoa n. 3,5. Edelleen havaitaan, että pH-arvo n. 4-5 lehtisuspensiovällaineessa saa aikaan halutut AVLB-saannot.
10 91639
Erillisessä kokeessa eri happojen vaikutukset AVLB:n saantoon analysoitiin edellä kuvatuissa olosuhteissa:
Tulokset ilmenevät seuraavasta:
Happo Väkevyys pH AVLB
_(M)_ennen_jälkeen_ HC1 0,025 2,05 4,52 0,122 0,010 2,37 5,18 0,101 0,005 2,59 5,55 0,078 0,0011 3,18 6,05 0,065 H2S04 0,010 2,16 4,67 0,100 0,001 2,92 5,82 0,062 CH3COOH 0,010 3,56 5,36 0,091 0,001 4,20 5,95 0,067
On ilmeistä, että useita eri happoja voidaan menestyksellä käyttää pH-arvon säätöön reaktioväliaineessa vaikuttamatta haitallisesti saantoon.
Esimerkki 3 - Natriumkloridi
Kun lehtiä uutettiin samalla menetelmällä kuin esimerkissä 1 kuvattiin käyttäen normaali-pH-arvoista <n. 5,9) vettä, uutetun anhydrovinblastiinin tasoja voitiin nostaa käyttämällä vedessä natriumkloridia.
Tulokset
NaCl:n väkevyys (M) AVLB-saanto <% kuivapainosta) 0,00 0,041 0,23 0,049 0,91 0,059 li 91639 11 < jatkoa ) 1,14 0,050 2,28 0,066 4,56 0,021
Optimaaliset AVLB-saannot saatiin 1 g:lla NaCl 7,5 ml:ssa vettä Cts. 2,28-M väkevyyksillä), jolloin saatiin 61 %:n kasvu verrattuna näytteisiin, jotka uutettiin ilman natriumklo-r idia.
Kun laimeaa happoa käytettiin AVLB:n uuttamiseen esimerkissä 1 kuvatulla tavalla, enempää kasvua ei tapahtunut, kun lisättiin natriumkloridia.
NaCl-väkevvvs (M) AVLB:n saanto (¾ kuivapainosta? 0,00 0,104 1,14 0,105 1,71 0,095 2,28 0,079 2,85 0,078 Nämä tulokset osoittavat, että alempi pH saattaa myös aiheuttaa jonkinlaista AVLBtn dissosioitumista siten, että natrium-kloridilla ei ole lisävaikutusta. Alempi pH saattaa antaa myös paremman stabiilisuuden AVLB:lie. AVLB-saantojen lasku, kun NaCl:n väkevyys kasvaa, saattaa johtua vähemmän liukoisen AVLB:n suolautumisesta pois.
Esimerkki 4 - Natriumboorihvdridin lisäys
Lehtiä jauhettiin nestemäisessä typessä ja 1 g:n annokset sekoitettiin^ ml:aan 0,025-M HC1. 0,1 moolia magnesiumkloridia ja 3 x 10 % vetyperoksidia lisättiin kumpaakin tähän seok seen. Sentrifugoinnin jälkeen yläpuolinen liuos poistettiin ja natriumbocrihydridia lisättiin siten, että loppuväkevyyk-sier. alue 0-3,33 mg/ml voitiin testata. HPLC-ana lyy s in tulokset AVLB:lie esitetään seuraavassa: 12 91639
Natriumboorihydridin AVLB:n saanto loppuväk. (ma/ml) (% kuivapainosta) 0 0,102 0,067 0,161 0,167 0,172 0,333 0,171 0,666 0,207 1,667 0,164 3,333 0,167 Näin ollen natriumboorihydridin lisäys happamaan uutteeseen parantaa AVLB:n saantoja. Tämä on tehtävä sentrifugointi-vaiheen jälkeen - jos NaBH4 lisätään ennen sentrifugointia, yhtään AVLB:a ei kyetä uuttamaan.
Magnesiumkloridin ja vetyperoksidin havaittiin tämän jälkeen olevan tarpeettomia boorihydridivaikutuksen kannalta.
Esimerkki 5 - Spektrianalyysi
Kaksinkertaiset 1 g:n tuorepainonäytteet lehti jauhetta (valmistettu jauhamalla nestemäisessä typessä) sekoitettiin kumpikin 3 ml:aan 0,03-M HCl:a, joka sisälsi 0,4 g natriumklori-dia. Näitä sentrifugoitiin 23 000 G:n kiihtyvyydellä 30 min ja yläpuolinen neste uutettiin etyyliasetaatilla kahdesti. Etyyliasetaatti kuivattiin pois ja jäljelle jäänyt jäännös liuotettiin 500 /ul:aan metanolia analysoitavaksi TLC:lla ja HPLC:11a.
HPLC: Näytteet analysoitiin C-8-HPLC-kolonni1la edellä kuvatulla tavalla. 3',4'-anhydrovinblastiini identifioitiin sen retentioajän, UV-spektrin ja spektrin ensimmäisen derivaatan avulla, jotka kaikki vastasivat tunnetun standardin arvoja. AVLB:n saannoksi laskettiin 0,089 % kuivapainosta. Vindoliini, katarantiini ja hivenmääriä leurosiir.ia tunnistettiin myös niiden retentioaikojen ja spektrien perusteella. Näiden kolmen alkaloidin lasketut saannot annetaan seuraavassa.
91639 13 % kuivapainosta
Leurosiini 0,001
Vindoliini 0,148
Katarantiini 0,142 TLC: Suoritettiin normaalifaasinen ohut 1evykromatografia—ana lyysi käyttäen piidioksidigee1iä ja liikkuvana faasina to-lueeni:asetoni:metanoli:ammoniumhydroks idia <20:10:2:0,5). Anhydrovinblastiini, katarantiini ja vindoliini tunnistettiin kaikki niiden Rf-arvoista ja UV-spektristä, jotka vastasivat tunnettujen standardien arvoja. Lisäksi TLC:11a eluoidut täplät ruiskutettiin serium-ammoniumsulfaattisuihkeella, joka paljasti luonteenomaiset värireaktiot kaikille kolmelle alkaloidille .
Rf-arvot TLC:lla
Anhydro-VLB Katarantiini Vindoliini Näyte 0,37 0,59 0,45
Standardi 0,37 0,59 0,44
Esimerkki 6 - Ultraäänikäsittelvn vaikutus 2,5 g:n näytteet tuoretta lehtijauhetta uutettiin esimerkissä 1 kuvatulla tavalla happamalla pH-arvolla käyttäen laimeaa HCl:a <0,03-M). Kaksinkertaisia hauteita ultraäänikäsiteltiin eri ajanjaksoja, minkä jälkeen ne suodatettiin miracloth-kan-kaan läpi. Suodos sentrifugoitiin ja tuloksena oleva yläpuolinen neste uutettiin etyyliasetaatilla kuten edellä.
Tulokset
Ultraäänikäsittely- AVLB:n saanto <.% kuivapainosta) aika (min)_ 0 0,104 15 0,094 30 0,090 60 0,067 14 91639 Nämä tulokset osoittavat, että uitraäänikäsittely on turha ja että jos tällaista hautomista pidennetään, tapahtuu itse asiassa AVLB:n saannon lasku johtuen mahdollisesti ilman aiheuttamasta hapettumisesta. Näin ollen uitraäänikäsittelyä on edullista välttää AVLB:n uuttoprosessissa.
Esimerkki 7 - Lehtimateriaa1 in entsvvmiha iotus Jauhettuja lehtimateriaalinäytteitä (1 g:n tuorepaino) haudottiin eri entsyymivalmisteiden kanssa huoneenlämpötiloissa tunnin ajan. Kahdesti tislattua vettä käytettiin vesipitoisena uuttoväliaineena, joka sentrifugoitiin ja uutettiin orgaanisella liuottimena tavalliseen tapaan. Tulokset ilmenevät seuraavasta:
Entsyymi Väk. AVLB Alkaloidiväk. (% kuivapainosta) __Katarant i ini_Vindoliini
Macerozyme 0,2 % 0,045 0,122 0,393 < epäpuhdas peptinaasi) o,4 % 0,073 0,163 0,382
Driselase 2,0 % 0,049 0,126 0,328 (laminaraasin, 4,0 % 0,039 0,128 0,342 ksylanaasin ja sellulaasin epäp. valmiste >
Beeta-glukosi- daasi 10 yks. 0,020 0,068 0,260 20 yks. 0,008 0,044 0,204
Tarkistus 0,010 0,054 0,209 li 91639 15
Parantunut alkaloidisaanto, joka seuraa, kun käytetään Mace-rozyme- ja Driselase-entsyymejä (molemmat yhtiön Yakult Hons-ha Co. Ltd, Japani, tuotteita), on mitä todennäköisemmin seurausta alkaloidien vapautumisesta C. roseus -kudoksen solusei-nämämatriisista.
Esimerkki 8 - Entsvvmihaiotus ia hapotus
Kaksinkertaisia 1 g:n annoksia lehtiä (jauhettu nestemäisessä typessä) joko: 1. haudottiin yhdessä 0,4 :n kanssa Macerozyme-entsyymiä 3 ml-.ssa vettä 1 tunti, mitä seurasi sentr i f ugoint i ja yläpuolisen nesteen uutto tavalliseen tapaan tai 2. 0,1-M HCl:a lisättiin lehtien ja veden (3 ml) seokseen loppu-pH-arvon 4,5 saamiseksi ja se sentrifugoitiin ja uutettiin normaaliin tapaan, tai 3. suoritettiin entsyymihaudonta kuten kohdassa 1, mitä seurasi hapon lisäys kuten kohdassa 2, sentrifugointi ja uutto normaaliin tapaan.
Alkaloidipitoisuus (mg) Käsittely_AVLB_Katarant i ini_Vindol i ini 0,4 % Macerozyme 93,1 433,5 323,1
Happo 90,6 402,6 307,2 0,4 % Macerozyme + happo 132,9 428,8 328,1 Näin ollen yhdistetty entsyymikäsittely ja sen jälkeinen hapotus paransi AVLB:n saantoa 43 %:lla verrattuna pelkkään entsyymikäsittelyyn.
Esimerkki 9 - Massaspektrofotometria
Lehdistä uutettu AVLB-näyte puhdistettiin keräämällä asianomainen jae HPLC-menetelmäl lä . Normaali HLPC-gradier.tt i ajet- 9Ί639 16 tiin metanolilla, vedellä ja 0,l-%:sella trietyy1iamiini 1la. Kerätty jae kuivattiin sitten ja analysoitiin elektroni-isku-massaspektrofotometrisesti. Saatu fragmentointikuvio oli sama kuin 3',4'-anhydrovinblastιinin tunnetulla näytteellä. Korkean erottelukyvyn tulokset osoittavat, että sillä oli 792,4107 yksikön massa (± 0,9 % poikkeaman ollessa 0,9 mi 11imassayksikköä teoreettisesta arvosta).
Esimerkki 10 - Vinblastiinin tunnistaminen 100 g (tuorepainosta) lehtiä jauhettiin 300 ml:ssa 0,025-M HCl:a Waring-sekoittimessa. Jäte poistettiin sentrifugoimalla ja yläpuolinen neste uutettiin etyyliasetaatilla. Etyyliasetaatti haihdutettiin pois ja liuotettiin pieneen tilavuusmää-rään metanolia, joka juovitettiin preparatiiviselle TLC-levyl-le käyttäen tolueeni:asetonitmetanoli:NH^OH (28:10:2:0,5). Vyöhyke, jolla oli sama Rf-arvo kuin VLB-standardi1la, todettiin ja raaputettiin pois levyltä. Tämä uutettiin piidioksidista käyttäen metanoli:dikloorimetaania (2:1), jossa oli 1,5 % trietyyliamiinia. Liuotin poistettiin sitten haihduttamalla ja jäljelle jäänyt alkaloidi puhdistettiin uudelleen preparatiivise1la TLC-levyllä käyttäen dietyylieetteri:kloroformi : metano 1 ia (50:35:20). Kaista, jolla oli sama Rf-arvo kuin VLB-standardi11a, poistettiin ja uutettiin kuten edellä. Liuotin haihdutettiin pois ja jäljelle jäänyt alkaloidi liuotettiin pieneen määrään dikloorimetaania, suodatettiin ja kuivattiin sitten uudelleen. Alkaloidi analysoitiin desorptio-elektroni-iskumassaspektrofotometrisesti ja VLB:a vastaava ioni todettiin. Korkean erottelukyvyn tulokset antoivat tarkan massan, joka oli 0,8 mi 11imassayksikön sisällä vinblas-tiinin teoreettisesta arvosta.
Esimerkki 11 - Natriumhvdroksidi- ia ammoniumhvdroksidili-sävksen vaikutus 1 g:n annokset lehtiä (jauhettu nestemäisessä typessä) uutettiin 0,025-M HCl:lla normaaliin tapaan. Sentrifugoinnin jälkeen yläpuolisen nesteen pH nostettiin arvoon 7,3 tai 9,0 jo- 91639 17 ko NaOHrlla tai NH4OH:lla. Lisäksi happoon (0,025-M HC1) sus-pendoituja lehtiä käsiteltiin 0,5 g:lla NaCl ja sentrifugoin-nin jälkeen pH nostettiin arvoon 7,3 NH4OH:lla tai NaOH:lla. Asianmukaiset tarkistukset (ts. ilman emästä) ajettiin myös.
Tulokset <HPLC-analyysistä) _pH_AVLB (% kuivapainosta)
Tarkistukset 0,124 + NH4OH 7,3 0,116 + NaOH 7,3 0,090 + NH4OH 9,0 0,076 + NaOH 9,0 0,084
NaC1 (0,5 g) 0,89
NaC1 + NH4OH 7,3 0,70
NaC1 + NaOH 7,3 0,68 Näin ollen kun on määrä uuttaa AVLB:a, on edullista nostaa vesipitoisen väliaineen pH-arvoa ennen kaksifaasiuuttoa.
Esimerkki 12 - Vetvperoksidi1isävksen vaikutus 1 g:n erät 1ehtijauhetta sekoitettiin 3 ml:aan 0,025-M HCl:a ja lisättiin eri H202~väkevyyksiä. Sentrifugoinnin jälkeen natriumboorihydridiä lisättiin yläpuoliseen nesteeseen 0,67 mg/ml:n loppuväkevyyteen ja uutto etyyliasetaatilla suoritettiin tavalliseen tapaan.
Tulokset (HPLC-analyysistä)
^2®2-v^*ceV- AVLB
_(mM)_( /ua) 0 372 1 359 2 360 4 375 91659 18 (jatkoa ) 8 445 12 461 20 444 Näin ollen yli 8 mM:n ^C^-väkevyyden lisäys toimii parantaen AVLB:n saantoja lehdistä.

Claims (10)

91639
1. Förfarande för extrahering av en alkaloid ur en löslig komponent av Catharanthus roseus -vävnadens syrliga vat-tenextrakt, vilken vävnad är antingen fräsch eller fryst, kannetecknat av att den lösliga komponenten behandlas med ett reduceringsämne och den behandlade lösliga komponenten extraheras med ett organiskt lösningsmedel.
1. Menetelmä alkaloidin uuttamiseksi Catharanthus roseus -kudoksen happaman vesiuutteen liukoisesta komponentista, joka kudos on joko tuore tai pakastettu, tunnettu siitä, että käsitellään liukoista komponenttia pelkistysaineella ja uutetaan käsitelty liukoinen komponentti orgaanisella liuottimena .
2. Förfarande enligt patentkrav 1, kannetecknat av att 3',4'-anhydrovinblastin extraheras ur Catharanthus roseus -vävnaden, och att förfarandet omfattar stegen, i vilka: A) vävnaden extraheras med ett vattenhaltigt medium med ett syrligt pH; B) den lösliga komponenten av det erhällna extraktet sepa-reras väljbart frän den olösliga komponenten med sentrifuge-ring; C) den lösliga komponenten behandlas med ett reduceringsämne ; och II 91659 D) den behandlade lösliga komponenten extraheras med ett organiskt lösningsmedel.
2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että 3',4'-anhydrovinblastiinia uutetaan Catharanthus roseus -kudoksesta, ja että menetelmä käsittää vaiheet, joissa A) uutetaan kudos vesipitoisella väliaineella, jolla on hapan pH; B) erotetaan saadun uutteen liukoinen komponentti liukenemattomasta komponentista valinnaisesti sentrifugoimalla; C) käsitellään liukoista komponenttia pelkistysaineella; ja D) uutetaan käsitelty liukoinen komponentti orgaanisella liuottimena.
3. Förfarande enligt patentkrav 1 eller 2, kännetecknat av att reduceringsämnet är natriumborhydrid.
3. Patenttivaatimuksen 1 tai 2 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että pelkistysaine on natriumboorihydridi.
4. Förfarande enligt patentkrav 3, kännetecknat av att koncentrationen av natriumborhydriden i den behandlade lös-ningen är 0,05-4,0 mg/ml.
4. Patenttivaatimuksen 3 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että natriumboorihydridin väkevyys käsitellyssä liuoksessa on 0,05-4,0 mg/ml.
5. Förfarande enligt vilket som heist av patentkrav ovan, kännetecknat av att det organiska lösningsmedlet är etylace-tat.
5. Minkä tahansa edellä olevan patenttivaatimuksen mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että orgaaninen liuotin on etyyliasetaatti.
6. Förfarande enligt vilket som heist av patentkrav ovan, kännetecknat av att pH-värdet av den lösliga komponenten är 3,5-6,5.
6. Minkä tahansa edellä olevan patenttivaatimuksen mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että liukoisen komponentin pH on 3,5-6,5. 91639
7. Förfarande enligt vilket som heist av patentkrav ovan, kännetecknat av att det vattenhaltiga mediet innehäller syra eller salt.
7. Minkä tahansa edellä olevan patenttivaatimuksen mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että vesipitoinen väliaine sisältää happoa tai suolaa.
8. Förfarande enligt patentkrav 7, kännetecknat av att syran är klorvätesyra och saltet är natriumklorid, varvid molariteten av natriumkloridlösningen är 0,9-3,0 M.
8. Patenttivaatimuksen 7 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että happo on kloorivetyhappo ja suola on natriumklori-di, natriumkloridiliuoksen molaarisuuden ollessa 0,9-3,0 M.
9. Förfarande enligt vilket som heist av patentkrav ovan, kännetecknat av att efter extraheringen av vävnaden med det vattenhaltiga mediet med syrligt pH väteperoxid tillsätts, företrädesvis i en mängd av minst 8 mM.
9. Minkä tahansa edellä olevan patenttivaatimuksen mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että kudoksen uuton jälkeen vesipitoisella väliaineella, jolla on hapan pH, lisätään vetyperoksidia, edullisesti vähintään 8 mM:n määrä.
10. Minkä tahansa edellä olevan patenttivaatimuksen mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että C. roseus -kudos jauhetaan ja hajotetaan sellulolyyttisillä entsyymeillä ennen uuttoa.
10. Förfarande enligt vilket som heist av patentkrav ovan, kännetecknat av att C. roseus -vävnaden mals och sön-derdelas med cellulolytiska enzymer före extraheringen.
FI886053A 1987-05-01 1988-12-30 Alkaloidien uutto FI91639C (fi)

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US07/045,621 US4831133A (en) 1987-05-01 1987-05-01 Extraction of alkaloids of Catharanthus roseus tissue
US4562187 1987-05-01
PCT/JP1988/000413 WO1988008425A1 (en) 1987-05-01 1988-04-27 Extraction of alkaloids
JP8800413 1988-04-27

Publications (3)

Publication Number Publication Date
FI886053L FI886053L (fi) 1988-12-30
FI91639B true FI91639B (fi) 1994-04-15
FI91639C FI91639C (fi) 1994-07-25

Family

ID=21938973

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI886053A FI91639C (fi) 1987-05-01 1988-12-30 Alkaloidien uutto

Country Status (8)

Country Link
US (1) US4831133A (fi)
EP (1) EP0312609B1 (fi)
JP (1) JP2550405B2 (fi)
KR (1) KR950013574B1 (fi)
CA (1) CA1262443A (fi)
DE (1) DE3881819T2 (fi)
FI (1) FI91639C (fi)
WO (1) WO1988008425A1 (fi)

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5753507A (en) * 1995-09-22 1998-05-19 Novartis Finance Corporation Plant geraniol/nerol 10-hydroxylase and DNA coding therefor
NL1009437C2 (nl) * 1998-06-18 1999-12-21 Xenobiosis Extractiewerkwijze.
AU5240999A (en) * 1998-07-31 2000-02-21 Goldsmith Seeds Inc. Trimeric and polymeric alkaloids
CA2477739A1 (en) * 2002-02-28 2003-09-12 Mallinckrodt Inc. Method and system for separation and purification of at least one narcotic alkaloid using reverse phase preparative chromatography
CN103936769B (zh) * 2014-04-30 2016-10-05 淮海工学院 一种制备高光学纯脱水长春碱的方法
JP7282350B2 (ja) * 2017-12-06 2023-05-29 国立大学法人高知大学 タンパク質糖化反応阻害物質の製造方法

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
HU178084B (en) * 1977-05-31 1982-03-28 Richter Gedeon Vegyeszet New process for the extraction of native vindoline,catharantine,3',4'-anhydrovinblastine,leurosine and,if desired,of other diinodle alkaloids from vinca rosea l.drogue
US4749787A (en) * 1986-10-23 1988-06-07 Harbor Branch Oceanographic Institution, Inc. Process of isolating vinblastine from the plant catharanthis roseus

Also Published As

Publication number Publication date
CA1262443A (en) 1989-10-24
JP2550405B2 (ja) 1996-11-06
KR950013574B1 (ko) 1995-11-09
US4831133A (en) 1989-05-16
KR890701596A (ko) 1989-12-21
EP0312609A1 (en) 1989-04-26
FI886053L (fi) 1988-12-30
EP0312609B1 (en) 1993-06-16
FI91639C (fi) 1994-07-25
DE3881819D1 (de) 1993-07-22
DE3881819T2 (de) 1994-02-03
WO1988008425A1 (en) 1988-11-03
JPH01503236A (ja) 1989-11-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Pettit et al. Antineoplastic agents, 99. Amaryllis belladonna
Mínguez-Mosquera et al. High-performance liquid chromatographic study of alkaline treatment of chlorophyll
FI91639B (fi) Alkaloidien uutto
SU867313A3 (ru) Способ получени алкалоидов-лейрозина,винкристина,винбластина,дезацетоксивинбластина,N-дезметилвинбластина,дезацетилвинбластина,виндолина,катарантина,3&#39;,4&#39;-ангидровинбластина
FI91067B (fi) Alkaloididimeerien valmistus käyttäen ferri-ionia
Crespi-Perellino et al. Biosynthetic relationship between indole alkaloids produced by cell cultures of Ailanthus altissima
Wasley et al. CMorophyllides c
Crespi-Perellino et al. Occurrence of indole alkaloids in Ailanthus altissima cell cultures
CA2354847C (en) A process for the isolation of 10-deacetyl baccatin iii from the recoverably part of a plant of taxus species
SI20820A (sl) Metoda za pripravo aloina z ekstrakcijo
CN101781345A (zh) 田蓟苷的制备方法
CN110790777B (zh) 一种长春新碱类化合物杂质及其制备方法与应用
DE60102399T2 (de) Verfahren zur Herstellung von 5&#39;-Nor-anhydrovinblastinditartrat aus Pflanzen der Gattung Catharanthus
CN113980485A (zh) 一种生物酶复合物及应用于植物提取过程中的方法
CN108558913B (zh) 一种硫酸长春新碱的制备方法
PL95570B1 (pl) Sposob oczyszczania dimerycznych alkaloidow indolu
KR0134641B1 (ko) 4-히드록시-5-메틸-3[2h]-퓨라논의 제조방법
Hoogewijs et al. Ion-pair extraction of basic drugs with di (2-ethylhexyl) phosphoric acid
US7179927B2 (en) Extraction method
WO2019222817A1 (en) Method for preparation of purified galantamine hydrobromide
CN110746419A (zh) 新化合物及其制备方法和应用、药物
US4237291A (en) Process for the isolation of ergot alkaloids from culture suspensions
Verdeil et al. Papaverine biotransformation by Silene alba cell suspension
US4209443A (en) Process for separating pharmaceutically active diindole alkaloids
CN106977484A (zh) 一种茶黄素复合物的制备方法

Legal Events

Date Code Title Description
BB Publication of examined application
TC Name/ company changed in patent

Owner name: MITSUI CHEMICALS, INC.

MM Patent lapsed

Owner name: MITSUI CHEMICALS, INC.