DK149888B - Analogifremgangsmaade til fremstilling af 1-(1,3,4-oxadiazolyl-2-phenoxy)-3-(4-phenylpiperazinyl)-propan-2-oler eller fysiologisk acceptable syreadditionssalte heraf - Google Patents

Analogifremgangsmaade til fremstilling af 1-(1,3,4-oxadiazolyl-2-phenoxy)-3-(4-phenylpiperazinyl)-propan-2-oler eller fysiologisk acceptable syreadditionssalte heraf Download PDF

Info

Publication number
DK149888B
DK149888B DK059281AA DK59281A DK149888B DK 149888 B DK149888 B DK 149888B DK 059281A A DK059281A A DK 059281AA DK 59281 A DK59281 A DK 59281A DK 149888 B DK149888 B DK 149888B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
oxadiazolyl
phenoxy
acid
propanol
compounds
Prior art date
Application number
DK059281AA
Other languages
English (en)
Other versions
DK149888C (da
DK59281A (da
Inventor
Peter C Thieme
Albrecht Franke
Dieter Lenke
Hans Dieter Lehmann
Josef Gries
Original Assignee
Basf Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Basf Ag filed Critical Basf Ag
Publication of DK59281A publication Critical patent/DK59281A/da
Publication of DK149888B publication Critical patent/DK149888B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK149888C publication Critical patent/DK149888C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D271/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two nitrogen atoms and one oxygen atom as the only ring hetero atoms
    • C07D271/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two nitrogen atoms and one oxygen atom as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D271/101,3,4-Oxadiazoles; Hydrogenated 1,3,4-oxadiazoles
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/12Antihypertensives

Landscapes

  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Thiazole And Isothizaole Compounds (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

i 149888
Den foreliggende opfindelse angår en analogifremgangsmåde til fremstilling af hidtil ukendte 1-(1,3,4-oxadiazoly1-2-phenoxy)-3-(4-phenylpiperazinyl)-propan-2-oler med den i krav l's indledning angivne formel, eller deres fysiolo-5 gisk acceptable syreadditionssalte. Fremgangsmåden ifølge opfindelsen er ejendommelig ved det i krav l's kendetegnende del.
Forbindelserne er lægemidler med overraskende kraftig selektiv blodtrykssænkende virkning.
10 Engelsk patentskrift 1 164 572 omhandler l-(l,2,4-oxadi- azol-3-yl)-3-(4-phenylpiperazinyl)-propaner. Forbindelserne, der således adskiller sig væsentligt fra de her omhandlede, er i besiddelse af neuroleptiske, anxiolytiske, analgesiske og antiinflammatoriske virkninger.
15 Norsk fremlæggelsesskrift 140 381 -omhandler forbindelser af den med formlen I angivne art, der imidlertid i stedet for 1,3,4-oxadiazolringen indeholder cycliske lactamer, cycliske urinstoffer eller imidazolidioner. De adskiller sig således væsentligt fra de her omhandlede. De anvendes 20 som sedativa, neuroleptika, tranquilizers, antihyperten- siva, bronchospasmolytica og som anticholesterika (midler til sænkning af blodets cholesterolindhold).
Fra DE-OS 28 11 638 kendes aminopropanolderivater af 1,3,4-oxadiazolylphenoler, der tilskrives en p-adrenoly-25 tisk og blodtrykssænkende virkning. De her omhandlede for bindelser har en anden virkningsprofil, idet de er a-sympatholytica.
Yderligere kendes f.eks. lægemidlet Urapidil, et uracil-derivat med en o-methoxyphenylpiperazinylgruppe, der vir- 149888 2 ker som antihypertonikum.
Opfindelsen angår en analogifremgangsmåde til fremstilling af forbindelser med den almene formel I
3 4 ^ντ^Ο-<^Η"
• OK
hvori R^ betegner et hydrogenatom eller en alkylgruppe 2 5 med 1-4 C-atomer, og R betegner et fluoratom, et chlor-atom eller en methoxy- eller ethoxygruppe, og n er 1 eller 2, og 1,3,4-oxadiazolyl-2-gruppen er i meta- eller orto-stilling eller fysiologisk acceptable syreadditionssalte heraf.
2 10 Substituenten R kan stå i orto-, meta- eller para-stil-lingen til piperazinsubstituenten i phenylpiperazinets phenylring, idet fluor- og chlor foretrækkes i meta- eller parastillingen, og methoxy og ethoxy foretrækkes i ortostillingen.
2 15 Phenylgrupper med to R -substituenter er f.eks. o-p-di-methoxyphenyl.
De omhandlede forbindelser fremstilles, ved at man på i og for sig kendt måde omsætter et 1,3,4-oxadiazolyl-2-phenylderivat med den almene formel II
149888 3 n-n (g^1
^^0~CH2-A
hvori R·*" har den i formel I angivne betydning, og A betegner gruppen
λ ?H
-CH-CH2 eller -CH-CH2-B
idet B betegner en nucleofugal fraspaltningsgruppe, med en phenylpiperazin med den almene formel III
•O®'·- 2 5 hvori R og n har den for formel I angivne betydning, fortrinsvis i et opløsningsmiddel og eventuelt i nærvær af et syrebindende middel, og at man eventuelt overfører den fremstillede forbindelse til syreadditionssaltet af en fysiologisk acceptabel syre.
10 Fraspaltningsgruppen B betegner fortrinsvis et halogenatom, specielt chlor, brom eller iod. Yderligere kan aromatiske eller alifatiske sulfonsyregrupper .komme på tale som nucleofuge fraspaltningsgrupper, som f.eks. p-tolu-ensulfonsyre-, p-brombenzensulfonsyre- eller methansul-15 fonsyregruppen.
* 149888 4
Omsætningen foretages ved temperaturer fra 10 til 120 °C, dvs. ved stuetemperatur eller ved forhøjet temperatur, hensigtsmæssigt ved temperaturer fra 50 til 120 °C. Omsætningen kan foretages under atmosfæretryk eller i en 5 lukket beholder under forhøjet tryk, eventuelt under opvarmning til det angivne temperaturområde.
Udgangsforbindelserne kan omsættes direkte, dvs. uden tilsætning af et fortyndings- eller opløsningsmiddel.
Hensigtsmæssigt gennemføres omsætningen dog i nærværelse 10 af et inert fortyndings- eller opløsningsmiddel, f.eks. en lavere alkohol med 1-4 C-atomer, som methanol, ethanol eller propanol, fortrinsvis i isopropanol eller ethanol, i en lavere mættet dialkylether, dialkylglycolether eller en cyclisk ether, som f.eks. diethylether, 1,2-di-15 methoxyethan, tetrahydrofuran eller dioxan, i en aromatisk carbonhydrid som benzen eller en alkylbenzen, som toluen eller xylen, eller i en mættet alifatisk carbonhydrid, som hexan, heptan eller octan, i en lavere alifatisk keton, som acetone, methylketon eller methyl-iso-20 butylketon, i et dialkylformamid, som dimethyl- eller di-ethylformamid, i dimethylsulfoxid eller i nærværelse af vand eller i blandinger af de nævnte opløsningsmidler.
Foretrukne opløsningsmidler ved omsætningen af et epoxid med formel II, f.eks. af 2,3-epoxypropoxyphenyl-l,3,4-25 oxadiazolen med en phenylpiperazin med formlen III er lavere alkoholer, specielt ethanol eller isopropanol, idet omsætningen fortrinsvis gennemføres ved temperaturer fra 50 til 120 °C under normalt tryk. Ved den nucleo-file substitution af en gruppe B foretrækkes som opløs-30 ningsmidler en lavere alifatisk keton, som acetone, di- 149888 5 ethylketon, methylisopropylketpn eller methylisobutyl-keton, en cyclisk mættet ether, specielt tetrahydrofuran eller dioxan, eller et dialkylformamid, som dimethylform-amid, og ved temperaturer fra 70 til 120 °C. Eventuelt 5 gennemføres reaktionen i nærværelse af en katalytisk mængde natrium- eller kaliumiodid.
Det skal nævnes, at udgangsforbindelsen med formel II eventuelt kan komme i betragtning som en blanding af epoxidet med halogenhydrin, da der ved den tekniske frem-10 stilling af udgangsforbindelserne med formel II opstår sådanne blandinger under visse omstændigheder.
Ved en hensigtsmæssig udførelsesform til nucleofil substitution af gruppen B med det anvendte phenylpiperazin-derivat gennemføres omsætningen i nærværelse af en base 15 som syrebindende middel. Foretrukne baser er alkalimetal-hydroxider, -carbonater, -hydrogencarbonater, -alkohola-ter eller en tertiær organisk amin som pyridin eller en trialkylamin som trimethylamin eller triethylamin. Af alka-limetal-forbindelserne kommer specielt forbindelserne af 20 natrium og kalium på tale. Til dette formål anvendes basen i støkiometrisk mængde eller i ringe overskud. Eventuelt er det hensigtsmæssigt at anvende det til omsætningen nødvendige phenylpiperazinderivat i overskydende mængde, idet det samtidig virker som syrebindende middel. 1 2 3 4 5 6
Den fuldstændige omsætning afhænger af reaktionstempera 2 turen og er sædvanligvis løbet til ende i løbet af 2 til 3 15 timer. Reaktionsproduktet kan udvindes på sædvanlig 4 måde, f.eks. ved filtrering eller afdestillation af for 5 tyndings- eller opløsningsmidlet fra reaktionsblandingen.
6
En rensning af den fremstillede forbindelse sker på sæd- 149888 6 vanlig måde, f.eks. ved omkrystallisation med et opløsningsmiddel, ved overførsel til en syreadditionsforbindelse eller ved søjlekromatografi.
Udgangsforbindelserne med formel II kan fremstilles ved 5 alkylering af 1,3,4-oxadiazolylphenoler, således som angivet i litteraturen (J. Maillard, M. Vincent, V. Van-Tri-Bulletin de la Société Chimigue de France 1966, s.
376) med et epihalogenhydrid eller en ctj'ur-dihalogen-Z-propanol.
10 Som epihalogenhydriner kommer epichlorhydrin, epibromhy-drin og epiiodhydrin på tale og som οί,τν-dihal ogen-2-pro-panol specielt 1,3-dichlor-2-propanol og 1,3-dibrom-2-propanol.
Omsætningen af 1,3,4-oxadiazolylphenoler til fremstil-15 ling af udgangsforbindelserne med formlen II foretages fortrinsvis ved temperaturer fra 0 til 120 °C og under normaltryk eller i en lukket beholder ved forhøjet tryk. Omsætningen gennemføres hensigtsmæssigt i et inert fortyndings- eller opløsningsmiddel, f.eks. i en lavere ali-20 fatisk keton, som acetone, methylethylketon eller methyl-isobutylketon, i en lavere alkohol med 1-4 C-atomer, som methanol, ethanol, propanol eller butanol, i en mættet . alifatisk eller cyclisk ether, som dialkylether, tetra- hydrofuran eller dioxan, i et dialkylformamid, som dime-25 thylformamid eller diethylformamid, eller i hexamethyl-phosphortriamid eller med et overskud af alkyleringsmid-let som fortyndings- eller opløsningsmiddel.
Fortrinsvis foretages omsætningen i nærværelse af en base som syrebindende middel. Velegnede baser er alkalime-30 talcarbonater, -hydrogencarbonater, -hydroxider, -hydri- 149888 7 der eller -alkoholater, specielt af natrium og kalium, basiske oxider, som aluminiumoxid eller calciumoxid, organiske tertiære baser, som pyridin eller lavere trial-kylaminer, som trimethyl- eller triethylamin. Til dette 5 formål anvendes basen i forhold til det indsatte alky-leringsmiddel i katalytisk mængde, eventuelt i et ringe overskud.
Fortrinsvis omsættes 1,3,4-oxadiazolylphenolerne med epi-bromhydrin eller 1,2-dibrompropanol-2 i en opløsningsmidig delblanding bestående af en ether og et polært aprotisk opløsningsmiddel, specielt tetrahydrofuran og hexamethyl-phosphortriamid, ved temperaturer mellem 0 og 50 °C.
Yderligere skal det nævnes, at udgangsforbindelserne med formel II kan omdannes til hinanden ved en simpel syre-15 base-reaktion. Således kan en 2,3-epoxypropoxyphenyl- 1,3,4-oxadiazol overføres til en 2-hydroxy-3-halogenpro-poxypheny1-1,3,4-oxadiazol med den tilsvarende hydrohalo-gensyre, idet der som fortyndings- eller opløsningsmiddel ud over de sædvanlige opløsningsmidler fortrinsvis 20 anvendes en alifatisk eller cyclisk ether, som diethyl-ether, tetrahydrofuran eller dioxan, eller en lavere alkohol, som methanol, ethanol eller propanol. På den anden side kan 2-hydroxy-3-halogen-propoxyphenyl-l,3,4-oxadia-zolerne omdannes med en base, som f.eks. et alkalimetal-25 hydroxid, -carbonat, -hydrogencarboant, -alkoholat eller -hydrid, en tertiær organisk amin, som pyridin, eller en tertiær alifatisk amin, specielt trimethylamin eller triethylamin. eller også piperidin^til 2,3-epoxypropoxyphe-nyl-l,3,4-oxadiazoler. Oisse reaktioner kan gennemføres 30 ved stuetemperatur eller fremskyndes eller afsluttes ved varmetilførsel, f.eks. ved opvarmning til 60-120 °C.
149883 8
Reaktionen kan gennemføres under atmosfæretryk eller i en lukket beholder under forhøjet tryk, eventuelt samtidigt under opvarmning. Udgangsstofferne til denne omdannelse kan foreligge isoleret i forvejen eller opstå i 5 reaktionsblandingen og videreforarbejdes uden yderligere isolering eller oprensning umiddelbart herefter.
De omhandlede forbindelser med formlen I udviser ved .car-bonatom 2 i den alifatiske sidekæde et kiralitetscentrum, og de kan fås som racemater, idet de kan adskilles ved 20 i og for sig kendte metoder, f.eks. ved hjælp af dannelse af de diastereomere salte ved hjælp af optisk aktive hjælpesyrer, som dibenzoylvinsyre, kamfer 10-sulfonsyre, ditoluylvinsyre eller 3-brom-kamfer-8-sulfonsyre i de optisk aktive antipoder.
25 Eventuelt overføres de fremstillede omhandlede forbindelser til syreadditionssaltet af en fysiologisk fordragelig syre. Som almindeligt anvendte fysiologisk fordragelige uorganiske syrer kan f.eks. nævnes saltsyre, hy-drogenbromidsyre, phosphorsyre eller svovlsyre, og som 20 organiske syrer kan f.eks. nævnes oxalsyre, maleinsyre, fumarsyre, mælkesyre, vinsyre, æblesyre, citronsyre, salicylsyre, adipinsyre eller benzoesyre, eller således som angivet i Fortscritte der Arzneimittelforschung, bind 10, side 224-225, Birkhåuser Verlag, Basel og Stuttgart, 1966. 1 2 3 4 5 6
Syreadditionssaltene fremstilles sædvanligvis på i og 2 . for sig kendt måde ved blanding af den fri base eller 3 opløsninger heraf med den tilsvarende syre eller opløs 4 ning heraf i et organisk opløsningsmiddel, f.eks. i en 5 lavere alkohol som methanol, ethanol eller propanol, el- 6 ler i en lavere keton som acetone, methylethylketon el- 9 149688 ler methylisobutylketon eller i en ether, som diethyl-ether, tetrahydrofuran eller dioxan. For at få bedre udkrystallisation kan også anvendes blandinger af de nævnte opløsningsmidler. Herudover kan fremstilles farmaceutisk 5 acceptable vandige opløsninger af syreadditionsforbindelserne af phenylpiperazinyl-derivaterne med den almene formel I ved opløsning af den fri base med den almene formel I i en vandig syreopløsning.
De omhandlede forbindelser og deres fysiologisk accep-20 table syreadditionssalte udviser blodtrykssænkende virkning ved behandlingen af hypertoni.
Den blodtrykssænkende virkning er blevet afprøvet på rotter. Som sammenligningsforbindelse anvendtes antihyper-tonikum'et Urapidil (6-^3[4-(2-methoxyphenyl)-1-pipera-15 zinylj-propylaminoj-1,3-dimethyluracil).
Til undersøgelsen anvendtes han Sprague-Dawley-rotter med en vægt på 220-280 g, der var bragt i urethan-nar-kose (1,78 g/kg intraperitonealt). Blodtrykket måltes ved blødningen i aorta. Tilførslen af forbindelsen skete 20 intravenøst i Vena jugularis.
Som ED 20% angaves de doser (mg/kg), der bevirkede en 20%ig blodtrykssænkning.
Udover den blodtrykssænkende virkning bestemtes den akutte toxicitet (LD 50, mg/kg) på grupper bestående af 10 25 hun NMRI-mus, der vejede 22-27 g, ved intraperitoneal indgi ft.
Den terapeutiske bredde er kvotienten beregnet ud fra ld5°/eD20%· U9888 ίο
De omhandlede forbindelser er i besiddelse af kraftig blodtrykssænkende virkning. Af tabel I fremgår det, at deres effektivitet er 2,5 til 22,5 gange større end sammenligningsforbindelen Urapidil. Den terapeutiske 5 bredde er indtil 13 gange større end den terapeutiske bredde af Urapidil. I forhold til forbindelserne fra DE-OS 28 11 638 er de ikke klassificeret som β-sympa-tholytiske, men derimod som selektivt blodtrykssænkende, dvs. antihypertensive. I det norske offentliggørelses-10 skrift nr. 140 381 antydes kun en eventuel blodtryks- sænkende virkning, men der opgives ingen resultater herfor.
Herudover undersøgtes den a-sympatholytiske virkning af de omhandlede forbindelser på rotter under urethan-nar-15 kose. Som forsøgsmodel anvendtes adrenalinblodtryksstigningen. Adrenalin (3,16/Ug/kg i.v.) bevirkede en gennem- ' 0 4.
snitlig blodtryksstigning pa 38- 0,9 mm Hg ved et udgangs-tryk på 97^ 1,3 mm Hg (N =100). a-sympatholytika hæmmer denne virkning specifikt og dosisafhængigt. Som ED50% 20 blev opgivet den dosis, der hæmmer adrenalin-blodtryksstigningen med 50¾ (mg/kg). Af tabel I fremgår, at de omhandlede forbindelesr er a-sympatholytica.
/ 149888 11
TABEL I
Forbin- Blodtrykssænkende Terapeu- a-sympatholy- delse virkning 1) Toxicitet 3) tisk tisk virkning eks. relativ bredde 5 nr._ED 20/0 virkn. 2) LP 50_4)_ED 50¾ 5)_ 2 0,0221 8,55 56,2 2540 0,170 7 0,0754 2,51 215 2850 0,308 9 0,00840 22,50 215 25600 0,0767 10 0,0333 5,68 224 6730 0,376 10 12 0,0195 9,69 162 8300 0,0705 14 0,0716 2,64 178 2490 0,123
Urapidil 0,189 1,00 362 1920 0,374 1) Rotter. Urethan-narkose. Indgift: intravenøst 2) Relativ virkning. Urapidil = 1,00 15 3) Mus. Indgift: intraperitonealt 4) LD 50 ED 20% 5) Den dosis, der hæmmer adrenalin-blodtryksstigningen med .
50%. Indgift 5. minutter inden adrenalin.
Doseringen af de omhandlede forbindelser afhænger af al-20 deren, tilstanden og vægten af den pågældende patient samt af applikationsmåden. Sædvanligvis andrager den daglige dosis af aktiv forbindelse fra 5 til 100, fortrinsvis fra 10 til 80 mg.
Opfindelsen belyses nærmere i efterfølgende udførelses-25 eksempler.
149888 12 I. Fremstilling af udqanqsforbindelserne I. ortho-1,3,4-oxadiazolyl-2-phenol 90 g (0,6 mol) salicylsyrehydrazid og 355,2 g (2,4 mol) orthomyresyreethylester opvarmes 22 timer med tilbagesva-5 ling. Overskydende orthomyresyreethylester afdestilleres, og den faste remanens omkrystalliseres med ethanol. Der fås 62,9 g farveløse krystaller (64,7¾ af den teoretiske værdi) med smp. 112-113 °C.
11^ °£t[}2“i5-methyl-l,3i4-oxadiazoly 1-2)-phenol 10 90 g (0,6 mol) salicylsyrehydrazid og 388,8 g (2,4 mol) orthoeddikesyretriethylester opvarmes i 500 ml n-propa-nol i 84 timer med tilbagesvaling. Efter afkøling frasu-ges bundfaldet, og der omkrystalliseres med toluen/pe-troleumsether, hvorved man får 47 g farveløse krystaller 15 (26,7¾ af den teoretiske værdi) med smp. 74-76.'°C.
Fremstilles analogt med eksempel I, idet man får 83 g farveløse krystaller (86¾ af den teoretiske værdi) med smp. 215-216 °C.
20 IV1_meta-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenol
Fremstilles analogt med eksempel II, idet man får 94 g farveløse krystaller (89¾ af den teoretiske værdi) med smp. 174-175 °C. - 13 U9888 VII. _2,3-epoxypropoxy-2*<l,3»^oxadiazol^l-Z)-benzen
Fremstilles analogt med eksempel VIII, hvorved man får 4,3 g (55% af den teoretiske værdi) af en lys gul olie, der viser følgende NMR-spektrum: 5 ^H-NMR (CDC1^):S= 8,5 (lHs, oxadiazol-proton): 8= 7,0 - 8,0 (4 Hm, aromatiske protoner) 8= 4,2 (2Hm), S= 3,4 (1 Hm og &= 2,85 (2 Hd) for epoxypropylprotonerne.
VIII. 2,3-epoxypropoxy-2-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)- 10 _____benzen 1,6 g natriumhydrid i form af 55% suspension i paraffin-olie (0,036 mol) opløses i 70 ml vandfrit tetrahydrofu-ran og tilsættes dråbevis 6,3 g (0,036 mol) ortho-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenol i 50 ml tetrahydrofu-15 ran. Herefter tildryppes 5 g (0,036 mol) epibromhydrin, og reaktionsblandingen tilsættes 10 ml hexamethylphos-phorsyretriamid, hvorefter man omrører 32 timer ved stuetemperatur. Reaktionsblandingen udhældes i 500 ml vandig natriumchloridopløsning og udrystes med diethylether fle-20 re gange. De forenede ether-udtræk tørres over vandfrit natriumsulfat og inddampes på en rotationsfordamper til en gul olie. Med toluen/hexan fås farveløse krystaller, ialt 5,5 g, der smelter ved 38-40 °C (66% af den teoretiske værdi). 1 beregnet: C: 62,1 H: 5,2 N: 12,1 fundet: C: 61,6 H: 5,3 N: 12,1.
^12^12^2^3 (232) 149888 14 IX.2,3-epoxypropoxy-3-£l13i4-oxadiazolyl-2)-benzen
Fremstilles analogt med eksempel VIII, hvorved man får 4.2 g (53¾ af det teoretiske udbytte) af farveløse krystaller med smp. 80-82 °C.
5 X. 2,3-epoxypropoxy-3-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-benzen
Fremstilles analogt med eksempel VIII, hvorved man får 5,7 g farveløse krystaller (68¾ af den teoretiske værdi) med smp. 56 °C.
10 II. Fremstilling af de omhandlede forbindelser EKSEMPEL 1 1-[2-(1,3,4-oxadiazoly1-2)-phenoxy]-3-(4-(2-methoxyphenyl )-piperaziny 1-1 ] -propanol -2 7.3 g (0,033 mol) 2,3-epoxypropoxy-2-(l,3,4-oxadiazolyl-25 2)-benzen fra eksempel VII og 6,4 g (0,033 mol) 2-meth- oxyphenylpiperazin opvarmes i 17 timer med tilbagesvaling i 50 ml ethanol. Opløsningsmidlet fjernes ved rotationsafdampning, og den olieagtige remanens optages i methy-lenchlorid. Opløsningen vaskes tre gange med 50 ml vand 20 pr. gang, der tørres over vandfrit natriumsulfat, filtreres og inddampes, hvorved man får 12,6 g (93¾ af den teoretiske værdi) som en svag gul olie.
Hydrochloridet udfældes ved hjælp af etherisk saltsyre af ethanol/diethylether, der vaskes med isopropanol og 25 tørres ved 80 °C i vakuum.
15
149&8B
4,9 g (29¾ af den teoretiske værdi) som farveløse krystaller med smp. 129-130 °C opnåedes.
C22H26N4°4 * 1»5 HC1 · H2° (482) beregnet: C 54,7 H 6,1 Cl 10,9 N 11,6 0 16,6 5 fundet: C 54,8 H 6,7 Cl 10,0- N 11,8 0 16,5 EKSEMPEL 2 l-[2-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3- [4-(2-metho-xyphenyl)piperazinyl-l]propanol-2
Forbindelsen fremstilles analogt med eksempel 1, hvorved 10 der fås 3,1 g farveløse krystaller (20% af det teoretiske udbytte) med smp. 248-249 °C.
C23H28N4°4 * HC1 (461) beregnet: C 59,9 H 6,3 Cl 7,6 N 12,2 0 13,9 fundet: C 59,0 H 6,2 Cl 7,7 N 12,1 0 14,7 15 EKSEMPEL 3 l-[2-(l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(3-methoxyphenyl)-piperazinyl-l]propanol-2 8,1 g (0,037 mol) 2,3-epoxypropoxy-2-(1,3,4-oxadiazolyl-2)-benzen fra eksempel VII opvarmes med 7,1 g (0,037 mol) 20 3-methoxyphenylpiperazin i 100 ml isobutanol med tilba gesvaling i 18 timer. Oparbejdningen sker som i eksempel 1, hvorved man får 11,1 g farveløse krystaller (62% af det teoretiske udbytte) med smp. 126-128 °C.
149888 16 C22H26°4N4 · 2 HC1 (438) beregnet: C 54,7 Η 5,8 Cl 14,7 N 11,6 fundet: C 54,4 H 6,2 Cl 12,2 N 11,9.
EKSEMPEL 4 5 l-[2-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(3- methoxyphenyl)piperaziny1-1]-propanol-2
Forbindelsen fremstilles analogt med eksempel 1, hvorved man får 11,6 g farveløse krystaller (66¾ af den teoretiske værdi) med smp. 201-202 °C.
10 C23H28N4°4 ‘ 2 HC1 · 2 H2° (533> beregnet: C 51,8 H 6,4 N 10,5 fundet: C 52,6 H 6,4 N 10,6.
EKSEMPEL 5 l-[2-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(3-15 chlorphenyl)-piperaziny1-1]-propanol-2
Forbindelsen fremstilles analogt med eksempel 3, hvorved der fås 6,6 g (40¾ af den teoretiske værdi) som farveløse krystaller med smp. 115-117 °C.
C22H25C1N4°3 * 2 HC1 (501) ‘ 20 beregnet: C 52,7 H 5,4 N 11,2 fundet: C 52,4 H 5,5 N 11,1 149888 17 EKSEMPEL 6 l-[2-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(4- fluorphenyl)piperazinyl-l]-propanol-2
Forbindelsen fremstilles analogt med eksempel 1 i iso-5 propanol som opløsningsmiddel, hvorved man får 6,6 g (41% af den teoretiske værdi) farveløse krystaller med smp. 212-213 °C.
C22H25FN4°3 * 2 HC1 (485) beregnet: C '54,4 H 5,4 N 11,5 Cl 14,6 XO fundet: C 54,1 H 5,8 N 11,4 Cl 14,3 EKSEMPEL 7 1-[3-(1,3,4-oxadiazoly1-2)-phenoxy]-3-[4-(2-methoxyphenyl )-piperaziny1-1]-propanol-2
Forbindelsen fremstilles analogt med eksempel 1 i etha-X5 nol som opløsningsmiddel, hvorved der fås 3,6 g (22¾ af den teoretiske værdi) af farveløse krystaller med smp.
.208-210 °C.
C22H26N4°4 * 1,5 HC1 * 1,5 H2° (492) beregnet: C 53,7 H 6,2 N 11,4 20 fundet: C 53,2 H 6,5 N 11,0 EKSEMPEL 8 1-[3-(1,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(3-methoxyphe-nyl)-piperazinyl-l]-propanol-2 18 U9888
Forbindelsen fremstilles analogt med eksempel 1 i isopro-panol som opløsningsmiddel, hvorved man får 6,6 g (40¾ af det teoretiske udbytte) af farveløse krystaller, der smelter ved 208-209 °C.
5 C22H26N4°4 * 1,5 HC1 ‘ 1,5 H2° (492) beregnet: C 53,7 H 6,2 N 11,4 fundet: C 53,4 H 6,4 N 11,3 EKSEMPEL 9 l-[3-(l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(2-ethoxyphe-10 nyl)-piperaziny1-1]-propanol-2
Forbindelsen fremstilles analogt med eksempel 1 i iso-propanol som opløsningsmiddel, hvorved man får 13,4 g (79¾ af det teoretiske udbytte) farveløse krystaller med smp. 211-212 °C.
15 C23H28N4°4 * 2 HC1 (497) beregnet: C 55,4 H 6,0 N 11,3 fundet: C 54,7 H 6,3 N 11,0 EKSEMPEL 10 l-[3-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(2-20 methoxyphenyl)-piperazinyl-l]-propanol-2
Forbindelsen fremstilles analogt med eksempel 1 i isopro-panol som opløsningsmiddel, hvorved man får 11,2 g (68,6¾ af det teoretiske udbytte) farveløse krystaller med smp.
205-206 °C.
149888 19 C23H28N4°4 * 2 HC1 (497) beregnet: C 55,5 Η 6,1 N 11,3 Cl 14,3 fundet: C 55,4 H 6,2 N 11,4 Cl 14,0 EKSEMPEL 11 5 l-[3-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(3-methoxyphenyl)-piperazinyl-l]-propanol-2
Forbindelsen fremstilles analogt med eksempel 1 i ethanol, idet det frie piperazin-derivat udkrystalliserer af reaktionsopløsningen og frasuges. Man får 10,1 g (72¾ af det 10 teoretiske udbytte) farveløse krystaller med smp. 125-127 °C.
C23H28N4°4 beregnet: C 65,1 H 6,6 N 13,2 fundet: C 64,9 H 6,6 N 13,3.
15 EKSEMPEL 12 l-[3-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl~2)-phenoxy]-3-[4-(eth-oxyphenyl)-piperaziny1-1]-propanol-2
Forbindelsen fremstilles analogt med eksempel 1 i iso-propanol som opløsningsmiddel, hvorved man får 14,6 g 20 (87¾ af den teoretiske værdi) farveløse krystaller med smp. 200-202 °C.
C24H30N4°4 · 2 HC1 (511) beregnet: C 56,4 H 6,3 N 11,0 Cl 13,9 fundet: C 56,3 H 6,3 N 11,1 Cl 13,8 149888 20
Herudover fremstilledes følgende omhandlede forbindelser: EKSEMPEL ;13 l-[3-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(3-ehlorphenyl)-piperazinyl-l]-propanol-Z (. 2 HC1), smp.
3 172-173 °C.
EKSEMPEL 14 1-[3 — (5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(2-chlorphenyl)-piperazinyl-l]-propanol-2 (. 2 HC1 . H^O), smp. 216-218 °C.
10 EKSEMPEL 15 1-[3-(1,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(2-chlorphenyl)-piperazinyl-1]-propanol-2, smp. 130-132 °C.
EKSEMPEL 16 15 l-[3-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(2,4- dimethoxyphenyl)-piperazinyl-1]-propanol-2 (. 2,5 HC1 . 0,5 H20), smp. 195-198 °C.
EKSEMPEL 17 20 l-[3-(l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(2,4-dimethoxy-phenyl)-piperazinyl-1]-propanol-2, smp. 144-147 °C.
149888 21 EKSEMPEL 18 1- [3-(1,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-(4-phenyl-pipera- zinyl-l)-propanol-2, smp. 136-138 °C.
3 EKSEMPEL 19 l-[3-(5-methyl-l,3,4-oxadiazolyl-2)-phenoxy]-3-[4-(4- methoxyphenyl)-piperazinyl-l]-propanol-2, smp. 166-168 °C.

Claims (2)

149388
1. Analogifremgangsmåde til fremstilling af 1-(1,3,4-oxadiazolyl-2-phenoxy)-3-(4-phenylpiperazinyl)-propan- 2-oler med den almene formel I OH '—f 5 hvori betegner et hydrogenatom eller alkyl med 1-4
2 C-atomer, og R betegner et fluoratom, et chloratom, en methoxy- eller ethoxygruppe, og n er 1 eller 2, og hvori 1,3,4-oxadiazolylgruppen befinder sig i orto- eller meta-stilling, eller fysiologisk acceptable syreadditionssal-10 te heraf, kendetegnet ved, at man på i og for sig kendt måde omsætter et 1,3,4-oxadiazolyl-2-phenyl-derivat med den almene formel II ^^^O-CHg-A hvori har den i formel I angivne betydning, og hvori A betegner gruppen O OH -CH-CH2 eller -CH-CH^-B
DK59281A 1980-02-13 1981-02-12 Analogifremgangsmaade til fremstilling af 1-(1,3,4-oxadiazolyl-2-phenoxy)-3-(4-phenylpiperazinyl)-propan-2-oler eller fysiologisk acceptable syreadditionssalte heraf DK149888C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE3005287 1980-02-13
DE19803005287 DE3005287A1 (de) 1980-02-13 1980-02-13 Phenylpiperazinderivate von 1,3,4-oxadiazolylphenolen, ihre herstellung und diese enthaltende therapeutische mittel

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK59281A DK59281A (da) 1981-08-14
DK149888B true DK149888B (da) 1986-10-20
DK149888C DK149888C (da) 1987-05-04

Family

ID=6094461

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK59281A DK149888C (da) 1980-02-13 1981-02-12 Analogifremgangsmaade til fremstilling af 1-(1,3,4-oxadiazolyl-2-phenoxy)-3-(4-phenylpiperazinyl)-propan-2-oler eller fysiologisk acceptable syreadditionssalte heraf

Country Status (18)

Country Link
US (1) US4353904A (da)
EP (1) EP0034276B1 (da)
JP (1) JPS56138174A (da)
AT (1) ATE5256T1 (da)
AU (1) AU536582B2 (da)
CA (1) CA1159069A (da)
CS (1) CS219852B2 (da)
DD (1) DD156262A5 (da)
DE (2) DE3005287A1 (da)
DK (1) DK149888C (da)
ES (1) ES499363A0 (da)
FI (1) FI65616C (da)
HU (1) HU182290B (da)
IE (1) IE50864B1 (da)
IL (1) IL61989A (da)
NO (1) NO156900C (da)
SU (1) SU1001856A3 (da)
ZA (1) ZA81927B (da)

Families Citing this family (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3030530A1 (de) * 1980-08-13 1982-03-18 Beiersdorf Ag, 2000 Hamburg Alkyl- und cycloalkylsubstituierte 2-(2-(-hydroxy-3-tert-butylamino-propoxy)-5-acylaminophenyl)-1,3,4-oxadiazole, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende pharmazeutische zubereitungen
DE3101502A1 (de) * 1981-01-19 1982-08-26 Basf Ag, 6700 Ludwigshafen Phenylpiperazinderivate von hetarylphenolen und hetarylanilinen, ihre hersttellung und diese enthaltendetherapeutische mittel
DE3130252A1 (de) * 1981-07-31 1983-02-17 A. Nattermann & Cie GmbH, 5000 Köln 6-(5-((omega)-(1-imidazolyl)-alkyl)-thien-2-yl)-3-oxo-2,3,4,5-tetrahydro-pyridazine und deren saeureadditionssalze, verfahren zu ihrer herstellung und diese enthaltende pharmazeutische praeparate
US4558129A (en) * 1983-05-18 1985-12-10 Syntex (U.S.A.) Inc. Benzodioxanyl-hydroxyethylene-piperazinyl acetanilides which effect calcium entry and β-blockade
US4567264A (en) * 1983-05-18 1986-01-28 Syntex (U.S.A.) Inc. Cardioselective aryloxy- and arylthio- hydroxypropylene-piperazinyl acetanilides which affect calcium entry
DE3423429A1 (de) * 1984-06-26 1986-01-02 Beiersdorf Ag, 2000 Hamburg Substituierte phenoxyalkylaminopropanole, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung sowie diese verbindungen enthaltende zubereitungen
US5070090A (en) * 1989-05-15 1991-12-03 Janssen Pharmaceutica N.V. Antipicorpaviral herterocyclic-substituted morpholinyl alkylphenol ethers
GB8911158D0 (en) * 1989-05-16 1989-07-05 Janssen Pharmaceutica Nv Antiviral pyridazinamines
ES2162792T3 (es) * 1991-09-18 2002-01-16 Glaxo Group Ltd Derivados de benzanilida como antagonistas de 5-ht1d.

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
MC598A1 (fr) * 1966-02-16 1967-03-21 Mauvernay Roland Yves Nouveaux composés chimiques et procédé pour leur préparation
GB1174411A (en) * 1966-03-02 1969-12-17 Aspro Nicholas Ltd Novel Benzothiophen Compounds, Compositions containing them and processes for their manufacture
MC641A1 (fr) * 1967-03-08 1967-12-05 Mauvernay Roland Yves Nouveaux composés chimiques et procédé pour leur préparation
BE756127A (fr) * 1969-09-12 1971-03-15 Hoechst Ag Ethers heterocycliques et leur preparation
GB1317479A (en) * 1970-11-10 1973-05-16 Pfizer Ltd 1-2-hydroxy-3-phenoxy or phenylthiopropyl-4-phenyl-piperazine derivatives
DE2263211A1 (de) * 1972-12-23 1974-07-04 Boehringer Sohn Ingelheim Neue arylpiperazine und verfahren zu ihrer herstellung
DE2811638A1 (de) * 1978-03-17 1979-09-20 Beiersdorf Ag Substituierte aryloxy-aminopropanole und verfahren zu deren herstellung

Also Published As

Publication number Publication date
ES8201578A1 (es) 1981-12-16
DD156262A5 (de) 1982-08-11
FI65616C (fi) 1984-06-11
HU182290B (en) 1983-12-28
AU536582B2 (en) 1984-05-10
NO156900B (no) 1987-09-07
DE3161340D1 (en) 1983-12-15
ZA81927B (en) 1982-03-31
NO810480L (no) 1981-08-14
EP0034276A3 (en) 1981-11-25
FI65616B (fi) 1984-02-29
NO156900C (no) 1987-12-16
DK149888C (da) 1987-05-04
ATE5256T1 (de) 1983-11-15
EP0034276A2 (de) 1981-08-26
FI810380L (fi) 1981-08-14
US4353904A (en) 1982-10-12
SU1001856A3 (ru) 1983-02-28
JPS56138174A (en) 1981-10-28
EP0034276B1 (de) 1983-11-09
IL61989A (en) 1983-12-30
CA1159069A (en) 1983-12-20
DE3005287A1 (de) 1981-08-20
IL61989A0 (en) 1981-02-27
CS219852B2 (en) 1983-03-25
IE810276L (en) 1981-08-13
AU6724581A (en) 1981-08-20
JPH0229673B2 (da) 1990-07-02
ES499363A0 (es) 1981-12-16
IE50864B1 (en) 1986-08-06
DK59281A (da) 1981-08-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DK168535B1 (da) 2,6-Dialkylphenylaminocarbonylmethyl-piperazinderivater, fremgangsmåde til fremstilling deraf, samt farmaceutisk præparat indeholdende disse derivater
KR920005113B1 (ko) 정신병치료제 1-플루오로페닐부틸-4-(2-피리미디닐)피페라진 유도체의 제조방법.
FI105477B (fi) 1-[(4-kloorifenyyli)fenyylimetyyli]-4-[(4-metyylifenyyli)sulfonyyli]piperatsiinin enantiomeerit ja menetelmä niiden valmistamiseksi
US20060009446A1 (en) New compounds
DK149888B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af 1-(1,3,4-oxadiazolyl-2-phenoxy)-3-(4-phenylpiperazinyl)-propan-2-oler eller fysiologisk acceptable syreadditionssalte heraf
IE75733B1 (en) Benzene pyridine and pyrimidine derivative
DK159420B (da) N-(piperidinyl-alkyl)-carboxamider og salte deraf, farmaceutiske praeparater indeholdende disse forbindelser samt anvendelsen af forbindelserne til fremstilling af antipsykotiske farmaceutiske praeparater
HUT58053A (en) Process for producing piperidine derivatives and pharmaceutical compositions comprising such derivatives as active ingredient
HU207515B (en) Process for producing 2-amino-pyrimidine-4-carboxamide derivatives and pharmaceutical compositions containing them
IE46895B1 (en) Alkylenediamine derivatives
WO1992005165A1 (en) Diphenylpiperazine derivative and drug for circulatory organ containing the same
HU176533B (en) Process for preparing o-alkylated hydroxylamines
US4064245A (en) N-Phenoxyphenyl-piperazines
JPH0371423B2 (da)
JPH0473432B2 (da)
CA1187878A (en) Phenylpiperazine derivatives of hetarylphenols and hetarylanilines, their preparation, and therapeutic agents containing these compounds
US4428950A (en) (Hetarylphenoxy)-(phenylpiperazinyl)-propanols, their preparation and drugs containing these compounds
JPH072812A (ja) チアジアジノン
DK149947B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af 1,5-diphenylpyrazolin-3-on-forbindelser eller syreadditionssalte deraf
IE53653B1 (en) Derivatives of 4-phenyl quinazoline active on the central nervous system
KR20010072775A (ko) 항당뇨병성 피페라진 유도체, 이들 제제의 제조방법 및이를 함유하는 조성물
FI82456C (fi) Foerfarande foer framstaellning av nya terapeutiskt anvaendbara 1-fenyl-1,2,4-tiadiazin-1-oxidderivat.
CA3250163A1 (en) Androgen receptor modulators and methods for their use
FI91251C (fi) Menetelmä valmistaa farmakologisesti arvokkaita fenoksietyyliamiinijohdannaisia
DK145225B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af 1-(3-trimethoxyphenoxy-2-hydroxy-propyl)-4-phenyl-piperazinderivater eller syreadditionssalte deraf