DK153151B - Analogifremgangsmaade til fremstilling af 7-(2,6-dibrom-4-methylphenyl)-2,3-dihydro-imidazooe1,2-aaaimidazoler eller deres syreaddtionssalte - Google Patents

Analogifremgangsmaade til fremstilling af 7-(2,6-dibrom-4-methylphenyl)-2,3-dihydro-imidazooe1,2-aaaimidazoler eller deres syreaddtionssalte Download PDF

Info

Publication number
DK153151B
DK153151B DK499381A DK499381A DK153151B DK 153151 B DK153151 B DK 153151B DK 499381 A DK499381 A DK 499381A DK 499381 A DK499381 A DK 499381A DK 153151 B DK153151 B DK 153151B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
methylphenyl
acid addition
compounds
dihydro
addition salts
Prior art date
Application number
DK499381A
Other languages
English (en)
Other versions
DK499381A (da
DK153151C (da
Inventor
Helmut Staehle
Herbert Koeppe
Werner Kummer
Walter Kobinger
Christian Lillie
Ludwig Pichler
Original Assignee
Boehringer Sohn Ingelheim
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Boehringer Sohn Ingelheim filed Critical Boehringer Sohn Ingelheim
Publication of DK499381A publication Critical patent/DK499381A/da
Publication of DK153151B publication Critical patent/DK153151B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK153151C publication Critical patent/DK153151C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/06Antiarrhythmics

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

i
DK 153151B
Den foreliggende opfindelse angår en analogifrem-gangsmåde til fremstilling af hidtil ukendte substituerede 7—(2,6-dibrom-4-methylphenyl)-2,3-dihydro-imidazo-[1,2-a] imidazol-derivater med den i kravet angivne almene 5 formel I eller deres fysiologiske acceptable syreadditionssalte, hvilke forbindelser har værdifulde terapeutiske egenskaber.
X formlen I betyder R et hydrogenatom eller en methyl gruppe.
10 Fremgangsmåden ifølge opfindelsen er ejendommelig ved, at man a) omsætter 2-(2,6-dibrom-4-methylphenyl)-imino-imidazoli-din med den i kravet angivne formel II med en oxoforbin-delse med den i kravet angivne almene formel III, hvori 15 R har den ovenfor angivne betydning, og X er et chlor-, brom- eller iodatom, eller b) spalter vand fra en 7-(2,6-dibrom-4-methylphenyl)-5-hydroxy-5-methyl-2,3,5,6-tetrahydro-imidazo-[1,2-a]-imi-dazol med den i kravet angivne almene formel IV, hvori 20 gruppen R har den ovenfor angivne betydning, ved forhøjet temperatur og/eller i nærværelse af et vandfraspal-tende middel, og om ønsket overfører den opnåede forbindelse i et syreadditionssalt.
Omsætningen ved fremgangsmåde a) sker hensigts- 25 mæssigt ved opvarmning af reaktionspartnerne - fortrinsvis i nærværelse af et polært eller upolært organisk opløsningsmiddel - til temperaturer på ca. 60 til 180°C.
De specielle reaktionsbetingelser afhænger i vid udstrækning af omsætningsdeltagernes reaktivitet. Omsætningen 30 kan udføres i nærværelse af et syrebindende middel, som f.eks. triethylamin.
Vandfraspaltningen ved fremgangamåde b), der sker ved temperaturer mellem 60-180°C, kan såvel udføres i opløsning som uden anvendelse af et opløsningsmiddel.
35 Udgangsforbindelserne med formlen II er f.eks. be skrevet i de belgiske patentskrifter nr. 623 305, 687 657 2
DK 153151B
og 705 944. Udgangsforbindelser med formlen III er tilgængelige i handelen og er kendt fra litteraturen.
Forbindelser med formlen IV kan fremstilles ved omsætning af 2-(2,6-dibrom-4-methylphenyl-imino)-imida-5 zolin med formlen II med forbindelser med formlen III ved lavere temperatur.
De omhandlede imidazo[1,2-a]imidazoler med den almene formel I kan på sædvanlig måde overføres i deres fysiologisk acceptable syreadditionssalte. Til saltdannel-10 sen egnede syrer er f.eks. mineralsyrer, såsom saltsyre, brombrintesyre, iodbrintesyre, fluorbrintesyre, svovlsyre, phosphorsyre, salpetersyre, eller organiske syrer, såsom eddikesyre, propionsyre, smørsyre, capronsyre, caprinsyre, valerianesyre, oxalsyre, malonsyre, ravsyre, maleinsyre, 15 fumarsyre, mælkesyre, vinsyre, citronsyre, æblesyre, benzoesyre, p-hydroxybenzoesyre, p-aminobenzoesvre, phthal-syre, kanelsyre, salicylsyre, ascorbinsyre, methansulfon-syre, ethanphosphonsyre eller 8-chlortheophyllin.
De hidtil ukendte forbindelser med formlen I 20 samt deres syreadditionssalte har værdifulde farmakologiske egenskaber. Ved undersøgelser på spinalrotten kunne det konstateres, at forbindelserne har en stærk hjertefrekvenssænkende virkning. På grund af denne bradykardiske virkning kommer de i betragtning til 25" behandling af coronarsygdomme. Man fandt f.eks., at forbindelserne på spinalrotten i en dosering på 0,2 til 1,2 mg/kg kunne sænke hjertefrekvensen 150 slag i minuttet .
Forbindelserne med den almene formel I og deres 50 syreadditionssalte kan anvendes enteralt eller også parenteralt. Doseringen til oral anvendelse ligger ved 0,1 til 100 mg, fortrinsvis 0,5 til 50 mg. Forbindelserne med formlen I og deres syreadditionssalte kan også anvendes sammen med andre virksomme stoffer.
35 Forbindelser af den af opfindelsen omhandlede art med beslægtet biologisk virkning er kendt fra dansk patentskrift nr. 146 389 svarende til europæisk patentskrift nr. 6431.
DK 153151B
3
Som det fremgår af den efterfølgende sammenlignende forsøgsrapport, har forbindelserne fremstillet ifølge opfindelsen imidlertid uventede bedre fysiologiske virkninger af den 5 omtalte art, end forbindelserne ifølge dansk patentskrift nr. 146 389.
Sammenlignende forsøgsrapport.
Den bradycardiske virkning af hver af de nedenstå-10 ende forbindelser blev bestemt for 5 udvoksede forsøgskaniner med en kropsvægt på 2,5 - 3 kg i urethannarkose. Hjertets slaghastighed hos forsøgsdyrene blev fortløbende registreret før og efter intravenøs indgivelse af testforbindelserne, og den iagttagede ændring af hjertefre-15 kvensen efter 2 min blev målt.
Den følgende tabel viser de opnåede måleresultater: i —il
0 ii=l JL
R
la
Br--Br xr 2
R
30 35 4
DK 153151B
Forbindelse I Hjertefrekvenssænkning ved 0,1 2 R R irtg/kg hos kaniner slag/min A. ifølge opfindelsen 5 H CH3 -61 CH3 CH3 -75 B. Dansk patentskrift nr. 146 389 Η H -28 10 CH3 H -20
Dette resultat er så meget mere overraskende, da de ovennævnte imidazo-imidazoler med formlen la kan fremstilles ud fra phenyl-imino-imidazolidiner, som i sig 15 selv har en clonidinagtig virkning på kredsløbet, og for hvilken virkningsstyrken forholder sig nøjagtig modsat virkningstyrken af de tilsvarende imidazo-imidazoler.
Br rT
„2 p \\ „ / 1 * >H-C0-CH,
20 K -<( \)-*> =<. Ϊ J
•rrv N _J / \.Br Η 1 ΙΓ 35 den følgende tabel er 2 typiske clonidinagtige virkninger 25 fremstillet kvantitativt: Den blodtryksforøgende virkning hos rotter, som har fået nerveforbindelsen til hjernen afbrudt umiddelbart under hjernen, og den hjertefrekvenssænkende virkning (sympathikus-hæmmende virkning) hos vagotomerede rotter.
D^er den dosis, der fremkalder en trykforøgelse 30 på 30 mm Hg (perifer α-adrenoceptorstimulerende virkning).
D5q er den dosis, der sænker hjertefrekvensen med 50 slag pr. min (central, symphatikushæmmende virkning ) .
R Clon er den relative virkning i forhold til clonidin.
Til hver bestemmelse anvendtes 18 dyr.
DK 153151B
5
, . , , _ iRotter son har fået nervefor- TT
Forbindelse II j tu ^ΘΕηβ1 aftadt ' ^otasereås rotter
i °30«^Κ:1οη I D50 W
A. Ifølge opfindel- ' 5 sen
Udgangsstof R2 »C3I3 600 0,02 300 0,02 10 B. Udgangsstof efter Dansk Patent skrift 146 389 15 R2 = H 21 o,26 65 0,15
Det fremgår af ovenstående resultater, at forbindel-2
sen II med R = CR- kun har minimal og forbindelsen II
2 20 med R = H derimod har betydeligt stærkere clonidinagtig virkning, i modsætning til slutforbindelserne I (la), ved o hvilke forbindelserne med R = CE, har stærkere bradycardisk -3 2 virkning end forbindelserne med R = H, der har svær bradycardisk virkning.
25 ..
Eksempel 1 7-(2,6-Dibrom-4-methylphenyl)-2,3-dihydro-5-methyl-imidazo[l,2-a]-imidazol (fremgangsmåde a).
30 π-CH-
Έ——L J
Br_Br 35 \ ch3 6
DK 153151B
4,75 g 2- (2,6-dibrom-4-methylphenylimino) imida-zolidin (0/014 mol) opvarmes i 12 timer under tilbagesvaling sammen med 1,4 ml(L20%) chloracetone i 25 ml glycolmonomethyl-ether. Den klare reaktionsblanding inddampes derpå 5 til tørhed i vakuum, og den som remanens tilbageværende lysebrune olie opløses i 1 N HC1. Den saltsure opløsning indstilles på pH 7 med fortyndet NaOH og ekstraheres fra denne pH-værdi fraktioneret med ether ved stigende pH-værdier (NaOH). De ensartede etherekstrakter (tyndt- 10 lagschromatogramkontrol) forenes, tørres over MgS04 og inddampes i vakuum. Den hidtil ukendte imidazo[l,2-a]-imidazol fås først som en olie, men gennemkrystalliserer efter kort tids forløb. Udbytte: 0,95 g svarende til 17,9% af det teoretiske udbytte: Smp.: 144-146°C.
15 C13Hl3Br2N3 (371#1)
Fundet: C 42,05 H 3,18 Br 42,21 N 10,90
Beregnet: C 42,08 H 3,53 Br 43,07 N 11,32
Eksempel 2 20 7-(2,6-Dibrom-4-methylphenyl)-2,3-dihydro-5,6-dimethyl- imidazo[l,2-a]imidazol (fremgangsmåde a) . CH-, 25 N^—i 30 CH3 5,0 g (0,015 mol) 2-(2,6-dibrom-4-methylphenyl- 35 imino)-imidazolidin opvarmes i ca. 30 timer under tilbagesvaling sammen med 1,8 g (110%) 96%'ig 3-chlor-2- 7
DK 153151B
butanon i 25 ml glyco1-monomethylether. Reaktionsblandingen inddampes derpå til tørhed i vakuum, og den i remanensen tilbageværende olie opløses i 1 N saltsyre.
Den saltsure opløsning indstilles på en pH-værdi på 5 7 med fortyndet MaOH og ekstraheres fraktioneret med ether fra denne ρΉ-værdi yéd stigende pH-værdier (NaOH).
De ifølge tyndtlagschromatografi ensartede ethereks-trakter forenes, tørres over magnesiumsulfat,og etheren afdampes i vakuum. Den resulterende olie krystallise-10 rer efter kort tids forløb. Udbytte: 0,4 g svarende til 7% af det teoretiske. Smp.: 154-156°C.
C14H15Br2N3 (385»X)
Fundet: C 43,80 H 3,89 Br 41,68 N 10,9
Beregnet: C 43,66 H 3,93 Br 41,50 N 10,9 15
Eksempel 3 7-(2,6-Dibrom-4-methylphenyl-2,3-dihydro-5-methyl-imidazo-[1,2-a]imidazol. (fremgangsmåde b).
6,5 g 7-(2*6-Dibrom-4-methylphenyl)-5-hydroxy-5-20 methyl-2,3,5,6-tetrahydro-imidazo[l,2-a]-imidazol med et smeltepunkt på 139 — 143°C opvarmes i iseddikesyre og 2 ml eddikesyreanhydrid i 2 timer på oliebad under tilbagesvaling. Derefter afdrives opløsningsmidlerne i vakuum, hvorefter der inddampes i toluen og dernæst i petroleums ether 40/80.
25 Den således opnåede remanens kommes i vand. Blandingen gøres alkalisk, hvilket medfører udskillelse af krystaller, som efter filtrering vaskes med vand og ether og dernæst tørres i tørreskab ved 50°C. Man opnår 3,7 g (61% af det teoretiske) af titelforbindelsen med smeltepunkt 144-30 146°C.
35

Claims (1)

  1. 30 R .ch3 _r III \ x0 hvori R har den ovenfor angivne betydning, og X betegnei ^ et chlor-, brom- eller iodatom, eller DK 153151B b) spalter vand fra en 7-(2,6-dibrom-4-methylphenyl)- 5-hydroxy-5-methyl-2,3,5,6-tetrahydro-imidazo[1,2-a]-imidazol med den almene formel OH 5 .^Nn__ch3 IL“ Η IV 10 Br_—pi-Br CH3 15 hvoriR har den ovenfor angivne betydning, ved forhøjet' temperatur og/eller i nærværelse af vandspaltende midler, og om ønsket overfører den opnåede forbindelse i et syreadditionssalt. 20 25 30 35
DK499381A 1980-11-12 1981-11-11 Analogifremgangsmaade til fremstilling af 7-(2,6-dibrom-4-methylphenyl)-2,3-dihydro-imidazooe1,2-aaaimidazoler eller deres syreaddtionssalte DK153151C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE3042636 1980-11-12
DE19803042636 DE3042636A1 (de) 1980-11-12 1980-11-12 Neue 7-(2,6-dibrom-4-methylphenyl)-2,3-dihydro-imidazo(1,2-a)imidazole, deren saeureadditionssalze, diese enhthaltende arzneimittel und verfahren zu deren herstellung

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK499381A DK499381A (da) 1982-05-13
DK153151B true DK153151B (da) 1988-06-20
DK153151C DK153151C (da) 1988-10-24

Family

ID=6116582

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK499381A DK153151C (da) 1980-11-12 1981-11-11 Analogifremgangsmaade til fremstilling af 7-(2,6-dibrom-4-methylphenyl)-2,3-dihydro-imidazooe1,2-aaaimidazoler eller deres syreaddtionssalte

Country Status (24)

Country Link
US (1) US4409235A (da)
EP (1) EP0051809A1 (da)
JP (1) JPS57109788A (da)
KR (1) KR880000851B1 (da)
AR (1) AR228376A1 (da)
AU (1) AU548784B2 (da)
CA (1) CA1171090A (da)
CS (1) CS223848B2 (da)
DD (1) DD208154A5 (da)
DE (1) DE3042636A1 (da)
DK (1) DK153151C (da)
ES (1) ES507016A0 (da)
FI (1) FI71561C (da)
GB (1) GB2086900B (da)
GR (1) GR81331B (da)
HU (1) HU182413B (da)
IE (1) IE53482B1 (da)
IL (1) IL64242A (da)
NO (1) NO156691C (da)
NZ (1) NZ198940A (da)
PH (1) PH18610A (da)
PL (1) PL133210B1 (da)
PT (1) PT73971B (da)
ZA (1) ZA817788B (da)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL248267B1 (pl) * 2023-04-13 2025-11-17 Uniwersytet Medyczny W Lublinie 1-arylo-6-hydroksyimino-5(1H)okso-2,3-dihydroimidazo[1,2-a] imidazole oraz sposób ich wytwarzania oraz ich zastosowanie

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2118261A1 (de) * 1971-04-15 1972-11-02 C.H. Boehringer Sohn, 6507 Ingelheim Neue N-haltige Bicyclen, deren Säureadditionssalze sowie Verfahren zu deren Herstellung
US3865836A (en) * 1972-12-08 1975-02-11 Janssen Pharmaceutica Nv Bicyclic imidazoles
DE2827617A1 (de) * 1978-06-23 1980-01-10 Boehringer Sohn Ingelheim Neue imidazo eckige klammer auf 1,2- alpha eckige klammer zu imidazole, deren saeureadditionssalze, diese enthaltende arzneimittel und verfahren zu deren herstellung

Also Published As

Publication number Publication date
ES8301991A1 (es) 1982-12-16
DK499381A (da) 1982-05-13
FI71561C (fi) 1987-01-19
HU182413B (en) 1984-01-30
GR81331B (da) 1984-12-11
FI813562L (fi) 1982-05-13
AU7739181A (en) 1982-05-20
DE3042636A1 (de) 1982-06-16
AU548784B2 (en) 1986-01-02
GB2086900A (en) 1982-05-19
NZ198940A (en) 1984-12-14
US4409235A (en) 1983-10-11
CS223848B2 (en) 1983-11-25
DK153151C (da) 1988-10-24
JPS57109788A (en) 1982-07-08
ES507016A0 (es) 1982-12-16
FI71561B (fi) 1986-10-10
ZA817788B (en) 1983-07-27
NO156691B (no) 1987-07-27
NO156691C (no) 1987-11-04
IL64242A (en) 1985-05-31
PH18610A (en) 1985-08-21
DD208154A5 (de) 1984-03-28
CA1171090A (en) 1984-07-17
KR830007653A (ko) 1983-11-04
PT73971B (de) 1983-11-23
NO813822L (no) 1982-05-13
IE53482B1 (en) 1988-11-23
KR880000851B1 (ko) 1988-05-26
AR228376A1 (es) 1983-02-28
EP0051809A1 (de) 1982-05-19
GB2086900B (en) 1983-11-30
IE812641L (en) 1982-05-12
IL64242A0 (en) 1982-02-28
PT73971A (de) 1981-12-01
PL233772A1 (da) 1982-12-20
PL133210B1 (en) 1985-05-31

Similar Documents

Publication Publication Date Title
FI66372B (fi) Foerfarande foer framstaellning av farmakologiskt verkande i 5- eller 6-staellning med en pyridazinonring substituerade besimidazoler
DE68926727T2 (de) Trizyklische Verbindungen
DE69117431T2 (de) Thienoimidazolderivate, ihre Herstellung und Verwendung
JP3847786B2 (ja) 三環性化合物
DE3224512A1 (de) Neue imidazolderivate, ihre herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
WO1994018199A1 (de) Imidazopyridine und ihre anwendung zur behandlung von magen-darm krankheiten
DE19510965A1 (de) Neue Pyrido/3,2-e/pyrazinone mit antiasthmatischer Wirksamkeit und Verfahren zu deren Herstellung
DE3701277A1 (de) Neue tricyclische benzimidazole, verfahren zu ihrer herstellung und verwendung als arzneimittel
DE3347290A1 (de) Neue 2-phenyl-imidazole, ihre herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
DE3324115A1 (de) Neue imidazole, ihre herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
JPS623153B2 (da)
SK103093A3 (en) New active compounds
SU1503681A3 (ru) Способ получени производных 1-(гидроксистирил)-5Н-2,3-бензодиазепина
SK46793A3 (en) Regenarative melting tank and method of working
NO873108L (no) Fremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive 1,4-benzodiazepiner.
US5556854A (en) Pyridopyrimidinediones, processes for their preparation and their use as drugs
EP1252163B1 (de) 4-pyridyl- und 2,4-pyrimidinyl-substituierte pyrrolderivate und ihre anwendung in der pharmazie
JPS6231719B2 (da)
NO845169L (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive benzimidazol-derivater
FI83317B (fi) Foerfarande foer framstaellning av farmakologiskt vaerdefulla i 11-staellning substituerade 5,11-dihydro-6h -pyrido/2,3-b//1,4/bensodiazepin-6-oner.
DK153151B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af 7-(2,6-dibrom-4-methylphenyl)-2,3-dihydro-imidazooe1,2-aaaimidazoler eller deres syreaddtionssalte
CH653036A5 (de) Substituierte thiazolo-(3,2-a)-pyrimidine.
NO174423B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive tieno(3,2-b)pyraner
DE3346640A1 (de) Neue imidazolderivate, deren herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
JP3169413B2 (ja) イミダゾール誘導体

Legal Events

Date Code Title Description
PBP Patent lapsed