DE60303856T2 - Membran-Elektroden-Einheit für Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen - Google Patents

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Masaki Wako-shi Saitama Tani
Hayato Wako-shi Saitama Kaji
Shigeru Wako-shi Saitama Inai
Takeshi Wako-shi Saitama Muro
Shinya Wako-shi Saitama Watanabe
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Description

  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung betrifft Membranelektrodenaufbaue für Polymerelektrolytbrennstoffzellen, und insbesondere betrifft sie eine Technologie, welche Lecken eines Katalysatormaterials auf der Anodenseite während des Betriebs bei hoher Spannung reduzieren kann.
  • Hintergrund des Standes der Technik
  • Eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle (hier weiter unten einfach als „Brennstoffzelle" bezeichnet) wird gebildet, indem Separatoren an beide Seiten einer flachen Elektrodenstruktur laminiert werden. Die Elektrodenstruktur ist ein gestapeltes Element, welches eine Polymerelektrolytmembran hat, welche zwischen einer Elektrodenkatalysatorschicht an der positiven Seite und einer Elektrodenkatalysatorschicht an der negativen Seite gehalten wird, wobei eine Gasdiffusionsschicht außen auf jeder Elektrodenkatalysatorschicht laminiert ist. In einer derartigen Brennstoffzelle tritt eine elektrochemische Reaktion auf, welche einen elektrischen Strom erzeugt, wenn zum Beispiel Wasserstoffgas in einem Gaskanal des Separators zugeführt wird, welcher an der negativen Elektrodenseite angeordnet ist, und ein oxidierendes Gas in einem Gaskanal des Separators zugeführt wird, welcher an der positiven Elektrodenseite angeordnet ist. Während des Betriebs der Brennstoffzelle überträgt die Gasdiffusionsschicht die Elektronen, welche durch die elektrochemische Reaktion zwischen der Elektrodenkatalysatorschicht und dem Separator erzeugt werden, und die Gasdiffusionsschicht diffundiert gleichzeitig das Brennstoffgas und das oxidierende Gas. Die Elektrodenkatalysatorschicht an der negativen Seite induziert eine chemische Reaktion im Brennstoffgas, um Protonen (H+) und Elektronen zu erzeugen, und die Elektrodenkatalysatorschicht an der positiven Seite erzeugt Wasser aus Sauerstoff, Protonen und Elektronen, und die Elektrolytmembran überträgt Protonen durch Ionenleitung. Als ein Ergebnis wird elektrische Leistung von den positiven und negativen Elektrodenkatalysatorschichten bereitgestellt.
  • Eine Mischung von Kohlenstoffpartikeln, die ein Katalysatormaterial, wie zum Beispiel ein Seltenes Metall, tragen und von einem Elektrolyt, welcher aus einem ionenleitfähigen Polymer besteht, ist als eine Elektrodenkatalysatorschicht gut bekannt. Platin (hier weiter unten einfach als „Pt" bezeichnet) allein oder Pt mit anderen Metallen ist als ein Katalysatormaterial bekannt (siehe japanische ungeprüfte Patentanmeldung, Veröffentlichungs-Nr. 2000-243404). Insbesondere wird eine Platin-Ruthenium-Legierung (hier weiter unten einfach als „Pt-Ru" bezeichnet) in einer Brennstoffelektrode (Anode) verwendet, um zu verhindern, dass das Pt durch Verunreinigungen wie zum Beispiel Kohlenmonoxid enthalten in dem Wasserstoffgas, welches als ein Brennstoffgas verwendet wird (siehe japanische ungeprüfte Patentanmeldung, Veröffentlichungs-Nr. 11-250918), vergiftet wird.
  • Jedoch kann während des Betriebs der Brennstoffzelle, insbesondere während des Betriebs bei hohem Potenzial, Ru in der Anode eluiert und präzipitiert werden, und die Gasdiffusionseigenschaften können dadurch verschlechtert werden.
  • US 6,309,769 offenbart eine Brennstoffzelle, die einen Membranelektrodenaufbau hat, welcher aus Katalysatorschichten und einem festen Elektrolyt zwischen diesen Schichten besteht. Die Brennstoffzelle hat weiterhin Gasdiffusionsschichten. In einigen Ausführungsformen ist das Elektrolyt ein festes Polymer (z.B. eine feste Polymer-Ionenaustauschmembran).
  • Die Brennstoffzelle enthält weiterhin eine Kohlenmonoxidfilterschicht, welche aus einem Material gebildet werden kann, welches fähig ist, Kohlenmonoxid zu absorbieren, wobei das Material Ruthenium und/oder seine Legierungen einschließen kann. Das Material, welches auf der Filterschicht verwendet wird, kann auf Kohleschwarz dispergiert sein. US 6,309,769 offenbart weiterhin eine spezifische Filterschicht, welche Ru/C und von 10–35% Nafion (hergestellt von Du Pont) enthält.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Daher ist ein Gegenstand der vorliegenden Erfindung die Bereitstellung eines Membranelektrodenaufbaus für eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle, welche die Ablagerung der Ru-Komponente in der Anodendiffusionsschicht und die Verschlechterung der Leistungserzeugungseffizienz der Brennstoffzelle vermindern kann, sogar bei Betrieb bei hohem Potenzial.
  • Der Membranelektrodenaufbau für eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle der vorliegenden Erfindung hat einen Membranelektrodenaufbau für eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle, welcher eine Polymerelektrolytmembran, eine Kathode und eine Anode, welche eine katalytische Schicht und eine Diffusionsschicht haben, und einen Legierungskatalysator, welcher Ru in der Anodendiffusionsschicht enthält, hat.
  • Indem der Legierungskatalysator, welcher Ru enthält, zu der Anodendiffusionsschicht hinzugefügt wird, wirkt Ru, welches in diesem hinzugefügten Legierungskatalysator enthalten ist, erfindungsgemäß als ein Kern, und die Ru-Komponente, welche aus der Anodenkatalysatorschicht eluiert wird, wird um den Kern abgelagert und gefangen. Als ein Ergebnis kann die Ablagerung der Ru-Komponente in einem Gaskanal der Anodendiffusionsschicht verhindert werden, und eine Verschlechterung der Leistungserzeugungseffizienz aufgrund der Ablagerung der Ru-Komponente während des Betriebs bei hohem Potenzial kann ebenso vermindert werden.
  • Außerdem ist in der vorliegenden Erfindung der Legierungskatalysator, welcher Ru enthält, durch Kohlenstoffpartikel geträgert, und die katalysatortragenden Kohlenstoffpartikel werden mit einem wasserabweisenden Harz gemischt verwendet, und das Gewichtsverhältnis des wasserabweisenden Harzes und der katalysatortragenden Kohlenstoffpartikel liegt in einem Bereich von 1:9 bis 7:3. 3 ist eine Abbildung, welche die Beziehung des Gewichts eines wasserabweisenden Harzes zu dem Gewicht der katalysatortragenden Kohlenstoffpartikel und des Grades der Abnahme der Spannung zeigt. Aus 3 wird klar, dass in dem Falle, in welchem das Gewichtsverhältnis des wasserabweisenden Harzes und der katalysatortragenden Kohlenstoffpartikel in einem Bereich 1:9 bis 7:3 liegt, die Ru-Komponente, welche aus der Anodenkatalysatorschicht eluiert wird, auf Ru der Kohlenstoffpartikel abgelagert werden kann, welche zu der Anodendiffusionsschicht hinzugefügt sind. Als ein Ergebnis kann eine Verschlechterung der Spannung vermindert werden, so dass sie nicht mehr als 50 mV beträgt, und eine überlegene Wirkung zur Minimierung des Effizienzverlustes kann sich zeigen.
  • Des Weiteren ist in der vorliegenden Erfindung die absorbierte Wassermenge in den Kohlenstoffpartikeln unter einem gesättigten Wasserdampfdruck bei 60°C nicht geringer als 150 cm3/g. Die Ru-Komponente, die aus der Anodenkatalysatorschicht eluiert wird, wird ionisiert und ist in anfeuchtendem Wasser, welches in der Anode ist, und die Ru-Komponente wandert zu der Anodendiffusionsschicht, wobei dieses anfeuchtende Wasser entladen wird. Daher wird das Ru-Ion in diesem Wasser benötigt, um effizient auf dem Ru abgelagert zu werden, welches in den katalysatortragenden Kohlenstoffpartikeln enthalten ist. 4 ist eine Abbildung welche eine Beziehung der absorbierten Wassermenge und des Grades, zu welchem die Spannung vermindert wird, zeigt. Aus 4 wird klar, dass in dem Falle, in welchem die absorbierte Wassermenge nicht geringer als 150 cm3/g ist, die Ru-Komponente, welche aus der Anodenkatalysatorschicht eluiert wird, um das Ru abgelagert werden kann, welches in den Kohlenstoffpartikeln enthalten ist, welche zu der Anodendiffusionsschicht hinzugefügt sind. Als ein Ergebnis kann eine Verminderung der Spannung vermindert werden, so dass sie nicht mehr als 50 mV beträgt, und eine überlegene Verminderungswirkung zur Minimierung des Effizienzverlustes kann sich zeigen.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • 1 ist eine Fotografie, welche Ru um einen Querschnitt des Membranelektrodenaufbaus in einem erfindungsgemäßen Beispiel zeigt.
  • 2 ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme, welche Ru um einen Querschnitt des Membranelektrodenaufbaus in einem erfindungsgemäßen Vergleichsbeispiel zeigt.
  • 3 ist eine Abbildung, welche die Beziehung des Gewichtes des wasserabweisenden Harzes zu dem Gewicht der katalysatortragenden Kohlenstoffpartikel und des Grades, zu welchem die Spannung vermindert wird, zeigt.
  • 4 ist eine Abbildung, welche die Beziehung der Wassermenge, welche von den katalysatortragenden Kohlenstoffpartikeln absorbiert wird, und des Grades, zu welchem die Spannung vermindert wird, zeigt.
  • Beispiel
  • Die vorliegende Erfindung wird weiterhin durch ein Beispiel erklärt.
  • 1. Herstellung des Membranelektrodenaufbaus
  • Probe 1
  • 35 g eines ionenleitfähigen Polymers (Handelsbezeichnung: NafionSE20192, hergestellt von Du Pont), 10 g platintragende Kohlenstoffpartikel (Handelsbezeichnung: TEC10E50E, hergestellt von TANAKA PRECIOUS METALS), in welchen das Gewichtsverhältnis von Kohleschwarz zu Platin 50:50 war, und 2,5 g kristalline Kohlenstofffasern (Handelsbezeichnung: VGCF, hergestellt von SHOWA DENKO K. K.) wurden gemischt, um eine Kathodenkatalysatorpaste herzustellen. Ein Fluorethylenpolymerblatt (FEP-Blatt) wurde mit dieser Kathodenkatalysatorpaste mit 0,3 mg/cm2 bezogen auf die Pt-Menge beschichtet und getrocknet, um ein Kathodenelektrodenblatt (katalytische Schicht) herzustellen. Auf der anderen Seite wurden 36,8 g eines ionenleitfähigen Polymers (Handelsbezeichnung: NafionSE20192, hergestellt von Du Pont), 10 g Pt-Ru tragende Kohlenstoffpartikel (Handelsbezeichnung: TEC61E54, Pt:Ru = 1:1, hergestellt von TANAKA PRECIOUS METALS), in denen das Gewichtsverhältnis von Kohleschwarz zu Katalysator 46:54 war, gemischt, um eine Anodenkatalysatorpaste herzustellen. Ein FEP-Blatt wurde mit dieser Anodenkatalysatorpaste mit 0,15 mg/cm2 bezogen auf die Katalysatormenge beschichtet und getrocknet, um ein Anodenelektrodenblatt (katalytische Schicht) herzustellen.
  • 3 g Teflonpulver (Teflon: Warenzeichen) (Handelsbezeichnung: L170J, hergestellt durch ASAHI GLASS Co. Ltd.) und 58,7 g Pt-Ru tragende Kohlenstoffpartikel (Handelsbezeichnung: TEC61E54, Pt:Ru = 1:1, katalysatortragendes Material: Ketchenblack EC, hergestellt von TANAKA PRECIOUS METALS) wurden mit Ethylenglycol gemischt, um eine Grundierungsschichtpaste A1 herzustellen. 12 g Teflonpulver (Teflon: Warenzeichen) (Handelsbezeichnung: L170J, hergestellt von ASAHI GLASS Co. Ltd.) und Kohleschwarz-Pulver (Handelsbezeichnung: VulcanXC75, hergestellt durch Cabot Corporation) wurden mit Ethylenglycol gemischt, um eine Grundierungsschichtpaste B1 herzustellen. Ein Kohlepapier (Handelsbezeichnung: TGP060, hergestellt von TORAY Industries), welches zuvor behandelt wurde, so dass es wasserabweisend war, wurde mit der Grundierungsschichtpaste A1 mit einer Dicke von 2,3 mg/cm2 beschichtet und getrocknet, wobei eine Anodendiffusionsschicht hergestellt wurde. Auf der anderen Seite wurde dasselbe Kohlepapier wie bei der Anode mit der Grundierungsschichtpaste B1 mit einer Dicke von 2,3 mg/cm2 beschichtet und getrocknet, um eine Kathodendiffusionsschicht herzustellen.
  • Die Elektrodenblätter der Anode und der Kathode wurden auf eine Elektrolytmembran durch ein Decal-Verfahren übertragen (Vereinigungsdruck: 40 kg/cm2), um einen Membran-Elektrodenkomplex CCM herzustellen, und die Anoden- und Kathodendiffusionsschichten wurden auf beide Oberflächen dieser CCM laminiert, um den Membranelektrodenaufbau MEA von Probe 1 herzustellen.
  • Probe 2
  • Der Membranelektrodenaufbau MEA von Probe 2 wurde auf dieselbe Weise wie in Probe 1 hergestellt, wobei das Herstellungsverfahren der Anodendiffusionsschicht von Probe 1 verwendet wurde, außer dass die Grundierungsschichtpaste A2 anstatt der Grundierungsschichtpaste A1 verwendet wurde. Die Grundierungsschichtpaste A2 wurde hergestellt, indem 9 g Teflonpulver (Teflon: Warenzeichen) (Handelsbezeichnung: L170J, hergestellt von ASAHI GLASS Co. Ltd.) und 45,6 g Pt-Ru tragende Kohlenstoffpartikel (Handelsbezeichnung: TEC61E54, Pt:Ru = 1:1, katalysatortragendes Material: Ketchenblack EC, hergestellt von TANAKA PRECIOUS METALS) mit Ethylenglycol gemischt wurden.
  • Probe 3
  • Der Membranelektrodenaufbau MEA von Probe 3 wurde auf dieselbe Weise wie in Probe 1 hergestellt, wobei das Herstellungsverfahren der Anodendiffusionsschicht von Probe 1 verwendet wurde, außer dass die Grundierungsschichtpaste A3 anstatt der Grundierungsschichtpaste A1 verwendet wurde. Die Grundierungsschichtpaste A3 wurde hergestellt, indem 12 g Teflonpulver (Teflon: Warenzeichen) (Handelsbezeichnung: L170J, hergestellt von ASAHI GLASS Co. Ltd.) und 39 g Pt-Ru tragende Kohlenstoffpartikel (Handelsbezeichnung: TEC61E54, Pt:Ru = 1:1, katalysatortragendes Material: Ketchenblack EC, hergestellt von TANAKA PRECIOUS METALS) mit Ethylenglycol gemischt wurden.
  • Probe 4
  • Der Membranelektrodenaufbau MEA von Probe 4 wurde auf dieselbe Weise wie in Probe 1 hergestellt, wobei das Herstellungsverfahren der Anodendiffusionsschicht von Probe 1 verwendet wurde, außer dass die Grundierungsschichtpaste A4 anstatt der Grundierungsschichtpaste A1 verwendet wurde. Die Grundierungsschichtpaste A4 wurde hergestellt, indem 15 g Teflonpulver (Teflon: Warenzeichen) (Handelsbezeichnung: L170J, hergestellt von ASAHI GLASS Co. Ltd.) und 32,6 g Pt-Ru tragende Kohlenstoffpartikel (Handelsbezeichnung: TEC61E54, Pt:Ru = 1:1, katalysatortragendes Material: Ketchenblack EC, hergestellt von TANAKA PRECIOUS METALS) mit Ethylenglycol gemischt wurden.
  • Probe 5
  • Der Membranelektrodenaufbau MEA von Probe 5 wurde auf dieselbe Weise wie in Probe 1 hergestellt, wobei das Herstellungsverfahren der Anodendiffusionsschicht von Probe 1 verwendet wurde, außer dass die Grundierungsschichtpaste A5 anstatt der Grundierungsschichtpaste A1 verwendet wurde. Die Grundierungsschichtpaste A5 wurde hergestellt, indem 18 g Teflonpulver (Teflon: Warenzeichen) (Handelsbezeichnung: L170J, hergestellt von ASAHI GLASS Co. Ltd.) und 26 g Pt- Ru tragende Kohlenstoffpartikel (Handelsbezeichnung: TEC61E54, Pt:Ru = 1:1, katalysatortragendes Material: Ketchenblack EC, hergestellt von TANAKA PRECIOUS METALS) mit Ethylenglycol gemischt wurden.
  • Probe 6
  • Der Membranelektrodenaufbau MEA von Probe 6 wurde auf dieselbe Weise wie in Probe 1 hergestellt, wobei das Herstellungsverfahren der Anodendiffusionsschicht von Probe 1 verwendet wurde, außer dass die Grundierungsschichtpaste A6 anstatt der Grundierungsschichtpaste A1 verwendet wurde. Die Grundierungsschichtpaste A6 wurde hergestellt, indem 21 g Teflonpulver (Teflon: Warenzeichen) (Handelsbezeichnung: L170J, hergestellt von ASAHI GLASS Co. Ltd.) und 19,5 g Pt-Ru tragende Kohlenstoffpartikel (Handelsbezeichnung: TEC61E54, Pt:Ru = 1:1, katalysatortragendes Material: Ketchenblack EC, hergestellt von TANAKA PRECIOUS METALS) mit Ethylenglycol gemischt wurden.
  • Probe 7
  • Der Membranelektrodenaufbau MEA von Probe 7 wurde auf dieselbe Weise wie in Probe 1 hergestellt, wobei das Herstellungsverfahren der Anodendiffusionsschicht von Probe 1 verwendet wurde, außer dass die Grundierungsschichtpaste A7 anstatt der Grundierungsschichtpaste A1 verwendet wurde. Die Grundierungsschichtpaste A7 wurde hergestellt, indem 24 g Teflonpulver (Teflon: Warenzeichen) (Handelsbezeichnung: L170J, hergestellt von ASAHI GLASS Co. Ltd.) und 13 g Pt-Ru tragende Kohlenstoffpartikel (Handelsbezeichnung: TEC61E54, Pt:Ru = 1:1, katalysatortragendes Material: Ketchenblack EC, hergestellt von TANAKA PRECIOUS METALS) mit Ethylenglycol gemischt wurden.
  • Probe 8
  • Der Membranelektrodenaufbau MEA von Probe 8 wurde auf dieselbe Weise wie in Probe 1 hergestellt, wobei das Herstellungsverfahren der Anodendiffusionsschicht von Probe 1 verwendet wurde, außer dass die Grundierungsschichtpaste B1 anstatt der Grundierungsschichtpaste A1 verwendet wurde und dass ein Legierungskatalysator, welcher Ruthenium enthielt, nicht zu der Anodendiffusionsschicht hinzugefügt wurde.
  • Vergleichsprobe 9
  • Der Membranelektrodenaufbau MEA von Probe 9 wurde auf dieselbe Weise wie in Probe 1 hergestellt, wobei das Herstellungsverfahren der Anodendiffusionsschicht von Probe 1 verwendet wurde, außer dass die Grundierungsschichtpaste A8 anstatt der Grundierungsschichtpaste A1 verwendet wurde und dass die Wassermenge, welche von den katalysatortragenden Kohlenstoffpartikeln absorbiert wurde, verändert wurde. Die Grundierungsschichtpaste A8 wurde hergestellt, indem 12 g Teflonpulver (Teflon: Warenzeichen) (Handelsbezeichnung: L170J, hergestellt von ASAHI GLASS Co. Ltd.) und 39 g Pt-Ru tragende Kohlenstoffpartikel (Handelsbezeichnung: TEC61V33, Pt:Ru = 1:1, katalysatortragendes Material: VulcanXC-75, hergestellt von TANAKA PRECIOUS METALS) mit Ethylenglycol gemischt wurden.
  • Vergleichsprobe 10
  • Der Membranelektrodenaufbau MEA von Probe 10 wurde auf dieselbe Weise wie in Probe 1 hergestellt, wobei das Herstellungsverfahren der Anodendiffusionsschicht von Probe 1 verwendet wurde, außer dass die Grundierungsschichtpaste A9 anstatt der Grundierungsschichtpaste A1 verwendet wurde, und dass die Wassermenge, welche von den katalysatortragenden Kohlenstoffpartikeln absorbiert wurde, verändert wurde. Die Grundierungsschichtpaste A9 wurde hergestellt, indem ein Katalysator, welcher ein Verhältnis von Pt:Ru = 1:1,5 hatte, auf Kohlepulver (Handelsbezeichnung: Denkablack, hergestellt von DENKI KAGAKU KOGYO K. K.) bei 40% durch ein Imprägnierverfahren eingerichtet wurde und indem dann 12 g Teflonpulver (Teflon: Warenzeichen) (Handelsbezeichnung: L170J, hergestellt von ASAHI GLASS Co. Ltd.) und 30 g des oben erwähnten katalysatortragenden Kohlenstoffs mit Ethylenglycol gemischt wurden.
  • 2. Brennstoffmangeltest
  •  Ein Brennstoffmangeltest wurde mit einer Brennstoffzelle durchgeführt, in welcher der oben erwähnte Membranelektrodenaufbau auf Bedingungen einer Zelltemperatur von 80°C, Feuchtigkeiten von 45 RH% an der Anode und von 85 RH% an der Kathode, einem Auslastungsgrad bei 0,5 A/cm2 von 110% an der Anode und von 60% an der Kathode gebracht wurde, während eine Stromdichte von 1 A/cm2 für 20 Minuten aufrecht erhalten wurde. Spannungsdifferenzen, welche durch Messung der Klemmenspannungen vor und nach den Brennstoffmangeltests berechnet wurden, sind in den Tabellen 1 und 2 gezeigt. Jede Klemmenspannung wurde unter Bedingungen einer Zelltemperatur von 80°C, Feuchtigkeiten von 45 RH% an der Anode und von 85 RH% an der Kathode, einem Auslastungsgrad bei 0,5 A/cm2 von 60% an der Anode und von 60% an der Kathode gemessen. Die Klemmenspannung zu Beginn der Tests war –4,0 V. Tabelle 1
    Figure 00100001
    Tabelle 2
    Figure 00100002
    • * bildet keinen Bestandteil der Erfindung
  • 3. Auswertung
  • (1) Ablagerungsbedingungen der Ru-Komponente
  • 1 ist eine elektronenmikroskopische Aufnahme, welche das Ru in einem Querschnitt des Membranelektrodenaufbaus von Probe 4 zeigt, welche ein erfindungsgemäßes Beispiel ist. Auf der anderen Seite ist 2 eine elektronenmikroskopische Aufnahme, welche Ru in einem Querschnitt des Membranelektronenaufbaus von Probe 8 zeigt, welche ein Vergleichsbeispiel ist. Aus 1 und 2 wird klar, dass die Ru-Komponente aus der Anodenkatalysatorschicht 2 zu der Anodendiffusionsschicht 3 eluiert und als Ru-Oxid im Falle der Probe 8 abgelagert wurde, in welcher ein Legierungskatalysator enthaltend Ru nicht zu der Anodendiffusionsschicht hinzugefügt wurde, auf der anderen Seite wurde eine Ablagerung von Ru-Oxid in der Anodendiffusionsschicht 3 im Falle von Probe 1 nicht beobachtet, in welcher ein Legierungskatalysator enthaltend Ru zu der Anodendiffusionsschicht 3 hinzugefügt wurde. Dies bedeutet, dass in der vorliegenden Erfindung durch Hinzufügen des Legierungskatalysators enthaltend Ru zu der Anodendiffusionsschicht 3 eine Elution der Ru-Komponente aus der Anodenkatalysatorschicht 2 zu der Anodendiffusionsschicht 3 und eine Ablagerung von Ru vermindert werden kann.
  • (2) Gewichtsverhältnis des wasserabweisenden Harzes zu katalysatortragenden Kohlenstoffpartikeln
  • 3 ist eine Abbildung, die die Beziehung des Gewichtsverhältnisses des wasserabweisenden Harzes zu den katalysatortragenden Kohlenstoffpartikeln von Probe 1 bis 8 und des Grades, zu welchem die Spannung reduziert wurde, zeigt. Aus 3 wird klar, dass eine Spannungsverschlechterung in den Proben 1 bis 7, in welchen der Legierungskatalysator enthaltend Ru zu der Anodendiffusionsschicht hinzugefügt wurde, klein war im Vergleich zu derjenigen von Probe 8, in welcher der Legierungskatalysator enthaltend Ru nicht hinzugefügt wurde. Daher ist klar, dass die vorliegende Erfindung den Verlust der Effizienz der Brennstoffzelle minimieren kann. Außerdem kann bei Vergleich der Proben 1 bis 7 der Spannungsverlust zu nicht mehr als 50 mV vermindert werden, solange das Gewichtsverhältnis des wasserabweisenden Harzes zu den katalysatortragenden Kohlenstoffpartikeln innerhalb eines Bereiches von 1:9 bis 7:3 aufrecht gehalten wird. Die vorliegende Erfindung kann daher überlegene Wirkungen zur Minimierung des Effizienzverlustes zeigen.
  • (3) Wassermenge, welche durch die katalysatortragenden Kohlenstoffpartikel absorbiert wird
  • 4 ist eine Abbildung, welche die Beziehung der Wassermenge, welche durch die katalysatortragenden Kohlenstoffpartikel der Proben 3, 9 und 10 absorbiert wurde, welche in Tabelle 2 gezeigt werden, und des Spannungsverlustes zeigt. Aus 4 wird klar, dass ein Spannungsverlust auf nicht mehr als 50 mV minimiert werden kann, solange die Wassermenge, welche von den katalysatortragenden Kohlenstoffpartikeln absorbiert wird, so aufrecht gehalten wird, dass sie nicht geringer als 150 cm3/g ist. Die vorliegende Erfindung kann daher überlegene Wirkungen zur Minimierung des Effizienzverlustes zeigen.
  • Indem wie oben erläutert der Legierungskatalysator, welcher Ru enthält, zu der Anodendiffusionsschicht hinzugefügt wird, wirkt der hinzugefügte Legierungskatalysator, welcher Ru enthält, erfindungsgemäß als ein Kern, die Ru-Komponente, welche aus der Anodenkatalysatorschicht eluiert wird, wird um den Kern (den Legierungskatalysator, welcher Ru enthält) abgelagert und gefangen. Als ein Ergebnis kann die Ablagerung der Ru-Komponente in einem Gaskanal der Anodendiffusionsschicht verhindert werden, und ein Verlust der Leistungserzeugungseffizienz aufgrund der Ablagerung der Ru-Komponente während des Betriebs bei hohem Potenzial kann ebenso minimiert werden.

Claims (1)

  1. Membranelektrodenaufbau für eine Elektrolytbrennstoffzelle, wobei der Aufbau umfasst: eine Polymerelektrolytmembran, eine Anode und eine Kathode, die eine katalytische Schicht und eine Diffusionsschicht haben, und einen Legierungskatalysator, welcher Ruthenium in der Anodendiffusionsschicht enthält, wobei der Legierungskatalysator, welcher Ruthenium enthält, auf Kohlenstoffpartikeln geträgert ist, wobei die Kohlenstoffpartikel mit einem wasserabweisenden Harz gemischt verwendet werden und das wasserabweisende Harz und die katalysatortragenden Kohlenstoffpartikel ein Gewichtsverhältnis in einem Bereich von 1:9 bis 7:3 haben, und wobei die Wassermenge, die von den Kohlenstoffpartikeln unter einem gesättigten Wasserdampfdruck bei 60°C absorbiert wird, nicht geringer als 150 cm3/g ist.
DE60303856T 2002-12-04 2003-11-27 Membran-Elektroden-Einheit für Polymerelektrolyt-Brennstoffzellen Active DE60303856T8 (de)

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JP2002353005 2002-12-04
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