DE69524383T2 - Verfahren zur Herstellung von Diarylchlorphosphat - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Diarylchlorphosphat

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thionyl chloride
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    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/06Phosphorus compounds without P—C bonds
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    • C07F9/14Esters of phosphoric acids containing P(=O)-halide groups
    • C07F9/1406Esters of phosphoric acids containing P(=O)-halide groups containing the structure Hal-P(=O)-O-aryl

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Description

    Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Diarylchlorophosphat zur Verwendung als Zwischenprodukt für Arzneimittel, landwirtschaftliche Chemikalien, usw.
  • Hintergrund der Erfindung
  • Bisher war Diarylhalogenphosphat als organische Phosphor- Verbindung bekannt, die als Zwischenprodukt für Arzneimittel oder landwirtschaftliche Chemikalien, Harz-Additiv- Materialien oder dgl. eingesetzt werden kann. Es wurden verschiedene Verfahren zur Herstellung von Diarylchlorophosphat vorgeschlagen, einschließlich beispielsweise eines Verfahren (1), das in der offengelegten japanische Patentanmeldung Nr. 2-503084 (KOHYO) offenbart ist, in dem Alkyldiarylphosphit z. B. unter Verwendung von Chlor halogeniert wird, und eines Verfahrens (2), das in der offengelegten japanischen Patentanmeldung Nr. 5-1084 offenbart wird, in dem Alkyldiarylphosphat mit Phosphorpentachlorid umgesetzt wird.
  • Da in dem oben genannten Verfahren (1) das Alkyldiarylphosphit dreiwertigen Phosphor enthält, hat es eine schlechte Stabilität und kann oxidiert werden. Außerdem können nur Lösungsmittel, die nicht mit Halogenen reagieren, z. B. Tetrachlorkohlenstoff oder Chlorbenzol verwendet werden.
  • Somit kann dieses Verfahren für industrielle Zwecke nicht vorteilhaft sein.
  • In Verfahren (2) ist Phosphorpentachlorid ein Feststoff, der auch Sublimationsverhalten hat, was es nicht nur schwer zu handhaben macht, wenn es mit Alkyldiarylphosphat umgesetzt wird, sondern daß auch Probleme macht, wie z. B. die Erzeugung von Verunreinigungen als Resultat von Sekundärreaktionen, usw.
  • Zur Überwindung solcher konventioneller Probleme, wie die oben beschriebenen, besteht die Aufgabe der vorliegenden Erfindung in der Bereitstellung eines Verfahrens zur Herstellung von Diarylchlorophosphat mit hoher Reinheit in hoher Ausbeute, das in vorteilhafter Weise für industrielle Zwecke eingesetzt werden kann.
  • In Anbetracht der vorstehend beschriebenen herkömmlichen Herstellungsverfahren haben die Erfinder der vorliegenden Erfindung eine Vielzahl von Untersuchungen durchgeführt und sind zu der vorliegenden Erfindung gelangt, die auf der Kenntnis beruht, daß Diarylchlorophosphat mit hoher Reinheit in hoher Ausbeute hergestellt werden kann, indem Alkyldiarylphosphat und Thionylchlorid in Gegenwart eines Katalysators umgesetzt werden.
  • D. h., die vorliegende Erfindung stellt ein Verfahren zur Herstellung von Diarylchlorophosphat bereit, das den Schritt des Umsetzens von Alkyldiarylphosphat, das durch die Formel (1) dargestellt, und Thionylchlorid in Gegenwart eines Katalysators umfaßt:
  • R¹O-P(O)(OAr)&sub2; (1)
  • (worin R¹ eine Alkyl-Gruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen darstellt und Ar eine substituierte oder unsubstituierte Aryl-Gruppe darstellt).
  • Ferner stellt die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung von Diarylchlorophosphat bereit, das außerdem den Schritt einer Reinigung des erhaltenen Diarylchlorophosphats durch Kristallisation durch Kohlenwasserstoff-Lösungsmittel umfaßt.
  • Die vorliegende Erfindung wird im folgenden detailliert beschrieben.
  • Die Reaktionsgleichung zur Herstellung des Diarylchlorophosphats der vorliegenden Erfindung wird durch die Formel (2) dargestellt:
  • R¹O-P(O)(OAr)&sub2; + SOCl&sub2; → (ArO)&sub2;P(O)Cl + SO&sub2; + R¹Cl (2)
  • (worin R¹ eine Alkyl-Gruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen darstellt und Ar eine substituierte oder unsubstituierte Aryl-Gruppe darstellt).
  • Während das Alkyldiarylphosphat, das durch die Formel (1) dargestellt wird, nach einem beliebigen Verfahren hergestellt werden kann, kann es in der vorliegenden Erfindung z. B. durch eine erste Umsetzung von Alkylalkohol und Phosphoroxychlorid unter Herstellung von Alkyldichlorophosphat und danach Reaktion des Alkyldichlorophosphats mit Phenolen hergestellt werden. Die Reaktionen werden durch die folgenden Gleichungen dargestellt:
  • R¹OH + P(O)Cl&sub3; → R¹OP(O)Cl&sub2; + HCl ↑
  • R¹OP(O)Cl&sub2; + 2ArOH + 2NaOH →
  • R¹O-P(O)(OAr)&sub2; + 2NaCl + 2H&sub2;O
  • (worin R¹ eine Alkyl-Gruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen wie z.B eine Methyl-Gruppe, eine Ethyl-Gruppe, eine Propyl- Gruppe, eine Butyl-Gruppe oder eine Allyl-Gruppe darstellt; und Ar eine Aryl-Gruppe wie z. B. eine 2,4-Dichlorphenyl- Gruppe, eine Phenyl-Gruppe, eine Cresyl-Gruppe oder eine Xylenyl-Gruppe darstellt).
  • Konkrete Beispiele der Katalysatoren, die in der vorliegenden Erfindung eingesetzt werden können, umfassen quaternäre Ammoniumsalze wie z. B. Tetra-n-butylammoniumbromid; Phosphoniumsalze wie z. B. Tetra-n-butylphosphoniumbromid; Pyrimidiniumsalze wie z. B. Ethylpyridiniumbromid; Amine wie z. B. Triethyl und Pyridin; Phosphorsäureamide wie Hexamethylphosphorsäuretriamid und Phosphine wie z. B. Triphenylphosphin.
  • Bei der Reaktion der vorliegenden Erfindung werden Alkyldiarylphosphat und Thionylchlorid durch Wärme in Gegenwart irgendeines der vorstehend genannten Katalysatoren, welche die Reaktion beschleunigen, umgesetzt.
  • Das Molverhältnis von Alkyldiarylphosphat zu Thionylchlorid ist 1 : 1,1 bis 1 : 5,0 und vorzugsweise 1 : 1,5 bis 1 : 3. Die zugesetzte Katalysatormenge ist nicht besonders beschränkt, beträgt aber üblicherweise 0,1 bis 2 g und vorzugsweise 0,5 bis 10 g pro 1 mol Alkyldiarylphosphat.
  • Obgleich die Reaktionsbedingungen von den Katalysatoren und Ausgangsmaterialien, die eingesetzt werden, abhängen, beträgt die Reaktionstemperatur üblicherweise 80 bis 150ºC und vorzugsweise 100 bis 120ºC; die Reaktionszeit ist normalerweise 0,5 bis 24 h und vorzugsweise 3 bis 10 h. Nach der Reaktion produziert ein Abkühlen des resultierenden Gemisches eine ölige Substanz.
  • In der vorliegenden Erfindung wird ein pulverförmiges Diarylchlorophosphat hoher Reinheit erhalten, indem ein Kohlenwasserstoff-Lösungsmittel oder ein gemischtes Lösungsmittel aus Kohlenwasserstoff-Lösungsmittel und halogeniertem Kohlenwasserstoff-Lösungsmittel zur Entfernung von Verunreinigungen wie z. B. ungewaschenem Oniumsalz oder Sekundärprodukte verwendet wird. Das bevorzugte Lösungsmittel ist ein Kohlenwasserstoff-Lösungsmittel. Verwendbare Kohlenwasserstoff-Lösungsmittel umfassen n-Hexan und Cyclohexan. Verwendbare halogenierte Kohlenwasserstoff- Lösungsmittel umfassen Methylendichlorid, Chloroform und Tetrachlorethylen. Das Mischungsverhältnis des halogenierten Kohlenwasserstoff-Lösungsmittels zu dem Kohlenwasserstoff- Lösungsmittel, ausgedrückt in Gew.-%, ist vorzugsweise 10 bis 20% bis 80 bis 90%.
  • In einem Reinigungsverfahren kann irgendeins der vorstehend genannten Lösungsmittel verwendet werden, um eine geeignete Menge an Diarylchlorophosphat durch Erwärmen darin zu lösen. Das resultierende Gemisch wird auf etwa 0ºC oder weniger abgekühlt, wobei Kristalle ausfallen. Wenn die Kristalle unter einer Stickstoffatmosphäre filtriert und abgetrennt und getrocknet werden, wird Diarylchlorophosphat hoher Reinheit erhalten.
  • BEISPIELE
  • Die vorliegende Erfindung wird im folgenden anhand der Beispiele beschrieben
  • BEISPIEL 1
  • Eine 83,2 g (0,2 mol) Probe von O-Ethyl-O,O-bis(2,4- dichlorphenyl)phosphat wurde in einen 200 ml-Rundkolben gegeben, welcher mit einem Rührer, einem Tropftrichter, einem Thermometer und einem Kühler ausgestattet war. Nachdem 47,6 g (0,4 mol) Thionylchlorid bei Raumtemperatur zugegeben worden waren, wurde 1,0 g Pyridin tropfenweise dem resultierenden Gemisch zugesetzt. Danach wurde seine Temperatur auf 100ºC erhöht und das Gemisch wurde 6 h altern gelassen. Dann wurden unter Wiedergewinnung von überschüssigem Thionylchlorid bei 60% und bei einem Druck von 200 mmHg (etwa 2,7 · 10³ Pa) 83,7 g einer gelben durchsichtigen Flüssigkeit erhalten. Die Rohausbeute war 103,1%. Eine Analyse mit dem Flüssigkeitschromatographen zeigte, daß die Reinheit von O,O-Bis(2,4-dichlorphenyl)chlorophosphat 93,5% war. Die wahre Ausbeute, die aus O-Ethyl-O,O-bis(2,4- dichlorphenyl)phosphat erhalten worden war, war 96,4%.
  • Das erhaltene 93,5% reine O,O-Bis(2,4- dichlorphenyl)chlorophosphat, das eine Masse von 81,5 g hatte, wurde in den Kolben gegeben. Dann wurden 70 ml n-Hexan zugesetzt, um die Substanz bei 40ºC zu lösen. Beim Kühlen der resultierenden Lösung auf 0ºC präzipitierten weiße Kristalle. Unter Stickstoffatmosphäre wurden die präzipitierten Kristalle filtriert und abgetrennt und getrocknet, wobei 70,4 g weiße Kristalle erhalten wurden. Die Reinheit der weißen Kristalle war 98,8% und die Wiedergewinnung durch Kristallisation war 86,4%.
  • BEISPIEL 2
  • Eine 83,2 g (0,2 mol)-Probe von O-Ethyl-O,O-bis(2,4- dichlorphenyl)phosphat wurde in einen 200 ml Rundkolben, der mit einem Rührer, einem Tropftrichter, einem Thermometer und einem Kühler ausgestattet war, gegeben. Nachdem 47,6 g (0,4 mol) Thionylchlorid tropfenweise bei Raumtemperatur zugesetzt worden waren, wurde 1,0 g Tetra-nbutylphosphoniumbromid dem resultierenden Gemisch zugesetzt. Danach wurde unter Temperaturerhöhung auf 100ºC das Gemisch für 6 h gealtert. Bei Wiedergewinnung von überschüssigem Thionylchlorid bei 60ºC und einem Druck 20 mmHg (etwa 2,7 · 10³ Pa) wurden 85,3 g einer gelben transparenten Flüssigkeit erhalten. Die Rohausbeute war 105,0%. Eine Analyse mit dem Flüssigkeitschromatographen zeigte, daß die Reinheit von O,O-Bis(2,4-dichlorphenyl)chlorophosphat 91,2% war. Die wahre Ausbeute ausgehend von O-Ethyl-O,O-bis(2,4- Dichlorphenyl)phosphat war 95,8%.
  • Das erhaltene 91,2% reine O,O-Bis(2,4- dichlorphenyl)chlorophosphat, das eine Masse von 80 g hatte, wurde in den Kolben gegeben. Dann wurden 70 ml n-Hexan zugesetzt, um die Substanz bei 40ºC zu lösen. Beim Abkühlen der resultierenden Lösung auf 0ºC präzipitierten weißen Kristalle. Unter Stickstoffatmosphäre wurden die präzipitierten Kristalle filtriert und abgetrennt und getrocknet, wobei 67,5 g weiße Kristalle produziert wurden. Die Reinheit der weißen Kristalle war 98,0% und die Wiedergewinnung bei der Kristallisation war 84,4%.
  • BEISPIEL 3
  • Eine 55,6 g (0,2 mol)-Probe von O-Ethyl-O,O-diphenylphosphat wurde in einen 200 ml-Rundkolben, der mit einem Rührer, einem Tropftrichter, einem Thermometer und einem Kühler ausgestattet war, gegeben. Nachdem 47,6 g Thionylchlorid tropfenweise bei Raumtemperatur zugesetzt worden waren, wurde das resultierende Gemisch mit 1,0 g Pyridin versetzt. Danach wurde das Gemisch, während seine Temperatur auf 100ºC anstieg, für 4 h gealtert. Dann wurden bei Wiedergewinnung von überschüssigem Thionylchlorid bei 60ºC und einem Druck von 20 mmHg (etwa 2,7 · 10³ Pa) 55,1 g einer gelben transparenten Flüssigkeit erhalten. Die Rohausbeute war 102,6 %. Eine Analyse mit dem Flüssigkeitschromatographen zeigte, daß die Reinheit von O,O-Diphenylchlorophosphat 94,4% war. Die wahre Ausbeute, die aus O-Ethyl-O,O-diphenylphosphat erhalten wurde, war 96,9%.
  • Das erhaltene 94,4% reine O,O-Diphenylchlorophosphat, das eine Masse von 50,0 g hatte, wurde in den Kolben gegeben. Dann wurden 70 ml n-Hexan zugesetzt, um die Substanz bei 40ºC zu lösen. Beim Abkühlen der resultierenden Lösung auf 0ºC wurden weiße Kristall ausgefällt. Unter Stickstoffatmosphäre wurden die präzipitierten Kristalle filtriert und abgetrennt und getrocknet, wobei 43,7 g weiße Kristalle erhalten wurden. Die Reinheit der weißen Kristalle war 99,0% und ihre Wiedergewinnung bei Kristallisation war 87,4%.
  • BEISPIEL 4
  • Eine 83,2 g (0,2 mol)-Probe von O-Ethyl-O,O-bis(2,4- dichlorphenyl)phosphat wurde in einen 200 ml Rundkolben, der mit einem Rührer, einem Tropftrichter, einem Thermometer und einem Kühler ausgestattet war, gegeben. Dann wurden 47,6 g (0,4 mol) Thionylchlorid tropfenweise bei Raumtemperatur zugesetzt; zu dem resultierenden Gemisch wurde 1,0 g Triethylamin gegeben. Danach wurde das Gemisch, während seine Temperatur auf 95ºC stieg, für 8 h gealtert. Anschließend wurde bei der Wiedergewinnung von überschüssigem Thionylchlorid bei 60ºC und unter einem Druck von 20 mmHg eine gelbe transparente Flüssigkeit erhalten. Die Rohausbeute war 101,9%. Eine Analyse mit dem Flüssigkeitschromatographen zeigte, daß die Reinheit 92,5% war. Die wahre Ausbeute, die ausgehend von O-Ethyl-O,O-bis(2,4-dichlorphenyl)phosphat erhalten worden war, war 94,3%.
  • Das erhalten 92,5% reine O,O-Bis(2,4- dichlorphenyl)chlorophosphat, das eine Masse von 80,0 g hatte, wurde in den Kolben gegeben. Dann wurde 70 ml n-Hexan zugesetzt, um die Substanz bei 40ºC zu lösen. Beim Abkühlen der resultierenden Lösung auf 0ºC präzipitierten weiße Kristalle. Die präzipitierten Kristalle wurden unter Stickstoffatmosphäre filtriert und abgetrennt und getrocknet, wobei 67,0 g weiße Kristalle erhalten wurden. Die Reinheit der weißen Kristall war 98,2% und die Wiedergewinnung bei der Kristallisation war 83,8%.
  • BEISPIEL 5
  • 83,2 g (0,2 mol)-Probe von O-Ethyl-O,O-bis(2,4- dichlorphenyl)phosphat wurde in einen 200 ml-Rundkolben, der mit einem Rührer, einem Tropftrichter, einem Thermometer und einem Kühler ausgestattet war, gegeben. Dann wurden 47,6 g (0,4 mol) Thionylchlorid tropfenweise bei Raumtemperatur zugegeben, dem resultierenden Gemisch wurde 1,0 g tetra-n- Butylammoniumbromid zugesetzt. Danach wurde das Gemisch, wobei seine Temperatur auf 110ºC erhöht wurde, für 5 h gealtert. Als nächstes wurden bei der Wiedergewinnung von überschüssigem Thionylchlorid bei 60ºC und einem Druck von 20 mmHg (etwa 2,7 · 10 Pa) 83,9 g einer gelben transparenten Flüssigkeit erhalten. Die Rohausbeute von 103,3%, Eine Analyse mit einem Flüssigkeitschromatographen zeigte, daß die Reinheit von O,O-Bis(2,4-dichlorphenyl)chlorophosphat 94,9% war. Die wahre Ausbeute, die aus O-Ethyl-O,O-bis(2,4- dichlorphenyl)phosphat erhalten wurde, war 98,0%.
  • Das erhaltene 94,9% reine O,O-Bis(2,4- dichlorphenyl)chlorophosphat, das eine Masse von 80,0 g hatte, wurde in den Kolben gegeben. Dann wurden 70 ml n-Hexan zugesetzt, um die Substanz bei 40ºC zu lösen. Beim Abkühlen der resultierenden Lösung aus 0ºC präzipitierten weiße Kristalle. Unter Stickstoffatmosphäre wurden die präzipitierten Kristalle filtriert und abgetrennt und getrocknet, wobei 70,6 g weiße Kristalle erhalten wurden. Die Reinheit der weißen Kristalle war 99,0% und die Wiedergewinnung infolge einer Kristallisation war 88,3%.
  • BEISPIEL 6
  • Eine 83,2 g (0,2 mol)-Probe von O-Ethyl-O,O-bis(2,4- dichlorphenyl)phosphat wurde in einen 200 ml Rundkolben, der mit einem Rührer, einem Tropftrichter, einem Thermometer und einem Kühler ausgestattet war, gegeben. Danach wurden 47,6 g (0,4 mol) Thionylchlorid tropfenweise bei Raumtemperatur zugesetzt, ferner wurde 1,0 g Hexamethylphosphorsäuretriamid tropfenweise zu dem resultierenden Gemisch gegeben. Danach wurde das Gemisch unter Erhöhung seiner Temperatur auf 100ºC für 7 h gealtert. Als nächstes wurden bei Wiedergewinnung von überschüssigem Thionylchlorid bei 60ºC und bei einem Druck von 20 mmHg (etwa 2,7 · 10³ Pa) 80,4 g einer gelben transparenten Flüssigkeit erhalten. Die Rohausbeute war 99,0%. Eine Analyse mit einem Flüssigkeitschromatographen zeigte, daß die Reinheit von O,O-Bis(2,4- dichlorphenyl)chlorophosphat 93,0% war. Die wahre Ausbeute, die aus O-Ethyl-O,O-bis(2,4-dichlorphenyl)phosphat erhalten worden war, war 92,1%.
  • Das erhaltene 93,0% reine O,O-Bis(2,4- dichlorphenyl)chlorophosphat, das eine Masse von 75,0 g hatte, wurde in den Kolben gegeben. Dann wurden 70 ml n-Hexan zugesetzt, um die Substanz bei 40ºC zu lösen. Beim Kühlen der resultierenden auf 0ºC präzipitierten weiße Kristalle. Unter Stickstoffatmosphäre wurden die präzipitierten Kristalle filtriert und abgetrennt und getrocknet, wobei 65,9 g weiße Kristalle erhalten wurden. Die Reinheit der weißen Kristalle war 97,6 5 und die Wiedergewinnung bei Kristallisation war 87,9%.
  • BEISPIEL 7
  • Eine 82,3 g (0,2 mol)-Probe von O-Ethyl-O,O-bis(2,4- dichlorphenyl)phosphat wurden in einen 200 ml-Rundkolben, der mit einem Rührer, einem Tropftrichter, einem Thermometer und einem Kühler ausgestattet war, gegeben. Nachdem 47,6 g (0,4 mol) Thionylchlorid tropfenweise bei Raumtemperatur zugegeben worden waren, wurde dem resultierenden Gemisch noch 1,0 Triphenylphosphin zugesetzt. Danach wurde das Gemisch bei Erhöhung seiner Temperatur auf 110ºC für 5 h gealtert. Danach wurden bei Wiedergewinnung von überschüssigem Thionylchlorid bei 60ºC und einem Druck von 20 mmHg (etwa 2,7 · 10³ Pa) 83,1 g einer gelben transparenten Flüssigkeit erhalten. Die Rohausbeute war 102,3%. Eine Analyse mit Flüssigkeitschromatographen zeigte, daß die Reinheit von O,O-Bis(2,4-dichlorphenyl)chlorophosphat 95,2% war. Die wahre Ausbeute, die aus O-Ethyl-O,O-bis(2,4- dichlorphenyl)phosphat erhalten worden war, war 97,4%.
  • Das 95,2% reine O,O-Bis(2,4-dichlorphenyl)chlorophosphat, das eine Masse von 80,0 g hatte, wurde in den Kolben gegeben. Dann wurden 70 ml n-Hexan zugesetzt, um die Substanz bei 40ºC zu lösen. Beim Kühlen der resultierenden Lösung auf 0ºC präzipitierten weiße Kristalle. Unter Stickstoffatmosphäre wurden die präzipitierten weißen Kristalle filtriert und abgetrennt und getrocknet, wobei 71,8 g weiße Kristalle erhalten wurden. Die Reinheit der weißen Kristalle war 98,4% und die Wiedergewinnung bei Kristallisation war 89,8%.
  • BEISPIEL 8
  • Eine 61,2 g (0,2 mol)-Probe von O-Ethyl-O,O-bis(3- methylphenyl)phosphat wurde in einen 200 ml Rundkolben, der mit einem Rührer, einem Tropftrichter, einem Thermometer und einem Kühler ausgestattet war, gegeben. Nachdem 47,6 g (0,4 mol) Thionylchlorid tropfenweise bei Raumtemperatur zugegeben worden waren, wurde dem resultierenden Gemisch 1,0 g Pyridin tropfenweise zugesetzt. Danach wurde das Gemisch bei Erhöhung seiner Temperatur auf 100ºC 10 h gealtert. Danach wurde bei Wiedergewinnung von überschüssigem Thionylchlorid bei 60ºC und bei einem Druck von 20 mmHg (etwa 2,7 · 10³ Pa) 62,8 g einer bräunlich roten transparenten Flüssigkeit erhalten. Die Rohausbeute war 105,9%. Eine Analyse mit dem Flüssigkeitschromatographen zeigte, daß die Reinheit von O,O-Bis(3-methylphenyl)chlorophosphat 91,1% war. Die wahre Ausbeute, die aus O-Ethyl-O,O-bis(3- methylphenyl)phosphat erhalten worden war, war 95,4%.
  • BEISPIEL 9
  • Eine 67,6 g (0,2 mol)-Probe von O-Ethyl-O,O-bis(3- methoxyphenyl)phosphat wurde in einen 200 ml-Rundkolben, der mit einem Rührer, einem Tropftrichter, einem Thermometer und einem Kühler ausgestattet war, gegeben. Nachdem 47,6 g (0,4 mol) Thionylchlorid tropfenweise bei Raumtemperatur zugegeben worden waren, wurde das resultierende Gemisch tropfenweise mit 1,0 g Pyridin versetzt. Danach wurde das Gemisch bei Erhöhung seiner Temperatur auf 100ºC für 10 h gealtert. Dann wurden bei Wiedergewinnung von überschüssigem Thionylchlorid bei 60ºC und einem Druck von 20 mmHg (etwa 2,7 · 10³ Pa) 69,4 g einer bräunlich roten transparenten Flüssigkeit erhalten. Die Rohausbeute war 105,6%. Eine Analyse mit dem Flüssigkeitschromatographen zeigte, daß die Reinheit von O,O-Bis(3-methoxyphenyl)chlorophosphat 91,0% war. Die wahre Ausbeute, die aus O-Ethyl-O,O-bis(3- methoxyphenyl)phosphat erhalten worden war, war 96,1%.
  • VERGLEICHSBEISPIEL 1
  • Eine 83,2 g (0,2 mol)-Probe von O-Ethyl-O,O-bis(2,4- dichlorphenyl)phosphat wurde in einen 200 ml-Rundkolben, der mit einem Rührer, einem Tropftrichter, einem Thermometer und einem Kühler ausgestattet war, gegeben. Dann wurden 47,6 g (0,4 mol) Thionylchlorid tropfenweise bei Raumtemperatur zugesetzt. Danach wurde das Gemisch bei Erhöhung seiner Temperatur auf 100ºC 16 h gealtert. Während des Reifens wurde die reagierende Flüssigkeit einer Analyse mit dem Flüssigkeitschromatographen unterworfen, die zeigte, daß kein O,O-Bis(2,4-dichlorphenyl)chlorophosphat produziert worden war.
  • Dementsprechend stellt die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung von Diarylchlorophosphat hoher Reinheit in einer hohen Ausbeute bereit, das in vorteilhafter Weise bei industriellen Anwendungen eingesetzt werden kann.

Claims (5)

1. Verfahren zur Herstellung von Diarylchlorophosphat, das den Schritt eines Umsetzens von Alkyldiarylphosphat, das durch die Formel (1) dargestellt wird, und Thionylchlorid in Gegenwart eines Katalysator umfaßt:
R¹O-P(O)(OAr)&sub2; (1)
(worin R¹ eine Alkyl-Gruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen darstellt und Ar eine substituierte oder unsubstituierte Aryl-Gruppe darstellt).
2. Verfahren zur Herstellung von Diarylchlorophosphat nach Anspruch 1, das außerdem den Schritt einer Reinigung des erhaltenen Diarylchlorophosphats durch Verwendung eines Kohlenwasserstoff-Lösungsmittels oder eines gemischten Lösungsmittels aus Kohlenwasserstoff- Lösungsmittel und halogeniertem Kohlenwasserstoff- Lösungsmittel zur Kristallisation umfaßt.
3. Verfahren zur Herstellung von Diarylchlorophosphat nach Anspruch 2, wobei zur Kristallisation nur Kohlenwasserstoff-Lösungsmittel verwendet wird.
4. Verfahren zur Herstellung von Diarylchlorophosphat nach Anspruch 3, wobei das Kohlenwasserstoff-Lösungsmittel entweder n-Hexan oder Cyclohexan ist.
5. Verfahren zur Herstellung von Diarylchlorophosphat nach Anspruch 1, wobei das Molverhältnis von Alkyldiarylphosphat zu Thionylchlorid 1 : 1,1 bis 1 : 5,0 ist.
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