EP3493219A1 - Verfahren und anordnung zur aufbereitung von radioaktiven abfällen - Google Patents

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EP3493219A1
EP3493219A1 EP18206366.9A EP18206366A EP3493219A1 EP 3493219 A1 EP3493219 A1 EP 3493219A1 EP 18206366 A EP18206366 A EP 18206366A EP 3493219 A1 EP3493219 A1 EP 3493219A1
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EP
European Patent Office
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reaction space
water vapor
pyrolysis
radioactive waste
oxygen
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EP18206366.9A
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EP3493219B1 (de
EP3493219C0 (de
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Klaus Büttner
Georg Brähler
Rainer Slametschka
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Nukem Technologies Engineering Services GmbH
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Nukem Technologies Engineering Services GmbH
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    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • G21F9/14—Processing by incineration; by calcination, e.g. desiccation
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
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    • G21F9/167—Processing by fixation in stable solid media in polymeric matrix, e.g. resins, tars
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/30—Processing
    • G21F9/301—Processing by fixation in stable solid media
    • G21F9/307—Processing by fixation in stable solid media in polymeric matrix, e.g. resins, tars
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/30—Processing
    • G21F9/32—Processing by incineration

Definitions

  • the invention relates to a method for the treatment of stored in a matrix radioactive waste. Also, the invention relates to an arrangement for the treatment of stored in a matrix radioactive waste.
  • inorganic and organic radioactive contaminated waste to be disposed of.
  • these include e.g. Ion exchangers, evaporator concentrates, sludge, metallic components, rubber, plastic or even clothing.
  • waste and bitumen externally, e.g. with an extruder, and then fill in barrels.
  • Bitumen is also used when the waste is not in barrels, but e.g. be stored in containers or chambers, so-called compartments.
  • the DE 26 41 264 A1 refers to a process for the disposal of radioactive organic waste by means of pyrohydrolytic incineration.
  • the products to be pyrohydrolyzed are transported by means of trays through an oven. Water vapor is circulated through a closed pipe system. In this case, in the closed furnace, a treatment with steam at a temperature between 600 and 1100 ° C.
  • Subject of the DE 600 24 306 T2 is a process for treating radioactive graphite by reaction at a temperature above 350 ° C with superheated steam or water vapor-containing gases.
  • the DE 28 19 059 A1 A furnace for the incineration of nuclear waste and garbage is to be taken. Superheated steam is used as reaction gas for pyrohydrolysis.
  • a method and apparatus for transferring radioactive ion exchange resins to a storable form is known.
  • a thermal decomposition takes place below the evaporation or sublimation temperature of the bound pollutants, wherein a temperature of 500 ° C is not exceeded.
  • Subject of the US 2008/0039674 A1 is a process for processing hazardous waste stored in barrels.
  • the pyrolysis is carried out in order then to remove the resulting gases by means of a purge gas stream passing through a pyrolysis chamber and to feed them to a steam reformer.
  • the US 6,280,691 B1 refers to a one-step process for removing NO x compounds from, in particular, radioactive waste products.
  • a reactor is used, which is divided into several zones, according to an embodiment in a lowermost zone oxidizing conditions prevail by the addition of superheated steam with oxygen, in a central zone strongly reducing conditions and in an upper zone oxidizing conditions.
  • Subject of the US 4,628,837 is a process for treating spent ion exchange resins, comprising a first step of pyrolyzing the spent ion exchange resin in an inert gas atmosphere and depositing a decomposition gas generated during the first pyrolysis, and a second step of consuming the spent ion exchange resin that has passed through the first step Pyrolyzed in an oxidizing atmosphere and a decomposition gas generated in the second pyrolysis is deposited.
  • one or more additional measures are provided in the pyrohydrolysis in order to gasify volatilizing radioactive waste and organic embedding material. It is provided in particular that oxygen and / or CO 2 is introduced into the reaction space during pyrolysis, wherein the proportion of oxygen is preferably substoichiometric, optionally up to a maximum of stoichiometric.
  • a corresponding regulation can also be made for the oxygen and / or CO 2 fraction to be introduced.
  • the pyrolysis is switched off as a function of oxidisable substance present in the exhaust gas.
  • the superheated steam or superheated steam with O 2 and / or CO 2 is deliberately guided to the areas in the reaction space, ie the furnace interior, in which the radioactive waste is located.
  • a container such as standard keg
  • steam is introduced directly into the container, preferably via the introduced prior to introduction of the container into the reaction chamber holes for perforating the container or other in the container wall introduced opening or eg over the opening of the lidless container.
  • the steam can be selectively recirculated within the reaction space, whereby a volume flow is generated which corresponds to a multiple of the feed.
  • the invention is also characterized in that the atmosphere in the reaction space is swirled by means of one or more fans.
  • the fan (s) may be caused to rotate in the reaction space by means of the introduced gaseous fluid, such as water vapor and / or O 2 and / or CO 2 .
  • reaction space can be inside a simple chamber furnace.
  • radioactive waste embedded in an organic matrix such as bitumen, epoxy, urea resin, is processed.
  • the invention is not limited by the fact that a homogeneous mixing of the radioactive waste with bitumen was carried out. Also a heterogeneous Storage in a matrix can be done. This applies in particular to metals, building materials, carcasses or glass, which are doused with a matrix material, such as bitumen.
  • the radioactive material with the matrix is filled in a container such as a standard drum, such as a 2001 drum, parts of larger warehouses, so-called compartments, which are arranged in the reaction space on suitable receptacles, can also be pyrolyzed.
  • a container such as a standard drum, such as a 2001 drum
  • compartments which are arranged in the reaction space on suitable receptacles, can also be pyrolyzed.
  • the containers with the embedded radioactive waste are usually first introduced into a shielded loading space in order to remove the container lid by means of manipulators and to introduce the perforation into the circumferential wall.
  • the containers are on carriers, by means of which the containers are conveyed through the loading space, the subsequent reaction space (furnace) and then into a downstream sorting space. Subsequently, the carriers can be reused.
  • the carriers which have a tub geometry, dimensionally formed such that the entire contents of the container or barrels can be accommodated.
  • a temperature is set in particular in the range between 200 ° C and preferably up to 800 ° C.
  • the room is then supplied with superheated steam.
  • oxygen and / or CO 2 can additionally be supplied to the reaction space.
  • the oxygen content is in particular substoichiometric, optionally up to a maximum of stoichiometric.
  • the gaseous fluid such as water vapor and / or O 2 and / or CO 2
  • so-called steam jets can be used, which are formed as nozzles, through which the steam is introduced into the reaction space. The nozzles simultaneously suck atmosphere from the reaction space, so that an internal circuit is generated and thus a volume flow which corresponds to a multiple of the feed.
  • the nozzles work like venturi nozzles.
  • rod elements such as lances, can be used, which end have a gaseous fluid-emitting nozzle or a spray head, which is inserted through an opening of a barrel in the interior thereof.
  • the proportion of oxidizable substances is determined. The higher the proportion, the higher the proportion of not yet pyrolyzed organic matter. This can be determined, for example, by determining the heat of reaction during the oxidation of the exhaust gas. Depending on the proportion of organic substances, the water vapor supply or the temperature in the reaction space or the oxygen or CO 2 supply can then be regulated.
  • the exhaust gas is mixed with air and burned. After exiting post-combustion, the oxygen is measured. This should be kept at a constant value, such as 5% to 7%, in particular 6%.
  • the air supplied to the afterburning is regulated accordingly. According to the invention it is then provided that, depending on the supplied air, the temperature and / or water vapor supply and / or oxygen or CO 2 supply in the reaction chamber, ie in the oven interior, is regulated or even shutdown takes place, for example, the risk to exclude an explosion.
  • the amount of air supplied to the afterburning is a measure of the combustible fraction present in the pyrolysis gas, such as organics, H 2 , CO.
  • the invention is therefore characterized by a method for controlling the water to be supplied to the reaction space and / or O 2 and / or CO 2 and / or temperature in the reaction chamber by determining the air to be supplied to the post-combustion, wherein oxygen of the gas taken from the post-combustion constant or is kept almost constant.
  • the invention is characterized by a method for controlling the water to be supplied to the reaction space and / or O 2 and / or CO 2 and / or temperature in the reaction chamber by determining combustible substance contained in the pyrolysis gas.
  • the invention is inventively characterized by the fact that the control of the gaseous fluid to be supplied to the reaction space is carried out redundantly and diversely, that is, on the one hand as a function of the air to be supplied to the afterburning and, on the other hand, of the oxygen content in the pyrolysis gas.
  • Gaseous fluid contains thereby water vapor and / or O 2 and / or CO 2, can be optionally used instead of water vapor, CO 2.
  • the invention is also characterized in that in an organic matrix, such as bitumen, epoxy resin, urea resin, embedded radioactive waste is processed.
  • organic matrix such as bitumen, epoxy resin, urea resin, embedded radioactive waste
  • the invention provides that radioactive waste in an open, in particular circumferentially perforations exhibiting container, such as containers, in particular 200 1 standard drum is introduced, wherein by means of an opening passing through a spray head or a nozzle exhibiting rod element, such as lance, water vapor directly is introduced into the area of radioactive waste.
  • gaseous fluid such as at least steam
  • an atomizing nozzle such as a Venturi nozzle
  • gaseous fluid such as at least steam
  • gaseous fluid is conducted within the reaction space in such a way that specifically radioactive waste or the matrix is subjected to water vapor.
  • the invention is also distinguished by the fact that the exhaust gas is supplied to an afterburning, which determined before the afterburning of the exhaust gas whose oxidizable content and depending on the oxidizable fraction supply of gaseous fluid such as water vapor and / or oxygen and / or CO 2 Supply to the reaction space and / or temperature in the reaction space is regulated, wherein the regulation also includes a shutdown of the pyrolysis.
  • an afterburning which determined before the afterburning of the exhaust gas whose oxidizable content and depending on the oxidizable fraction supply of gaseous fluid such as water vapor and / or oxygen and / or CO 2 Supply to the reaction space and / or temperature in the reaction space is regulated, wherein the regulation also includes a shutdown of the pyrolysis.
  • the afterburning is carried out in an afterburning space to which the exhaust gas and air are supplied, and that air supply is regulated as a function of the oxygen contained in the afterburning chamber and water vapor supply and / or oxygen as a function of the air supply - And / or CO 2 supply to the reaction space and / or temperature is controlled in the reaction chamber, the scheme also includes a shutdown of the pyrolysis.
  • the invention is also characterized in particular by an arrangement for the treatment of radioactive waste stored in a matrix, comprising a reaction space for carrying out a pyrolysis, wherein in the reaction space an atmosphere and a temperature T with T ⁇ 200 ° C, in particular T> 400 ° C, preferably 400 ° C ⁇ T ⁇ 800 ° C, is adjustable and wherein the reaction space a loading space upstream and a sorting chamber is arranged downstream, wherein in the reaction space at least one device is provided, via which the atmosphere within the reaction space in the circuit is feasible or atmosphere targeted the radioactive waste can be supplied.
  • Atmosphere is in particular steam atmosphere, which optionally optionally oxygen and / or carbon dioxide is supplied.
  • water vapor is basically referred to below, although - as explained above - other gaseous fluids can also form the atmosphere.
  • the device may be a nozzle via which water vapor can be supplied from the outside to the reaction space with simultaneous aspiration of steam atmosphere from the reaction space.
  • the venturi principle is used.
  • the device is a rod body, such as lance, with nozzle and / or spray head, via which the radioactive waste directed to be subjected to water vapor.
  • the invention is also characterized in that the reaction space has a connection for the reaction space to be supplied oxygen and / or carbon dioxide in preferably substoichiometric, optionally up to a maximum stoichiometric amount.
  • This connection may be the one via which water vapor is supplied to the reaction space.
  • reaction space is connected to an exhaust gas combustion chamber, which precedes a measuring device for determining oxidizable constituents in the exhaust gas and / or a measuring device for Determining disposed of the post-combustion chamber gas exiting oxygen is downstream, being controlled via the measuring device of the post-combustion chamber air quantity, which in turn is controlled variable for the reaction space zu adopteddem gaseous fluid and / or temperature to be set in the reaction chamber.
  • a plant or arrangement 10 for the treatment of radioactive waste stored in a matrix by means of pyrolysis is shown.
  • the invention is described with reference to a hydropyrolysis, ie a pyrolysis with water vapor.
  • CO 2 can also be used instead of steam.
  • water vapor will be referred to below, although insofar as steam is also to be understood as a synonym for CO 2 .
  • the arrangement 10 comprises a furnace 12 providing a reaction space 40, in particular a simple chamber furnace, in which the hydropyrolysis is carried out.
  • the oven 12 is heated to a temperature between preferably 400 ° C and 800 ° C.
  • Superheated steam is then introduced into the furnace 12 via feed lines described below, the steam having a temperature at introduction which should correspond to that in the furnace interior.
  • the pyrolysis furnace 12 is preceded by a loading space 14 and downstream of a sorting space 16, which are both shielded.
  • the furnace 12 is designed such that at least simultaneously for at least four drums 18, a hydropyrolysis can be carried out.
  • the radioactive waste to be reprocessed is embedded in a matrix which is located in barrels 18, without this resulting in a limitation of the teaching according to the invention.
  • a matrix which is located in barrels 18, without this resulting in a limitation of the teaching according to the invention.
  • Other organic matrix materials or even inorganic matrix materials are also suitable.
  • the correspondingly filled barrels 18 are positioned in an anteroom 20 on trough-shaped supports 22, in order then to be perforated in the loading space by means of manipulators 24, 26. Also, the upper lid is removed.
  • reaction space and furnace interior are designated by the reference numeral 40.
  • a steam supply line 30 from the lines 32, 34, 36, 38 emanate, via which optionally via fans 33, 35, 37, 39 of the steam is fed into the furnace interior 40. Furthermore, from the furnace 12, an exhaust pipe 42, via which the pyrolysis gas is supplied to an afterburner.
  • Inorganic inert materials include solids e.g. from evaporator concentrates, phosphates, sulfates or borates of sodium, calcium etc.
  • a corresponding lance is guided over the liberated from a cover opening of the container 28 in its interior, so that an immediate water vapor discharge takes place.
  • Fig. 5 a measure can be taken in which the steam is passed through openings 48, 49 in the interior 40 of the furnace 12 and is discharged in the furnace 12 itself through the nozzle 50, 51, which correspond in function to a venturi approximately, ie in that the steam flowing through the nozzles 50, 51 sucks in atmosphere from the interior 40 of the furnace 12, so that a cycle is created, which is indicated by the arrows 52.
  • a large amount of water vapor enters the immediate Area of the perforated and open container 28, so that the pyrolysis is optimally feasible.
  • valve gates 33, 37 can be used ( Fig. 3 ).
  • the atmosphere present in the furnace 12 may be swirled by means of one or more fans 70.
  • the fan (s) 70 are caused to rotate in the oven 12 via, for example, steam introduced through an opening 72.
  • oxygen and / or CO 2 into the interior 40 (reaction space) of the furnace 12 via a connection (not shown) or via the connection via which water vapor is introduced into the space 40.
  • the proportion of oxygen is preferably substoichiometric in order to avoid the risk of burning or explosion.
  • the oxygen content of the gas leaving the afterburning chamber 74 (line 78) is determined via a first measuring device 80, the air supplied via line 76 being adjusted so that the oxygen content of the outflowing gas is constant or nearly constant.
  • the oxygen content should be about 6%.
  • the amount of gaseous fluid supplied to the furnace 12, ie water vapor is in turn regulated, whereby the proportion of O 2 and CO 2 can also be regulated. This is illustrated by connection 84.
  • a further measuring device 86 is provided in order to determine the proportion of oxidisable constituents in the pyrolysis gas, for example, by a sensor which measures the evolution of heat during the oxidation.
  • This proportion can also be a manipulated variable (connection 88) for the oven 12 to be supplied steam and / or oxygen and / or CO 2 and / or adjusting the temperature in the oven 12 are used.
  • both the amount of air to be supplied to the after-combustion chamber 74 and the proportion of oxidizable constituents contained in the pyrolysis gas are used as manipulated variables, so that a redundant diversification is possible.
  • a related adjustment or regulation can also be made in dependence on the air supplied to the post-combustion.
  • the furnace 12 is cooled to then supply the drums to the sorting space 16, in which a sorting of the remaining inorganic constituents and a cutting of the drums by means of manipulators 60, 62 takes place.
  • the components are transferred according to the determined radioactivity to containers 64, 66, 68, which are then disposed of according to the respective regulations.
  • the trough-shaped carriers 22 are returned via a conveyor 70 to the loading space 14 for receiving new drums 18, as is apparent from the illustration.
  • the invention also covers when CO 2 is used for pyrolysis instead of steam.

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Abstract

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Anordnung zur Aufbereitung von in einer Matrix eingelagerten radioaktiven Abfällen mittels Pyrolyse, umfassend die Verfahrensschritte Einbringen der sich in einer Aufnahme befindenden radioaktiven Abfälle in einen Reaktionsraum, in dem eine wasserdampfhaltige Atmosphäre einer Temperatur T mit T ≥ 200 °C eingestellt ist oder wird, Durchführung der Pyrolyse, Abführen von Gasen (Abgas) aus dem Reaktionsraum, Ausbringen der Aufnahmen aus dem Reaktionsraum, wobei ergänzend durchgeführt wird zumindest ein Verfahrensschritt aus der Gruppe Einleiten von Sauerstoff und/oder COin den Reaktionsraum während der Pyrolyse, in unterstöchiometrischer oder maximal stöchiometrische Menge, Einstellen von in den Reaktionsraum einzuleitendem Wasserdampf in Abhängigkeit von oxidierbarer Substanz in dem Abgas, Einstellen von in den Reaktionsraum einzuleitendem Sauerstoff und/oder COin Abhängigkeit von oxidierbarer Substanz in dem Abgas, Ausschalten der Pyrolyse in Abhängigkeit von in dem Abgas vorhandener oxidierbarer Substanz, gezieltes Einleiten von Wasserdampf und/oder Sauerstoff und/oder COin die radioaktiven Abfälle oder im Bereich von diesen, gezieltes Führen von Wasserdampf und/oder Sauerstoff und/oder COinnerhalb des Reaktionsraums.

Description

  • Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Aufbereitung von in einer Matrix eingelagerten radioaktiven Abfällen. Auch bezieht sich die Erfindung auf eine Anordnung zur Aufbereitung von in einer Matrix eingelagerten radioaktiven Abfällen.
  • In der Kerntechnik, wie in Kernkraftwerken oder sonstigen radioaktive Materialien benutzenden Arbeitsstätten, fallen anorganische und organische radioaktiv kontaminierte Abfälle an, die zu entsorgen sind. Hierzu gehören z.B. Ionenaustauscher, Verdampferkonzentrate, Schlamm, metallische Bauteile, Gummi, Kunststoff oder auch Bekleidungsstücke.
  • Zur Entsorgung entsprechender radioaktiv kontaminierter Abfälle werden diese üblicherweise in einen Behälter gegeben, in dem die radioaktiven Abfälle von einer Matrix umgeben, also in dieser eingebettet sind. Dabei ist man in der Vergangenheit davon ausgegangen, dass bei der Verwendung von Bitumen als Matrix eine problemlose Endlagerung erfolgen kann.
  • Es besteht auch die Möglichkeit, Abfälle und Bitumen extern zu vermischen, z.B. mit einem Extruder, und sodann in Fässern abzufüllen.
  • Bitumen wird auch verwendet, wenn die Abfälle nicht in Fässern, sondern z.B. in Containern oder Kammern, sogenannten Compartments, gelagert werden.
  • Überprüfungen von Fässern haben nun ergeben, dass wider Erwarten Abfallstoffe durch Radiolyse zersetzt werden, so dass das dabei entstehende Gas dazu führt, dass in Folge Druckanstiegs Fässer ausbeulen und gegebenenfalls bersten können. Somit ist es erforderlich, dass entsprechend eingebettete radioaktive Abfälle aufbereitet werden. Hierzu ist es bekannt, eine Aufbereitung mittels Pyrolyse und Wasserdampf, einer sogenannten Hydropyrolyse durchzuführen, wodurch das Bitumen und die organischen Bestandteile sowie Nitrate in einem Ofen, also Reaktionsraum pyrolysiert, d.h. vergast werden, um sodann das Abgas einer Nachverbrennung zuzuführen.
  • Bekannte Verfahren zeigen jedoch den Nachteil, dass eine entsprechende Hydropyrolyse relativ lange dauert, um das gesamte organische Einbettmaterial sowie die organischen Bestandteile der radioaktiven Abfälle zu entfernen.
  • Die DE 26 41 264 A1 bezieht sich auf ein Verfahren zur Beseitigung radioaktiver organischer Abfälle mittels pyrohydrolytischer Veraschung. Die zu pyrohydrolysierenden Produkte werden dabei mittels Schalen durch einen Ofen transportiert. Wasserdampf wird über ein geschlossenes Rohrsystem im Kreislauf geführt. Dabei erfolgt in dem geschlossenen Ofen ein Behandeln mit Wasserdampf bei einer Temperatur zwischen 600 und 1100°C.
  • Gegenstand der DE 600 24 306 T2 ist ein Verfahren zur Behandlung von radioaktivem Graphit durch Reaktion bei einer Temperatur oberhalb von 350°C mit überhitzten Dampf oder Wasserdampf enthaltenden Gasen.
  • Der DE 28 19 059 A1 ist ein Ofen zur Veraschung nuklearer Spalt- und Brutstoffabfälle zu entnehmen. Als Reaktionsgas für eine Pyrohydrolyse wird überhitzter Wasserdampf eingesetzt.
  • Aus der DE 26 28 169 A1 sind ein Verfahren und Vorrichtung zur Überführung von radioaktiven Ionenaustauscherharzen in eine lagerfähige Form bekannt. Hierzu erfolgt ein thermisches Zersetzen unterhalb der Verdampfungs- bzw. Sublimationstemperatur der gebundenen Schadstoffe, wobei eine Temperatur von 500°C nicht überschritten wird.
  • Gegenstand der US 2008/0039674 A1 ist ein Verfahren zur Verarbeitung gefährlicher Abfälle, die in Fässern gelagert sind. Zum Verdampfen der in den Fässern vorhandenen organischen Stoffe wird die Pyrolyse durchgeführt, um sodann die entstehenden Gase mittels eines Spülgasstroms, der eine Pyrolysekammer durchsetzt, zu entfernen und einem Dampfreformer zuzuleiten.
  • Die US 6,280,691 B1 bezieht sich auf ein einstufiges Verfahren zum Entfernen von NOx-Verbindungen aus insbesondere radioaktiven Abfallprodukten. Hierzu wird ein Reaktor benutzt, der in mehrere Zonen unterteilt ist, wobei nach einem Ausführungsbeispiel in einer untersten Zone oxidierende Bedingungen durch Zugabe von überhitztem Dampf mit Sauerstoff, in einer Mittelzone stark reduzierende Bedingungen und in einer Oberzone oxidierende Bedingungen herrschen.
  • Gegenstand der US 4,628,837 ist ein Verfahren zur Aufbereitung von verbrauchten Ionenaustauscherharzen umfassend einen ersten Schritt, in dem das verbrauchte Ionenaustauscherharz in einer Inertgasatmosphäre pyrolysiert und ein während der ersten Pyrolyse erzeugtes Zersetzungsgas abgeschieden wird, und einen zweiten Schritt, in dem das verbrauchte Ionenaustauscherharz, das den ersten Schritt durchlaufen hat, in oxidierender Atmosphäre pyrolysiert und ein in der zweiten Pyrolyse erzeugtes Zersetzungsgas abgeschieden wird.
  • Es ist daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Aufbereitung von in einer Matrix eingelagerten radioaktiven Abfällen mittels Pyrolyse, umfassend die Verfahrensschritte
    • Einbringen der sich in einer Aufnahme befindenden radioaktiven Abfälle in einen Reaktionsraum, in dem eine wasserdampfhaltige Atmosphäre einer Temperatur T mit T ≥ 200 °C eingestellt ist oder wird,
    • Durchführung der Pyrolyse,
    • Abführen von Gasen (Abgas) aus dem Reaktionsraum,
    • Ausbringen der Aufnahmen aus dem Reaktionsraum,
    derart weiterzubilden, dass eine überaus effektive Pyrohydrolyse durchführbar ist.
  • Zur Lösung der Aufgabe wird vorgeschlagen, dass ergänzend zumindest ein Verfahrensschritt aus der Gruppe durchgeführt wird:
    • Einleiten von Sauerstoff und/oder CO2 in den Reaktionsraum während der Pyrolyse vorzugsweise in unterstöchiometrischer, gegebenenfalls bis maximal stöchiometrischer Menge,
    • Einstellen von in den Reaktionsraum einzuleitendem Wasserdampf in Abhängigkeit von oxidierbarer Substanz in dem Abgas,
    • Einstellen von in den Reaktionsraum einzuleitendem Sauerstoff und/oder CO2 in Abhängigkeit von oxidierbarer Substanz in dem Abgas,
    • Ausschalten der Pyrolyse in Abhängigkeit von in dem Abgas vorhandener oxidierbarer Substanz,
    • gezieltes Einleiten von Wasserdampf und/oder Sauerstoff und/oder Kohlendioxid in die radioaktiven Abfälle oder im Bereich von diesen,
    • gezieltes Führen von Wasserdampf und/oder Sauerstoff und/oder Kohlendioxid innerhalb des Reaktionsraums.
  • Erfindungsgemäß sind eine oder mehrere zusätzliche Maßnahmen bei der Pyrohydrolyse vorgesehen, um sich verflüchtigende radioaktive Abfälle sowie organisches Einbettmaterial zu vergasen. Dabei ist insbesondere vorgesehen, dass Sauerstoff und/oder CO2 in den Reaktionsraum während der Pyrolyse eingeführt wird, wobei der Anteil von Sauerstoff vorzugsweise unterstöchiometrisch, gegebenenfalls bis maximal stöchiometrisch ist.
  • Es besteht die Möglichkeit, dass der einzuleitende Wasserdampf, der eine Temperatur aufweisen sollte, die der im Reaktionsraum entspricht, in Abhängigkeit von oxidierbarer Substanz in dem Abgas (Pyrolysegas) eingestellt wird. Ein Regelprozess wird ermöglicht.
  • Eine entsprechende Regelung kann auch für den einzuleitenden Sauerstoff- und/oder CO2-Anteil erfolgen.
  • Um eine Gefährdung insbesondere durch Explosion auszuschließen, kann auch oder alternativ vorgesehen sein, dass die Pyrolyse in Abhängigkeit von in dem Abgas vorhandener oxidierbarer Substanz ausgeschaltet wird.
  • Insbesondere kann vorgesehen sein, dass der überhitzte Wasserdampf bzw. überhitzter Wasserdampf mit O2 und/oder CO2 gezielt zu den Bereichen im Reaktionsraum, also Ofeninneren, geführt wird, in dem sich die radioaktiven Abfälle befinden. Insbesondere ist vorgesehen, dass dann, wenn sich die Abfälle in einem Behälter, wie Normfass, befinden, unmittelbar Wasserdampf in den Behälter eingeführt wird, und zwar vorzugsweise über die vor Einbringen der Behälter in den Reaktionsraum eingebrachte Löcher zur Perforierung der Behälter oder über eine sonstige in die Behälterwandung eingebrachte Öffnung oder z.B. über die Öffnung des deckellosen Behälters.
  • Des Weiteren kann der Wasserdampf gezielt innerhalb des Reaktionsraums im Kreislauf geführt werden, wodurch ein Volumenstrom erzeugt wird, der ein Mehrfaches der Einspeisung entspricht.
  • Die Erfindung zeichnet sich auch dadurch aus, dass die Atmosphäre in dem Reaktionsraum mittels eines oder mehrerer Ventilatoren verwirbelt wird. Der bzw. die Ventilatoren können in dem Reaktionsraum mittels des eingeleiteten gasförmigen Fluids wie Wasserdampf und/oder O2 und/oder CO2 in Drehbewegung versetzt werden.
  • Hervorzuheben ist des Weiteren, dass der Reaktionsraum Innenraum eines einfachen Kammerofens sein kann.
  • Es ist insbesondere vorgesehen, dass radioaktiver Abfall aufbereitet wird, der in einer organischen Matrix eingebettet ist, wie Bitumen, Epoxidharz, Harnstoffharz.
  • Es besteht auch die Möglichkeit, Abfälle in einer anorganischen Matrix wie Zement zu behandeln. Dabei erfolgt zwar kein vollständiges Pyrolysieren, also Vergasen der Matrix. Allerdings wird der Abfall aufgrund der Pyrolyse inert.
  • Die Erfindung ist selbstverständlich nicht dadurch eingeschränkt, dass ein homogenes Vermischen der radioaktiven Abfälle mit Bitumen erfolgt war. Auch ein heterogenes Einlagern in einer Matrix kann erfolgt sein. Dies betrifft insbesondere Metalle, Baustoffe, Tierkörper oder Glas, die mit einem Matrixmaterial, wie Bitumen, übergossen sind.
  • Wird insbesondere das radioaktive Material mit der Matrix in einem Behälter wie einem Normfass, wie 2001-Fass, eingefüllt, so können auch Teile von größeren Lägern, sogenannten Compartments, pyrolysiert werden, die in dem Reaktionsraum auf geeigneten Aufnahmen angeordnet sind.
  • Es besteht auch die Möglichkeit, vor der Pyrolyse zunächst zumindest einen Teil der Matrix zu schmelzen und zu entfernen, die sodann gesondert verbrannt wird.
  • Unabhängig hiervon ist, dass bei der Verwendung von Fässern diese vor Einbringen in die Reaktionskammer perforiert werden.
  • Die Behälter mit den eingebetteten radioaktiven Abfällen werden üblicherweise zunächst in einen abgeschirmten Beladeraum eingebracht, um in diesem mittels Manipulatoren den Behälterdeckel zu entfernen und die Perforation in die Umfangswandung einzubringen. Hierzu befinden sich die Behälter auf Trägern, mittels der die Behälter durch den Beladeraum, den nachfolgenden Reaktionsraum (Ofen) und sodann in einen nachgeordneten Sortierraum gefördert werden. Anschließend können die Träger erneut verwendet werden.
  • Dabei sind die Träger, die eine Wannengeometrie aufweisen, dimensionsmäßig derart ausgebildet, dass der gesamte Inhalt der Behälter bzw. Fässer aufgenommen werden kann.
  • Innerhalb des Reaktionsraums wird eine Temperatur insbesondere im Bereich zwischen 200 °C und vorzugsweise bis 800 °C eingestellt. Dem Raum wird sodann überhitzter Wasserdampf zugeführt.
  • Erfindungsgemäß kann dem Reaktionsraum zusätzlich Sauerstoff und/oder CO2 zugeführt werden. Der Sauerstoffgehalt liegt insbesondere unterstöchiometrisch, gegebenenfalls bis maximal stöchiometrisch vor.
  • Damit die Pyrolyse gezielt im Bereich der radioaktiven Abfälle erfolgt, ist nach einem eigenerfinderischen Vorschlag vorgesehen, dass das gasförmige Fluid wie Wasserdampf und/oder O2 und/oder CO2 im Reaktionsraum gezielt geführt wird. Hierzu können sogenannte Dampfjets eingesetzt werden, die als Düsen ausgebildet werden, über die der Wasserdampf in den Reaktionsraum eingeführt wird. Die Düsen saugen gleichzeitig Atmosphäre aus dem Reaktionsraum an, so dass ein interner Kreislauf erzeugt wird und somit ein Volumenstrom, der ein Mehrfaches der Einspeisung entspricht.
  • Die Düsen arbeiten wie Venturidüsen.
  • Ergänzend oder alternativ besteht die Möglichkeit, Wasserdampf bzw. Wasserdampf und O2 und/oder CO2 über Düsen bzw. Sprühköpfe unmittelbar in die Behälter einzuleiten, also dort, wo sich der radioaktive Abfall befindet. Hierzu können Stangenelemente, wie Lanzen, benutzt werden, die endseitig eine das gasförmige Fluid abgebende Düse bzw. einen Sprühkopf aufweisen, der durch eine Öffnung eines Fasses in dessen Innere eingeführt wird.
  • Selbstverständlich bestehen weitere Möglichkeiten, um die Atmosphäre innerhalb des Reaktionsraums zu führen wie zu durchmischen. Es könnten sogar Ventilatoren verwendet werden, die von dem Wasserdampf selbst angetrieben werden.
  • Von dem Reaktionsraum geht eine Abgasleitung aus, die zu einer Nachverbrennung führt. Vor Eintritt des Abgases in die Nachverbrennung wird der Anteil an oxidierbaren Substanzen bestimmt. Je höher der Anteil ist, desto höher ist der Anteil der noch nicht pyrolysierten organischen Stoffe. Dies kann z.B. mittels der Bestimmung der Wärmetönung bei der Oxidation des Abgases ermittelt werden. In Abhängigkeit von dem Anteil der organischen Stoffe kann sodann die Wasserdampfzufuhr bzw. die Temperatur in dem Reaktionsraum bzw. die Sauerstoff- bzw. CO2-Zufuhr geregelt werden.
  • In der Nachverbrennung selbst wird das Abgas mit Luft gemischt und verbrannt. Nach Austritt aus der Nachverbrennung wird der Sauerstoff gemessen. Dieser sollte auf einem konstanten Wert gehalten werden, wie z.B. 5 % bis 7 %, insbesondere 6 %. Um den konstanten Wert des Sauerstoffgehalts des aus der Nachverbrennung austretenden Gases einzustellen, wird entsprechend die der Nachverbrennung zugeführte Luft geregelt. Erfindungsgemäß ist sodann vorgesehen, dass in Abhängigkeit von der zugeführten Luft die Temperatur und/oder Wasserdampfmengenzufuhr und/oder Sauerstoff- bzw. CO2-Zufuhr in den Reaktionsraum, also in das Ofeninnere, geregelt wird oder sogar ein Abschalten erfolgt, um z.B. die Gefahr einer Explosion auszuschließen.
  • Die Menge der der Nachverbrennung zugeführten Luft ist ein Maß für den im Pyrolysegas vorhandenen verbrennbaren Anteil wie Organik, H2, CO.
  • Eigenerfinderisch zeichnet sich die Erfindung folglich aus durch ein Verfahren zum Regeln der dem Reaktionsraum zuzuführenden Wasserdampf und/oder O2 und/oder CO2 und/oder Temperatur im Reaktionsraums durch Bestimmung von der Nachverbrennung zuzuführender Luft, wobei Sauerstoff des der Nachverbrennung entnommenen Gases konstant oder nahezu konstant gehalten wird.
  • Auch zeichnet sich die Erfindung durch ein Verfahren zum Regeln der dem Reaktionsraum zuzuführenden Wasserdampf und/oder O2 und/oder CO2 und/oder Temperatur im Reaktionsraum durch Bestimmung von im Pyrolysegas enthaltener brennbaren Substanz aus.
  • Insbesondere zeichnet sich die Erfindung eigenerfinderisch dadurch aus, dass die Regelung des dem Reaktionsraum zuzuführendem gasförmigen Fluids redundant und diversitär durchgeführt wird, also zum einen in Abhängigkeit von der der Nachverbrennung zuzuführenden Luft und zum anderen des Sauerstoffgehalts im Pyrolysegas.
  • Gasförmiges Fluid beinhaltet dabei Wasserdampf und/oder O2 und/oder CO2, wobei gegebenenfalls anstelle von Wasserdampf CO2 eingesetzt werden kann.
  • Die Erfindung zeichnet sich auch dadurch aus, dass in einer organischen Matrix, wie Bitumen, Epoxidharz, Harnstoffharz, eingebetteter radioaktiver Abfall aufbereitet wird.
  • Alternativ ist vorgesehen, dass in einer anorganischen Matrix, wie Zement, eingebetteter radioaktiver organischer Abfall aufbereitet wird.
  • Insbesondere sieht die Erfindung vor, dass radioaktiver Abfall in ein geöffnetes, insbesondere umfangsseitig Durchbrechungen aufweisendes Gebinde, wie Behälter, insbesondere 200 1-Normfass, eingebracht ist, wobei mittels eines eine Öffnung durchsetzendes einen Sprühkopf oder eine Düse aufweisendes Stangenelement, wie Lanze, Wasserdampf unmittelbar in den Bereich des radioaktiven Abfalls eingebracht wird.
  • Eine weitere Möglichkeit sieht vor, dass gasförmiges Fluid wie zumindest Wasserdampf über eine Atmosphäre aus dem Reaktionsraum ansaugende Düse, wie Venturidüse, in den Reaktionsraum eingeleitet wird.
  • Ergänzend oder alternativ ist vorgesehen, dass gasförmiges Fluid wie zumindest Wasserdampf innerhalb des Reaktionsraums derart geführt wird, dass gezielt radioaktiver Abfall bzw. die Matrix mit Wasserdampf beaufschlagt wird.
  • Insbesondere zeichnet sich die Erfindung auch dadurch aus, dass das Abgas einer Nachverbrennung zugeführt wird, wobei vor der Nachverbrennung des Abgases dessen oxidierbarer Anteil bestimmt und in Abhängigkeit von dem oxidierbaren Anteil Zufuhr von gasförmigem Fluid wie Wasserdampf und/oder Sauerstoff- und/oder CO2-Zufuhr zu dem Reaktionsraum und/oder Temperatur im Reaktionsraum geregelt wird, wobei die Regelung auch ein Abschalten der Pyrolyse einschließt.
  • Alternativ oder ergänzend ist insbesondere vorgesehen, dass die Nachverbrennung in einem Nachverbrennungsraum durchgeführt wird, dem das Abgas sowie Luft zugeführt wird, und dass in Abhängigkeit von im aus der Nachverbrennungskammer austretendem Gas enthaltenen Sauerstoff Luftzufuhr geregelt und in Abhängigkeit von der Luftzufuhr Wasserdampfzufuhr und/oder Sauerstoff- und/oder CO2-Zufuhr zum Reaktionsraum und/oder Temperatur im Reaktionsraum geregelt wird, wobei die Regelung auch ein Abschalten der Pyrolyse einschließt.
  • Die Erfindung zeichnet sich insbesondere auch durch eine Anordnung zur Aufbereitung von in einer Matrix eingelagerten radioaktiven Abfällen aus, umfassend einen Reaktionsraum zur Durchführung einer Pyrolyse, wobei in dem Reaktionsraum eine Atmosphäre und eine Temperatur T mit T ≥ 200 °C, insbesondere T > 400 °C, bevorzugt 400 °C < T < 800 °C, einstellbar ist und wobei dem Reaktionsraum ein Beladeraum vorgeordnet und ein Sortierraum nachgeordnet ist, wobei in dem Reaktionsraum zumindest eine Einrichtung vorgesehen ist, über die die Atmosphäre innerhalb des Reaktionsraums im Kreislauf führbar ist oder Atmosphäre gezielt den radioaktiven Abfällen zuführbar ist.
  • Atmosphäre ist insbesondere Wasserdampfatmosphäre, der gegebenenfalls gezielt Sauerstoff und/oder Kohlendioxid zugeführt wird.
  • Alternativ besteht jedoch auch die Möglichkeit, dass der Wasserdampf durch CO2 ersetzt wird.
  • Aus Gründen der Vereinfachung wird nachstehend grundsätzlich vom Wasserdampf gesprochen, gleichwenn - wie zuvor erläutert - auch andere gasförmige Fluide die Atmosphäre bilden können.
  • Die Einrichtung kann eine Düse sein, über die von außen dem Reaktionsraum Wasserdampf bei gleichzeitigem Ansaugen von Wasserdampfatmosphäre aus dem Reaktionsraum zuführbar ist. Das Venturiprinzip wird benutzt.
  • Alternativ besteht die Möglichkeit, dass die Einrichtung ein Stangenkörper, wie Lanze, mit Düse und/oder Sprühkopf ist, über die bzw. den die radioaktiven Abfälle gerichtet mit Wasserdampf beaufschlagt werden.
  • Ein Durchmischen bzw. Verwirbeln der im Reaktionsraum vorhandenen Atmosphäre mittels eines oder mehrerer Ventilatoren ist gleichfalls möglich.
  • Die Erfindung zeichnet sich auch dadurch aus, dass der Reaktionsraum einen Anschluss für dem Reaktionsraum zuzuführenden Sauerstoff und/oder Kohlendioxid in vorzugsweise unterstöchiometrischer, gegebenenfalls bis maximal stöchiometrischer Menge aufweist. Dieser Anschluss kann derjenige sein, über den Wasserdampf dem Reaktionsraum zugeführt wird.
  • Es besteht auch die Möglichkeit, dass der Reaktionsraum mit einer Abgasverbrennungskammer verbunden ist, der eine Messeinrichtung zur Bestimmung oxidierbarer Bestandteile in dem Abgas vorgeordnet und/oder eine Messeinrichtung zur Bestimmung von aus der Nachverbrennungskammer austretendem Gas enthaltenen Sauerstoff nachgeordnet ist, wobei über die Messeinrichtung der Nachverbrennungskammer zuzuleitende Luftmenge geregelt wird, die ihrerseits Regelgröße für dem Reaktionsraum zuzuführendem gasförmigen Fluid und/oder einzustellende Temperatur im Reaktionsraum ist.
  • Weitere Einzelheiten, Vorteile und Merkmale der Erfindung ergeben sich nicht nur aus den Ansprüchen, den diesen zu entnehmenden Merkmalen - für sich und/oder in Kombination -, sondern auch aus der nachfolgenden Beschreibung von der Zeichnung zu entnehmenden bevorzugten Ausführungsbeispielen.
  • Es zeigen:
    • Fig. 1
    eine Prinzipdarstellung einer Anordnung zum Aufbereiten von radioaktiven Abfällen,
    Fig. 2
    eine erste Ausführungsform zum Zuführen von Wasserdampf in einen Reaktionsraum,
    Fig. 3
    eine zweite Ausführungsform einer Wasserdampfzuführung in einen Reaktionsraum,
    Fig. 4
    eine dritte Ausführungsform einer Wasserdampfzuführung in einen Reaktionsraum,
    Fig. 5
    eine vierte Ausführungsform einer Wasserdampfzuführung in einen Reaktionsraum,
    Fig. 6
    eine fünfte Ausführungsform einer Wasserdampfzuführung in einen Reaktionsraum,
    Fig. 7
    einen ersten Regelkreis und
    Fig. 8
    einen zweiten Regelkreis.
  • In Fig. 1 ist rein prinzipiell eine Anlage oder Anordnung 10 zur Aufbereitung von in einer Matrix eingelagerten radioaktiven Abfällen mittels Pyrolyse dargestellt. Dabei wird die Erfindung anhand einer Hydropyrolyse beschrieben, also einer Pyrolyse mit Wasserdampf. Anstelle von Wasserdampf kann jedoch auch CO2 verwendet werden. Aus Gründen der Vereinfachung wird jedoch nachstehend von Wasserdampf gesprochen, gleichwenn insoweit Wasserdampf auch als Synonym für CO2 zu verstehen ist.
  • Die Anordnung 10 umfasst einen einen Reaktionsraum 40 zur Verfügung stellenden Ofen 12, insbesondere einfachen Kammerofen, in dem die Hydropyrolyse durchgeführt wird. Der Ofen 12 wird auf eine Temperatur zwischen vorzugsweise 400°C und 800°C aufgeheizt. Über nachstehend beschriebene Zuleitungen wird in den Ofen 12 sodann überhitzter Wasserdampf eingeleitet, wobei der Wasserdampf beim Einleiten eine Temperatur besitzt, die der im Ofeninneren entsprechen sollte. Dem Pyrolyseofen 12 ist ein Beladeraum 14 vorgeordnet und ein Sortierraum 16 nachgeordnet, die beide abgeschirmt sind.
  • Insbesondere ist der Ofen 12 derart ausgelegt, dass zumindest gleichzeitig für zumindest vier Fässer 18 eine Hydropyrolyse durchgeführt werden kann.
  • Im Ausführungsbeispiel sind die aufzubereitenden radioaktiven Abfälle in einer Matrix eingebettet, die sich in Fässern 18 befindet, ohne dass hierdurch eine Einschränkung der erfindungsgemäßen Lehre erfolgt. Andere organische Matrixmaterialien oder sogar anorganische Matrixmaterialien kommen gleichfalls in Frage. Die entsprechend befüllten Fässer 18 werden in einem Vorraum 20 auf wannenförmigen Trägern 22 positioniert, um sodann in dem Beladeraum mittels Manipulatoren 24, 26 perforiert zu werden. Auch wird der obere Deckel entfernt.
  • Entsprechend geöffnete und perforierte Behälter 28 werden sodann mittels eines Förderers durch den Beladeraum 14 in den Innenraum des Ofens 12, also in den Reaktionsraum 40 transportiert, in dem die Hydropyrolyse durchgeführt wird. Reaktionsraum und Ofeninnenraum werden mit dem Bezugszeichen 40 gekennzeichnet.
  • Gegebenenfalls besteht auch die Möglichkeit, zuvor die Matrix zu schmelzen, um sodann den Behälter in den Ofen 12 zu fördern. Das geschmolzene Matrixmaterial wird gesondert verbrannt.
  • Oberhalb des Ofens 12 befindet sich eine Wasserdampfzuleitung 30, von der Leitungen 32, 34, 36, 38 ausgehen, über die gegebenenfalls über Ventilatoren 33, 35, 37, 39 der Wasserdampf in den Ofeninnenraum 40 geführt wird. Ferner geht von dem Ofen 12 eine Abgasleitung 42 aus, über die das Pyrolysegas einer Nachverbrennung zugeführt wird.
  • Wichtig ist, dass der Wasserdampf nah an die radioaktiven Abfälle gelangt, damit die organischen Bestandteile pyrolysiert, also vergast werden können. Hierbei handelt es sich um organische Bestandteile, wie Salze von organischen Säuren, Komplexbildern, Ionenaustauschern etc. Die anorganischen Bestandteile reagieren mit Ausnahme der Nitrate nicht. Zu den anorganischen inerten Materialien gehören Feststoffe z.B. aus Verdampferkonzentraten, Phosphate, Sulfate oder Borate von Natrium, Calcium etc.
  • Damit der Wasserdampf hinreichend nahe an die zu vergasenden Abfälle gelangt, sind insbesondere Maßnahmen vorgesehen, wie diese den Fig. 2 und 4 zu entnehmen sind.
  • So besteht die Möglichkeit, über eine Lanze 44 oder ein gleichwirkendes Element, das an seinem freien Ende eine Düse oder einen Sprühkopf 46 aufweist, in das Innere des Behälters 28, also z.B. eine Öffnung der Perforation durchsetzend, unmittelbar Wasserdampf einzuleiten, wie dies der Fig. 2 zu entnehmen ist.
  • Nach dem Ausführungsbeispiel der Fig. 4 wird eine entsprechende Lanze über die von einem Deckel befreite Öffnung des Behälters 28 in dessen Inneres geführt, so dass eine unmittelbare Wasserdampfabgabe erfolgt.
  • Der Fig. 5 ist eine Maßnahme zu entnehmen, bei der der Wasserdampf über Öffnungen 48, 49 in den Innenraum 40 des Ofens 12 geführt wird und in dem Ofen 12 selbst über Düse 50, 51 abgegeben wird, die in etwa einer Venturidüse von der Funktion her entsprechen, d.h., dass der die Düsen 50, 51 durchströmende Wasserdampf Atmosphäre aus dem Innenraum 40 des Ofens 12 ansaugt, so dass ein Kreislauf entsteht, der durch die Pfeile 52 angedeutet ist. Somit gelangt eine große Menge an Wasserdampf in den unmittelbaren Bereich der perforierten und geöffneten Behälter 28, so dass die Pyrolyse optimal durchführbar ist.
  • Die Erfindung wird selbstverständlich auch dann nicht verlassen, wenn in üblicher Weise über Öffnungen 54, 56 in den Innenraum 40 des Ofens 12 Wasserdampf eingeleitet wird. Zur Unterstützung können Ventiltoren 33, 37 benutzt werden (Fig. 3).
  • Gemäß Fig. 6 kann in dem Ofen 12 vorhandene Atmosphäre mittels einer oder mehrerer Ventilatoren 70 verwirbelt werden. Der bzw. die Ventilatoren 70 werden in dem Ofen 12 über z.B. über eine Öffnung 72 eingeleiteten Wasserdampf in Drehbewegung versetzt.
  • Des Weiteren besteht die Möglichkeit, über einen nicht dargestellten Anschluss oder über den Anschluss, über den Wasserdampf in den Raum 40 eingeleitet wird, Sauerstoff und/oder CO2 in den Innenraum 40 (Reaktionsraum) des Ofens 12 einzuleiten. Dabei ist der Anteil des Sauerstoffs vorzugsweise unterstöchiometrisch, um die Gefahr eines Brennens bzw. einer Explosion zu vermeiden.
  • Anhand der Fig. 7 und 8 werden Regelkreise erläutert, um die dem Innenraum 40 zuzuleitende Menge an Wasserdampf und/oder Sauerstoff und/oder Kohlendioxid bzw. die Temperatur in dem Reaktionsraum 10 einzustellen bzw. zu regeln.
  • So ist in Fig. 8 rein prinzipiell der Ofen 12 dargestellt, der über die Abgasleitung 42 mit einer Nachverbrennungskammer 74 verbunden ist, der über eine Leitung 76 Luft zugeführt wird.
  • Der Sauerstoffgehalt des die Nachverbrennungskammer 74 verlassenden Gases (Leitung 78) wird über eine erste Messeinrichtung 80 bestimmt, wobei die Luft, die über die Leitung 76 zugeführt wird, derart eingestellt wird, dass der Sauerstoffgehalt des ausströmenden Gases konstant oder nahezu konstant ist. Der Sauerstoffgehalt sollte in etwa 6 % betragen. In Abhängigkeit von der der Nachverbrennungskammer 74 zugeleiteten Luftmenge wird wiederum die dem Ofen 12 zugeführte Menge an gasförmigen Fluid, also Wasserdampf, geregelt, wobei auch der Anteil an O2 und CO2 geregelt werden kann. Dies wird durch die Verbindung 84 verdeutlicht.
  • In der zu der Nachverbrennungskammer 74 führenden Pyrolyseabgasleitung 42 ist eine weitere Messeinrichtung 86 vorhanden, um z.B. durch ein die Wärmetönung bei der Oxidation messenden Sensor den Anteil an oxidierbaren Bestandteilen im Pyrolysegas zu bestimmen. Dieser Anteil kann gleichfalls eine Stellgröße (Verbindung 88) für dem Ofen 12 zuzuführenden Wasserdampf und/oder Sauerstoff und/oder CO2 und/oder die Einstellung der Temperatur im Ofen 12 benutzt werden.
  • Insbesondere werden sowohl die der Nachverbrennungskammer 74 zuzuleitende Luftmenge als auch der Anteil der in dem Pyrolysegas enthaltenden oxidierbaren Bestandteile als Stellgrößen benutzt, so dass eine redundante diversitäre Regelung möglich ist.
  • Eine diesbezügliche Einstellung bzw. Regelung kann auch in Abhängigkeit von dem der der Nachverbrennung zugeführten Luft erfolgen.
  • Nachdem die Pyrolyse durchgeführt worden ist, wird der Ofen 12 abgekühlt, um sodann die Fässer dem Sortierraum 16 zuzuführen, in dem ein Sortieren der verbliebenen anorganischen Bestandteile und ein Zerschneiden der Fässer mittels Manipulatoren 60, 62 erfolgt. Die Bestandteile werden entsprechend der ermittelten Radioaktivität an Behälter 64, 66, 68 übergeben, die nach den jeweiligen Vorschriften sodann entsorgt werden.
  • Die wannenförmigen Träger 22 werden über eine Fördereinrichtung 70 zu dem Beladeraum 14 zur Aufnahme von neuen Fässern 18 zurückgeführt, wie sich aus der Darstellung ergibt.
  • Von der Erfindung wird auch erfasst, wenn anstelle von Wasserdampf CO2 zur Pyrolyse benutzt wird.

Claims (15)

  1. Verfahren zur Aufbereitung von in einer Matrix eingelagerten radioaktiven Abfällen mittels Pyrolyse, umfassend die Verfahrensschritte:
    - Einbringen der sich in einer Aufnahme (18, 28) befindenden radioaktiven Abfälle in einen Reaktionsraum (40), in dem eine wasserdampfhaltige Atmosphäre einer Temperatur T mit T ≥ 200 °C eingestellt ist oder wird,
    - Durchführung der Pyrolyse,
    - Abführen von Gasen (Abgas) aus dem Reaktionsraum,
    - Ausbringen der Aufnahmen aus dem Reaktionsraum,
    wobei ergänzend durchgeführt wird zumindest ein Verfahrensschritt aus der Gruppe:
    - Einleiten von Sauerstoff und/oder CO2 in den Reaktionsraum (40) während der Pyrolyse, in unterstöchiometrischer oder maximal stöchiometrische Menge,
    - Einstellen von in den Reaktionsraum (40) einzuleitendem Wasserdampf in Abhängigkeit von oxidierbarer Substanz in dem Abgas,
    - Einstellen von in den Reaktionsraum (40) einzuleitendem Sauerstoff und/oder CO2 in Abhängigkeit von oxidierbarer Substanz in dem Abgas,
    - Ausschalten der Pyrolyse in Abhängigkeit von in dem Abgas vorhandener oxidierbarer Substanz,
    - gezieltes Einleiten von Wasserdampf und/oder Sauerstoff und/oder CO2 in die radioaktiven Abfälle oder im Bereich von diesen,
    - gezieltes Führen von Wasserdampf und/oder Sauerstoff und/oder CO2 innerhalb des Reaktionsraums (40).
  2. Verfahren nach Anspruch 1,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass in einer organischen Matrix, wie Bitumen, Epoxidharz, Harnstoffharz, eingebetteter radioaktiver Abfall aufbereitet wird.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass in einer anorganischen Matrix, wie Zement, eingebetteter radioaktiver Abfall aufbereitet wird.
  4. Verfahren nach zumindest einem der vorhergehenden Ansprüche,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass radioaktiver Abfall in ein geöffnetes, insbesondere in ein Durchbrechungen aufweisendes Gebinde, wie Behälter (28), insbesondere 200 1-Normfass, eingebracht ist, wobei über ein eine Öffnung durchsetzendes einen Sprühkopf oder eine Düse aufweisendes Stangenelement (44), wie Lanze, zumindest Wasserdampf, gegebenenfalls zusätzlich O2 und/oder CO2 in den radioaktiven Abfall eingebracht wird.
  5. Verfahren nach zumindest einem der vorhergehenden Ansprüche,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass Wasserdampf über eine Atmosphäre aus dem Reaktionsraum ansaugende Düse (50), wie Venturidüse, in den Reaktionsraum (40) eingeleitet wird.
  6. Verfahren nach zumindest einem der vorhergehenden Ansprüche,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass die Atmosphäre im Innenraum (40) mittels zumindest eines von dem dem Innenraum zugeführten Wasserdampf angetriebenen Ventilator (70) durchmischt wird.
  7. Verfahren nach zumindest einem der vorhergehenden Ansprüche,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass Wasserdampf innerhalb des Reaktionsraums (40) derart geführt wird, dass gezielt radioaktiver Abfall bzw. die Matrix mit Wasserdampf beaufschlagt wird.
  8. Verfahren nach vorzugsweise zumindest einem der vorhergehenden Ansprüche,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass das Abgas einer Nachverbrennung zugeführt wird, wobei vor der Nachverbrennung des Abgases dessen oxidierbarer Anteil bestimmt und in Abhängigkeit von dem oxidierbaren Anteil Wasserdampfzufuhr und/oder Sauerstoff- und/oder CO2-Zufuhr zu dem Reaktionsraum (40) und/oder Temperatur im Reaktionsraum geregelt wird, wobei die Regelung ein Abschalten der Pyrolyse einschließt.
  9. Verfahren nach vorzugsweise zumindest einem der vorhergehenden Ansprüche,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass die Nachverbrennung in einem Nachverbrennungsraum (74) durchgeführt wird, der das Abgas sowie Luft zugeführt wird, und dass in Abhängigkeit von der Nachverbrennungskammer zugeführter Luft Wasserdampfzufuhr und/oder Sauerstoff- und/oder CO2-Zufuhr zum Reaktionsraum (40) und/oder Temperatur im Reaktionsraum geregelt wird, wobei die Regelung auch ein Abschalten der Pyrolyse einschließt.
  10. Verfahren nach zumindest Anspruch 8 und 9,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass Regelung der dem Reaktionsraum zuzuführender Wasserdampf und/oder O2 und/oder CO2-Zufuhr und/oder Temperatur im Reaktionsraum redundant und diversitär durchgeführt wird.
  11. Verfahren nach zumindest einem der Ansprüche 1 bis 10,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass der Wasserdampf durch CO2 ersetzt wird.
  12. Anordnung (10) zur Aufbereitung von in einer Matrix eingelagerten radioaktiven Abfällen, umfassend einen Reaktionsraum (40) zur Durchführung einer Pyrolyse, wobei in dem Reaktionsraum eine Atmosphäre und eine Temperatur T mit T ≥ 200 °C, insbesondere T > 400 °C, bevorzugt 400 °C < T < 800 °C, maximal 950°C, einstellbar ist und wobei dem Reaktionsraum ein Beladeraum (14) vorgeordnet und ein Sortierraum (16) nachgeordnet ist,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass in dem Reaktionsraum (40) zumindest eine Einrichtung (44, 50) vorgesehen ist, über die die Atmosphäre innerhalb des Reaktionsraums im Kreislauf führbar ist und/oder gasförmiges Fluid wie Wasserdampf und/oder CO2 und/oder O2 gezielt den radioaktiven Abfällen zuführbar ist.
  13. Anordnung nach Anspruch 12,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass die Einrichtung eine Düse (50) ist, über die von außen dem Reaktionsraum (40) gasförmiges Fluid bei gleichzeitigem Ansaugen von Atmosphäre aus dem Reaktionsraum zuführbar ist, und/oder dass die Einrichtung ein Stangenkörper (44), wie Lanze, mit Düse (46) und/oder Sprühkopf ist, über die bzw. den die radioaktiven Abfälle gerichtet mit gasförmigem Fluid beaufschlagbar sind.
  14. Anordnung nach zumindest einem der Ansprüche 12 oder 13,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass die gasförmigen Fluide, insbesondere überhitzter Wasserdampf, über einen Anschluss dem Reaktionsraum (40) zuführbar ist, wobei über den Anschluss oder zumindest einen weiteren Anschluss Kohlendioxid und/oder Sauerstoff in unterstöchiometrischer bis maximal stöchiometrischer Menge zuführbar ist,
  15. Anordnung nach zumindest einem der Ansprüche 12 bis 14,
    dadurch gekennzeichnet,
    dass der Reaktionsraum (40) über eine Pyrolysegasleitung (42) mit einem Nachverbrennungsraum (74) verbunden ist, dass die Pyrolysegasleitung mit einer ersten Messeinrichtung (86) zur Bestimmung oxidierbarer Bestandteile in dem Pyrolysegas verbunden ist und/oder dass von dem Nachverbrennungsraum eine zweite Leitung (78) ausgeht, in der mittels einer zweiten Messeinrichtung (80) Sauerstoffgehalt des aus dem Nachverbrennungsraum abgeführten Gases messbar ist, dass in Abhängigkeit von dem gemessenen Sauerstoffgehalt Menge von dem Nachverbrennungsraum zugeführter Luft regelbar ist und dass Luftmenge und/oder Anteil oxidierbarer Bestandteile im Pyrolysegas Stell- bzw. Regelgröße bzw. Stell- bzw. Regelgrößen für dem Reaktionsraum zuzuführendem gasförmigen Fluid und/oder Sauerstoff und/oder Kohlendioxid ist bzw. sind.
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