DE60101660T2

DE60101660T2 - Festoxidbrennstoffzelle

Info

Publication number: DE60101660T2
Application number: DE60101660T
Authority: DE
Inventors: Kenji Tokai-shi Aichi-ken Ukai; Yasunobu Tokai-shi Aichi-ken Mizutani
Original assignee: Toho Gas Co Ltd
Current assignee: Toho Gas Co Ltd
Priority date: 2000-10-23
Filing date: 2001-10-23
Publication date: 2004-11-11
Anticipated expiration: 2021-10-24
Also published as: EP1202370A1; EP1202370B1; DE60101660D1; JP2002134121A; ATE257279T1; DK1202370T3; US6787261B2; JP4771579B2; US20020076603A1

Description

1. Gebiet der Erfindung
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine Feststoffoxid-Brennstoffzelle, insbesondere auf eine verteilte Leistungsquelle, sowie auf eine Feststoffoxid-Brennstoffzelle, die in einem kombinierten Energieerzeugungssystem oder dergleichen verwendet wird und welche für eine intern reformierende Feststoffoxid-Brennstoffzelle geeignet ist.
2. Beschreibung des verwandten Standes der Technik
Die Feststoffoxid-Brennstoffzelle (nachfolgend als "SOFC" bezeichnet) ist eine Brennstoffzelle, in der ein Oxidionleitfähiger Feststoffelektrolyt als ein Elektrolyt verwendet wird. Da für die SOFC der Elektrolyt fest ist, ist dessen Verlust kein Problem, und eine lange Lebensdauer kann erwartet werden. Da darüber hinaus die Betriebstemperatur, die etwa 1000°C beträgt, hoch ist, ist der Nutzwert der verbrauchten Wärme hoch. Da ferner die Output-Leistungsdichte hoch ist, kann von ihr ferner erwartet werden, dass sie kompakt und von hoher Effizienz ist.
7 zeigt das schematische Blockdiagramm einer SOFC. In 7 besitzt die SOFC 10 die Struktur, dass eine Brennstoffelektrode 14 und eine Luftelektrode 16 mit beiden Flächen eines Elektrolyten 12 verbunden sind, um einen Elektrolyt-Elektroden-Zusammenbau 18 zu ergeben, und dass ferner beide Seiten zwischen Gastrennern 20 und 22 platziert werden. Im Allgemeinen wird im Elektrolyten 12 der Sauerstoffionen-leitende Feststoffelektrolyt wie Yttriumoxidstabilisiertes Zirkoniumoxid (nachfolgend als "YSZ" bezeichnet) verwendet. Ferner wird im Allgemeinen ein Cermet (nachfolgend als "Ni-8YSZ" bezeichnet) aus Nickel und YSZ, welches 8 Mol-% Yttriumoxid (Y₂O₃) enthält, in einer Brennstoffelektrode 14 verwendet, und ein Komplexoxid wie Lanthanstrontiummanganat (LaSrMnO₃) wird in einer Luftelektrode 16 verwendet.
Wenn jeweils an die Brennstoffelektrode 14 und die Luftelektrode 16 einer solchen SOFC 10 Wasserstoff und Luft geliefert werden, wird in der Luftelektrode 16 Sauerstoff zum Ion und wird durch den Elektrolyten 12 zur Seite der Brennstoffelektrode 14 transportiert, da ein Unterschied zwischen dem Sauerstoffpartialdruck P₁ auf der Seite der Luftelektrode 16 und dem Sauerstoffpartialdruck P₂ auf der Seite der Brennstoffelektrode 14 besteht. Ferner reagiert ein Sauerstoffion, das die Brennstoffelektrode 14 erreicht, mit Wasserstoff unter Erzeugung von Wasser, mit dem Ausstoß eines Elektrons. Deshalb kann, wenn die Brennstoffelektrode 14 und die Luftelektrode 16 mit einer Last 22 verbunden werden, die Veränderung der freien Energie einer Zellreaktion direkt als elektrische Energie herausgenommen werden.
Wegen ihrer hohen Betriebstemperatur ist es in der SOFC dann möglich, die so genannte "interne Reformierung" durchzuführen, bei der Kohlenwasserstoff direkt zur Brennstoffelektrode geliefert wird, um in einem Zellkörper zu Wasserstoff reformiert zu werden, statt Wasserstoff zur Brennstoffelektrode zu liefern. Eine SOFC vom internen Reformierungstyp besitzt einen Vorteil einer hohenWärmeeffizienz, da Wärme, die im Inneren der Zelle erzeugt wird, für eine Reformierungsreaktion mit großer endothermer Reaktion genutzt werden kann. Da ein äußerer Reformierungsbehälter unnötig ist, gibt es zusätzlich einen Vorteil, dass ein Brennstoffzellsystem kompakt sein kann.
Die Reformierungsreaktion von Kohlenwasserstoffen ist eine Reaktion, durch die Kohlenwasserstoff und Dampf miteinander umgesetzt werden, und dass schließlich Wasserstoff und Kohlendioxid erzeugt werden. Das heißt, um eine Reformierungsreaktion zu veranlassen, ist Dampf nötig. Wenn das Verhältnis des Dampfes zu Kohlenstoff im Kohlenwasserstoff (nachfolgend als "S/C-Verhältnis" bezeichnet), das im Brennstoff enthalten ist, gering ist, wird nicht reagierter Kohlenwasserstoff bei einer hohen Temperatur direkt zersetzt, und Kohlenstoff wird auf der Brennstoffelektrode abgeschieden. Wenn Kohlenstoff bei der Brennstoffelektrode abgeschieden wird, wird ein Katalysator vergiftet, was eine Verminderung des Outputs der SOFC verursacht. Im Fall der SOFC vom internen Reformierungstyp wird andererseits Methan als Brennstoff verwendet. Dies aufgrund der Tatsache, dass – weil Methan eine Hauptkomponente von Erdgas ist – es Sicherheit, geringe Kosten und Einfachheit bei der Lagerung und Lieferung sicherstellt. Bei der SOFC vom internen Reformierungstyp unter Verwendung von Methan für den Brennstoff wird, um die Abscheidung von Kohlenstoff zu verhindern und einen stabilen Output zu erhalten, im Allgemeinen gesagt, dass ein S/C-Verhältnis in der Größenordnung von 2 bis 3 erforderlich ist (siehe zum Beispiel (1) "Solid Oxide Fuel Cell And Earth Environment", geschrieben von Hirnaki Tagawa, AGNE SHOFU PUBLISHING INC., S. 65, (2) vorläufige Berichte des fünften Symposiumvortrages über Brennstoffzellen, S. 173-177, (3) Abulet Abudula et al. Electrochemistry, Vol. 65, Nr. 10, S. 852-858 (1997)).
Der Unterschied zwischen der Lehrlaufspannung der Brennstoffzelle und der Klemmenspannung beim tatsächlichen herausnehmen von elektrischem Strom, das heißt die Stärke der Überspannung, wird im Allgemeinen durch den ohmschen Widerstand eines Elektrolyten, der Reaktionsbeständigkeit einer Brennstoffelektrode, derjenigen einer Luftelektrode oder dergleichen beeinflusst. Da die Reformierungsreaktion in der Brennstoffelektrode als Widerstand auftritt, verursacht im Fall der SOFC vom internen Reformierungstyp eine verminderte katalytische Aktivität der Brennstoffelektrode gegenüber der Reformierungsreaktion zusätzlich eine Erhöhung des Widerstands der Brennstoffelektrode und eine Verminderung der Output-Leistungsdichte und der Erzeugungseffizienz der SOFC. Um die Erzeugungsleistungsfähigkeit der SOFC vom internen Reformierungstyp zu erhöhen, ist es somit wichtig, die katalytische Aktivität der Brennstoffelektrode zu erhöhen.
Ni-8YSZ, das bisher im Allgemeinen als ein Brennstoffelektrodenmaterial verwendet wurde, besitzt jedoch eine unzureichende katalytische Aktivität gegenüber der Reformierungsreaktion. Deshalb ist ein Brennstoffelektrodenmaterial mit einer höheren Aktivität erwünscht, die für die SOFC vom internen Reformierungstyp geeignet ist.
Um eine stabile interne Reformierung auszuführen, ist darüber hinaus wie oben beschrieben ein relativ großes S/C-Verhältnis erforderlich. Eine übermäßige Zugabe von Dampf verursacht jedoch eine Verminderung der Leerlaufspannung der SOFC. Darüber hinaus verursacht eine übermäßige Zugabe von Dampf eine Verminderung der SOFC-Effizienz, da es die Hilfsnutzungsleistung erhöht, und da Verbrauchsenergie zur Dampferzeugung erforderlich ist. Wenn das S/C-Verhältnis andererseits gering gemacht wird, um dies zu vermeiden, könnte Kohlenstoff abgeschieden werden und somit den Katalysator vergiften..
Wenn Ni-8YSZ als Brennstroffelektrode der SOFC vom internen Reformierungstyp verwendet wird, ist ferner ihre Anfangsleistung relativ gut. Ni-8YSZ hat jedoch ein Problem, dass, wenn der Betrieb nicht bei einer Bedingung eines ausreichend hohen S/C-Verhältnisses erfolgt, die katalytische Aktivität im Laufe der Zeit abgebaut wird und die Output-Leistungsdichte vermindert wird, wenn der interne Reformierungsbetrieb für viele Stunden fortgesetzt wird.
PATENT ABSTRACTS OF JAPAN, Vol. 1997, Nr. 02 (28. Februar 1997) & JP 08 264187 A offenbart eine Feststoffelektroden-Brennstoffzelle, wo eine Zwischenschicht zwischen einem Feststoffelektrolyten und einer Brennstoffelektrode bereitgestellt wird, wobei die Zwischenschicht aus einer Mischung von mindestens einer Art eines Metalls, ausgewählt aus der 8., 9. und 10. Gruppe der Periodentabelle, und einem Sauerstoffionen-leitfähigen Oxid mit einer Oxidionen-Leitfähigkeit von 0,2 S/cm oder mehr bei 1000°C besteht. Dieses Dokument wendet Zirkoniumoxid (ZrO₃), das durch mindestens einen Bestandteil, ausgewählt aus Scandiumoxid (Sc₂O₃), Ytterbiumoxid (Yb₂O₃) und Gadoliniumoxid (Gd₂O₃) , stabilisiert ist, als einem Sauerstoffionen-leitfähigen Oxid an, um einen Teil der Zwischenschicht zu bilden. Im Beispiel dieses Dokuments betrug die Oxidionen-Leitfähigkeit von 11ScSZ, das einen Teil der Zwischenschicht bildete, 0,30 S/cm.
Die WO 98 43308A bezieht sich auf eine Hochtemperaturbrennstoffzelle, bei der die Kathode eine erste Schicht in Kontakt mit einer Feststoffelektrolytmembran und eine zweite Schicht in Kontakt mit der ersten Schicht umfasst, wobei die erste Schicht aus einer Mischung von ScSZ gebildet ist, welches 8-13 Mol-% Scandiumoxid (Sc₂O₃) und La_xSr_yMnO₃ enthält, und die zweite Schicht aus La_xSr_yMnO₃ besteht. Um die Gitterstruktur von ScSZ für die Kathode zu stabilisieren, können bis 1 Mol-% Aluminiumoxid (Al₂O₃) zum ScSZ hinzugefügt werden. Für die Anode wird ein Cermet von Ni und ScSZ, welches 8-13 Mol-% Scandiumoxid (Sc₂O₃) enthält (Ni-8 bis 13-ScSZ-Cermet), verwendet.
ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
Die vorliegende Erfindung erfolgte angesichts der obigen Umstände und hat zur Aufgabe, die obigen Probleme zu lösen und das Leistungserzeugungsvermögen der Feststoffoxidbrennstoffzelle durch Verbesserung der katalytischen Aktivität der Brennstoffelektrode zu verbessern.
Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, die Feststoffoxidbrennstoffzelle bereitzustellen, bei der keine Vergiftung durch Kohlenstoff auftritt und eine stabile Leistungserzeugung möglich ist, selbst wenn die interne Reformierung unter einer Bedingung eines niedrigen S/C-Verhältnisses ausgeführt wird.
Eine noch weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, die Feststoffoxidbrennstoffzelle bereitzustellen, bei der die zeitliche Verschlechterung der Brennstoffelektrode geringer ist, wenn die interne Reformierung ausgeführt wird, und die eine ausgezeichnete Haltbarkeit und Zuverlässigkeit aufweist.
Umdie Aufgaben zu lösen und in Übereinstimmung mit dem Zweck der vorliegenden Erfindung, wie sie ausgeführt wird und hier in aller Breite beschrieben ist, wird eine Feststoffoxidbrennstoffzelle vom internen Reformierungstyp gemäß Anspruch 1 bereitgestellt. Eine bevorzugte Ausführungsform ist im Anspruch 2 wiedergegeben.
Wenn ein Material mit hoher Oxidionen-Leitfähigkeit als dem zweiten Feststoffelektrolyten zum Bilden eines Teils der Brennstoffelektrode verwendet wird, werden mehr Oxidionen zur Dreifach-Phasengrenze der Brennstoffelektrode geliefert, und eine Zellreaktion wird gefördert. Somit läuft eine Reformierungsreaktion unabhängig ab durch Wasser, welches durch die Zellreaktion erzeugt wird, und die Abscheidung von Kohlenstoff auf der Brennstoffelektrode wird gehemmt, selbst wenn eine interne Reformierung unter einer Bedingung eines niedrigen S/C-Verhältnisses ausgeführt wird.
Darüber hinaus besitzt die Brennstoffelektrode unter Verwendung des zweiten Feststoffelektrolyten mit hoher Oxidionen-Leitfähigkeit eine höhere katalytische Aktivität und eine geringere zeitliche Verschlechterung als herkömmliche Brennstoffelektroden unter Verwendung von YSZ. Somit werden, wenn dies als der Brennstoffelektrode der SOFC vom internen Reformierungstyp verwendet wird, die Zellleistungsfähigkeit, die Haltbarkeit und die Zuverlässigkeit der SOFC verbessert.
Zusätzliche Aufgaben und Vorteile der Erfindung sind in der nachfolgenden Beschreibung wiedergegeben, ergeben sich nahe liegend aus der Beschreibung, oder können aus dem Praktizieren der Erfindung erfahren werden. Die Gegenstände und Vorteile der Erfindung können durch die Mittel und Kombinationen realisiert und erreicht werden, die in den Ansprüchen besonders hervorgehoben sind.
KURZBESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
Die beigefügten Zeichnungen, die in diese Spezifikation eingeschlossen sind und einen Teil davon bilden, veranschaulichen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung und dienen zusammen mit der Beschreibung der Erläuterung der Gegenstände, Vorteile und Prinzipien der Erfindung. Bezüglich der Zeichnungen:
1 ist eine typische Ansicht der Leistungserzeugungsreaktion einer SOFC vom internen Reformierungstyp.
2 ist eine Ansicht, die die Beziehung zwischen der Stromdichte und dem Überstrom zeigt, wenn Wasserstoff als Brennstoff zu drei Arten von SOFCs geliefert wird, deren Brennstoffelektrodenmaterialien jeweils unterschiedlich sind.
3 ist eine Ansicht, die die Beziehung zwischen der Stromdichte und der Überspannung zeigt, wenn befeuchtetes Methan als Brennstoff, dessen S/C-Verhältnis 0,03 beträgt, zu drei Arten von SOFCs geliefert wird, deren Brennstroffelektrodenmaterialien voneinander verschieden sind.
4 ist eine Ansicht, die die Beziehung zwischen der Stromdichte und der Überspannung zeigt, wenn befeuchtetes Methan als Brennstoff, dessen S/C-Verhältnis 0,25 beträgt, zu zwei Arten von SOFCs geliefert wird, deren Brennstoffelektrodenmaterialien voneinander verschieden sind.
5 ist eine Ansicht, die die Ergebnisse des Haltbarkeitstests der drei Arten von SOFCs zeigt, deren Brennstoffelektrodenmaterialien voneinander verschieden sind.
6 ist eine Ansicht, die die zeitliche Veränderung der Überspannung zeigt, wenn befeuchtetes Methan als Brennstoff, dessen S/C-Verhältnis 0,03 beträgt, der SOFC geliefert wird, die Ni-8YSZ für die Brennstoffelektrode verwendet.
7 ist eine Ansicht, die den schematischen Aufbau der SOFC zeigt.
DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN
Nachfolgend werden nun die Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung im Einzelnen unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen erläutert. Die vorliegende Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass bei der SOFC mit einem Elektrolyt-Elektroden-Zusammenbau, bei dem die Brennstoffelektrode mit einer Fläche des ersten Feststoffelektrolyten, der Oxidionen-Leitfähigkeit zeigt, verbunden ist, und bei dem die Luftelektrode mit der anderen Fläche verbunden ist, wobei das Cermet des Katalysators und des zweiten Feststoffelektrolyten mit hoher Oxidionen-Leitfähigkeit als die Brennstoffelektrode verwendet wird.
Für den Katalysator, der einen Teil der Brennstoffelektrode bildet, wird hier einer mit einer hohen Aktivität gegenüber der Zellreaktion in der Brennstoffelektrode verwendet. Unter solchen Katalysatoren sind speziell Nickel (Ni), Kobalt (Co), Ruthenium (Ru) oder dergleichen geeignete Beispiele. In der vorliegenden Erfindung können irgendwelche der oben erwähnten Katalysatoren verwendet werden, und es gibt keine speziellen Einschränkungen. Der Gehalt des Katalysators in der Brennstoffelektrode wird gemäß der Art des verwendeten Katalysators und den Betriebsbedingungen der SOFC oder dergleichen bestimmt, so dass die Dreifach-Phasengrenze bei der Betriebstemperatur der SOFC erhalten bleibt und die erforderlichen Eigenschaften wie eine vorbestimmte elektrische Leitfähigkeit sowie ein mit dem Elektrolyten übereinstimmender thermischer Expansionskoeffizient erhalten werden.
Für den zweiten Feststoffelektrolyten, der einen anderen Teil der Brennstoffelektrode bildet, wird ein solcher verwendet, dessen Oxidionen-Leitfähigkeit mehr als 0,2 S/cm bei 1000°C beträgt. Um die katalytische Aktivität und die Haltbarkeit der Brennstoffelektrode weiter zu verbessern ist es besonders bevorzugt, dass der zweite Feststoffelektrolyt eine Oxidionen-Leitfähigkeit von mehr als 0,25 S/cm bei 1000°C aufweist.
Für den zweiten Feststoffelektrolyten, der diese Bedingungen erfüllt, wird Scandiumoxid-stabilisiertes Zirkoniumoxid (nachfolgend als "ScSZ" bezeichnet) verwendet, worin Scandiumoxid (Sc₂O₃) im Zirkoniumoxid solubilisiert ist, wobei der Gehalt an Scandiumoxid im ScSZ 9 bis 12 Mol-% beträgt. Es ist unerwünscht, dass der Gehalt an Scandiumoxid weniger als 9 Mol-% beträgt, da die Oxidionen-Leitfähigkeit der Brennstoffelektrode vermindert ist. Zusätzlich ist es unerwünscht, das der Gehalt an Scandiumoxid mehr als 12 Mol-% beträgt, da die Oxidionen-Leitfähigkeit der Brennstoffelektrode ähnlich vermindert ist. Es ist weiter erwünscht, dass der Gehalt an Scandiumoxid im ScSZ 10 bis 11 Mol-% beträgt.
Ferner ist der zweite Feststoffelektrolyt ScSZ, in dem Scandiumoxid solubilisiert ist und in dem Yttriumoxid (Y₂O₃) oder Ceroxid (CeO₂) ferner in einer sehr geringen Menge zugegeben ist. Wenn Yttriumoxid zusätzlich zum ScSZ zugegeben ist, beträgt dessen Gehalt weniger als oder ist gleich 2 Mol-%. Es ist unerwünscht, dass der Gehalt an Yttriumoxid mehr als 2 Mol-% beträgt, da die Oxidionen-Leitfähigkeit der Brennstoffelektrode vermindert ist. Es ist weiter erwünscht, dass der Gehalt an Yttriumoxid 0,5 bis 1 Mol-% beträgt.
Wenn Ceroxid zusätzlich zum ScSZ zugefügt wird, beträgt dessen Gehalt ferner weniger als oder ist gleich 2 Mol-%. Es ist unerwünscht, dass der Gehalt an Ceroxid mehr als 2 Mol-% beträgt, da die Oxidionen-Leitfähigkeit der Brennstoffelektrode vermindert ist. Es ist weiter erwünscht, dass der Gehalt an Ceroxid 0,5 bis 1 Mol-% beträgt.
Der zweite Feststoffelektrolyt kann ferner ein Kompositmaterial sein, in dem Aluminiumoxid (Al₂O₃) zusätzlich vermengt ist, wobei es erwünscht ist, dass der Gehalt an Aluminiumoxid weniger als oder gleich 2 Gewichts-% des ScSZ beträgt. Es ist unerwünscht, dass der Gehalt an Aluminiumoxid mehr als 2 Gewichts-% beträgt, da die Oxidionen-Leitfähigkeit der Brennstoffelektrode vermindert ist. Es ist weiter erwünscht, dass der Gehalt an Aluminiumoxid 0,5 bis 1 Gewichts-% beträgt.
Ferner kann das ScSZ ein solches sein, bei dem Yttriumoxid oder Ceroxid solubilisiert ist oder bei dem beide solubilisiert sind. Zusätzlich kann Aluminiumoxid ferner mit ScSZ vermengt sein, bei dem Yttriumoxid oder Ceroxid oder beides solubilisiert ist.
Darüber hinaus kann der erste Feststoffelektrolyt einer sein, der Oxidionen-Leitfähigkeit zeigt, und er ist nicht speziell beschränkt. Geeignete Beispiele des ersten Feststoffelektrolyten sind speziell YSZ, zu dem 8 bis 10 Mol-% Yttriumoxid als Stabilisator hinzugefügt wurde, Calziumoxidstabilisiertes Zirkoniumoxid (CSZ), zu dem 9 bis 12 Mol-% Calziumoxid (CaO) als Stabilisator zugegeben ist, ScSZ, zu dem 9 bis 12 Mol-% Scandiumoxid (SczO₃) als Stabilisator hinzugefügt ist, oder dergleichen. Insbesondere ist ScSZ als erstem Feststoffelektrolyten für die SOFC geeignet, da es eine hohe Oxidionen-Leitfähigkeit aufweist.
Obgleich die SOFC allgemein grob in Zylinderplatten- und Monoblockschicht-Systeme klassifiziert wird, ist die vorliegende Erfindung darüber hinaus auf alle diese Systeme anwendbar. Das heißt, die Gestalt des ersten Feststoffelektrolyten ist nicht speziell beschränkt und kann irgendetwas von einem Zylinder, einer Platte oder einer Bienenwabe sein.
Bezüglich der Luftelektrode werden ferner Materialien verwendet, die unter Sauerstoffatmosphäre bei hohen Temperaturen chemisch stabil sind und die eine hohe elektrische Leitfähigkeit aufweisen. Als solche Materialien werden als geeignete Beispiele spezieller die Edelmetalle wie Platin und Komplexoxide wie LaSrMnO₃, LaCaMnO₃, LaMgMnO₃, LaSrCoO₃ und LaCaCoO₃ erwähnt. In der vorliegenden Erfindung können alle oben erwähnten Materialien als Luftelektrode verwendet werden und sind nicht speziell beschränkt. Zusätzlich kann die Luftelektrode eine sein, die nun die oben erwähnten Materialien oder Kompositmaterialien der oben erwähnten Materialien und eines Oxidionen-leitfähigen Feststoffelektrolyten enthält.
Nun wird die Wirkungsweise der SOFC, die bei den Ausführungsformen eine Rolle spielt, erläutert. Die Reformierungsreaktion von Methan wird unterteilt in die als chemische Formel 1 ausgedrückte Dampfreformierungsreaktion und die als chemische Formel 2 ausgedrückte, nachfolgende Reaktion der CO-Konvertierung. DieReformierungsreaktion ist eine endotherme Reaktion mit großer Wärmeabsorption, und die Gesamtreaktionsformel wird als chemische Formel 3 ausgedrückt.

Chemische Formel 1 CH₄ + H₂O → 3H₂ + Co Chemische Formel 2 Co + H₂O → H₂ + Co₂ Chemische Formel 3 CH₄ + 2H₂O → 4H₂ + Co₂

1 zeigt eine typische Ansicht der Leistungserzeugungsreaktion der SOFC vom internen Reformierungstyp. Wenn zum Beispiel ein Mischgas von Methan, dessen S/C-Verhältnis 1 beträgt, und Dampf zur Brennstoffelektrode 14 der SOFC 10 geliefert wird, läuft die in der chemischen Formel 1 ausgedrückten Dampfreformierungsreaktion ab durch die Wärmeenergie im Inneren der SOFC 10, und Kohlenmonoxid und Wasserstoff werden erzeugt. So erzeugtes Kohlenmonoxid und Wasserstoff werden elektrochemisch durch Oxidionen oxidiert, die von einem Elektrolyten 12 geliefert werden, um jeweils Kohlendioxid und Dampf zu ergeben unter Freisetzung von acht Elektronen. Die so freigesetzten Elektronen werden über eine nicht gezeigte Last zur Stelle der Luftelektrode befördert und werden zur Ionisation von Sauerstoff verbraucht. Die Leistungserzeugung der SOFC 10 wird durch kontinuierliches Fortschreiten einer solchen Reaktion durchgeführt.
Bei der Leistungserzeugung durch interne Reformierung der SOFC 10 tritt hier die Dampfreformierungsreaktion von Methan als die limitierende Reaktion der Brennstoffelektrode 14 auf. Um die Dampfreformierungsreaktion von Methan zu veranlassen, ist es, wie aus der chemischen Formel 1 ersichtlich, erforderlich, dass im Brennstoff Dampf enthalten sein sollte. Wenn das S/C-Verhältnis im Brennstoff gering ist, läuft somit die Reaktion der chemischen Formel 1 nicht nach rechts ab. Dies führt zu einer Erhöhung der Reaktionsbegrenzung der Brennstoffelektrode 14 und zu einer Verminderung des Outputs der SOFC 10.
Wenn das S/C-Verhältnis mindestens 1 beträgt, wird darüber hinaus gemäß chemischer Formel 1 Methan thermodynamisch zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff zersetzt. Bei der tatsächlichen Leistungserzeugung durch interne Reformierung der SOFC erreicht jedoch der Umwandlungsgrad von Methan nicht einen thermodynamischen Gleichgewichtswert unter Zurücklassung von nicht konvertiertem Methan. Bei einer herkömmlichen SOFC ist es deshalb, um eine stabile interne Reformierung auszuführen, erforderlich, dass das S/C-Verhältnis in der Größenordnung von 2 bis 3 liegt, und dass Dampf übermäßig zugegeben wird.
In der vorliegenden Erfindung wird andererseits als einem Material für die Brennstoffelektrode 14 der zweite Feststoffelektrolyt mit hoher Oxidionen-Leitfähigkeit verwendet, und deshalb werden im Vergleich zu herkömmlichen Brennstoffelektroden mehr Oxidionen zur Dreifach-Phasengrenze der Brennstoffelektrode 14 geliefert. Als einem Ergebnis wird eine Zellreaktion gefördert und mehr Wasser wird in der Brennstoffelektrode erzeugt. Selbst wenn Brennstoff mit einem niedrigen S/C-Verhältnis zur Brennstoffelektrode 14 geliefert wird, wird somit die Dampfreformierung von Methan durch das durch die Zellreaktion erzeugte Wasser ausgeführt, und die Zellreaktion läuft aufgrund des so erzeugten Wasserstoffs weiter ab.
Das heißt die Dampfreformierungsreaktion von Methan läuft unabhängig ab durch Verwendung eines Materials mit hoher Oxidionen-Leitfähigkeit für die Brennstoffelektrode 14, und die Zufuhr von Dampf ist nicht ein Geschwindigkeitsbestimmender Prozess. Darüber hinaus läuft die Umwandlung von Methan mit einem unabhängigen Fortschreiten der Dampfreformierung ab, wodurch das Abscheiden von Kohlenstoff auf der Brennstoffelektrode 14, das aus der direkten Hochtemperaturzersetzung von nicht konvertiertem Methan resultiert, gehemmt wird und dadurch die Vergiftung eines Katalysators sowie aufgrund des abgeschiedenen Kohlenstoffs verhindert werden. Somit wird gemäß einer SOFC, die die vorliegende Erfindung betrifft, zum Beispiel ein hoher Output erhalten auf eine stabile Weise selbst unter einer Bedingung von sehr wenig Dampf wie einem S/C-Verhältnis von 0,03 bis 0,25. Da es nicht erforderlich ist, übermäßig Dampf zu zersetzen, ist ferner die Hilfsnutzleistung ebenfalls geringer und eine hohe Erzeugungseffizienz wird erhalten.
Bei einem herkömmlichen Brennstoffelektrodenmaterial ist ferner die katalytische Aktivität gegenüber der Reformierungsreaktion von Methan unzureichend, was ebenso einen Anstieg der Reaktionsbegrenzung der Brennstoffelektrode 14 verursacht und eine Verminderung des Outputs der SOFC 10 verursacht. Die Brennstoffelektrode 14 unter Verwendung des zweiten Feststoffelektrolyten mit hoher Oxidionen-Leitfähigkeit besitzt andererseits eine höhere katalytische Aktivität gegenüber der Reformierungsreaktion von Methan als die herkömmlichen Brennstoffelektroden. Wenn dies auf die SOFC vom internen Reformierungstyp angewandt wird, ist es somit möglich, eine SOFC mit ausgezeichneter Erzeugungsleistungsfähigkeit einschließlich Outputdichte, Erzeugungseffizienz und dergleichen zu erhalten.
Darüber hinaus haben die Ni-8YSZ umfassenden, herkömmlichen Brennstoffelektroden das Problem, dass die katalytische Aktivität der Brennstoffelektrode eine zeitliche Verschlechterung in dem Fall zeigen, dass die interne Reformierung für viele Stunden fortgesetzt wird, wenn dies nicht unter einer Bedingung eines ausreichend hohen S/C-Verhältnisses betrieben wird. Wenn ein Material mit hoher Oxidionen-Leitfähigkeit für die Brennstoffelektrode verwendet wird, wird andererseits die zeitliche Verschlechterung der katalytischen Aktivität gegenüber der Reformierungsreaktion von Methan gehemmt, selbst wenn dies unter einer Bedingung eines niedrigen S/C-Verhältnisses betrieben wird. Wenn dies auf die Brennstoffelektrode der SOFC vom internen Reformierungstyp angewandt wird, ist es somit möglich, eine SOFC mit ausgezeichneter Haltbarkeit und Zuverlässigkeit zu erhalten.
Nun wird eine detaillierte Beschreibung des Herstellungsverfahrens der SOFC gemäß der vorliegenden Erfindung gegeben. Zuerst wird das erste Feststoffelektrolyt-Material, das eine Oxidionen-Leitfähigkeit zeigt, in eine vorbestimmte Gestalt durch Formgebung gebracht und bei einer vorbestimmten Temperatur gesintert. Zur Formgebung des Materials des ersten Feststoffelektrolyten kann ein optimales Verfahren je nach Gestalt der SOFC verwendet werden. Zum Formen einer Plattenform kann zum Beispiel irgendein Verfahren der Pressformungs- und Bandformungs-Verfahren oder dergleichen verwendet werden. Zum Formen in eine zylindrische oder Bienenwabenform kann ferner irgendein Verfahren der Extrusionsformungs- und Einspritzformungs-Verfahren oder dergleichen verwendet werden. Bezüglich der Sinterbedingung des ersten Feststoffelektrolyten wird ferner eine optimale Temperatur je nach dessen Zusammensetzung ausgewählt.
Dann wird eine Aufschlämmung, die einen Katalysator und den zweiten Feststoffelektrolyten enthält., auf eine Fläche des ersten Feststoffelektrolyten appliziert und wird gesintert, um die Brennstoffelektrode zu ergeben. Eine Aufschlämmung, die ein Luftelektrodenmaterial enthält, wird auf ähnliche Weise auf die andere Fläche des ersten Feststoffelektrolyten appliziert und gesintert, um die Luftelektrode zu ergeben. Ferner werden eine Brennstoffgaseinführeinrichtung und eine Oxidationsgaseinführeinrichtung mit dem resultierenden Elektolyt-Elektroden-Zusammenbau befestigt, um die SOFC zu erhalten. Unter den Applikationsverfahren für die Brennstoffund Luftelektroden sind speziell die Siebdruck-, Rakel-, Ausbzw. Aufbürst-, Sprüh- und Tauschverfahren und dergleichen geeignete Beispiele, jedoch können in der vorliegenden Erfindung irgendwelche dieser Verfahren verwendet werden, und es gibt keine besonderen Beschränkungen.
Beispiele
(Beispiel 1)
Ein ScSZ-Sinterkörper, der unterschiedliche Zusatzstoffe enthält, wird unter Verwendung eines herkömmlichen keramischen Prozesses hergestellt, und die Oxidionen-Leitfähigkeit wird bei 800°C und 1000°C gemessen. Ferner wird zum Vergleich ein 8YSZ-Sinterkörper hergestellt, und die Oxidionen-Leitfähigkeit wird bei 800°C und 1000°C gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 gezeigt.
Tabelle 1
Im Fall des 8YSZ-Sinterkörpers betrug die Oxidionen-Leitfähigkeit bei 1000°C 0,160 S/cm, und diejenige bei 800°C betrug 0,070 S/cm.
Im Gegensatz dazu betrug im Fall des ScSZ-Sinterkörpers mit der 99 Gew.-% (11 Mol-% Sc₂O₃ -89 Mol-% ZrO₂) – 1 Gew.-% Al₂O₃-Zusammensetzung (nachfolgend als "11S1A" bezeichnet) die Oxidionen-Leitfähigkeit bei 1000°C und 800°C jeweils 0,290 S/cm und 0,101 S/cm, was höher war als diejenige des 8YSZ-Sinterkörpers.
Im Fall des ScSZ-Sinterkörpers mit der 10 Mol-% SczO₃ – 1 Mol-% Y₂O₃ – 89 Mol-% ZrO₂-Zusammensetzung (nachfolgend als "10S1Y" bezeichnet) betrug die Oxidionen-Leitfähigkeit bei 1000°C und 800°C jeweils ähnlich 0,304 S/cm und 0,104 S/cm. Ferner betrug im Fall des ScSZ-Sinterkörpers mit der 10 Mol-% Sc₂O₃ – 1 Mol-% CeO₂ – 89 Mol-% ZrO₂-Zusammensetzung (nachfolgend als "10S1Ce" bezeichnet) die Oxidionen-Leitfähigkeit bei 1000°C und 800°C jeweils 0,343 S/cm und 0,130 S/cm.
(Beispiel 2)
Eine SOFC wurde gemäß der nachfolgenden Prozedur hergestellt. Zuerst wurde ein Bindemittel zum 11S1A-Pulver zugegeben, um eine Aufschlämmung zu ergeben, und eine Roh- bzw. Grün-Lage wurde unter Verwendung des Rakel-Verfahrens hergestellt. Dann wurde diese Roh- bzw. Grün-Lage bei 1600°C für fünf Stunden gesintert, um eine Elektrolyt-Lage zu erhalten.
Dann wurden Nickeloxid (NiO) und 10S1Y auf das Gewichtsverhältnis von Ni:10S1Y = 4:6 eingewogen, mit einer Kugelmühle für 24 Stunden gemischt und dann getrocknet. Zu diesem Brennstoffelektrodenmaterial wurde das Bindemittel hinzugefügt, mittels Siebdruckverfahren auf eine Fläche der Elektrolytplatte appliziert und bei 1300°C gesintert, um eine Brennstroffelektrode zu ergeben. Ferner wird NiO zu Ni reduziert, durch Zufuhr von Wasserstoff zum Zeitpunkt des Erzeugungstests und wirkt als ein Katalysator.
Als nächstes wurden La_0,8Sr_0,2MnO₃ (nachfolgend als "LSM" bezeichnet) und 8YSZ zu einem Gewichtsverhältnis von LSM:8YSZ = 8:2 eingewogen, für 24 Stunden mit einer Kugelmühle vermischt und dann getrocknet. Zu diesem Luftelektrodenmaterial wurde das Bindemittel zugegeben, auf die andere Fläche der Elektrolyt-Lage mittels Siebdruckverfahren appliziert und bei 1150°C gesintert, um eine Luftelektrode zu ergeben. Ferner wurden beide Seiten der Elektrode des Elektroden-Elektrolyt-Zusammenbaus zwischen Gastrennern eingebracht, um die SOFC zu erhalten.
(Beispiel 3)
Außer dass 10S1Ce als eine Keramikkomponente verwendet wurde, die zur Brennstoffelektrode zugegeben wird, wurde eine SOFC gemäß der zum Beispiel 2 ähnlichenProzedur hergestellt.
(Vergleichsbeispiel 1)
Außer dass 8YSZ als eine Keramikkomponente, die zur Brennstoffelektrode zugegeben wird, verwendet wurde, wurde eine SOFC gemäß der zum Beispiel 2 ähnlichen Prozedur hergestellt.
Unter Verwendung der SOFCs, die in den Beispielen 2 und 3 und im Vergleichsbeispiel 1 erhalten wurden, wurde ein Erzeugungstest ausgeführt. Eine Erzeugungstemperatur betrug 1000°C. Ferner wurde Brennstoffgas auf eine vorbestimmte Feuchtigkeit befeuchtet durch Durchleitung durch einen Durchperlbehälter, der mit einem Ölbad erwärmt wurde. Ferner wurde die Überspannung (Elektrodenwiderstand) unter Verwendung der AC-Impedanzmethode gemessen.
2 zeigt die Beziehung zwischen der Stromdichte und der Überspannung, als Sauerstoff zur Luftelektrode geliefert wurde. Die Überspannung stieg mehr an in der SOFC des Vergleichsbeispiels 2, wo Ni-8YSZ als Brennstoffelektrode verwendet wurde, im Vergleich zur SOFC des Beispiels 2 (nachfolgend als "Ni-10S1Y" bezeichnet), wo ein Cermet von Ni und 10S1Y verwendet wurde, sowie der SOFC des Beispiels 3 (nachfolgend als "Ni-10S1Ce" bezeichnet), wo ein Cermet von Ni und 10S1Ce verwendet wurde. Diese Ergebnisse zeigen, dass die katalytische Aktivität der Brennstoffelektrode unter Verwendung von ScSZ gegenüber Wasserstoff höher ist als diejenige der Brennstoffelektrode unter Verwendung von YSZ.
Darüber hinaus zeigt 3 die Beziehung zwischen der Stromdichte und der Überspannung, wenn befeuchtetes Methan, dessen S/C-Verhältnis 0,03 beträgt, zur Brennstoffelektrode geliefert wird und Sauerstoff zur Luftelektrode geliefert wird.
Im Fall des Vergleichsbeispiels 1, bei dem Ni-8YSZ für die Brennstoffelektrode verwendet wurde, erreichte die Überspannung etwa -100mV, wenn die Stromdichte etwa 0,5 A/cm² beträgt. In dem Bereich, wo die Stromdichte auf 0,5 bis 3 A/cm² steigt, blieb die Überspannung ungefähr konstant, und wenn die Stromdichte mehr als 3 A/cm² beträgt, neigte die Überspannung wieder dazu, größer zu werden.
Im Fall des Vergleichsbeispiels 1 wird angenommen, dass die Überspannung in einem niedrigen Stromdichtebereich schnell ansteigt, da die Reaktion auf der Brennstoffelektrodenoberfläche ein Geschwindigkeits bestimmender Prozess ist aufgrund eines sehr geringen S/C-Verhältnisses im Brennstoff. Ferner wird angenommen, dass die Überspannung erneut zur Erhöhung neigt in einem hohen Stromdichtebereich, da ein Prozess, bei dem eine Gaskomponente durch die Brennstoffelektrode diffundiert, zu einem Geschwindigkeits bestimmenden wird aufgrund einer Erhöhung des Brennstoffverbrauchs, was als interner Widerstand einer Elektrode in Erscheinung tritt.
Im Fall der SOFC des Beispiels 2 unter Verwendung von Ni-10S1Y als Brennstoffelektrode war andererseits im Vergleich zum Vergleichsbeispiel 1 die Überspannung insgesamt gering, und die Überspannung betrug etwa -60 mV, als die Stromdichte etwa 0,5 A/cm² war. In dem Bereich, wo die Stromdichte auf 0,5 bis 2 A/cm² anstieg, blieb ferner die Überspannung ungefähr konstant, und als die Stromdichte mehr als 2 A/cm² betrug, neigte die Überspannung dazu, abzufallen.
Es wird angenommen, dass die Überspannung des Beispiels 2 kleiner ist als diejenigen des Vergleichsbeispiels 1 in niedrigen und mittleren Stromdichtebereichen, weil die Dampfreformierungsreaktionen von Methan unabhängig abläuft durch Verwendung von Ni-10SlY mit einer hohen Oxidionen-Leitfähigkeit für die Brennstoffelektrode, und weil die Reaktionen auf der Brennstoffelektrodenoberfläche dadurch als Geschwindigkeits bestimmender Prozess verbleibt. Ferner wird angenommen, dass die Überspannung des Beispiels 2 im Gegensatz dazu in einem hohen Stromdichtebereich abnahm, weil die Reformierungsreaktion des Methans gefördert wurde im Vergleich zum Vergleichsbeispiel 1, und dass der interne Widerstand der Elektrode abnahm, da die katalytische Aktivität der Brennstoffelektrode gegenüber der Reformierungsreaktion von Methan hoch ist und da die Teiloxidationsreaktion von Methan, die durch die nachfolgende chemische Formel 4 ausgedrückt wird, gleichzeitig stattfindet aufgrund von Oxidionen, die durch den zweiten Feststoffelektrolyten geliefert werden.

Chemische Formel 4 CH₄ + (1/2) O₂ → 2 H₂ + CO

Im Fall der SOFC des Beispiels 3 unter Verwendung von Ni-10S1Ce als Brennstoffelektrode zeigte die Überspannung in niedrigen und hohen Stromdichtebereichen eine Tendenz, die zu derjenigen des Beispiels 2 ziemlich ähnlich war, obgleich die Überspannung in einem mittleren Stromdichtebereich von 1 bis 2 A/cm² auf Werte anstieg, die ungefähr gleich waren wie jene des Vergleichsbeispiels 1. Als Ursache für die erhöhte Überspannung im mittleren Stromdichtebereich, wobei deren Details nicht klar sind, wird ein Problem im Herstellungsprozess angenommen, jedoch wurde bestätigt, dass sich ein besseres Erzeugungsvermögen als im Vergleichsbeispiel 1 zumindest in den niedrigen und hohen Stromdichtebereichen zeigte.
Ferner zeigt 4 die Beziehung zwischen der Stromdichte und der Überspannung, als befeuchtetes Methan, dessen S/C-Verhältnis 0,25 betrug, zur Brennstoffelektrode geliefert wurde und Sauerstoff zur Luftelektrode geliefert wurde. Im Fall der SOFC des Vergleichsbeispiels 1, wo Ni-8YSZ als Brennstoffelektrode verwendet wurde, stieg die Überspannung stetig im Zug des Anstiegs der Stromdichte an. Im Fall der SOFC des Beispiels 2, wo Ni-10S1Y als Brennstoffelektrode verwendet wurde, ist andererseits die Überspannung im Vergleich zum Vergleichsbeispiel 1 insgesamt gering. Ferner neigte die Überspannung im hohen Stromdichtebereich umgekehrt zur Verringerung.
Aus den obigen Ergebnissen wurde gefunden, dass die katalytische Aktivität gegenüber Wasserstoff verbessert ist, wenn ScSZ als ein Brennstoffelektrodenmaterial verwendet wird. Ferner wurde gefunden, dass die Reformierungsreaktion von Methan wirksam wird und die Überspannung abnimmt durch das Auftreten nicht nur der Dampfreformierungsreaktion, sondern auch der Teiloxidationsreaktion von Methan, wenn Methan als Brennstoff verwendet wird.
(Beispiel 4)
Unter Verwendung von SOFCs, die in den Beispielen 2 und 3 sowie in dem Vergleichsbeispiel 1 hergestellt wurden, wurde ein 250 Stunden-Haltbarkeitstest ausgeführt. Die Betriebstemperatur der SOFC betrug 1000°C. Ferner wurde für den Brennstoff befeuchtetes Methan verwendet, dessen S/C-Verhältnis 0,03 war. Darüber hinaus wurde die Stromdichte bei 0,75 A/cm² gehalten, und die Veränderungen des Spannungs-Outputs im Verlauf der Zeit wurden gemessen. 5 zeigt die Ergebnisse des Haltbarkeitstests.
Im Fall der SOFC des Vergleichsbeispiels 1, wo Ni-8YSZ für die Brennstoffelektrode verwendet wurde, war der Spannungs-Output im frühen Stadium des Betriebs ungefähr gleich der SOFC der Beispiele 2 und 3, und es wurden gute Anfangseigenschaften erhalten. Im Verlauf der Betriebsstunden nahm der Spannungs-Output jedoch ab. 6 zeigt die Veränderungen der Stromdichte und der Überspannung im Verlauf der Zeit, die für die SOFC des Vergleichsbeispiels 1 gemessen wurden. Aus 6 wird für die SOFC des Vergleichsbeispiels 1 ersichtlich, dass die Überspannung für die gleiche Stromdichte im Verlauf der Zeit zunahm. Es wird angenommen, dass der Grund dafür darin liegt, dass Kohlenstoff auf der Oberfläche der Brennstoffelektrode abgeschieden wird und ein Katalysator durch einen Betrieb für viele Stunden unter der Bedingung eines niedrigen S/C-Verhältnisses durch Kohlenstoff vergiftet wird.
Im Fall der SOFC des Beispiels 2, wo Ni-10S1Y für die Brennstoffelektrode verwendet wurde, waren im Gegensatz dazu die Veränderungen des Spannungs-Outputs im Verlauf der Zeit gering. Im Fall der SOFC des Beispiels 3, wo Ni-10S1Ce für die Brennstoffelektrode verwendet wurde, gab es ferner nur geringe Veränderungen des Spannungs-Outputs im Verlauf der Zeit selbst nach einem 250-Stunden-Betrieb, in dem die interne Reformierung ausgeführt wurde. Dieses Ergebnis zeigt, dass der Katalysator der Brennstoffelektrode selbst unter einer Bedingung eines S/C-Verhältnisses bis zu 1,0 durch Kohlenstoff nicht vergiftet wird durch Verwendung von ScSZ als einem Elektrodenmaterial, was eine stabile Leistungserzeugung sicherstellt. Darüber hinaus zeigt sich, dass es keine zeitliche Verschlechterung der Brennstoffelektrode und keine Verschlechterung der katalytischen Aktivität der Brennstoffelektrode gibt, selbst wenn die Leistungserzeugung durch interne Reformierung für viele Stunden ausgeführt wird.
Obgleich die SOFC gemäß der vorliegenden Erfindung als SOFC vom internen Reformierungstyp besonders geeignet ist, ist die Anwendungsbreite der vorliegenden Erfindung nicht auf die oben erwähnten Ausführungsformen beschränkt. Auf eine ähnliche Weise kann die vorliegende Erfindung auch auf SOFCs bei Verwendung von reinem Wasserstoff oder reformiertem Gas als Brennstoff angewandt werden. Ferner kann flüssiger Brennstoff wie Propan, Butan oder Alkohol genauso gut wie Methan ebenfalls als Brennstoff verwendet werden.
Die vorliegende Erfindung hat die Wirkung, dass es durch Kohlenstoff keine Vergiftung gibt, selbst wenn die Leistungserzeugung durch interne Reformierung unter einer Bedingung eines niedrigen S/C-Verhältnisses ausgeführt wird, dadurch eine stabile Leistungserzeugung sicherstellend, weil ein Cermet eines Katalysators und der zweite Feststoffelektrolyt mit hoher Oxidionen-Leitfähigkeit als Brennstoffelektrode der Feststoffoxid-Brennstoffzelle verwendet wird. Ferner hat sie die Wirkung, dass die katalytische Aktivität der Brennstoffelektrode verbessert ist, was die Leistungserzeugung der Feststoffoxid-Brennstoffzelle verstärkt. Ferner hat sie die Wirkung, dass es eine geringe Verschlechterung der katalytischen Aktivität der Brennstoffelektrode im Verlauf der Zeit gibt, selbst wenn die Leistungserzeugung durch interne Reformierung für viele Stunden ausgeführt wird, was es möglich macht, eine Feststoffoxid-Brennstoffzelle mit ausgezeichneter Haltbarkeit und Zuverlässigkeit zu erhalten.
Die vorangehende Beschreibung der bevorzugten Ausführungsformen der Erfindung ist für die Zwecke der Veranschaulichung und Beschreibung dargelegt worden. Sie soll nicht erschöpfend sein oder die Erfindung auf die exakt beschriebene Form beschränken, und Modifikationen und Veränderungen sind im Licht der obigen Lehren möglich oder können aus der Praxis der Erfindung erfahren werden. Die Ausführungsformen, die gewählt und beschrieben wurden, um die Prinzipien der Erfindung sowie ihre praktische Anwendung zu erläutern, um dem Fachmann die Nutzung der Erfindung in verschiedenen Ausführungsformen und mit verschiedenen Modifikationen zu ermöglichen, sind für die spezielle, in Betracht gezogene Verwendung geeignet. Es ist vorgesehen, dass der Umfang der Erfindung durch die hier beigefügten Ansprüche definiert ist.

Claims

Feststoffoxid-Brennstoffzelle vom internen Reformierungstyp, mit einem Elektrolyt-Elektroden-Zusammenbau, bei dem eine Brennstoffelektrode mit einer Fläche eines ersten Feststoffelektrolyten, der Oxidionen-Leitfähigkeit zeigt, verbunden ist, und bei dem eine Luftelektrode mit der anderen Fläche des ersten Feststoffelektrolyten verbunden ist, und wobei die Brennstoffelektrode mit Wasserstoff und Dampf einschließendem Brennstoff direkt versorgt wird, dadurch gekennzeichnet, dass: die Brennstoffelektrode ein Cermet eines Katalysators und eines zweiten Feststoffelektrolyten, dessen Oxidionen-Leitfähigkeit mehr als 0,2 S/cm bei 1000°C beträgt, umfasst, und der zweite Feststoffelektrolyt Scandiumoxid-stabilisiertes Zirkoniumoxid ist, welches 9 bis 12 Mol-% Scandiumoxid (SczO₃) enthält, dem weniger als oder gleich zwei 2 Mol-% von mindestens einer Oxidart, ausgewählt aus Yttriumoxid (Y₂O₃) und Ceroxid (CeO₂), zusätzlich zugefügt ist.
Feststoffoxid-Brennstoffzelle vom internen Reformierungstyp gemäß Anspruch 1, wobei der zweite Feststoffelektrolyt ferner mit weniger als oder gleich 2 Gew.-% Aluminiumoxid (Al₂O₃) vermengt ist.