DK160996B - Analogifremgangsmaade til fremstilling af et derivat af et in-vivo-fibrinolytisk enzym - Google Patents

Analogifremgangsmaade til fremstilling af et derivat af et in-vivo-fibrinolytisk enzym Download PDF

Info

Publication number
DK160996B
DK160996B DK373479A DK373479A DK160996B DK 160996 B DK160996 B DK 160996B DK 373479 A DK373479 A DK 373479A DK 373479 A DK373479 A DK 373479A DK 160996 B DK160996 B DK 160996B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
group
enzyme
process according
plasmin
human
Prior art date
Application number
DK373479A
Other languages
English (en)
Other versions
DK373479A (da
DK160996C (da
Inventor
Richard Anthony Godwin Smith
Original Assignee
Beecham Group Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Beecham Group Ltd filed Critical Beecham Group Ltd
Publication of DK373479A publication Critical patent/DK373479A/da
Publication of DK160996B publication Critical patent/DK160996B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK160996C publication Critical patent/DK160996C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N9/00Enzymes; Proenzymes; Compositions thereof; Processes for preparing, activating, inhibiting, separating or purifying enzymes
    • C12N9/14Hydrolases (3)
    • C12N9/48Hydrolases (3) acting on peptide bonds (3.4)
    • C12N9/50Proteinases, e.g. Endopeptidases (3.4.21-3.4.25)
    • C12N9/64Proteinases, e.g. Endopeptidases (3.4.21-3.4.25) derived from animal tissue
    • C12N9/6421Proteinases, e.g. Endopeptidases (3.4.21-3.4.25) derived from animal tissue from mammals
    • C12N9/6424Serine endopeptidases (3.4.21)
    • C12N9/6435Plasmin (3.4.21.7), i.e. fibrinolysin
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P7/00Drugs for disorders of the blood or the extracellular fluid
    • A61P7/02Antithrombotic agents; Anticoagulants; Platelet aggregation inhibitors
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D307/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom
    • C07D307/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D307/34Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D307/38Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with substituted hydrocarbon radicals attached to ring carbon atoms
    • C07D307/54Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K14/00Peptides having more than 20 amino acids; Gastrins; Somatostatins; Melanotropins; Derivatives thereof
    • C07K14/195Peptides having more than 20 amino acids; Gastrins; Somatostatins; Melanotropins; Derivatives thereof from bacteria
    • C07K14/315Peptides having more than 20 amino acids; Gastrins; Somatostatins; Melanotropins; Derivatives thereof from bacteria from Streptococcus (G), e.g. Enterococci
    • C07K14/3153Streptokinase
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N9/00Enzymes; Proenzymes; Compositions thereof; Processes for preparing, activating, inhibiting, separating or purifying enzymes
    • C12N9/14Hydrolases (3)
    • C12N9/48Hydrolases (3) acting on peptide bonds (3.4)
    • C12N9/50Proteinases, e.g. Endopeptidases (3.4.21-3.4.25)
    • C12N9/64Proteinases, e.g. Endopeptidases (3.4.21-3.4.25) derived from animal tissue
    • C12N9/6421Proteinases, e.g. Endopeptidases (3.4.21-3.4.25) derived from animal tissue from mammals
    • C12N9/6424Serine endopeptidases (3.4.21)
    • C12N9/6456Plasminogen activators
    • C12N9/6462Plasminogen activators u-Plasminogen activator (3.4.21.73), i.e. urokinase
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N9/00Enzymes; Proenzymes; Compositions thereof; Processes for preparing, activating, inhibiting, separating or purifying enzymes
    • C12N9/96Stabilising an enzyme by forming an adduct or a composition; Forming enzyme conjugates
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12YENZYMES
    • C12Y304/00Hydrolases acting on peptide bonds, i.e. peptidases (3.4)
    • C12Y304/21Serine endopeptidases (3.4.21)
    • C12Y304/21007Plasmin (3.4.21.7), i.e. fibrinolysin
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12YENZYMES
    • C12Y304/00Hydrolases acting on peptide bonds, i.e. peptidases (3.4)
    • C12Y304/21Serine endopeptidases (3.4.21)
    • C12Y304/21073Serine endopeptidases (3.4.21) u-Plasminogen activator (3.4.21.73), i.e. urokinase
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K38/00Medicinal preparations containing peptides

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Biotechnology (AREA)
  • Microbiology (AREA)
  • Gastroenterology & Hepatology (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Proteomics, Peptides & Aminoacids (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Enzymes And Modification Thereof (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

DK 160996 B
Den foreliggende opfindelse angår en analogifremgangsmåde til fremstilling af hidtil ukendte enzymderivater, der kan anvendes til behandling af venøs thrombose. Analogifremgangsmåden ifølge opfindelsen til fremstilling af et derivat af et in vivo-fibrinolytisk enzym 5 med en katalytisk position, der er essentiel for fibrinolytisk aktivitet, såsom urokinase, streptokinase-plasminogen-aktivatorkom-pleks, vasculær aktivator og pattedyrsplasmin, og hvor den katalytiske position i enzymet er blokeret af en gruppe, som kan fjernes ved hydrolyse med en sådan hastighed, at pseudo-førsteordens-has-10 tighedskonstanten for hydrolysen ligger i området mellem 10'6 sekund"^ og 10sekund"^· i isotoniske vandige miljøer ved pH-værdi 7,4 ved 37°C, bortset fra p-guanidinobenzoyl-humant plasmin og p-guanidinobenzoyl-streptokinase-plasminogenaktivatorkompleks, er ejendommelig ved, at et in vivo-fibrinolytisk enzym omsættes med et 15 blokerende middel med formlen
AB
hvor A er en sådan gruppe, som er selektiv for den katalytiske position, som er essentiel for den fibrinolytiske aktivitet, og som er i stand til at blive overført fra gruppen B til den katalytiske posi-20 tion, og B er en gruppe, som letter tilknytningen af A til enzymet, eller med en forbindelse med formlen
EF
hvor E er en lokaliserende gruppe, som er selektiv for den katalytiske position, og F er en gruppe, som er i stand til at blive over-25 ført fra den lokaliserende gruppe til den aktive position.
De ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen fremstillede enzymderivater har bl.a. den uventede, nyttige virkning, at de har en væsentlig mere effektiv lytisk virkning end de tilsvarende frie (ikke-blokerede) enzymer.
30 Venøs thrombose er dannelsen af en fast masse eller prop af blodbe-standdele i en vene. Sådanne propper eller thromber kan løsne sig som en helhed eller i dele og kan flytte sig til et andet sted i det
DK 160996 B
2 vasculære system; når dette optræder, kaldes thromben eller fragmentet deraf en embolus. Som samlet begreb kaldes de tilstande, der ^ er knyttet til thromber og emboli, thromboemboliske sygdomme eller lidelser, og når de ses som en helhed, repræsenterer de en domine-5 rende årsag til alvorlig sygdom og død i den vestlige verden.
For tiden forekommer der to klasser af terapeutiske midler, der foreslås til behandling af venøs thromboseT nemlig, anti-koagulanter og thrombolytika. For tiden er antikoagulanter de almindeligst anvendte terapeutiske midler; det mest anvendte er heparin (almindelig-10 vis anset som mest effektivt) og dihydroxycumarin (warfarin). Den væsentligste ulempe ved anti-koagulationsmidler er, at de ikke har nogen direkte lytisk virkning på blodproppen og derfor kun er lidet værdifulde ved behandling af en akut thrombotisk tilstand. Da de desuden undertrykker koagulationssysternet, er en indbygget komplika-15 tion ved anvendelse af sådanne midler en ukontrollabel blødning, som er erkendt som en betydelig risiko.
Thrombolytiske midler, der hidtil er foreslået til anvendelse til behandling af venøs thrombose, falder i to klasser. For det første de proteolytiske enzymer, som er i stand til direkte at lysere fibrin.
20 For det andet er der enzymiske aktivatorer, som aktiverer det lytiske system i kroppen, hvorved der frigøres plasmin, som lyserer proppen. Eksempler på proteolytiske enzymer, der er blevet foreslået til anvendelse som thrombolytiske midler, omfatter brinase, papain, ochrase, trypsin og plasmin. Disse enzymer er imidlertid yderst 25 giftige, da intravenøs administration af disse kan føre til ukontrolleret proteolytisk nedbrydning in vivo. For eksempel nedbryder plasmin fibrinogen og andre propdannende faktorer og forårsager derved et blødningssyndrom. Desuden kan sådanne midler forårsage plasminogen-udmattelse, hvorved der fremkaldes en thrombotisk tilstand. Af disse 30 grunde anvendes enzymer af denne type sjældent som terapeutiske midler.
De to midler, der generelt anses for at være mest nyttige til throm-bolytisk terapi, er streptokinase og urokinase. De er aktivatorer og virker ved at omdanne plasminogen til plasmin. Streptokinase er et 35 sekretionsprodukt fra hæmolytiske streptococcer, og det kan frem- 3
DK 160996 B
stilles billigt i store mængder. Urokinase kan kun fås i meget små mængder og er yderst kostbart. Selv om begge midler er i stand til at opløse store propper, selv i dybe vener, er den voldsomme fibrinolytiske tilstand, de forårsager, tilbøjelig til at inducere blødning, 5 hvilket igen er en betydelig risiko. Derfor er anvendelsen deraf stærkt begrænset til patienter, som har en alvorlig thrombotisk blokade i en hovedvene, eller som har pulmonær emboli. Da aktivatorer stimulerer det naturlige lytiske system, kan den systemiske administration af disse midler desuden resultere i plasminogen-udmattelse 10 og derved give en patient større risiko for en thrombotisk lidelse, hvis behandlingen fortsættes. I nogen udstrækning kan denne virkning imødegås ved anvendelse af streptokinase-plasminogen-kombinationer.
Dette er ikke en adækvat løsning på problemet med terapeutisk fibri-nolyse, da systemisk dannelse af plasmin ved sådanne kombinationer 15 har tendens til at overskygge de propdannende/lytiske kontrolmekanismer. Desuden løser disse kombinationer ingen af problemerne med ukontrollerbar blødning.
Det har nu vist sig, at det er muligt at overvinde de fleste af de u-lemper, der er knyttet til kendte thrombolytiske midler, ved at gøre 20 brug af visse enzymer, der kan deaktiveres reversibelt. Det er erkendt, at nogle enzymer såsom plasmin eller streptokinase/plasmino-gen-aktivatorkompleks udviser nogen selektivitet for fibrin, især in vivo. Selv om alle de strukturelle krav og karakteristiske træk ved sådanne enzymer ikke er blevet klarlagt, er der blevet fundet en 25 test, ved hvilken der kan findes enzymer med specificitet for fibrin in vivo. Herefter benævnes enzymer, som er positive ved denne test, som "in vivo-fibrinolytiske enzymer".
Det har vist sig, at der kan fremstilles derivater af disse enzymer, i hvilke den katalytiske aktivitet er maskeret, medens affiniteten 30 for fibrin forbliver uændret, men som kan hydrolysere i vandigt miljø til frigørelse af det aktive enzym.
Den foreliggende opfindelse bygger på denne erkendelse og angår en analogifremgangsmåde som ovenfor beskrevet. Med de fremstillede enzymderivater kan der fremstilles farmaceutiske præparater.
DK 160996 B
4
Den til bestemmelse af den in vivo-fibrinolytiske aktivitet anvendte test udføres ved at danne en radioaktivt mærket blodprop i inferior vena cava i en forsøgskanin. Det middel, der skal afprøves, indføres i blodstrømmen på et punkt, hvor det skal passere gennem hjertet, for ^ 5 at sikre, at midlet blandes grundigt med det venøse blod. Ikke-speci-fikke lytiske enzymer angriber blodproteiner og medfører døden, før der observeres lyse af blodproppen. Enzymer, som kan have en grad af specificitet for fibrin, lyserer blodproppen ved en dosis, som er under den letale dosis. Lysens indtræden påvises ved frigørelse af 10 radioaktive fragmenter til blodstrømmen.
Ved udtrykket "in vivo-fibrinolytisk enzym" forstås i nærværende beskrivelse et enzym, som, når det administreres systemisk til en kanin med en radioaktivt mærket blodprop i inferior vena cava, i løbet af højst 5 timer forøger blodets radioaktivitetsniveau til 15 mindst det dobbelte af baggrundsniveauet i løbet af 6 timer fra begyndelsen af administrationen uden at forårsage dyrets død.
En specifik måde at udføre denne test på er følgende:
En hvid New Zealand-kanin (2,5 - 3,5 kg) anæstetiseres, og der føres tre kanyler ind i den forreste ansigtsvene (i nærværende beskrivelse 20 betegnet kanyle 1), den venstre carotide arterie (i nærværende beskrivelse betegnet kanyle 2) og den venstre ydre iliacvene (i nærværende beskrivelse betegnet kanyle 3). Der udføres derefter laparotomi på kaninen for at blotlægge inferior vena cava nær dennes forbindelse med den venstre renale vene. En sektion af inferior vena cava isole-25 res ved at lukke en ligatur nær dette punkt og placere en klemme på inferior vena cava på et punkt, der ligger nærmere dets forbindelse med den venstre ydre iliacvene. En radioaktivt mærket prop induceres ved at injicere 50 eliter af en blanding fremstillet af radiioderet humant fibrinogen (100 /iliter) og kanin-thromboplastin (150 eliter) i 30 den isolerede del af venen. Mængden 50 pliter er bestemt arbitrært og repræsenterer en mængde mellem den minimale mængde, der kan måles nøjagtigt, og den maksimale mængde, der kan injiceres uden for megen forstyrrelse af de fysiologiske betingelser i den isolerede venedel.
Det er essentielt for målingen af eventuel radioaktivitet, der frigø-35 res i blodstrømmen, at den i venen injicerede mængde radioaktivitet 5
DK 160996 B
ikke er under 0,25 pC^, og en mængde i området mellem 0,25 og 1,0 pC^ er generelt passende. En tampon placeres over injektionsnålen på det sted, hvor den går ind i den ydre væg af inferior vena cava, medens injektionen udføres, for at absorbere eventuelt spild fra injektions-5 stedet og eventuelt ikke-propbundet radioaktivitet. Yderligere 50 pliter eller en blindprøve af fibrinogen-thromboplastin-blandingen føres ind i et tælleglas, og dets γ-strålingsniveau bestemmes, enten ved væske-scintillationstælling eller ved direkte γ-tælling under anvendelse af natriumiodid-krystalteknik. Blindprøven giver et mål 10 for den radioaktivitet, der er injiceret i dyret. Den første tampon holdes på plads længe nok til at opsamle alt det i starten gennem-sivede (5 minutter er almindeligvis tilstrækkeligt) og erstattes med en anden tampon. Den første tampon overføres til et tælleglas, og 7-strålingsniveauet måles. Kanylen 3 føres helt ind til den ovennævnte 15 klemme, og 10 minutter efter injektion af fibrinogen-thromboplastin-blandingen administreres heparinopløsning (0,5 ml 500 p/ml) via kanyle 3. Formålet med heparininjektionen er at begrænse blodprop-dannelsens udstrækning for at forhindre inkorporering af signifikante mængder ikke-mærket endogent kanin-fibrin i forsøgsproppen. Grunden 20 er, at hvis der blev inkorporeret signifikante mængder ikke-mærket materiale i proppen, så kunne lyse foregå udetekteret, da ikke-mær-kede lyseprodukter ville blive frigjort i blodstrømmen. Denne fejl ville være signifikant, hvis f.eks. den radioaktivt mærkede prop blev indkapslet i ikke-mærket materiale. Ligaturen åbnes delvis, så at 25 inferior vena cava er sammenklemt til mellem 40 og 60% af sin normale diameter. Sammenklemningen er nødvendig for at forhindre, at proppen flytter sig. Klemmen fjernes. Der administreres en heparinopløsning (1,0 ml, 500 μ/ml) via kanyle 2 for at antikoagulere dyret og forhindre dannelse af flere propper end den, der er nødvendig til for-30 søget. Det undersøges, om der er persisterende blødning, og såfremt der er, standses den ved anvendelse af en thrombin-imprægneret tampon. Der tages en 1,8 ml's blodprøve via kanyle 2 15 minutter efter injektionen af det radioaktive materiale, og den antikoaguleres ved tilsætning af trinatriumcitratpuffer (0,2 ml 3,8 vægt/volumenpro-35 cent). Den fortyndede blodprøve (Pq) undersøges for 7-stråling ved væske-scintillationstælling eller ved direkte 7-tælling under anvendelse af en natriumiodid-krystalmetode. Dette giver et mål for radioaktiviteten i blodstrømmen. Proppen vaskes derefter ved infusion af
DK 160996 B
6 saltvand (4,0 ml, 0,2 ml/minut) via kanyle 3 for at udvaske eventuelt exogent radioaktivt materiale i cirkulationen og medvirke til at forhindre blodpropudvidelse ved bortvask af eventuelle thrombogene stoffer. En anden blodprøve (P^q) udtages i citratpuffer som ovenfor 5 nævnt og tælles som ovenfor beskrevet 10 minutter efter Pq . Denne tælling udføres for at kontrollere, at der ikke er vasket yderligere radioaktivitet ud i blodstrømmen, og derved give en indikation af blodproppens stabilitet.
20 minutter efter Pq standses saltvandsinfusionen, og der udtages en 10 yderligere blodprøve (tid t=0), og infusionen af testenzymet startes. Mængden af stråling fra t=0-blodprøven er et mål for baggrundsstrålingen.
En enzymdosis administreres ved systemisk infusion, og der udtages 2 ml's blodprøver hvert 30. minut i 6 timer efter infusionens start.
15 Hver prøve undersøges for radioaktivitet ved direkte 7-tælling under anvendelse af en natriumiodid-krystalmetode eller ved væskescintil-lationstælling, og den frie plasminaktivitet måles ex vivo.
Den dosis, der skal administreres til forsøgsdyret for at opnå et positivt resultat, bestemmes ved "trial and error", indtil der er 20 fundet en aktivitet, som ikke forårsager døden. Som ledetråd for den dosis, der skal anvendes, giver en dosis af humant plasmin i området mellem 1 x 10”^ og 5 x 10mol aktive katalytiske positioner/kg forsøgsdyr et positivt resultat i testen; på lignende måde er en dosis streptokinase/plasminogen-aktivatorkompleks positiv i området -10 « 25 mellem 1 x 10 og 1 x 10 0 mol/kg. Den proteolytiske aktive positionskoncentration bestemmes således, hvis den ikke kendes, enten ved chromogen eller fluorogen titrering eller ved bestemmelse af molekylvægten og den specifikke aktivitet i en analyseren prøve af enzymet.
En dosis udvælges arbitrært i lighed med de ovenfor angivne områder.
30 20% af den valgte dosis administreres ved forsøgets start, og den resterende del administreres i løbet af 2 timer. Hvis der ikke iagttages nogen aktivitet, gentages forsøget med stigende doser, indtil der iagttages aktivitet, eller indtil toxiciteten begrænser forsøget. Infusionsperioden kan forlænges op til 5 timer.
7
DK 160996 B
Eksempler på enzymer, som har in vivo-fibrinolytisk aktivitet som her defineret, er urokinase; streptokinase-plasminogenaktivatorkompleks; vasculær aktivator, især human vasculær aktivator, og plasminer, især pattedyrsplasminer, f.eks. ovint, porcint, bovint og equint plasmin, 5 abeplasmin og humant plasmin.
Foretrukne enzymer til anvendelse ifølge opfindelsen er humant plasmin og streptokinase/humant plasminogenaktivatorkompleks. Det har vist sig, at det er særlig fordelagtigt at danne et blokeret derivat, især et acylderivat, af en blanding af humant plasmin og streptokina-10 se/humant plasminogen-aktivatorkompleks. Denne blanding fremstilles bekvemt ved at aktivere humant plasminogen ved hjælp af streptokinase på sædvanlig måde og ikke fjerne alt aktivatorkomplekset.
Det har vist sig, at de blokerede enzymer, der fremstilles ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen, har følgende fordele frem for de 15 tilsvarende frie enzymer: a) de er mere effektive end det frie enzym; b) de har længere varende biologisk aktivitet; og c) de kan administreres som en enkelt, ofte stor, intravenøs dosis på grund af deres relativt lave toxicitet, hvorimod enzymer, aktivatorer 20 eller aktivatorkomplekser i den sædvanlige terapi må indgives ved kontinuerlig intravenøs infusion i perioder på flere timer eller dage.
Enzymer såsom plasminer kan fremstilles på kendt måde som beskrevet f.eks. i B.A.K. Chibber et al., Methods in Enzymol., Vol. 34 p.
25 424-432; K.C. Robbins og K. Summaria, Methods in Enzymol., Vol. 45 p.
257-273. Alternativt kan plasminogen isoleres ved metoder, som er beskrevet i britisk patentskrift nr. 1.013.507, 1.066.467, 1.078.141 og 1.096.953, og derefter omdannes til plasmin ved standardmetoder.
Human vasculær aktivator kan isoleres efter den af D.S. Pepper et 30 al., Progress in Chem. Fibrinolysis and Thrombolysis, 1978, 3.,
DK 160996 B
8 91-98, Raven Press New York, beskrevne metode. Streptokinase-plas-minogenaktivatorkompleks er beskrevet af D.K. McClintock og P.H.
Bell, Bio chem. Biophys Res. Comm. 43, 694-702, 1971. Urokinase kan isoleres fra human urin som beskrevet af T. Macaig et al., Methods in ^ 5 Enzymol. Vol. 34 p. 451-459, og G.H. Barlow, Methods in Enzymol. Vol.
45 p. 239-245 Academic Press.
Det vigtigste træk ved den blokerende gruppe på den katalytiske position er, at den skal kunne fjernes ved hydrolyse ved en hastighed, hvor pseudo-førsteordens-hastighedskonstanten for hydrolyse ikke 10 er under 10sekund-^ og ikke over 10-3 sekund-^-. Hastighedskonstanten bør fortrinsvis ligge i området mellem 10"5 og 10'3 sekund-*-.
Derivater med en pseudo-førsteordens-hastighedskonstant på mere end O 4 10sekund-·1- frigør uacceptabelt høje fri enzymniveauer, før de hæfter til fibrin. Derivater med en pseudo-førsteordens-hastigheds-15 konstant på mindre end 10 sekund"^ frigør enzym for langsomt til at have nogen klinisk anvendelighed.
De ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen fremstillede enzymderivater kan anvendes enten profylaktisk eller terapeutisk. Til profylakse-formår fortrækkes et derivat med en langsom hydrolysehastighed og 20 derfor lang halveringstid. Sådanne derivater, der er egnet til dette formål, har en pseudo-førsteordens-hastighedskonstant for hydrolyse i området mellem 5 x 10-3 og 10'3 sekund-^ og halveringstid på 3,5 - 16 timer. Til terapeutiske formål foretrækkes et hurtigere hydrolyserende derivat, dvs. et derivat, som har en pseudo-førsteordens-has-25 tighedskonstant for hydrolyse i området mellem 5 x 10-^ og 7 x 10-3 sekund-1, hvilket svarer til en omtrentlig halveringstid på mellem 1/2 og 2 timer.
Pseudo-førsteordens-hastighedskonstanten bestemmes ved at hydrolysere enzymderivatet under fysiologiske betingelser, dvs. i isotonisk 30 vandigt miljø ved pH-værdi 7,4 og 37°C. Med regelmæssige intervaller udtages prøver, som inkuberes med et chromogent eller fluorogent proteasesubstrat såsom S -2251 (H-D-Val-Leu-Lys-p-nitroanilid-2HCl), og substratets omdannelseshastighed måles.
DK 160996 B
9
Hydrolysen følges, indtil det tidspunkt, hvor omdannelseshastigheden i substratet når en maksimalværdi. Hastighedskonstanten k beregnes
At derefter ved at afbilde log« (1- /A ) som en funktion af t, hvor °e max A^ax er den maksimale hastighed, med hvilken en prøve omdanner sub-5 stratet, og At er den hastighed, med hvilken en prøve omdanner substratet til tidspunktet t.
Den præcise identitet af den blokerende gruppe, der anvendes i derivaterne fremstillet ifølge opfindelsen, afhænger i en vis udstrækning af naturen af det valgte enzym og den anvendelse, der skal gøres af 10 derivatet.
I tilfælde af f.eks. plasmin og streptokinase/plasminogen-aktivator omfatter den katalytiske position, der er essentiel for proteolytisk aktivitet, en serinrest med en fri hydroxygruppe. Positionen blokeres bekvemt af acylgrupper såsom benzoyl, substitueret benzoyl, acryloyl 15 eller substitueret acryloyl. Pseudo-førsteordens-hastighedskonstan-ten for hydrolyse af et givet substitueret benzoyl-enzymderivat kan bestemmes på basis af Hammett-a-værdien for en hvilken som helst substituent, når først pseudo-førsteordens-hastighedskonstanten for to eller flere substituerede benzoylderivater er blevet bestemt under 20 forudsætning af, at der ikke er nogen særlig vekselvirkning mellem en given substituent og enzymet.
Det er almindelig anerkendt, at Hammet-værdierne for meta- og para-substituenterne (am og σρ) giver en acceptabel forudsigelse af hydrolysehastighederne. Desuden kan crm- og ap-værdierne adderes med 25 rimelig nøjagtighed til beregning af de genetiske egenskaber ved andre substituerede benzoylgrupper, der bærer mere end én substituent. Hammett-værdierne for ortho-substituenter (σ0) kan ikke adderes med samme pålidelighed som am og σρ-værdierne på grund af steriske virkninger. Når ortho-substituentens værdi imidlertid er lille og 30 derfor medfører en negligibel sterisk virkning, dvs. i tilfælde af fluor, methyl og methoxy, kan a0-værdierne inden for generelt accepterede fejlgrænser anvendes alene eller lagt sammen med am- og/-eller σρ-værdierne til beregning af reaktionshastigheder.
DK 160996 B
10
Under disse begrænsninger kan en substitueret benzoylgruppe, i hvilken phenylringen bærer én eller flere substituenter, især meta-og/eller para-substituenter, hvor summen af Hammett-σ-værdierne ligger i området mellem 0,1 og -1,1, anvendes ifølge opfindelsen til ^"^5 5 at blokere humant plasmin. En substitueret benzoylgruppe, i hvilken phenylringen bærer én eller flere substituenter, især meta- og/eller para-substituenter, således, at siammen af Hammett-σ-værdierne ligger i området mellem -0,9 og +0,3, kan anvendes ifølge opfindelsen til at blokere den katalytiske position i porcint plasmin.
10 Egnede benzoyl- og substituerede benzoylgrupper omfatter benzoyl, der eventuelt er substitueret med halogen, g-alkyl, g-alkoxy, g- alkanoyloxy og g-alkanoylamino (RCONH-). Eksempler herpå er benzoyl, p-fluorbenzoyl, o-, m- eller p-toluoyl, o-, m- eller p-methoxy-benzoyl (dvs. anisoyl), o-, m- eller p-ethoxybenzoyl, 2,4-dimethoxy-15 benzoyl, 3,4-dimethylbenzoyl, 4-butylbenzoyl, 3-methyl-4-methoxyben-zoyl, o-acetoxybenzoyl (dvs. acetylsalicyloyl) og p-acetamidobenzoyl.
En yderligere aromatisk gruppe er naphthoyl.
En undtagelse fra denne generelle regel indtræder, når benzoylgruppen indeholder en basisk del såsom amino, dimethylamino og guanidino.
20 Hydrolysehastigheden for sådanne derivater er op til 10 gange langsommere end den beregnede værdi.
Eksempler på sådanne derivater er p-guanidinobenzoyl-humant plasmin og -porcint plasmin.
Andre serier af acylgrupper, der kan anvendes til at blokere humane 25 og porcine plasminer ifølge opfindelsen, er acryloyl og substitueret acryloyl, især cinnamoyl og substituerede cinnamoylgrupper, som indeholder én eller flere substituenter, især meta- og/eller parasub-stituenter, i hvilke stammen af Hammett-σ-værdierne ligger i området mellem -1,0 og +0,15, med de ovenfor anførte begrænsninger.
30 Egnede substituerede acryloylgrupper er g-alkylacryloyl, furyl-acryloyl, cinnamoyl og g-alkylcinnamoyl. Specifikke eksempler er 3,3-dimethylacryloyl, 3-(2-furyl)acryloyl, cinnamoyl og p-methylcin-namoyl.
11
DK 160996 B
Typiske præparater til intravenøs administration er opløsninger af de sterile derivater i sterile isotoniske vandige puffere. Om nødvendigt kan præparatet også omfatte et solubiliserende middel for at holde derivatet i opløsning og et lokalanæstetikum såsom lignocain for at 5 lindre smerte på injektionsstedet. Generelt anvendes enzymderivatet i enhedsdosisform, f.eks. som et tørt pulver eller vandfrit koncentrat, i en hermetisk lukket beholder, f.eks. en ampul eller pakning, som angiver mængden af enzym i aktivitetsenheder, samt en angivelse af den tid, inden for hvilken det frie enzym frigøres. Når derivaterne 10 skal administreres ved infusion, dispenseres de i en infusionsflaske indeholdende sterilt vand til injektionsbrug. Når derivatet skal administreres ved injektion, dispenseres derivatet i en ampul med sterilt vand til injektionsbrug. Det injicerbare eller infunderbare præparat fremstilles ved at blande bestanddelene før administra-15 tionen.
Mængden af det stof, der administreres, afhænger af den nødvendige grad af fibrinolyse og den hastighed, med hvilken den er nødvendig, den thromboemboliske tilstands alvor og blodproppens størrelse og position. F.eks. vil en patient med en pulmonær emboli eller en stor 20 livstruende stigende ileo-femoral thrombe behøve administration af en bolus af hurtigt virkende materiale. Når det på den anden side ønskes at forhindre dannelse af post-operative thromber, kræves der en lille mængde af et langsomt virkende stof. Den nøjagtige anvendte dosis og administrationsform skal bestemmes efter lidelsens art og omstændig-25 hederne af den læge, der overvåger behandlingen. En patient, der behandles for en thrombe af middelstørrelse, vil imidlertid almindeligvis få en daglig dosis på mellem 1 og 20 mg/kg legemsvægt, enten ved injektion i op til 8 doser eller ved infusion.
Der kendes et antal enzymderivater, der kan anvendes analogt med de 30 ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen fremstillede enzymderivater. De er anført nedenfor sammen med en litteraturreference omhandlende deres fremstilling: 1. p-Guanidinobenzoyl-humant plasmin, T. Chase og E. Shaw, Biochem., 8, No. 5, 2212-2224, 1969.
DK 160996 B
12 2. p-Guanidinobenzoyl-streptokinase-plasminogenaktivatorkompleks, D.K. McClintock og P.H. Bell, Biochem. Biophys. Res. Comm. 43, 694-702, 1971.
Disse to derivater er hidtil blevet dannet ved aktivitets-positions-5 titreringer af de ovenfor anførte enzymer. Isoleringen og karakteriseringen af disse derivater har aldrig været omtalt. Det har desuden aldrig tidligere været erkendt, at disse enzymderivater er nyttige som fibrinolytiske midler.
De omhandlede enzymderivater kan fremstilles på to måder, nemlig ved 10 direkte eller omvendt blokering.
Den direkte blokeringsmetode består i omsætning af enzymet med et middel med formlen
AB
hvor A er en gruppe, som er selektiv for den katalytiske position, 15 der er essentiel for den fibrinolytiske aktivitet, og som er i stand til at blive overført fra gruppen B til den katalytiske position, og B er en fraspaltelig enhed, som letter fæstnelsen mellem enzymet og A; hvorefter det således dannede enzymderivat eventuelt isoleres.
Midler, der virker på denne måde, er kendte. Et eksempel er p-ni-20 trophenyl-p'-guanidinobenzoat. Guanidinobenzoyldelen bliver selektivt anbragt i nabostilling til den katalytiske position, og dens tilknytning lettes af p-nitrophenyl-frasplatningsgruppen.
Den omvendte blokeringsmetode består i anvendelse af et middel
EF
25 hvor E er en lokaliserende gruppe, som lokaliserer midlet i den katalytiske position, og F er en gruppe, som er i stand til at blive overført fra den lokaliserende gruppe til den katalytiske position, hvorefter det således dannede derivat eventuelt isoleres.
13
DK 160996 B
Eksempler på gruppen E, når det enzym, der skal blokeres, er plasmin eller streptokinase/plasmin-aktivator, omfatter p-amidinophenyl og p· acetamidinophenyl eller strukturelt lignende substituerede phenyl-grupper indeholdende en positivt ladet del i meta- eller para-stil-5 ling. Eksempler på omvendte blokeringsmidler er: p-amidinophenyl-p'-fluorbenzoat, p-amidinophenyl-p'-toluat, p-amidinophenyl-p'-anisat, p-amidinopheny1-benzoat, p-amidinopheny1-c innamat, p-amidinopheny1-p'-methylcinnamat, p-amidinophenyl-3-(2-furyl)acrylat, p-amidinophenyl - 2 - naphthoat, p-amidinophenyl-3,3-dimethylacrylat, p-amidinophenyl-10 4-butyl-benzoat, p-amidinophenyl-2,4-dimethoxybenzoat, p-amidino phenyl -acetylsalicylat, p-amidinophenyl-4-ethoxybenzoat, p-acetamidinophenyl -p' -anisat, p-amidinophenyl-o-toluat, p-amidinophenyl-o-anisat, p-amidinophenyl-3,4-dimethylbenzoat, p- amidinophenyl-3-me-thyl-4-methoxy-benzoat og p-amidinophenyl-4-acetamidobenzoat.
15 De direkte og omvendte blokeringsreaktioner udføres i vandigt miljø i et pH-område, som ikke ødelægger enzymet, blokeringsmidlet eller produktet, f.eks. mellem pH-værdi 4 og 8, fortrinsvis ved en pH-værdi i området mellem 5,0 og 7,5.
Reaktionen udføres almindeligvis under anvendelse af equimolære 20 mængder af enzym og blokeringmiddel, men der kan anvendes overskud af blokeringsmiddel. Det foretrækkes også at udføre reaktionen i fortyndet opløsning, dvs. mindre end 10"^ molær med hensyn til enzym og
O
mindre end 10~Δ molær med hensyn til blokeringsmiddel. Reaktionen udføres almindeligvis ikke i en opløsning, hvor koncentrationen af 25 enzym eller blokeringsmiddel er mindre end 10molær.
Blokeringsreaktionen bør udføres ved moderat temperatur, dvs. stuetemperatur eller derunder, navnlig under 10°C, men over reaktionsmediets frysepunkt.
Den tid, i hvilken reaktionen lades løbe, afhænger af det anvendte 30 blokeringsmiddel, den temperatur, ved hvilken reaktionen udføres, og det enzym, der er udvalgt til blokering. Den optimale tidsperiode for de forskellige omstændigheder, kan udvælges ved at følge nedgangen i
DK 160996 B
14 enzymaktivitet ved at inkubere prøver med et chromogent eller fluoro-gent substrat.
Efter endt reaktion renses derivatet ved standardmetoder, f.eks. dialyse, affinitetschromatografi eller ultrafiltrering, hvorefter de 5 isoleres ved standardmetoder såsom frysetørring fra vandigt miljø. Om nødvendigt kan materialet tildannes til intravenøs administration til mennesker, f.eks. ved sterilisering.
De omvendte blokeringsmidler
EF
10 hvor E er p-amidinophenoxy, og F er en acylgruppe, kan fremstilles ved at acylere p-hydroxybenzamidin eller et salt deraf med et acy-lerende derivat med formlen
FX
hvor F har den ovenfor anførte betydning, og X er hydroxy eller et 15 aktiveret acylerende derivat deraf, eventuelt i nærværelse af en katalysator.
Eksempler på aktiverede acylerende derivater omfatter acylchlorid og -bromid. Disse derivater kan fremstilles ved standardmetoder.
Egnede katalysatorer til denne fremgangsmåde omfatter tertiære or-20 ganiske aminer såsom pyridin og koblingsmidler såsom dicyclohexyl-carbodiimid.
Acyleringsreaktionen udføres almindeligvis i et polært organisk opløsningsmiddel, som er inert overfor reagenserne og produktet. Eksempler på egnede opløsningsmidler omfatter N,N-dimethylformamid og 25 dimethylsulfoxid. Når katalysatoren er en væske som i tilfælde af pyridin, kan reaktionen også udføres i fravær af opløsningsmiddel.
Reaktionen udføres almindeligvis ved moderat temperatur, dvs. ved under 70°C og navnlig tinder 40°C; stuetemperatur er mest bekvemt.
15
DK 160996 B
Den tid det tager for reaktionen at løbe til ende, afhænger af de pågældende anvendte reagenser, opløsningsmidlet og den temperatur, ved hvilken reaktionen udføres. Den kan bestemmes ved at følge reaktionen, f.eks. ved tyndtlagschromatografi.
5 Når reaktionen er færdig, isoleres og renses produktet ved standardmetoder.
Til illustration af den thrombolytiske virkning af de ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen fremstillede forbindelser i forhold til virkningen af de tilsvarende, ikke-blokerede enzymer er udført forsøg 10 i henhold til venøs thrombose i kaninmodel med følgende resultater:
Forbindelse % lyse antal dyr
Frit humant plasmin 7+1 7 p-Anisoylplasmin 21 ± 4 12 (ifølge eksempel 19) 15 Streptokinase plasminogen 5+1 5 aktivator type 1 p-Anisoylstreptokinase 27+7 5 plasminogen type 1 24+7 6 (ifølge eksempel 21) 20 * resultater opnået ved gentagelse af forsøg.
Af disse resultater ses klart, at de blokerede enzymderivater fremstillet ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen er væsentligt mere effektive end de tilsvarende frie enzymer.
Fremgangsmåden ifølge opfindelsen belyses nærmere ved nedenstående 25 eksempler.
DK 160996 B
16 EKSEMPEL 1.
Benzoesyre -p - amidinophenylester-HCl.
0,172 g p-hydroxybenzamidin-HCl opløses i 1,0 ml tørt pyridin, og en opløsning af 0,141 g benzoylchlorid i 1,0 ml pyridin tilsættes dråbe-5 vis. Blandingen omrøres i 1 time ved stuetemperatur og lades henstå i 4 dage, også ved stuetemperatur. Materialet inddampes til næsten tørhed og tritureres med tørt diethylether, og det faste stof omkrystalliseres af ca. 3 ml 2-propanol/diethylether i volumen/volumen-forholdet 2:1. Der fås 0,223 g, smeltepunkt 160°C.
10 NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^) : 5 = 9,65. Dublet. 4ff. Udskiftelig med D20. Amidin H.: ca. 8,0. Multiplet. 9H. Phenyl og amidino-phenyl.
Forbindelserne ifølge eksempel 2-10 fremstilles på lignende måde som beskrevet i eksempel 1: 15 EKSEMPEL 2.
trans-Kanelsyre-p-amidinophenylester-HCl.
Smeltepunkt 192°C.
NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): δ = 9,55. Dublet 4ff. Udskiftelig med D20. Amidin H.: 7,95. Multiplet. 6H. Amidinophenyl og acryloyl 20 H. : 7,10. Multiplet 5H. Phenyl H.: 6,96. Dublet (J: 16Hz) IR. Acryloyl H.
EKSEMPEL 3.
p-Anissyre-p'-amidinophenylester-HCl.
Omkrystalliseret af 2-propanol, smeltepunkt 225°C.
DK 160996 B
17 NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d®): S — 9,50. Dublet. 4H. Amidino-phenyl H.: 7,38. Kvartet. (J:9Hz) UH. p-Anisoyl H.:3,90. Singlet 3H.
Methoxy H.
EKSEMPEL 4.
5 3,3-Dimethylacrylsyre-p-amidinophenylester-hydrochlorid.
Omkrystalliseret af vand, smeltepunkt 173°C.
NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): δ = 9,50 dublet UH udskiftelig med D2O, amidin H; 7,95 og 7,37 kvartet (J-9HZ) AH, amidinophenyl H; 5,96 bred dublet (J=*lHz), IH acryloyl H; 2,09 singlet 3H, methyl H; 10 1,90 singlet 3H methyl H.
EKSEMPEL 5.
4-Butyl-benzoesyre-p-amidinophenylester-hydrochlorid.
Omkrystalliseret af isopropanol/vand i volumen/volumen-forholdet 1:4, smeltepunkt L90°C.
15 NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): S - 9,55 bred dublet AH udskiftelig med D2O, amidin H. 7,6-8,1 overlappende kvartetter 8H amidinophenyl + benzoyl H. 1,30 singlet 9H tert.butyl H.
EKSEMPEL 6.
2,4-Dimethoxybenzoesyre-p-amidinophenylester-hydrochlorid.
20 Omkrystalliseret af methanol, smeltepunkt 213 - 214°C.
NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): δ - 9,48 dublet AH udskiftelig med D2O, amidin H; 8,01 og 7,50 AA'BB' kvartet (J:8Hz) AH, amidi- 18
DK 160996 B
nophenyl H; 8,03 og 6,75 multiplet 3H, 2,4 substitueret phenyl H; 3,90 singlet 6H, 2x methoxy H.
EKSEMPEL 7.
Acetylsalicylsyre-p-amidinophenyles ter-hydrochlorid.
5 Omkrystalliseret af isopropanol, smeltepunkt 109 - 111°C.
NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): S = 9,62 bred dublet 4H udskiftelig med D2O, amidin H; 8,12 og 7,55 AA'BB' kvartet (J:9Hz) AH, amidinophenyl H; 2,26 singlet 3H, acetyl H.
EKSEMPEL 8.
10 4-Ethoxybenzoesyre-p-amidinophenylester-hydrochlorid.
Omkrystalliseret af isopropanol, smeltepunkt 211 - 212eC.
NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): δ = 9,60 bred dublet AH udskiftelig med D2O amidin H; 8,10 og 7,56 AA'BB' kvartet (J:9Hz) AH, amidinophenyl H; 8,13 og 7,15 AA'BB' kvartet (J:9Hz) AH, 4-ethoxy-15 phenyl H; 4,19 kvartet 2H, -ØCT2CH3; 9,38 triplet 3H,-ΟΟΗ2θ#3.
EKSEMPEL 9.
o-Toluylsyre-p-amidinophenylester-hydrochlorid.
To gange omkrystalliseret af isopropanol/diethylether, smeltepunkt 157 - 159°C.
20 NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): δ — bred dublet AH udskiftelig med D2O, amidin H; 8,20 og 7,62 AA'BB' kvartet AH, amidinophenyl H; 7,3 - 8,2 multiplet AH, 2-methylphenyl H; 2,11 singlet 3H, methyl H.
DK 160996 E
19 EKSEMPEL 10.
a) 2-(4-Hydroxyphenyl)acetamidin-hydrochlorid.
5,0 g p-hydroxybenzylcyanid opløses i 50 ml absolut ethanol, og opløsningen mættes med tør HCl-gas i løbet af 4 timer ved stuetem-5 peratur. Efter henstand ved 4°C i 72 timer tilsættes 200 ml tørt diethylether og 100 ml petroleumsether, og i løbet af 2 timer udfældes hvide krystaller. Det faste stof isoleres ved filtrering og omsættes straks med 300 ml mættet ethanolisk ammoniak i 3 timer ved stuetemperatur. Reaktionsblandingen inddampes til tørhed på dampbad, 10 og remanensen omkrystalliseres af ethanol. Der fås 4,36 g, smeltepunkt 248°C (sønderdeling).
NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): S - 9,0 - 9,8 skjuler 5H udskiftelig med D2O, amidin H, hydroxy H. 6,85+7,37 AA'BB' kvartet 4H (J:9Hz) phenyl H; 3,70 singlet 2H benzyl H.
15 b) p-Formamidinomethylphenylester af 4-methoxybenzoesyre.
Omkrystalliseret af isopropanol/diethylether, smeltepunkt 174 - 176eC.
NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): S = 9,42 bred dublet 4H udskiftelig med D2O, amidin H; 8,15 og 6,29 AA'BB' kvartet (J:8Hz) 4H, 4-20 methoxyphenyl H; 7,69 og 7,13 AA'BB' kvartet (J:8Hz) 4H, amidino-phenyl H; 3,90 singlet 3H, methoxy H.
EKSEMPEL 11.
p-Toluylsyre-p'-amidinophenylester-hydrochlorid.
1,72 g p-hydroxybenzamidin og 1,36 g p-toluylsyre opløses i en blan-25 ding 5,0 ml tørt pyridin og 10,0 ml dimethylsulfoxid og omrøres med 2,1 g Ν,Ν-dicyclohexylcarbodiimid i 72 timer ved stuetemperatur.
20
DK 160996 B
Produktet filtreres, og filtratet udfældes med 200 ml tørt diethyl-ether. Den resulterende olie krystalliserer efter udfældning og omkrystalliseres af 2-propanol/l,4-dioxan i volumen/volumenforholdet 1:1. Smeltepunkt 164°C.
5 NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): 5=9,6 bred dublet udskiftelig med D2O. 4ff. Amidin H.: 8,15 kvartet (J:ca. 4Hz) 4ff. Amidinophenyl H.: 7,60 kvartet (J: ca. 9Hz) 4ff. Benzoyl H.: 2,44 singlet 3ff. Methyl H.
Forbindelserne ifølge eksempel 12 - 18 fremstilles på den i eksempel 10 11 beskrevne måde.
EKSEMPEL 12.
p-Fluorbenzoesyre-p' -amidinophenylester-perchlorat.
Ether-udfældet olie omkrystalliseres af 10 ml 5 vægt/volumenprocents perchlorsyre, smeltepunkt 180°C (sønderdeling).
15 NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): 5 = 9,3 dublet 4ff. Udskiftelig med D2O. Amidin H.: 8,25 kvartet (J: ca. 5Hz) 5ff. 3,5 H i benzoyl.: 7,8 overlappende kvartetter 6ff. Amidinophenyl H og 2,6 H i benzoyl.
EKSEMPEL 13.
3-(2-Furyl)acrylsyre-p-amidinophenyles ter-perchlorat.
20 Koblingen foretages i pyridin. Filtratet inddampes til omtrentlig tørhed, og remanensen omkrystalliseres af fortyndet perchlorsyre. Der fås off-white plader, smeltepunkt 157°C.
NMR-Spektrum (dime thylsulf oxid -d^): S = 9,35 dublet udskiftelig med D2O 4ff amidin H.: 7,7 kvartet (J: ca. 8Hz) 4ff. Amidinophenyl H.: 7,9 25 dublet (J: ca. 3Hz) Iff 5-furyl H.: 7,85/7,40 dublet (J: 20Hz) Iff.
DK 160996 B
21 2-Acryloyl H. : 7,10 dublet (J: ca. 3Hz) lif. 3-Furyl H.: 6,70 multiplet. Iff 4-furyl H.: 6,44 dublet (J: 15Hz) IH 3-acryloyl H.
EKSEMPEL 14.
p-Methyl-trans-kanelsyre-p-amidinophenyles ter-perchlorat.
5 Forbindelsen isoleres som beskrevet for 3-(2-furyl)acrylsyreester, smeltepunkt 155°C.
NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): 6 = 9,15 dublet udskiftelig med D2O. 4H. Amidin H.: 7,2 - 8,2 multiplet 9H. Amidinophenyl og phenyl H.: 6,82 dublet (J: 16Hz) 1H 2-acryloyl H.: 6,44 dublet (J: 16Hz) 1H.
10 Acryloyl H.: 2,42 dublet (J: 2Hz) 3H. Methyl H.
EKSEMPEL 15.
O-Anissyre-p-amidinophenyles ter-hydrochlorid.
Forbindelsen omkrystalliseres af isopropanol, smeltepunkt 149°C.
NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): δ = 9,50 bred singlet 4H udskif-15 telig med D2O, amidin H; 7,50 og 7,95 uregelmæssig multiplet 5ff, amidinophenyl H og 2-H; 7,0 - 7,5 multiplet 3H 3,4,5 benzoyl H; 3,86 singlet 3H methoxy H.
EKSEMPEL 16.
3,4-Dimethyl-benzoesyre-p-amidinophenylester-hydrochlorid.
20 Forbindelsen omkrystalliseres af isopropanol/saltvand, smeltepunkt 107°C.
NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): δ = 9,56 bred singlet 4H udskif-
DK 160996 B
22 telig med D2O, amidin H; 7,50 - 7,95 uregelmæssige tripletter 7H amidinophenyl og benzoyl H. 2,30 singlet 6H methyl H.
EKSEMPEL 17. ^ 3- Methyl-4-methoxybenzoesyre-p-amidinophenylester-hydrochlorid.
5 Forbindelsen omkrystalliseres af isopropanol/2N HC1 i volumen/volu-menforholdet 10:1, smeltepunkt 210°C.
NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^) : δ = 9,54 dublet 4H udskiftelig med D2O, amidin H. 8,07 uregelmæssige dubletter AH. 2-H + 6-H benzoyl, 2H, 6H amidinophenyl; 7,60 dublet (J=9HZ) 2H, 3H, 5H amidino-10 phenyl; 7,22 dublet (J=9Hz) IH 5H benzoyl; 3,92 singlet 3H methoxyl H; 2,26 singlet 3H methyl H.
EKSEMPEL 18.
4- Acetamidobenzoesyre -p - amidinophenyles ter-hydrochlor id.
Forbindelsen omkrystalliseres af isopropanol/vand i volumen/volumen-15 forholdet 1:2, smeltepunkt 257°C.
NMR-Spektrum (dimethylsulfoxid -d^): δ = 10,62 singlet IH udskiftelig med D2O, amidin H. 7,90 AA'BB' kvartet AH overlappende 7,50 - 7,9 AA'BB' kvartet AH, benzoyl og amidinophenyl H. 2,09 singlet 3H, acetyl H.
20 EKSEMPEL 19.
Isoleret frysetørret p-anisoyl-humant plasmin.
0,15 mikromol humant plasmin i 4,2 ml 20 volumen/volumenprocents glycerol/0.9 vægt/volumenprocents saltopløsning behandles med 50 mikroliter af en 0,1M opløsning af p-amidinophenyl-p'-anisat (frem-
DK 160996 B
23 stillet som beskrevet i eksempel 3) i dimethylsulfoxid ved 22°C.
Efter 7,5 minutter tilsættes yderligere 50 mikroliter acylerings-middel. Produktet dialyseres i 2 timer mod 2 liter af den ovennævnte glycerol/saltvand-blanding og sættes derefter til en blanding af L-5 lysin-"Sepharose" 4B (Pharmacia Fine Chemicals, 23 g våd vægt) og 20 ml 0,1M triethanolamin-hydrochlorid-puffer, pH-værdi 7,0. Blandingen inkuberes i 10 minutter ved 4°C og filtreres, idet gelen vaskes med 100 ml af den ovennævnte puffer. Gelen blandes derefter med en opløsning af e-aminocapronsyre, 0,2M, i den ovenfor nævnte puffer og 10 inkuberes ved 4°C i 10 minutter. Efter filtrering og vask med yderligere 55 ml af e-aminocapronsyreopløsningen dialyseres filtratet mod 2 portioner 50mM ammoniumhydrogencarbonatpuffer, pH-værdi 7,0 (5 liter) ved 4°C i 2 timer. Det endelige retentat blandes med dextran T 70 (Pharmacia) og frysetørres. Der fås 1,98 g af et hvidt fast stof.
15 Dette inaktiverede materiale kan genaktiveres kvantitativt til frit plasmin på ca. 2 timer under de til deacylering angivne betingelser.
Acyleringsmidlerne fra eksempel 1, 2 og 4 - 18 omsættes også med humant plasmin efter den i eksempel 19 beskrevne metode til dannelse af det tilsvarende blokerede plasmin. Ved acyleringsmidlet ifølge 20 eksempel 10 foretrækkes det at anvende en højere koncentration af acyleringsmidlet eller at lade reaktionen løbe i længere tid for at sikre fuldstændig reaktion. Deacyleringshastighederne for de sidstnævnte forbindelser er angivet nedenfor i tabel I.
EKSEMPEL 20.
25 Fremstilling af en opløsning af trans-cinnamoyl-porcint plasmin.
1,73 mikromol porcint plasmin i 26 ml 10 volumen/volumenprocents glycerol i 0,9 vægt/volumenprocents saltopløsning behandles med 3,02 mg p-amidinophenyl-transcinnamat suspenderet i 1 ml 0,9 vægt/volumenprocents saltvand ved omrøring i 20 minutter ved 4°C. Blandingen 30 fryses derefter ved -20°C og henstår ved denne temperatur natten over. Efter optøning dialyseres blandingen i 2 liter af den ovennævnte glycerol/saltvandsblanding ved 4°C i 2 timer. Produktet oplagres
«I
DK 160996 B
24 ved 0°C indtil brug. Derivatet har mindre end 0,5% af det oprindelige enzyms aktivitet og kan genaktiveres på 2 timer under deacylerings-betingelser.
EKSEMPEL 21.
5 Fremstilling af en opløsning af p-anisoy1-streptokinase-humant plas-minogenaktivatorkompleks.
Streptokinase (5 x 10^ enheder, A.B. Kabi, Stockholm, Sverige) i 10,5 ml 0,9 vægt/volumenprocents saltopløsning blandes med 0,025 ml (4,9 nanomol) lys-humant plasminogen. Blandingen inkuberes ved 25°C i 40 10 minutter og fortyndes derefter med 2,0 ml 0,1M tris-hydroxymethyl -aminomethan-hydrochlorid, 0,9 vægt/volumenprocents saltopløsning og 20 volumen/volumenprocents glycerol, pH-værdi 7,4. Denne opløsning behandles med 3 portioner 0,lmM (s lutkoncentrat ion) p-amidinophenyl-p'-anisat (fremstillet som 0,1M stamopløsning i dimethylsulfoxid) i 3 15 perioder på hver 5 minutter ved 25°C. Det acylerede enzym, blandes med en 33 våd vægt/volumenprocents opløsning af L-lysin-"Sepharose"® 4B (2,5 ml) i 10 minutter ved 0eC. Suspensionen sugefiltreres og vaskes med 100 ml af den ovennævnte tris/glycerol/saltvandspuffer ved 4eC.
Gelen gensuspenderes i 5 ml af tris/glycerol/saltvandspufferen, der 20 desuden indeholder 0,1M aminocapronsyre. Efter 10 minutters forløb ved 0°C klares gelsuspensionen ved centrifugering i 2 minutter ved 1000 g, og de 4 ml overstående væske dialyseres mod 2,0 liter tris/-glycerol/saltvandspuffer ved 4°C i 2 timer. Den resulterende opløsning af acyl-aktivatorkomplekset kan regenereres til frit enzym ved 25 37°C med en pseudo-førsteordens-hastighedskonstant på 2,7 x 10"^ sekund*1.
EKSEMPEL 22.
Fremstilling af en opløsning af 3-methyl-p-anisoyl-streptokinase-hu-mant plasminogenaktivatorkompleks.
30 Dette stof fremstilles på samme måde som beskrevet i eksempel 22, bortset fra, at acyleringen udføres med 2 portioner 0,2mM (slutkon-
DK 160996 B
25 centration) 3-methyl-p-anissyre-p-amidinophenylester i 2 perioder på hver 15 minutter ved 25°C efterfulgt af 1 time ved 0°C. Den pseudo-førsteordens-deacyleringshastighedskonstant er 1 x 10'^ sekund"^·.
EKSEMPEL 23.
5 Fremstilling af en blanding af p-anisoyl-humant plasmin og p-anisoyl-streptokinase-humant plasminogenaktivatorkompleks.
Lys-humant plasminogen (216 mg, 2,56 mikromol opløst til en koncentration på 6,8 rag/ml i 0,1M tris-hydroxymethylaminomethan-hydro-chlorid, 0,9 vægt/volumenprocents saltopløsning, 20 volumen/volumen-10 procents glycerol), pH-værdi 7,4, behandles med streptokinase (A.B.
Kabi, Sverige, 1,2 x 10^ enheder, ca. 2,67 nanomol). Blandingen inkuberes ved 25°C i 1 time og indstilles på 33 volumen/ volumenprocents glycerol. Denne opløsning (9,0 ml) acyleres med 2 portioner 0,1 millimol (slutkoncentration) p-amidinophenyl-p-anisat i 2 peri-15 oder på hver 15 minutter ved 25eC og dialyseres derefter i 1 time mod 2 liter af den ovennævnte puffer. Den resulterende opløsning viser mindre end 1% af det oprindelige plasminaktivitet og er i en form, der er egnet til anvendelse i kanintestsystemet.
EKSEMPEL 24.
20 Støkiometrisk omsætning mellem (%-methoxy)-p-amidinophenyl-p'-anisat med humane og porcine plasminer.
a) Humant plasmin.
Opløsninger af humant plasmin (2,67 x 10-¾. 0,2 ml, 5,34 nanomol) omsættes med 2 portioner af en 20mM opløsning af tritieret p-ami-25 dinophenyl-p-anisat (specifik radioaktivitet: 22,8 mC^/millimol) i 2 perioder på hver 7,5 minutter ved 25eC. Efter tilsætning af 1,8 ml af en 10 vægt/volumenprocents trichloreddikesyreopløsning i acetone udfældes proteinet, og det isoleres ved centrifugering ved 1500 g i 3 minutter. Proteinpillen vaskes med 2 portioner syre/acetone (2 ml) 30 og opløses i 1,0 ml 2N natriumhydroxidopløsning. Væskescintillations-
DK 160996 B
26 tælling på denne opløsning viser en middelværdi på 0,130 μ Gi knyttet til protein, hvilket svarer til 5,73 nanomol anissyre.
b) Porcint plasmin.
m
Der udføres lignende forsøg under anvendelse af en opløsning af 5 svineplasmin (5,29 x iO‘%, 10,54 nanomol), som viser en middel-radiokemisk analyse for anissyre på 9,58 nanomol.
EKSEMPEL 25.
Frysetørret p-anisoyl-streptokinase-humant plasminogenaktivatorkom-pleks.
10 9 x 10^ enheder streptokinase i 0,9 ml 0,9 vægt/volumenprocents
saltopløsning blandes med 0,075 ml (14,9 nanomol) lys-humant plasminogen. Blandingen inkuberes ved 25°G i 30 minutter og fortyndes derefter med 4,0 ml 0,1M tris-hydroxymethylaminomethan-hydrochlorid, pH-værdi 7,4. Denne opløsning behandles med 3 portioner 0,lmM (slut-15 koncentration) p-amidinophenyl-p-anisat (fremstillet som en lOmM
stamopløsning i dimethylsulfoxid) i 3 perioder på hver 5 minutter ved 25°C. Det acylerede enzym blandes med 5,0 ml af en 33 våd vægt/volumenprocents suspension af L-lysin-"Sepharose"® 4B i 10 minutter ved 0°C. Suspensionen sugefiltreres og vaskes med 200 ml af den oven-20 nævnte tris-HC1-puffer ved 4°C. Gelen gensuspenderes i 0,1M amino -capronsyre, 50mM tris-HCl, pH-værdi 7,4 (5,0 ml) og filtreres og vaskes 3 gange med hver gang 5 ml af samme puffer. Det samlede eluat dialyseres imod 2 liter af en 5 vægt/volumenprocents mannitolopløs-ning i tris-HCl-puffer (5,0mM), pH-værdi 7,4, i 2 timer ved 4eC og 25 frysetørres, hvorved der fås 0,560 g af et hvidt pulver. Dette materiale har mindre end 5% af den oprindelige enzymaktivitet og kan regenereres i vandigt miljø ved 37°C.

Claims (15)

1. Analogifremgangsmåde til fremstilling af et derivat af et in vivo- fibrinolytisk enzym med en katalytisk position, der er essentiel for DK 160996 B fibrinolytisk aktivitet, såsom urokinase, streptokinase-plasminogen-aktivatorkompleks, vasculær aktivator og pattedyrsplasmin, og hvor den katalytiske position i enzymet er blokeret af en gruppe, som kan fjernes ved hydrolyse med en sådan hastighed, at pseudo-førsteordens-5 hastighedskonstanten for hydrolysen ligger i området mellem 10'^ * sekund” 1 og 10sekund"^- i isotoniske vandige miljøer ved pH-værdi 7,4 ved 37eC, bortset fra p-guanidinobenzoyl-humant plasmin og p-guanidinobenzoyl-streptokinase-plasminogenaktivatorkompleks, kendetegnet ved, at et in vivo-fibrino lytisk enzym 10 a) omsættes med et blokerende middel med formlen AB hvor A er en sådan gruppe, som er selektiv for den katalytiske position, som er essentiel for den fibrinolytiske aktivitet, og som er i stand til at blive overført fra gruppen B til den katalytiske posi-15 tion, og B er en gruppe, som letter tilknytningen af A til enzymet, eller b) omsættes med en forbindelse med formlen EF hvor E er en lokaliserende gruppe, som er selektiv for den kataly-20 tiske position, og F er en gruppe, som er i stand til at blive overført fra den lokaliserende gruppe til den aktive position.
2. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at midlet AB er p-nitrophenyl-p-guanidi-nobenzoat.
3. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at E er en eventuelt substitueret ben-zoylgruppe. DK 160996 B
3-Methyl-4-methoxybenzoyl 0,70
25 O-Toloyl 1,71 p-Ethoxybenzoyl 1,10 2.4- Dimethoxybenzoyl 1,10
4. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at E er p-amidinophenyl eller p-aceta-midinophenyl.
5. Fremgangsmåde ifølge krav 1, 5 kendetegnet ved, at enzymet er humant plasmin.
5 Tabel I Deacyleringshastigheder for de aktiverede positioner i serinsubsti-tuerede plasminer, pH-værdi 7,4, 37°C. Humant Plasmin Porcint plasmin Acylgruppe K sekund"^ x 10^ K sekund"^ x 10^ 10 _ p-Fluorbenzoyl - 3,30 Benzoyl 5,20 1,90 p-Toluoyl 2,30 0,74 p-Anisoyl 1,10 0,33
15 Trans-cinnamoyl - 4,20 p-Methyl-t-cinnamoyl - 2,92 3-(2-Furyl)acryloyl 1,33 1,50 N-Methyl-p-guanidinobenzoyl 2,0 O-Anisoyl 1,82 20 p-Acetamidobenzoyl 2,70 Acetylsalicycloyl 4,70 3.3- Dimethylacryloyl 0,69 3.4- Dimethylbenzoyl 0,55
6. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at enzymet er streptokinase/humant plas-minogenaktivatorkompleks.
7. Fremgangsmåde ifølge krav 1, 10 kendetegnet ved, at enzymet er en blanding af humant plasmin og streptokinase/humant plasminogenaktivatorkompleks.
8. Fremgangsmåde ifølge et hvilket som helst af kravene 1-7, kendetegnet ved, at den gruppe, der kan fjernes ved hydrolyse, er en acylgruppe.
9. Fremgangsmåde ifølge krav 8, kendetegnet ved, at acylgruppen er en benzoyl-, substitueret benzoyl-, acryloyl- eller substitueret acryloylgruppe.
10. Fremgangsmåde ifølge krav 9, kendetegnet ved, at acylgruppen er en benzoylgruppe eller 20 en substitueret benzoylgruppe med én eller flere meta- og/eller para-substituenter, hvor summen af Hammett-ajj,- og -Op-værdierne ligger i området mellem +0,1 og -1,1.
11. Fremgangsmåde ifølge krav 9, kendetegnet ved, at acylgruppen er benzoyl, der eventuelt 25 er substitueret med halogen, g-alkyl, g-alkoxy, g-alkanoyl-oxy, Cl g-alkanoylamino, amino eller p-guanidino.
12. Fremgangsmåde ifølge krav 9, kendetegnet ved, at acylgruppen er acryloyl, der eventuelt er substitueret med g-alkyl, furyl, phenyl eller g-alkylphenyl. DK 160996 B
13. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at enzymderivatet er p-anisoyl-humant plasmin. h
14. Fremgangsmåde ifølge krav 1, 5 kendetegnet ved, at enzymderivatet er p-anisoyl-strepto-kinase-humant plasminogenaktivatorkompleks.
15. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at at enzymderivatet er en blanding af p-anisoyl-humant plasmin og p-anisoy1-streptokinase-humant plasmino-10 genaktivatorkompleks.
DK373479A 1978-09-07 1979-09-06 Analogifremgangsmaade til fremstilling af et derivat af et in-vivo-fibrinolytisk enzym DK160996C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB7835960 1978-09-07
GB7835960 1978-09-07

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK373479A DK373479A (da) 1980-04-11
DK160996B true DK160996B (da) 1991-05-13
DK160996C DK160996C (da) 1991-10-28

Family

ID=10499512

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK373479A DK160996C (da) 1978-09-07 1979-09-06 Analogifremgangsmaade til fremstilling af et derivat af et in-vivo-fibrinolytisk enzym

Country Status (17)

Country Link
US (2) US4285932A (da)
EP (1) EP0009879B1 (da)
JP (3) JPS5537198A (da)
AR (1) AR220575A1 (da)
AU (1) AU524295B2 (da)
CA (1) CA1134295A (da)
DE (1) DE2966301D1 (da)
DK (1) DK160996C (da)
ES (1) ES8101385A1 (da)
HK (1) HK65986A (da)
HU (1) HU182458B (da)
IE (1) IE48478B1 (da)
IL (1) IL58079A0 (da)
LU (1) LU88326I2 (da)
MY (1) MY8500995A (da)
NZ (1) NZ191320A (da)
ZA (1) ZA794294B (da)

Families Citing this family (39)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
NZ191320A (en) * 1978-09-07 1982-09-14 Beecham Group Ltd In vivo fibrinolytic enzyme having active site blocked by hydrolytically removable group pharmaceutical compositions
JPS55167275A (en) * 1979-06-15 1980-12-26 Kowa Co Preparation of amidinophenyl ester derivative
DE3065190D1 (en) * 1979-11-05 1983-11-10 Beecham Group Plc Enzyme derivatives, and their preparation
FR2500825B1 (fr) * 1981-02-27 1985-08-23 Torii & Co Ltd Nouveau carboxylate de 4-amidino-phenyle substitue, son procede de preparation et agent anti-complement en comprenant
IT1170913B (it) * 1981-04-23 1987-06-03 Manetti & Roberts Italo Brit Procedimento per la produzione di un principio attivo fibrinolitico vasale prodotto enzimatico specifico angiochinasi cosi' ottenuto e sue applicazioni farmaceutiche
EP0091240B1 (en) * 1982-04-07 1985-12-27 Beecham Group Plc Enzyme derivatives, process for preparing them and pharmaceutical compositions containing them
WO1984001960A1 (en) * 1982-11-11 1984-05-24 Beecham Group Plc Pharmaceutically active compounds
EP0109653A3 (en) * 1982-11-17 1986-01-29 Otsuka Pharmaceutical Co., Ltd. Process for preparing urokinase complex
GB8319538D0 (en) * 1983-07-20 1983-08-24 Beecham Group Plc Compounds
JPS60136520A (ja) * 1983-12-23 1985-07-20 Otsuka Pharmaceut Co Ltd フイブリン吸着性ウロキナ−ゼ複合体
GB8334499D0 (en) * 1983-12-24 1984-02-01 Beecham Group Plc Derivatives
GB8609948D0 (en) * 1986-04-23 1986-05-29 Beecham Group Plc Compounds
GB8334498D0 (en) * 1983-12-24 1984-02-01 Beecham Group Plc Compounds
US4880776A (en) * 1983-12-24 1989-11-14 Beecham Group P.L.C. Plasmin A-chain urokinase B-chain hybrid protein
GB8400653D0 (en) * 1984-01-11 1984-02-15 Beecham Group Plc Conjugates
US5174994A (en) * 1985-11-11 1992-12-29 Leuven Research & Development Vzw Pharmaceutical composition having thrombolytic activity
EP0266032A1 (en) * 1986-08-29 1988-05-04 Beecham Group Plc Modified fibrinolytic enzyme
GB8707369D0 (en) * 1987-03-27 1987-04-29 Beecham Group Plc Enzyme derivatives
US5009888A (en) * 1987-04-13 1991-04-23 Genzyme Corporation Therapeutic enzyme-antibody complexes
GB8715302D0 (en) * 1987-06-30 1987-08-05 Ordidge R J Nmr spectroscopy
EP0297882B1 (en) * 1987-07-01 1993-08-25 Beecham Group Plc Hybrid plasminogen activators
US5302390A (en) * 1987-07-01 1994-04-12 Beecham Group Plc Hybrid proteins of human plasminogen and human t-PA, pharmaceutical compositions and methods of treatment
US5256642A (en) * 1988-04-01 1993-10-26 The Johns Hopkins University Compositions of soluble complement receptor 1 (CR1) and a thrombolytic agent, and the methods of use thereof
US6458360B1 (en) 1990-04-25 2002-10-01 The Johns Hopkins University Soluble complement regulatory molecules
GB9011861D0 (en) * 1990-05-26 1990-07-18 Beecham Group Plc Novel compounds
GB9013345D0 (en) * 1990-06-14 1990-08-08 Beecham Group Plc Novel compounds
US20040072757A1 (en) * 1990-09-04 2004-04-15 Cor Therapeutics, Inc. Agents affecting thrombosis and hemostasis
US5597799A (en) * 1990-09-04 1997-01-28 Cor Therapeutics, Inc. Recombinant agents affecting thrombosis
US5583107A (en) * 1990-09-04 1996-12-10 Cor Therapeutics, Inc. Agents affecting thrombosis and hemostasis
WO1992018139A1 (en) * 1991-04-09 1992-10-29 Brigham And Women's Hospital Chimeric molecule with plasminogen activator activity and affinity for atherosclerotic plaques
GB9301289D0 (en) * 1993-01-22 1993-03-17 Smithkline Beecham Plc Novel composition
US5589571A (en) * 1994-10-28 1996-12-31 Cor Therapeutics, Inc. Process for production of inhibited forms of activated blood factors
US7544500B2 (en) 1999-11-13 2009-06-09 Talecris Biotherapeutics, Inc. Process for the production of a reversibly inactive acidified plasmin composition
NZ589557A (en) 2008-06-04 2012-08-31 Talecris Biotherapeutics Inc Immobilised streptokinase, method and kit for preparing plasmin
ES2552337T3 (es) 2009-03-03 2015-11-27 Grifols Therapeutics Inc. Procedimientos para la preparación de plasminógeno
US9226953B2 (en) 2009-07-10 2016-01-05 Thrombogenics Nv Variants of plasminogen and plasmin
EP2480249B1 (en) 2009-08-28 2015-01-28 ThromboGenics N.V. Plasmin for the treatment of filtration failure after trabeculectomy
ES2583082T3 (es) 2011-01-05 2016-09-19 Thrombogenics N.V. Variantes de plasminógeno y plasmina
RU2604810C2 (ru) 2011-08-12 2016-12-10 Тромбодженикс Н.В. Варианты плазминогена и плазмина

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
NZ191320A (en) * 1978-09-07 1982-09-14 Beecham Group Ltd In vivo fibrinolytic enzyme having active site blocked by hydrolytically removable group pharmaceutical compositions

Also Published As

Publication number Publication date
EP0009879B1 (en) 1983-10-12
IE791696L (en) 1980-03-07
AU5004679A (en) 1980-03-13
AU524295B2 (en) 1982-09-09
EP0009879A1 (en) 1980-04-16
DK373479A (da) 1980-04-11
ES483888A0 (es) 1980-12-16
DK160996C (da) 1991-10-28
IE48478B1 (en) 1985-02-06
JPH02154687A (ja) 1990-06-14
HK65986A (en) 1986-09-12
JPH0231952B2 (da) 1990-07-17
US4285932A (en) 1981-08-25
HU182458B (en) 1984-01-30
MY8500995A (en) 1985-12-31
CA1134295A (en) 1982-10-26
ZA794294B (en) 1980-08-27
NZ191320A (en) 1982-09-14
LU88326I2 (fr) 1994-05-04
IL58079A0 (en) 1979-12-30
DE2966301D1 (en) 1983-11-17
JPS5537198A (en) 1980-03-15
AR220575A1 (es) 1980-11-14
US4337244A (en) 1982-06-29
ES8101385A1 (es) 1980-12-16
JPH05304957A (ja) 1993-11-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DK160996B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af et derivat af et in-vivo-fibrinolytisk enzym
CA1174621A (en) Enzyme derivatives
Smith et al. Fibrinolysis with acyl-enzymes: a new approach to thrombolytic therapy
CA1330036C (en) Inhibition of arterial thrombotic occlusion or thromboembolism
Gardell et al. Effective thrombolysis without marked plasminemia after bolus intravenous administration of vampire bat salivary plasminogen activator in rabbits.
Toombs Alfimeprase: pharmacology of a novel fibrinolytic metalloproteinase for thrombolysis
Levin et al. Serum-mediated suppression of cell-associated plasminogen activator activity in cultured endothelial cells
US4604285A (en) Protein C enzyme derivatives
US4532129A (en) Composition containing and method of using a fibrinolytic active principle
Dubber et al. In vitro and in vivo studies with Trasylol, an anticoagulant and a fibrinolytic inhibitor
RU2143490C1 (ru) Бифункциональный вариант урокиназы, плазмида, содержащая синтетический структурный ген, кодирующий бифункциональную урокиназу, плазмида (варианты), способ получения плазмиды, способ получения бифункционального варианта урокиназы, тромболитическое средство
US5977056A (en) Treatment of thrombotic events
Summaria et al. In vitro comparison of fibrinolytic activity of plasminogen activators using a thrombelastographic method: in vivo evaluation of the B-chain-streptokinase complex in the dog model using pre-titered doses
Silberman et al. Effects of ancrod (Arvin) in mice: studies of plasma fibrinogen and fibrinolytic activity
US4999194A (en) Two-chain urokinase plasminogen activators for treatment of thrombotic disease
Barlow Pharmacology of fibrinolytic agents
CN113350355B (zh) GSK923295和伊斯平斯作为重组tPA激动剂在制备溶栓药物中的应用
Freiman et al. The effect of fibrinogen concentration on susceptibility of clots to in vitro clot lysis with plasmin
FI67300B (fi) Foerfarande foer framstaellning av in vivo fibrinolytiska enzymderivat foer anvaendning vid behandling ventrombos
NO166314B (no) Fremgangsmaate for fremstilling av en plasminogenaktivatoravledet fra human nyre.
RU2121362C1 (ru) Пролонгированное тромболитическое средство и способ его получения
Summaria Thromboelastographic study of fibrinolytic agents
EP0487660B1 (en) Treatment of thrombotic events
Prentice et al. Evaluation of a new preparation of urokinase
Hibbs et al. Determination of the deacylation rate of p-anisoyl plasminogen streptokinase activator complex (APSAC, EMINASE) in human plasma, blood and plasma clots

Legal Events

Date Code Title Description
PUP Patent expired