EP0014992B1 - Verwendung von Polyäthern und Acetalen auf der Basis von Methanol und/oder Äthanol als Kraftstoffe für Dieselmotoren sowie diese Komponenten enthaltende Kraftstoffe für Dieselmotoren - Google Patents

Verwendung von Polyäthern und Acetalen auf der Basis von Methanol und/oder Äthanol als Kraftstoffe für Dieselmotoren sowie diese Komponenten enthaltende Kraftstoffe für Dieselmotoren Download PDF

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EP0014992B1
EP0014992B1 EP80100827A EP80100827A EP0014992B1 EP 0014992 B1 EP0014992 B1 EP 0014992B1 EP 80100827 A EP80100827 A EP 80100827A EP 80100827 A EP80100827 A EP 80100827A EP 0014992 B1 EP0014992 B1 EP 0014992B1
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Franz Dr. Merger
Rainer Dr. Strickler
Friedrich Dr. Hovemann
Helmut Schmidt
Klaus Starke
Karl Dr. Stork
Wolfgang Dr. Vodrazka
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    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10L—FUELS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; NATURAL GAS; SYNTHETIC NATURAL GAS OBTAINED BY PROCESSES NOT COVERED BY SUBCLASSES C10G OR C10K; LIQUIFIED PETROLEUM GAS; USE OF ADDITIVES TO FUELS OR FIRES; FIRE-LIGHTERS
    • C10L1/00—Liquid carbonaceous fuels
    • C10L1/02—Liquid carbonaceous fuels essentially based on components consisting of carbon, hydrogen, and oxygen only
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
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    • C10L1/00—Liquid carbonaceous fuels
    • C10L1/02—Liquid carbonaceous fuels essentially based on components consisting of carbon, hydrogen, and oxygen only
    • C10L1/026—Liquid carbonaceous fuels essentially based on components consisting of carbon, hydrogen, and oxygen only for compression ignition
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F02—COMBUSTION ENGINES; HOT-GAS OR COMBUSTION-PRODUCT ENGINE PLANTS
    • F02B—INTERNAL-COMBUSTION PISTON ENGINES; COMBUSTION ENGINES IN GENERAL
    • F02B3/00—Engines characterised by air compression and subsequent fuel addition
    • F02B3/06—Engines characterised by air compression and subsequent fuel addition with compression ignition

Definitions

  • the present invention relates to the use of polyethers and acetals based on methanol and / or ethanol as fuels for diesel engines and fuels containing these components for diesel engines.
  • alcohols including methanol and ethanol
  • these alcohols are not suitable for diesel engines, since they only produce cetane numbers of around 8-10, and trouble-free driving is only guaranteed with cetane numbers from around 20.
  • the effect of such mixtures for improving the ignition behavior can be increased by adding ignition enhancers or ignition accelerators, these aids are either expensive or have considerable disadvantages.
  • Alkyl and cycloalkyl nitrates which are mainly used for this purpose, are not toxicologically harmless or technically difficult to manufacture and, since they tend to explode, are not safe to handle. Above all, however, as a result of the water still contained in the alcohols, they can hydrolyze to form the corrosive nitric acid.
  • the invention has the general object to replace the mineral oil diesel fuels with economical and environmentally friendly fuels based on these alcohols.
  • the degree of polyetherification n is understood to mean the average degree of polyetherification.
  • the monomethyl and monoethyl ether of ethylene glycol and propylene glycol as compounds (I) are less suitable as fuels for diesel engines on their own, but as components in amounts of around 85% by volume in mixtures with the higher molecular weight compounds (I) and (II).
  • polyethers (I) preference is given to those in which A represents ethylene units, since most of these can be prepared from ethanol as a raw material by dehydrating ethanol to form ethylene, which is then oxidatively converted into ethylene oxide, which is then added to methanol in a polyaddition reaction .
  • the polyethers (I) and the acetals (11) are known or are easily accessible by known, large-scale processes.
  • the engine power is surprisingly not reduced by the relatively high water content.
  • the absolute energy content in water-containing mixtures is lower in accordance with their water content, the efficiency of the motors is increased by the water because the heat losses are reduced.
  • the fuels according to the invention for diesel engines to which the auxiliaries customary for diesel fuels based on mineral oil can be added, but as a rule need not be added, are not only excellent for their purpose in terms of engine performance and driving behavior, but are also particularly environmentally friendly, since they burn practically completely to carbon dioxide and water and because the exhaust gases therefore contain very little carbon monoxide, hydrocarbons, nitrous gases and soot contain.
  • the energy content of the fuels according to the invention for diesel engines is 60-90% of the conventional petroleum-based fuels per unit weight.
  • cetane number (CZ) of various fuels according to the invention for diesel engines was measured under practical conditions, ie in each case with a full air filling.

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft die Verwendung von Polyäthern und Acetalen auf der Basis von Methanol und/oder Äthanol als Kraftstoffe für Dieselmotoren sowie diese Komponenten enthaltende Kraftstoffe für Dieselmotoren.
  • Es ist allgemein bekannt, daß sich Alkohole, darunter Methanol und Äthanol, als Kraftstoffe für Ottomotoren eignen. Für Dieselmotoren sind diese Alkohole jedoch nicht brauchbar, da sie hier nur Cetanzahlen von ungefähr 8-10 erbringen, ein störungsfreier Fahrbetrieb aber erst mit Cetanzahlen ab etwa 20 gewährleistet ist. Zwar kann man die Wirkung derartiger Mischungen zur Verbesserung des Zündverhaltens durch Zugabe von Zündwilligkeitsverbesserern oder Zündbeschleunigern erhöhen, jedoch sind diese Hilfsmittel entweder teuer, oder sie weisen erhebliche Nachteile auf. Alkyl- und Cycloalkylnitrate, die hauptsächlich für diesen Zweck verwendet werden, sind toxikologisch nicht unbedenklich oder technisch nur aufwendig herzustellen und, da sie zu Explosionen neigen, nicht gefahrlos zu handhaben. Vor allem aber können sie infolge des in den Alkoholen stets noch enthaltenen Wassers unter Bildung des korrosiven Salpetersäure hydrolysieren.
  • Da sich einerseits Kraftstoffe auf Basis von Mineralöl zunehmend verteuern und die ausreichende Versorgung mit Rohöl bekanntermaßen gefährdet ist, andererseits aber Methanol, wenn auch in begrenztem Umfang, zunehmend konkurenzfähiger wird und Äthanol pflanzlicher Provenienz in zahlreichen Ländern in großen Mengen zur Verfügung gestellt werden kann, lag der Erfindung die allgemeine Aufgabe zugrunde, die Mineralöl-Dieselkraftstoffe durch wirtschaftliche und umweltfreundliche Kraftstoffe auf der Basis dieser Alkohole zu ersetzen.
  • Aus der DE-OS 2 753 027 ist es bekannt, Mischungen aus überwiegenden Mengen Methanol und Polyalkylenglykoläthern als Kraftstoffe für Dieselmotoren zu verwenden. Methanol ist jedoch im wesentlichen preiswert nur erhältlich, wo auch Erdgas oder Kohle verfügbar ist, so daß das Problem der größeren Unabhängigkeit von Erdgas oder Erdöl produzierenden Ländern mit diesem Vorschlag nicht zufriedenstellend gelöst wird. Außerdem ist es ein Nachteil dieser Gemische, daß sie mit herkömmlichen Dieselkraftstoffen nicht mischbar sind.
  • Ferner sind aus der US-PS 2 842 432 Mischungen aus einem Acetal
    Figure imgb0001
    wobei Rund R' C1-C4-Kohlenwasserstoffreste und R" Wasserstoff oder einen C1-C4-Kohlenwasserstoffrest bedeuten, einerseits und einen Äther
    Figure imgb0002
    wobei n für 0 bis 4 steht, andererseits als Hilfsmittel für den Kaltstart von Dieselmotoren bekannt. Die Eignung eines Stoffes oder Stoffgemisches als Kaltstart-Hilfsmittel für Dieselmotoren, die im übrigen mit herkömmlichem mineralischem Dieselöl betrieben werden, läßt jedoch keine Rückschlüsse auf die Eignung für den Dauerbetrieb zu. Beispielsweise ist ein gebräuchlicher Kaltstart-Hilfsstoff, nämlich Diäthyläther, für den Dauerbetrieb offensichtlich nicht brauchbar, und außerdem werden die Kaltstarter getrennt vom Dieselöl in die Ansaugluft des Motors eingesprüht. Die Lehre der US-PS vermag daher keine Anregungen hinsichtlich der Eignung von Stoffen als Kraftstoffe für Dieselmotoren für den Dauerbetrieb zu geben.
  • Demgemäß was es Aufgabe der Erfindung, herkömmliche Dieselkraftstoffe gänzlich oder zum Teil durch Kraftstoffe auf der Basis von Methanol und vor allem Äthanol zu ersetzen.
  • Es wurde gefunden, daß sich
    • a) Polyäther der allgemeinen Formel
      Figure imgb0003
      in der A eine Äthylen- oder 1,2-Propylengruppe bedeutet, R1 für einen Cl-C8-Alkylrest und R2 für Wasserstoff oder einen Ci-C4-Alkylrest steht und n einen Wert von 1-5 hat, und/oder
    • b) Acetale der allgemeinen Formel II
      Figure imgb0004
      in der R3 Wasserstoff oder eine Cl-C12-Alkylgruppe und R4 für die Methylgruppe oder die Äthylgruppe steht und m einen Wert von 0-5 hat,

    allein oder in Mischung mit
    • c) bis zu 45 Vol.-% Äthanol (III) und/oder Methanol (IV) und/oder
    • d) bis zu 30 Vol.-% Wasser (V) und/oder
    • e) bis zu 85 Vol.-% von Dieselkraftstoffen auf Mineralöfbasis (VI)

    hervorragend als Kraftstoffe für Dieselmotren eignen.
  • Gut geeignete Kraftstoffe dieser Art sind durch folgende Zusammensetzung gekennzeichnet:
    • i) 15-90 Vol.-% eines Polyäthers (I) oder Mischungen solcher Polyäther und/oder 15-90 Vol.-% eines Acetals (11) oder Mischungen solcher Acetale,
    • ii) bis zu 45 Vol.-% Äthanol (III) und/oder Methanol (IV),
    • iii) bis zu 30 Vol.-% Wasser (V) und
    • iv) bis zu 85 Vol.-% von Dieselkraftstoffen auf Mineralölbasis (VI).
  • Von diesen Mischungen werden diejenigen vom Schutzbegehren ausgenommen, die als solche aus der US-PS-2 842432 bekannt sind, also Mischungen, die ein Dialkoxyalkan (II mit m=0) und zusätzlich dazu einen Polyäthylenglykoläther (1), jedoch weder Äthanol (III), Methanol (IV) oder Wasser (V) enthalten.
  • Hierbei gilt die Regel, daß die durch die Cetanzahl definierte Qualität des Polyäthers (I) und des Acetals (11) mit steigendem Polyverätherungsgrad zunimmt, wodurch sich der Anteil der Komponenten (III) bis (V) entsprechend erhöhen läßt.
  • Unter dem Polyätherungsgrad n ist jeweils der mittlere Polyverätherungsgrad zu verstehen.
  • Da die Polyäther (I) und die Acetale (11) mit steigendem Verätherungsgrad einerseits teurer werden, andererseits aber mit um so größeren Mengen der wesentlich billigeren Alkohole (III) und (IV) verschnitten werden können, richtet sich das wirtschaftliche Mischungsoptimum nach dem Preis dieser Komponenten. Der Monomethyl- und Monoäthyläther des Äthylenglykols und des Propylenglykols als Verbindungen (I) eignen sich für sich allein weniger als Kraftstoffe für Dieselmotoren, hingegen jedoch als Komponenten in Mengen bei zu etwa 85 Vol.-% in Mischungen mit den höhermolekularen Verbindungen (I) und (II).
  • Unter den Polyäthern (I) werden diejenigen bevorzugt, in denen A für Äthyleneinheiten steht, da diese größtenteils aus Äthanol als Rohstoff hergestellt werden können, indem man Äthanol zum Äthylen dehydratisiert, dieses oxidativ in Äthylenoxid überführt, welches sodann in einer Polyadditionsreaktion an Methanol angelagert wird.
  • Die Qualität der Acetale (II) nimmt zwar mit steigendem Verätherungsgrad m und steigendem C-Gehalt der Reste R3 und R4 zu, jedoch bevorzugt man aus wirtschaftlichen Gründen Formaldehyd-und Acetaldehyddimethylacetal, da diese Acetale gänzlich aus Methanol und Äthanol gewonnen werden können. In abgeschwächter Form filt dies auch für solche Aldehyde, die über die Aldolkondensation von Acetaldehyd erhältlich sind, wie beispielsweise Crotonaldehyd. Auch das relativ preiswerte Äthylhexanal ist hier hervorzuheben. Allgemein können die Alkylreste verzweigt oder unverzweigt sein, wobei jedoch den Verbindungen (11) mit geradkettigem Resten der Vorzug zu geben ist.
  • Die Acetale (II) bieten den Vorteil, daß sie mit Dieselkraftstoff auf Basis von Mineralöl in jedem Verhältnis gemischt und in Form dieser Mischungen verwendet werden können. Dies gilt auch für Polyäther (I), in denen R2≠H ist. Für die übrigen Polyäther (R2=H) sind die Mischungsverhältnisse unschwer zu ermitteln.
  • Die Polyäther (I) und die Acetale (11) sind bekannt oder nach bekannten, großtechnisch ausgeübten Verfahren leicht zugänglich.
  • Durch die verhältnismäßig hohen Wasseranteile wird die Motorleistung überraschenderweise nicht herabgesetzt. Zwar ist der absolute Energieinhalt in wasserhaltigen Mischungen entsprechend ihrem Wasseranteil geringer, jedoch wird der Wirkungsgrad der Motoren durch das Wasser erhöht, weil die Wärmeverluste vermindert werden.
  • Die erfindungsgemäßen Kraftstoffe für Dieselmotoren, denen man die für Dieselkraftstoffe auf Basis von Mineralöl üblichen Hilfsmittel zusetzen kann, in aller Regel aber nicht zuzusetzen braucht, eignen sich nicht nur im Hinblick auf die Motorleistung und das Fahrverhalten hervorragend für ihren Zweck, sondern sind außerdem noch besonders umweltfreundlich, da sie praktisch restlos zu Kohlendioxid und Wasser verbrennen und da die Abgase deshalb nur noch sehr wenig Kohlenmonoxid, Kohlenwasserstoffe, nitrose Gase und Ruß enthalten. Ein zusätzlicher Vorteil der erfindungsgemäßen Kraftstoffe für Dieselmotoren liegt darin, daß sie mit steigendem Gehalt an den Polyäthern (I) und den Acetalen (11) kältestabiler als die herkömmlichen Kraftstoffe werden. Besonders sind hier die Polyäther mit R2=H hervorzuheben, die in reiner Form bis zu (-50°C) betriebsfähig bleiben.
  • Der Energieinhalt der erfindungsgemäßen Kraftstoffe für Dieselmotoren liegt pro Gewichtseinheit bei 60-90% der herkömmlichen Kraftstoffe auf Mineralölbasis. Hierdurch werden an den Dieselmotoren üblicher Bauart einige technische Veränderungen, wie die Vergrößerung der Pumpenelemente in der Kraftstoffeinspritzpumpe, bedingt. Diese Änderungen lassen sich bei der Fertigung der Motoren ohne weiteres berücksichtigen sowie an herkömmlichen Motoren nachträglich anbringen. Im übrigen bestehen keine Unterschied zu den herkömmlichen Motoren, weder im Hinblick auf die Bauart noch auf das Fahrverhalten.
    • Beispiele
  • Mittels eines Prüfmotors mit dem Verdichtungsverhältnis 6=22 wurde unter praktischen Bedingungen, d. h. jeweils mit voller Luftfüllung, die Cetanzahl (CZ) verschiedener erfindungsgemäßer Kraftstoffe für Dieselmotoren gemessen. Als Bezugskraftstoffe dienten x-Methyinaphthalin (CZ=0) und Cetan (Hexadecan) (CZ=100). Die Ergebnisse sind den folgenden Tabellen zu entnehmen.
    Figure imgb0005
    Figure imgb0006
    Figure imgb0007
    Figure imgb0008
    Figure imgb0009
    Figure imgb0010
    Figure imgb0011
    Figure imgb0012
    Figure imgb0013
    Figure imgb0014

Claims (2)

1. Verwendung von
a) Polyäthern der allgemeinen Formel
Figure imgb0015
in der A eine Äthylen- oder 1,2-Propylengruppe bedeutet, R1 für einen C1-C8-Alkylrest und R2 für Wasserstoff oder einen C1-C4-Alkylrest steht und n einen Wert von 1-5 hat, und/oder
b) Acetalen der allgemeinen Formel
Figure imgb0016
in der R3 Wasserstoff oder eine C1-C12-Alkylgruppe und R4 für die Methylgruppe oder die Äthylgruppe steht und m einen Wert von 0-5 hat,

allein oder in Mischung mit
c) bis zu 45 Vol.-% Äthanol (III) und/oder Methanol (IV) und/oder
d) bis zu 30 Vol.-% Wasser (V) und/oder
e) bis zu 85 Vol.-% von Dieselkraftstoffen auf Mineralölbasis (VI)

als Kraftstoffe für Dieselmotoren.
2. Kraftstoffe für Dieselmotoren, gekennzeichnet durch folgende Zusammensetzung:
i) 15-90 Vol.-% eines Polyäthers (I) oder Mischungen solcher Polyäther und/oder 15-90 Vol.-% eines Acetals (II) oder Mischungen solcher Acetale,
ii) bis zu 45 Vol.-% Äthanol (III) und/oder Methanol (IV),
iii) bis zu 30 Vol.-% Wasser (V) und
iv) bis zu 85 Vol.-% von Dieselkraftstoffen auf Mineralölbasis (VI),

ausgenommen Mischungen, die ein Dialkoxyalkan (II mit m=0) und zusätzlich dazu einen Polyäthylenglykoläther (I), jedoch weder Äthanol (III), Methanol (IV) oder Wasser (V) enthalten.
EP80100827A 1979-02-21 1980-02-20 Verwendung von Polyäthern und Acetalen auf der Basis von Methanol und/oder Äthanol als Kraftstoffe für Dieselmotoren sowie diese Komponenten enthaltende Kraftstoffe für Dieselmotoren Expired EP0014992B1 (de)

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