EP1370424B1 - Wertdokument - Google Patents

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EP1370424B1
EP1370424B1 EP02748334A EP02748334A EP1370424B1 EP 1370424 B1 EP1370424 B1 EP 1370424B1 EP 02748334 A EP02748334 A EP 02748334A EP 02748334 A EP02748334 A EP 02748334A EP 1370424 B1 EP1370424 B1 EP 1370424B1
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EP
European Patent Office
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document
value according
host lattice
formula
range
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EP02748334A
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EP1370424A1 (de
EP1370424B2 (de
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Thomas Giering
Rainer Hoppe
Fritz Stahr
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Giesecke and Devrient GmbH
Original Assignee
Giesecke and Devrient GmbH
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Publication date
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Application filed by Giesecke and Devrient GmbH filed Critical Giesecke and Devrient GmbH
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Publication of EP1370424B1 publication Critical patent/EP1370424B1/de
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Definitions

  • the invention relates to a printed document of value with at least one authenticity feature in the form of a luminescent substance based on host gittons doped with chromophores of the electron configuration (3d) 2 .
  • the emissions are at wavelengths between approx. 400 nm and approx. 700 nm, so are the luminescent substances with suitable excitation detectable to the eye. This is desirable for some applications, e.g. in the authenticity check by lighting with UV light. For others On the other hand, it is advantageous for applications if the emission is outside the visible spectral range, because then special detectors for detection of substances are necessary.
  • Luminophores with characteristic properties that are used for hedging of value documents and in particular for automatic authenticity detection are suitable, but their number is limited. Most inorganic and organic luminophores have uncharacteristic, broad spectra and are also often commercially available. This makes their identification difficult and makes the simultaneous use of several of these substances impractical.
  • DE-A-198 04 021 describes a document of value with at least one authenticity feature in the form of a luminescent substance based on doped host lattices.
  • Interference pigments are not luminescent. These interference pigments are silicate flakes made with titanium dioxide are coated.
  • the object of the invention underlying, the number of luminophores that prove to be authenticity suitable for value documents, increase, and in particular value documents with authenticity features in the form of luminescent substances to create that different from value documents with previously known luminophores through a characteristically modified excitation and / or Distinguish emission spectrum.
  • the invention is based on the knowledge that with increasing Emission wavelength in the IR spectral range difficult to detect certain luminescences are very advantageous for increasing protection against counterfeiting can be used.
  • At least for securing security documents uses a luminescent substance whose emission spectrum is outside of the visible spectral range, preferably even outside the response sensitivity of silicon detectors.
  • the substances suitable for the authenticity assurance according to the invention are luminescent substances based on host lattices which are doped with chromophores of the electron configuration (3d) 2 . These can be chromophores of one type or a mixture of at least two different chromophores.
  • the chromophores according to the invention are preferably the transition metals titanium in the oxidation state Ti 2+ , hereinafter referred to as Ti (II), vanadium in the oxidation state V 3+ , hereinafter referred to as V (III), chromium in the oxidation state Cr 4+ , hereinafter Cr (IV), manganese in the oxidation state Mn 5+ , hereinafter Mn (V), and iron in the oxidation state Fe 6+ , hereinafter Fe (VI).
  • the host lattices are inorganic matrices or organic ones Chelates, e.g. Apatite, Spodiosite, Palmierite, Forsterite, Brushite, Dahllite, Ellestadite, Francolite, Monetite, Morinite, Whitlockite, Wilkeite, Voelckerite, Pyromorphites, garnets, perovskites, olivines and certain silicates, titanates, Vanadates, phosphates, sulfates, aluminates, zirconates.
  • Chelates e.g. Apatite, Spodiosite, Palmierite, Forsterite, Brushite, Dahllite, Ellestadite, Francolite, Monetite, Morinite, Whitlockite, Wilkeite, Voelckerite, Pyromorphites, garnets, perovskites, olivines and certain silicates, titanates, Vanadates, phosphates, sulfates, aluminates,
  • the host lattice Ba SO 4 is particularly preferred.
  • Y PO 4 , La PO 4 , Zr Si O 4 is particularly preferred.
  • K Ti 2 (PO 4 ) 3 , K Zr 2 (PO 4 ) 3 is particularly preferred.
  • Host lattices with a strong crystal field are particularly preferred.
  • the locations and forms of the excitation and / or emission bands are depending on the position of the chromophores in the host lattice.
  • the chromophores can both in the oxidic structural units of the host lattice exist in the tetrahedron as well as in the octahedron configuration.
  • the tetroxo configuration in the host lattice is preferred.
  • the locations and forms of the excitation and / or emission band on the strength of the crystal field in the host lattice.
  • 1a shows how the position and sequence of the electronic levels of the chromophore Cr 3+ depend on the strength of the crystal field, ie the interaction between the chromophore and the lattice (Tanabe-Sugano diagram).
  • the electronic state 4 T 2 is the first excited state above the ground state 4 A 2 , a broadband luminescence from the level 4 T 2 is observed.
  • the state 2 E which is only weakly dependent on the crystal field, is the first excited electronic state and a narrow-band emission from this level is observed.
  • Analog energy level schemes can be formulated for the (3d) 2 configuration according to the invention with the corresponding designations of the levels.
  • O h octahedral
  • T d tetrahedral
  • the excitation and emission spectra of the luminescent according to the invention Influencing substances and so a variety of security features to produce.
  • the excitation and / or emission spectra can also be the lciminescence lifetime be used to differentiate.
  • the number of distinguishable substances according to the invention can be increase further if mixed crystals of the host lattice are also permitted or the host lattice can be varied with additional doping.
  • mixed crystals of the host lattice can be Apatite and Spodiosite or grenade and Perovskite in certain Concentration ratios of the starting substances form mixed crystals, where the grids merge.
  • the crystal field, that acts on the chromophore can be changed.
  • Chromophores to introduce more chromophores into the host lattice and so on a combined luminescence of both systems or an energy transfer reach between systems and use for identification.
  • rare earth ions are suitable for this, because of their shielded Shells retain their typical luminescence even in the host lattice.
  • Nd neodymium
  • Ho holmium
  • Er erbium
  • Tm thulium
  • Yb ytterbium
  • the document of value instead of one with several of the invention luminescent substances marked, so the number of distinguishable Further increase combinations. Also become different Mixing ratios differ from each other, the number can Combinations can be increased again.
  • the marking can either at different points in the value document or at the same Place. If the luminescent substance is in different places of the A value code can be applied or introduced, so a spatial code in the simplest case e.g. a barcode.
  • the security against forgery of the value document can be increased, if the particular luminescent substance chosen e.g. in a value document is linked to other information in the value document, so that a check using a suitable algorithm is possible.
  • the document of value in addition to the invention luminescent substance still further additional authenticity features, such as classic fluorescence and / or magnetism.
  • the luminescent substances can according to the invention in various Way into the value document. So the luminescent substances can, for example, in a printing ink be introduced. But also an admixture of the luminescent substance to paper pulp or plastic pulp when producing a value document on the basis of paper or plastic is possible. As well can the luminescent substances on or in a plastic carrier material are provided, which, for example, at least in turn can be partially embedded in the pulp.
  • the carrier material on a suitable polymer, e.g. PMMA based and in that the luminescent substance according to the invention is embedded here the form of a security thread, a mottled fiber or a planchette to have.
  • the luminescent substance can also be used to secure the product e.g. directly into the material of the object to be secured, e.g. in Insert housings and plastic bottles.
  • the plastic or paper carrier material can also be on any other item, e.g. be secured for product safety.
  • carrier material is preferably in the form of a label. If the carrier material is part of the product to be secured, as it e.g. the case of tear threads is of course also any other Shape possible. It can be useful in certain applications be the luminescent substance as an invisible coating to provide the value document. It can cover the entire surface or in Shape of certain patterns, e.g. Stripes, lines, circles or else are in the form of alphanumeric characters.
  • the carrier material can already be suitably colored so that colored luminescent substances due to their Own color can not be perceived.
  • the luminescent substances according to the invention are usually used processed in the form of pigments.
  • the pigments can increase their stability especially as individual encapsulated pigment particles are present or with an inorganic or organic coating.
  • the individual For this purpose, pigment particles are surrounded with a silicate shell and can be so disperse more easily in media.
  • Different pigment particles can also be used a combination can be encapsulated together, e.g. in fibers, threads, Silicathüllen. So it is e.g. no longer possible the "code” of the combination to change later. Under “encapsulation” there is a complete Enveloping the pigment particles to understand while using "Coating" too the partial covering or coating of the pigment particles is meant.
  • LiCO 3 preferably 1 to 5%
  • additional LiOH preferably 1 to 20% by weight
  • Corresponding amounts of sulfates (for example K 2 SO 4 ) or chromates (for example K 2 CrO 4 ) and the amount of the dopant such as Na 2 FeO 4 are dissolved in an alkaline medium.
  • the doping with Na 2 FeO 4 can be up to 20%.
  • the product is obtained by evaporation of the solvent and is ground for further use.
  • K 2 SO 4 is ground with NaCl and intimately mixed with Fe 3 O 4 .
  • the mixture is then annealed at temperatures between 700 and 1800 ° C.
  • the product is ground for further use.
  • the alkaline medium can consist entirely or partially, for example of a silicate suspension (for example LUDOX® AS-40, Dupont).
  • a material coated with silicate is obtained during spray drying.
  • a subsequent annealing process preferably at temperatures of 200 ° C to 600 ° C, creates an SiO 2 protective layer and stabilizes the substance against solubility in water.
  • the material can be embedded in a polymer, for example PMMA, and processed into film material. This is then cut into planchettes.
  • the security element consists of a label 2 which consist of a paper or plastic layer 3, a transparent cover layer 4 and an adhesive layer 5.
  • This label is 2 connected to any substrate 1 via the adhesive layer 5.
  • Substrate 1 can be value documents, ID cards, passports, certificates or the like but also around other objects to be secured, such as Trade CDs, packaging or similar.
  • the luminescent substance In this exemplary embodiment, 6 is contained in the volume of layer 3.
  • the luminescent substance could also be in a not shown Ink may be included on one of the label layers, preferably is printed on the surface of layer 3.
  • the luminescent substance in or on a carrier material, which is then attached to an object as a security element is, it is also possible according to the invention; the luminescent substance directly into the document of value to be secured or on its surface to be provided in the form of a coating.

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Description

Die Erfindung betrifft ein bedrucktes Wertdokument mit zumindest einem Echtheitsmerkmal in Form einer lumineszierenden Substanz auf der Basis von Wirtsgittem, die mit Chromophoren der Elektronenkonfiguration (3d)2 dotiert sind.
Unter der Bezeichnung "Wertdokument" sind im Rahmen der Erfindung Banknoten, Schecks, Aktien, Wertmarken, Ausweise, Kreditkarten, Pässe und auch andere Dokumente sowie Etiketten, Siegel, Verpackungen oder andere Elemente für die Produktsicherung zu verstehen.
Die Absicherung von Wertdokumenten gegen Fälschung mittels lumineszierender Substanzen ist bereits seit langem bekannt. Auch die Verwendung von Seltenerdmetallen wurde in diesem Zusammenhang bereits diskutiert. Sie haben den Vorteil, dass sie schmalbandige charakteristische Spektrallinien aufweisen, die einen sicheren Nachweis und die Abgrenzung gegen andere Spektren erleichtern. Vorzugsweise werden Stoffe verwendet, bei denen entweder die Absorption oder die Emission außerhalb des sichtbaren Spektralbereichs liegen.
Liegen die Emissionen bei Wellenlängen zwischen ca. 400 nm und ca. 700 nm, so sind die lumineszierenden Substanzen bei geeigneter Anregung mit dem Auge nachweisbar. Für manche Anwendungen ist dies erwünscht, z.B. bei der Echtheitsüberprüfung durch Beleuchtung mit UV-Licht. Für andere Anwendungen ist es hingegen von Vorteil, wenn die Emission außerhalb des sichtbaren Spektralbereichs liegt, da dann spezielle Detektoren zum Nachweis der Stoffe notwendig sind.
Luminophore mit charakteristischen Eigenschaften, die sich zur Absicherung von Wertdokumenten und insbesondere für eine automatische Echtheitserkennung eignen, sind jedoch in ihrer Zahl beschränkt. Die meisten anorganischen und organischen Luminophore haben uncharakteristische, breite Spektren und sind überdies oft handelsüblich. Dies erschwert ihre Identifizierung und macht die gleichzeitige Verwendung mehrerer dieser Stoffe unpraktikabel.
DE-A-198 04 021 beschreibt ein Wertdokument mit zumindest einem Echtheitsmerkmal in Form einer lumineszierenden Substanz auf der Basis von dotierten Wirtsgittern.
DE-A-4 419 089 beschreibt die Verwendung von Interferenzpigmenten zur Herstellung von fälschungssicheren Wertschriften und Verpackungen; Interferenzpigmenten sind nicht lumineszierend. Diese Interferenzpigmente sind silicatische Plättchen, die mit Titandioxid beschichtet sind.
Ausgehend von diesem Stand der Technik liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, die Anzahl von Luminophoren, die sich als Echtheitskennzeichnung für Wertdokumente eignen, zu erhöhen, und insbesondere Wertdokumente mit Echtheitsmerkmalen in Form von lumineszierenden Substanzen zu schaffen, die sich von Wertdokumenten mit bisher bekannten Luminophoren durch ein charakteristisch abgeändertes Anregungs- und/oder Emissionsspektrum unterscheiden.
Die Lösung dieser Aufgabe ergibt sich aus den unabhängigen Ansprüchen. Weiterbildungen sind Gegenstand der Unteransprüche.
Die Erfindung beruht nun auf der Erkenntnis, dass die mit zunehmender Emissionswellenlänge im IR-Spektralbereich schwierige Nachweisbarkeit bestimmter Lumineszenzen sehr vorteilhaft zur Erhöhung des Fälschungsschutzes genutzt werden kann.
Erfindungsgemäß wird zur Absicherung von Wertdokumenten mindestens eine lumineszierende Substanz verwendet, deren Emissionsspektrum außerhalb des sichtbaren Spektralbereichs, vorzugsweise sogar außerhalb der Ansprechempfindlichkeit von Silicium-Detektoren liegt.
Die für die erfindungsgemäße Echtheitsabsicherung geeigneten Stoffe sind lumineszierende Substanzen auf der Basis von Wirtsgittern, die mit Chromophoren der Elektronenkonfiguration (3d)2 dotiert sind. Dabei kann es sich um Chromophore einer Sorte oder um ein Gemisch von wenigstens zwei verschiedenen Chromophoren handeln. Bei den erfindungsgemäßen Chromophoren handelt es sich vorzugsweise um die Übergangsmetalle Titan inder Oxidationsstufe Ti2+, im Folgenden Ti(II), Vanadium in der Oxidationsstufe V3+, im Folgenden V(III), Chrom in der Oxidationsstufe Cr4+, im Folgenden Cr(IV), Mangan in der Oxidationsstufe Mn5+, im Folgenden Mn(V), und Eisen in der Oxidationsstufe Fe6+, im Folgenden Fe(VI).
Bei den Wirtsgittern handelt es sich um anorganische Matrizen oder organische Chelate, z.B. Apatite, Spodiosite, Palmierite, Forsterit, Brushite, Dahllite, Ellestadite, Francolite, Monetite, Morinite, Whitlockite, Wilkeite, Voelckerite, Pyromorphite, Granate, Perovskite, Olivine sowie bestimmte Silicate, Titanate, Vanadate, Phosphate, Sulfate, Aluminate, Zirkonate.
Bevorzugt handelt es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: [Baa Cab Src Pbd Cde (Pf Vg Ash Sij Sk Crl O4)3 Fm Cln Brp (OH)q]x, wobei
a + b + c + d + e = 5;
f + g + h + j + k + l = 1;
m + n + p + q = 1;
x = 1 oder 2; und
a, b, c, d, e jeweils von 0 bis 5; und
f, g, h, j, k, l, m, n, p, q jeweils von 0 bis 1 reichen.
Ein weiter bevorzugtes Wirtsgitter ist eine Verbindung der Formel: [Mga Bab Cac Srd Pbe Cdf] [Pg Vh Asj Sik SI Crm] O4 [Fn Clp Brq (OH)r], wobei a + b + c + d + e + f =2;
g + h + j + k + l + m = 1;
n + p + q + r = 1; und
a, b, c, d, e , f jeweils von 0 bis 2; und
g, h, j, k, l, m, n, p, q, r jeweils von 0 bis 1 reichen.
Weiter eignet sich als Wirtsgitter eine Verbindung der Formel: [Mga Bab Cac Srd Pbe Cdf] [Sig Tih Gej] O4, wobei a + b + c + d + e + f = 2;
g + h + j = 1; und
a, b, c, d, e, f jeweils von 0 bis 2 und
g, h, j jeweils von 0 bis 1 reichen.
Des Weiteren ist ein Wirtsgitter der Formel: [Lia Nab Kc Rbd] [Pe Asf Vg] O4 bevorzugt, wobei a + b + c + d = 3;
e + f + g =1; und
a, b, c, d jeweils von 0 bis 3 und
e, f, g jeweils von 0 bis 1 reichen.
Weiterhin eignet sich besonders ein Wirtsgitter der Formel: [Ya Lab] [Sic Tid] O5, wobei a + b = 2;
c + d = 1; und
a, b jeweils von 0 bis 2 und
c, d jeweils von 0 bis 1 reichen.
Bevorzugt handelt es sich weiterhin bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: [Baa Cab Src Pbd Cde] (Pf Vg Ash Sij Sk Crl O4)2, wobei a + b + c + d + e = 3;
f + g + h + j + k + l = 1; und
a, b, c, d, e jeweils von 0 bis 3 und
f, g, h, j, k, l jeweils von 0 bis 1 reichen.
Bevorzug ist auch ein Wirtsgitter der Formel: [Baa Cab Src Pbd Cde] (Pf Vg Ash Sij Sk Crl O4)3Cl, wobei a + b + c + d + e = 5;
f + g + h + j + l = 1; und
a, b, c, d , e jeweils von 0 bis 5 und
f, g, h, j, k, l jeweils von 0 bis 1 reichen.
Des Weiteren eignet sich besonders ein Wirtsgitter der Formel: [Naa Kb Rbc Csd] [Se Sef Crg Moh] O4, wobei a + b + c + d = 2;
e + f + g + h = 1; und
a, b, c, d jeweils von 0 bis 2 und
e, f, g, h jeweils von 0 bis 1 reichen.
Des Weiteren eignet sich besonders ein Wirtsgitter der Formel: [Mga Cab Src Bad] [Se Sef Crg Moh Wi] O4, wobei a + b + c + d = 1; und
e + f + g + h + i = 1 und
a, b, c, d jeweils von 0 bis 1 und
e, f, g, h, i jeweils von 0 bis 1 reichen. Besonders bevorzugt ist das Wirtsgitter Ba SO4.
Ein weiter bevorzugtes Wirtsgitter ist eine Verbindung der Formel: [ScaYbLacCedPreNdfPmgSmhEujGdkTblDymHonErpTmqYbrLns][AluFevCrx]O3, wobei a + b + c + d + e + f + g + h + j + k + l + m + n + p + q + r + s = 1;
u + v + x = 1; und
a, b, c, d, e, f, g, h, j, k, l, m, n, p, q, r ,s, u, v, x jeweils von 0 bis 1 reichen.
Des Weiteren ist ein Wirtsgitter der Formel: [Ya Gdb Scc Lad Lne] [Alf Feg Crh] O12 bevorzugt, wobei a + b + c + d + e = 3;
f + g + h = 5; und
a, b, c, d, e jeweils von 0 bis 3 und
f, g, h jeweils von 0 bis 5 reichen.
Ein weiter bevorzugtes Wirtsgitter ist eine Verbindung der Formel: [Mga Cab Src Bad] [Ale Crf Feg Gah] O4, wobei a + b + c + d = 1;
e + f + g + h = 2; und
a, b, c, d jeweils von 0 bis 1 und
e, f, g, h jeweils von 0 bis 2 reichen
oder eine Verbindung der Formel [Mga Cab Src Bad] [Ale Crf Feg Gah] O7, wobei a + b + c + d = 1;
e + f + g + h = 4; und
a, b, c, d jeweils von 0 bis 1 und
e, f, g, h jeweils von 0 bis 4 reichen.
Bevorzugt ist auch ein Wirtsgitter der Formel Y2[Sia Tib Zrc] O7 oder MgCa2[SiaTib Zrc] O7, wobei a + b + c = 2 und
a, b und c jeweils von 0 bis 2 reichen.
Weiterhin eignet sich als Wirtsgitter eine Verbindung der Formel [Baa Cab Src] [Sid Tie Zrf] O5, wobei a + b + c = 3;
d + e + f = 1; und
a, b, c jeweils von 0 bis 3 und
d, e, f jeweils von 0 bis 1 reichen.
Weiterhin ist ein Wirtsgitter der Formel [Ya Lab Zrc] [Pd Sie] O4 bevorzugt, wobei a + b + c = 1;
d + e = 1 und
a, b, c jeweils von 0 bis 1,
d, e jeweils von 0 bis 1 reichen.
Besonders bevorzugt ist Y PO4, La PO4, Zr Si O4.
Weiterhin ist ein Wirtsgitter der Formel K [Ti2aZr2b] (P O4)3 bevorzugt, wobei a + b = 1 und
a, b jeweils von 0 bis 1 reichen.
Besonders bevorzugt ist K Ti2 (P O4)3, K Zr2 (P O4)3.
Wirtsgitter mit starkem Kristallfeld sind insbesondere bevorzugt.
Die Lagen und Formen der Anregungs- und/oder Emissionsbanden sind abhängig von der Einbaulage der Chromophore im Wirtsgitter. Die Chromophore können in den oxidischen Struktureinheiten des Wirtsgitters sowohl in der Tetraeder- wie auch in der Oktaeder-Konfiguration vorliegen. Bevorzugt ist jedoch die Tetroxokonfiguration im Wirtsgitter. Des Weiteren hängen die Lagen und Formen der Anregungs- und/ oder Emissionsbande von der Stärke des Kristallfeldes im Wirtsgitter ab. Durch die auftretenden Wechselwirkungen zwischen Chromophor und Wirtsgitter werden die elektronischen Niveaus der Chromophore gegenüber ihren Werten und Anordnung in der Gasphase verändert, d.h. (z.T. gegeneinander) verschoben.
Am Beispiel des Systems Cr3+ in oktaedrischer Umgebung [Imbusch, G.F.; Spectroscopy of Solid-State Laser-Type Materials, Ed: B. Di Bartolo; p 165; 1987] wird der Begriff des Kristallfeldes erklärt. Fig. 1a zeigt, wie die Lage und Aufeinanderfolge der elektronischen Niveaus des Chromophors Cr3+ von der Stärke des Kristallfeldes, d.h. der Wechselwirkung zwischen Chromophor und Gitter, abhängen (Tanabe-Sugano-Diagramm). Für schwache oktaedrische Kristallfelder ist der elektronische Zustand 4T2 der erste angeregte Zustand über dem Grundzustand 4A2, man beobachtet eine breitbandige Lumineszenz aus dem Niveau 4T2. Für starke Kristallfelder ist schließlich der nur schwach vom Kristallfeld abhängige Zustand 2E der erste angeregte elektronische Zustand und man beobachtet eine schmalbandige Emission aus diesem Niveau. Analoge Energieniveauschemata können für die erfindungsgemäße (3d)2 Konfiguration mit den entsprechenden Bezeichnungen der Niveaus formuliert werden. Für die wichtige oktaedrische (Oh) und tetraedrische (Td) Konfiguration ist die Niveauabfolge in Fig. 1b gezeigt.
Für die Absicherung von Wertdokumenten können sowohl die breitbandige als auch die schmalbandige Lumineszenz verwendet werden, aus Gründen der Selektivität wird jedoch die schmalbandige Lumineszenz bevorzugt. Diese werden insbesondere von den Chromophoren Mn(V) und Fe(VI) in Wirtsgittern mit starkem Kristallfeld beobachtet.
Von Schmalbandigkeit einer Emission spricht man üblicherweise dann, wenn im Emissionsspektrum die auftretenden Banden eine mittlere Halbwertsbreite von kleiner 50 nm zeigen. Dies bedeutet jedoch nicht, dass Banden, die eine Halbwertbreite außerhalb dieses Bereichs aufweisen, nicht auch die erfindungsgemäße Aufgabe lösen.
Durch Variation und Kombination der erfindungsgemäßen Chromophore wie auch durch Variation der Wirtsgitter eröffnen sich zahlreiche Möglichkeiten, die Anregungs- und Emissionsspektren der erfindungsgemäßen lumineszierenden Substanzen zu beeinflussen und so eine Vielzahl von Sicherheitsmerkmalen zu produzieren. Neben der Auswertung der Anregungs- und/oder Emissionsspektren kann ebenso die Lcimineszenzlebensdauer zur Unterscheidung herangezogen werden. Bei der Auswertung können neben den Wellenlängen der Anregungs- bzw. Emissionslinien auch deren Anzahl und/oder Form und/oder deren Intensitäten berücksichtigt werden, womit sich eine beliebige Codierung darstellen lässt.
Die Anzahl der unterscheidbaren erfindungsgemäßen Substanzen lässt sich weiter erhöhen, wenn auch Mischkristalle der Wirtsgitter zugelassen werden oder die Wirtsgitter mit zusätzlichen Dotierungen variiert werden. Z.B. können Apatite und Spodiosite oder Granate und Perovskite in bestimmten Konzentrationsverhältnissen der Ausgangssubstanzen Mischkristalle bilden, bei denen die Gitter ineinander übergehen. Damit verbunden kann das Kristallfeld, das auf den Chromophor wirkt, verändert werden.
Ebenso ist es möglich, über Dotierung zusätzlich zu den erfindungsgemäßen Chromophoren weitere Chromophore in die Wirtsgitter einzubringen und so eine kombinierte Lumineszenz beider Systeme oder einen Energieübertrag zwischen den Systemen zu erreichen und für die Identifizierung zu nutzen. Beispielsweise eignen sich Seltenerdionen hierfür, die aufgrund ihrer abgeschirmten Schalen ihre typische Lumineszenz auch im Wirtsgitter behalten.
Bevorzugt handelt es sich hierbei um Neodym (Nd)-, Holmium (Ho)-, Erbium (Er)-, Thulium (Tm)- oder Ytterbium (Yb)-Kationen oder Gemische davon.
Wird das Wertdokument statt mit einer mit mehreren der erfindungsgemäßen lumineszierenden Substanzen markiert, so lässt sich die Anzahl der unterscheidbaren Kombinationen weiter steigern. Werden zudem verschiedene Mischungsverhältnisse voneinander unterschieden, kann die Anzahl an Kombinationen nochmals gesteigert werden. Die Markierung kann dabei entweder an verschiedenen Stellen des Wertdokuments oder am gleichen Ort erfolgen. Wird die Lumineszenzsubstanz an verschiedenen Stellen des Wertdokumentes auf- bzw. eingebracht, kann so ein räumlicher Code, im einfachsten Fall z.B. ein Barcode, erzeugt werden.
Weiterhin lässt sich die Fälschungssicherheit des Wertdokuments erhöhen, wenn die spezielle gewählte lumineszierende Substanz z.B. in einem Wertdokument mit anderen Informationen des Wertdokuments verknüpft wird, so dass eine Überprüfung mittels eines geeigneten Algorithmus möglich ist. Selbstverständlich kann das Wertdokument neben der erfindungsgemäßen lumineszierenden Substanz noch weitere zusätzliche Echtheitsmerkmale, wie klassische Fluoreszenz und/ oder Magnetismus aufweisen.
Die lumineszierenden Substanzen können gemäß der Erfindung auf verschiedenste Art und Weise in das Wertdokument eingebracht werden. So können die lumineszierenden Substanzen beispielsweise in eine Druckfarbe eingebracht werden. Aber auch ein Zumischen der lumineszierenden Substanz zur Papiermasse oder Kunststoffmasse bei der Herstellung eines Wertdokuments auf der Basis von Papier oder Kunststoff ist möglich. Ebenso können die lumineszierenden Substanzen auf oder in einem Kunststoffträgermaterial vorgesehen werden, welches beispielsweise wiederum zumindest teilweise in die Papiermasse eingebettet werden kann. Das Trägermaterial, das auf einem geeigneten Polymer, wie z.B. PMMA basiert und in das die erfindungsgemäße lumineszierende Substanz eingebettet ist, kann hierbei die Form eines Sicherheitsfadens, einer Melierfaser oder einer Planchette haben. Ebenso lässt sich zur Produktsicherung die lumineszierende Substanz z.B. direkt in das Material des abzusichernden Gegenstandes, z.B. in Gehäusen und Plastikflaschen einbringen.
Das Kunststoff- oder Papierträgermaterial kann jedoch auch an jedem beliebigen anderen Gegenstand, z.B. zur Produktsicherung befestigt werden. Das Trägermaterial ist in diesem Fall vorzugsweise in Form eines Etiketts ausgebildet. Wenn das Trägermaterial Bestandteil des zu sichernden Produkts ist, wie es z.B. bei Aufreißfäden der Fall ist, ist selbstverständlich auch jede andere Formgebung möglich. In bestimmten Anwendungsfällen kann es sinnvoll sein, die lumineszierende Substanz als unsichtbare Beschichtung auf dem Wertdokument vorzusehen. Sie kann dabei vollflächig oder auch in Form von bestimmten Mustern,wie z.B. Streifen, Linien, Kreisen oder auch in Form von alphanumerischen Zeichen vorliegen. Um die Unsichtbarkeit des Lumineszenzstoffes zu gewährleisten, muss erfindungsgemäß entweder ein farbloser Lumineszenzstoff in der Druckfarbe oder dem Beschichtungslack verwendet werden oder ein farbiger Lumineszenzstoff in einer so geringen Konzentration, dass die Transparenz der Beschichtung gerade noch gegeben ist. Alternativ oder zusätzlich kann auch das Trägermaterial bereits geeignet eingefärbt sein, so dass farbige Lumineszenzstoffe aufgrund ihrer Eigenfarbe nicht wahrgenommen werden.
Üblicherweise werden die erfindungsgemäßen lumineszierenden Substanzen in Form von Pigmenten verarbeitet. Zur besseren Verarbeitung oder zur Erhöhung ihrer Stabilität können die Pigmente insbesondere als individuell verkapselte Pigmentpartikel vorliegen oder mit einem anorganischen oder organischen Coating überzogen werden. Beispielsweise werden die einzelnen Pigmentteilchen hierzu mit einer Silicathülle umgeben und lassen sich so leichter in Medien dispergieren. Ebenso können verschiedene Pigmentpartikel einer Kombination gemeinsam verkapselt werden, z.B. in Fasern, Fäden, Silicathüllen. So ist es z.B. nicht mehr möglich, den "Code" der Kombination nachträglich zu verändern. Unter "Verkapselung" ist dabei ein vollständiges Umhüllen der Pigmentpartikel zu verstehen, während mit "Coating" auch das teilweise Umhüllen bzw. Beschichten der Pigmentpartikel gemeint ist.
Im Folgenden werden einige Beispiele der erfindungsgemäßen lumineszierenden Substanz näher erläutert.
Beispiel 1:
Für die Präparation werden die Ausgangsstoffe in oxidischer Form oder Stoffe, die in Oxide überführt werden können, in einem geeigneten Verhältnis, z.B. wie in Gleichung (1) gemischt, mit dem Chromophor versehen und dann geglüht, zerkleinert, gewaschen (z.B. mit Wasser), getrocknet und vermahlen. Als Chromophor können z.B. Mn2O3, MnO, MnO2, MnCO3, MnCl2, KMnO4 sowie organische Manganverbindungen eingesetzt werden. Ihr Gewichtsanteil, bezogen auf die Gesamtmischung, kann bis zu 20 % Gew. betragen. Die Glühung erfolgt im Temperaturbereich von 200 bis 1700 °C und einer Haltezeit von 0.2 bis 24 h, jedoch bevorzugt bei 300 bis 500 °C sowie einer Haltezeit von 0.5 bis 2h. (1)   6 LiOH + As2O5 +x MnCl2 → 2 Li3AsO4 : Mn + 3 H2O + x Cl2
Um das Gleichgewicht in Richtung der Produktbildung zu verschieben, kann der Ansatz zusätzlich mit LiCO3, bevorzugt 1 bis 5 %, sowie zusätzlichem LiOH, bevorzugt 1 bis 20 % Gew. versetzt werden.
Beispiel 2:
In alkalischem Medium werden entsprechende Mengen an Sulfaten (z.B. K2SO4) oder Chromaten (z.B. K2CrO4) sowie die Menge des Dotierstoffes, wie z.B. Na2FeO4 gelöst. Die Dotierung mit Na2FeO4 kann bis zu 20 % betragen. Durch Verdampfung des Lösungsmittels wird das Produkt gewonnen, welches für die weitere Verwendung vermahlen wird.
Alternativ kann auch eine Festkörperreaktion durchgeführt werden. Dazu wird K2SO4 mit NaCl vermahlen und innig mit Fe3O4 vermengt. Anschließend wird die Mischung bei Temperaturen zwischen 700 und 1800 °C geglüht. Das Produkt wird für die weitere Verwendung vermahlen.
Beispiel: 3
Das in Beispiel 2 beschriebene Verfahren, kann derart abgeändert werden, dass zum Verdampfen des Lösungsmittel ein Sprühtrockner eingesetzt wird. Ferner kann das alkalische Medium vollständig oder zum Teil, z.B. aus einer Silicatsuspension (z.B. LUDOX® AS-40, Dupont) bestehen. In diesem Fall wird beim Sprühtrocknen ein mit Silicat ummanteltes Material gewonnen. Durch einen anschließenden Glühprozess, vorzugsweise bei Temperaturen von 200 °C bis 600 °C, wird eine SiO2-Schutzschicht erzeugt und die Substanz gegenüber Löslichkeit in Wasser stabilisiert. Zusätzlich kann das Material in ein Polymer, z.B. PMMA eingebettet werden, und zu Folienmaterial verarbeitet werden. Dieses wird anschließend in Planchetten verschnitten.
Weitere Ausführungsformen und Vorteile der Erfindung werden im Folgenden anhand der Figur 2 erläutert:
Fig. 2
erfindungsgemäßes Sicherheitselement im Querschnitt.
Fig. 2 zeigt eine Ausführungsform des erfindungsgemäßen Sicherheitselements. Das Sicherheitselement besteht in diesem Fall aus einem Etikett 2, das sich aus einer Papier- oder Kunststoffschicht 3, einer transparenten Abdeckschicht 4 sowie einer Klebstoffschicht 5 zusammensetzt. Dieses Etikett 2 ist über die Kleberschicht 5 mit einem beliebigen Substrat 1 verbunden. Bei diesem Substrat 1 kann es sich um Wertdokumente, Ausweise, Pässe, Urkunden oder dergleichen aber auch um andere zu sichernde Gegenstände, wie beispielsweise CDs, Verpackungen o. ä. handeln. Die lumineszierende Substanz 6 ist in diesem Ausführungsbeispiel im Volumen der Schicht 3 enthalten.
Alternativ könnte die lumineszierende Substanz auch in einer nicht gezeigten Druckfarbe enthalten sein, die auf eine der Etikettenschichten, vorzugsweise auf die Oberfläche der Schicht 3 aufgedruckt wird.
Statt den Lumineszenzstoff in oder auf einem Trägermaterial vorzusehen, das anschließend als Sicherheitselement auf einem Gegenstand befestigt wird, ist es gemäß der Erfindung auch möglich; die lumineszierende Substanz direkt in das zu sichernde Wertdokument bzw. auf dessen Oberfläche in Form einer Beschichtung vorzusehen.

Claims (43)

  1. Wertdokument mit zumindest einem Echtheitsmerkmal in Form einer lumineszierenden Substanz auf der Basis von dotierten Wirtsgittem, dadurch gekennzeichnet, dass das Wirtsgitter mit wenigstens einem Chromophor der Elektronenkonfiguration (3d)2 dotiert ist.
  2. Wertdokument nach Anspruch 1, wobei das Wirtsgitter ein starkes Kristallfeld aufweist.
  3. Wertdokument nach Anspruch 1 oder 2, wobei es sich bei dem Chromophor um Titan in der Oxidationsstufe 2 oder Vanadium in der Oxidationsstufe 3 oder Chrom in der Oxidationsstufe 4 oder Mangan in der Oxidationsstufe 5 oder Eisen in der Oxidationsstufe 6 handelt.
  4. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das Wertdokument aus Papier oder Kunststoff besteht.
  5. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Echtheitsmerkmal in das Volumen des Wertdokumentes eingebracht oder in einer auf dem Wertdokument aufgebrachten Schicht vorliegt.
  6. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die lumineszierende Substanz als unsichtbare zumindest teilweise Beschichtung auf dem Wertdokument vorgesehen ist.
  7. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei die lumineszierende Substanz einer Druckfarbe zugemischt ist.
  8. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei die Beschichtung die Form eines oder mehrerer Streifen aufweist.
  9. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei das Wirtsgitter zusätzlich mit wenigsten einem Vertreter aus der Gruppe der Seltenerdmetallkationen codotiert ist.
  10. Wertdokument nach Anspruch 9, wobei das Seltenerdmetallkation ausgewählt ist aus Neodym (Nd), Holmium (Ho), Erbium (Er), Thulium (Tm) und Ytterbium (Yb).
  11. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 10, wobei das Wirtsgitter ausgewählt ist aus der Klasse der Apatite, Spodiosite, Palmierite, Forsterite, Brushite, Dahllite, Ellestadite, Francolite, Monetite, Morinite, Whitlockite, Wilkeite, Voelckerite, Pyromorphite, Granate, Perovskite, Silicate, Titanate, Vanadate, Phosphate.
  12. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: [Baa Cab Src Pbd Cde (Pf Vg Ash Sij Sk Crl O4)3 Fm Cln Brp (OH)q]x handelt, wobei
    a + b + c + d + e = 5;
    f + g + h + j + k + l = 1;
    m + n + p + q = 1;
    x = 1 oder 2; und
    a, b, c, d, e jeweils von 0 bis 5;
    f, g, h, j, k, l, m, n, p, q jeweils von 0 bis 1 reichen.
  13. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um ein Verbindung der Formel: [Mga Bab Cac Srd Pbe Cdf] [Pg Vh Asj Sik Sl Crm] O4 [Fn Clp Brq (OH)r] handelt, wobei a + b + c + d + e + f = 2;
    g + h + j + k + l + m = 1;
    n + p + q + r = 1; und
    a, b, c, d, e , jeweils von 0 bis 2;
    g, h, j, k, l, m, n, p, q, r jeweils von 0 bis 1 reichen.
  14. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirts gitter um eine Verbindung der Formel: [Mga Bab Cac Srd Pbe Cdf] [Sig Tih Gej] O4 handelt, wobei a + b + c + d + e + f = 2;
    g + h + j = 1; und
    a, b, c, d, e, f jeweils von 0 bis 2 und
    g, h, j jeweils von 0 bis 1 reichen.
  15. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: [Lia Nab Kc Rbd] [Pe Asf Vg] O4 handelt, wobei a + b + c + d = 3;
    e + f + g = 1; und
    a, b, c, d jeweils von 0 bis 3 und
    e, f, g jeweils von 0 bis 1 reichen.
  16. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: [Ya Lab] [Sic Tid] O5 handelt, wobei a + b = 2;
    c + d = 1; und
    a, b, jeweils von 0 bis 2 und
    c, d jeweils von 0 bis 1 reichen.
  17. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11 wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: [Baa Cab Src Pbd Cde] (Pf Vg Ash Sij Sk Crl O4)2 handelt, wobei a + b + c + d + e = 3;
    f + g + h + j + k + l = 1;
    a, b, c, d, e jeweils von 0 bis 3 und
    f, g, h, j, k, l jeweils von 0 bis 1 reichen.
  18. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: [Baa Cab Src Pbd Cde] (Pf Vg Ash Sij Sk Crl O4)3 Cl handelt, wobei a + b.+ c + d + e = 5;
    f + g + h + j + l = 1;
    a, b, c, d , e jeweils von 0 bis 5 und
    f, g, h, j, k, l jeweils von 0 bis 1 reichen.
  19. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: [Naa Kb Rbc Csd] [Se Sef Crg Moh] O4 handelt, wobei a + b + c + d = 2;
    e + f + g + h = 1;
    a, b, c, d jeweils von 0 bis 2 und
    e, f, g, h jeweils von 0 bis 1 reichen.
  20. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: [Mga Cab Src Bad] [Se Sef Crg Moh Wi] O4 handelt, wobei a + b + c + d = 1;
    e + f + g + h + i = 1 und
    a, b, c, d jeweils von 0 bis 1 und
    e, f, g, h, i jeweils von 0 bis 1 reichen.
  21. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: [ScaYbLacCedPreNdfPmgSmhEujGdkTblDymHonErpTmqYbrLns][AlnFevCrx] O3 handelt, wobei a + b + c + d + e + f + g + h + j + k + l + m + n + p + q + r + s = 1;
    u + v + x = 1;
    a, b, c, d, e, f, g, h, j, k, l, m, n, p, q, r ,s, u, v, x jeweils von 0 bis 1 reichen.
  22. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: [Ya Gdb Scc Lad Lne] [Alf Feg Crh] O12 handelt, wobei a + b + c + d + e = 3;
    f + g + h = 5;
    a, b, c, d, e jeweils von 0 bis 3 und
    f, g, h jeweils von 0 bis 5 reichen.
  23. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: [Mga Cab Src Bad] [Ale Crf Feg Gah] O4 handelt, wobei a + b + c + d = 1;
    e + f + g + h = 2;
    a, b, c, d jeweils von 0 bis 1 und
    e, f, g, h jeweils von 0 bis 2 reichen
    oder eine Verbindung der Formel [Mga Cab Src Bad] [Ale Crf Feg Gah] O7 handelt, wobei a + b + c + d = 1;
    e + f + g + h = 4;
    a, b, c, d jeweils von 0 bis 1 und
    e, f, g, h jeweils von 0 bis 4 reichen.
  24. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel Y2 [SiaTibZRc] O7 oder MgCa2 [SiaTibZrc] O7 handelt, wobei
    a + b + c = 2 und
    a, b und c jeweils von 0 bis 2 reichen.
  25. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel [BaaCabSrc] [SidTieZrf] O5 handelt, wobei
    a + b + c = 3;
    d + e + f = 1; und
    a, b, c jeweils von 0 bis 3 und
    d, e, f jeweils von 0 bis 1 reichen.
  26. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel [Ya Lab Zrc] [Pd Sie] O4 handelt,
    wobei
    a + b + c = 1;
    d + e = 1; und
    a, b, c jeweils von 0 bis 1 und
    d, e jeweils von 0 bis 1 reichen.
  27. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei es sich bei dem Wirtsgitter um eine Verbindung der Formel: K [Ti2a Zr2b] (P O4)3 handelt,
    wobei
    a + b = 1; und
    a, b jeweils von 0 bis 1 reichen.
  28. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 27, wobei die Chromophoren im Wirtsgitter in der Tetroxokonfiguration vorliegen.
  29. Wertdokument nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 28, wobei die lumineszierende Substanz als Pigmentpartikel vorliegt.
  30. Sicherheitselement, welches ein Trägermaterial und zumindest eine lumineszierende Substanz auf der Basis von dotierten Wirtsgittern aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass das Wirtsgitter mit wenigstens einem Chromophor der Elektronenkonfiguration (3d)2 dotiert ist.
  31. Sicherheitselement nach Anspruch 30, wobei das Wirtsgitter ein starkes Kristallfeld aufweist.
  32. Sicherheitselement nach Anspruch 30 oder 31, wobei das Sicherheitselement die Form eines Streifens oder Bandes aufweist.
  33. Sicherheitselement nach wenigstens einem der Ansprüche 30 bis 32, wobei das Trägermaterial als Sicherheitsfaden, Planchette oder Melierfaser ausgebildet ist.
  34. Sicherheitselement nach wenigsten einem der Ansprüche 30 bis 33, dadurch gekennzeichnet, dass das Sicherheitselement als Etikett ausgebildet ist.
  35. Sicherheitselement nach wenigstens einem der Ansprüche 30 bis 34, dadurch gekennzeichnet, dass die wenigstens eine lumineszierende Substanz in dem Trägermaterial eingebettet oder auf das Trägermaterial aufgebracht ist.
  36. Verfahren zur Herstellung eines Wertdokumentes nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 29, dadurch gekennzeichnet, dass die lumineszierende Substanz einer Druckfarbe zugesetzt wird.
  37. Verfahren zur Herstellung eines Wertdokuments nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 29, dadurch gekennzeichnet, dass die lumineszierende Substanz durch einen Beschichtungsprozess aufgetragen wird.
  38. Verfahren zur Herstellung eines Wertdokuments nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 29, dadurch gekennzeichnet, dass die lumineszierende Substanz in das Volumen des Wertdokumentes eingearbeitet wird.
  39. Verfahren zur Herstellung eines Wertdokuments nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 29, dadurch gekennzeichnet, dass die lumineszierende Substanz durch entsprechend präparierte Melierfasern dem Wertdokument zugeführt wird.
  40. Verfahren zur Herstellung eines Wertdokuments nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 29, dadurch gekennzeichnet, dass die lumineszierende Substanz durch einen entsprechend präparierten Sicherheitsfaden dem Wertdokument zugeführt wird.
  41. Prüfverfahren zur Echtheitsprüfung eines Wertdokumentes nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 29 oder eines Sicherheitselementes nach wenigstens einem der Ansprüche 30 bis 35, dadurch gekennzeichnet, dass die Wellenlängen und/oder Anzahl und/oder die Form und/oder die Intensitäten der Emissionslinien und/oder der Anregungsbanden der lumineszierenden Substanzen ausgewertet werden.
  42. Prüfverfahren zur Echtheitsprüfung eines Wertdokumentes oder Sicherheitselementes nach Anspruch 41, dadurch gekennzeichnet, dass die Emissionslinien und/oder Anregungsbanden eine Codierung darstellen und/oder durch Variation der Wirtsgitter eine Codierung dargestellt wird.
  43. Prüfverfahren zur Echtheitsprüfung eines Wertdokumentes nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 29 oder eines Sicherheitselementes nach wenigstens einem der Ansprüche 30 bis 35, dadurch gekennzeichnet, dass die Lumineszenzlebensdauern der lumineszierenden Substanzen ausgewertet werden.
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