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GEBIET DER ERFINDUNG
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Diese
Erfindung betrifft einen Katalysator, umfassend Palladiummetall
als Hauptkatalysator, ein Gemisch aus Zinn und zusätzlichen
Metallen) als Promotor, in Kombination mit einer Alkali- oder Erdalkalimetallverbindung,
geträgert
auf der äußeren Oberfläche eines
porösen
Trägers.
Der Katalysator wird verwendet in einem Verfahren zur Herstellung
von Allylacetat durch Oxacylierung von Propylen, Essigsäure und
Sauerstoff in einer Dampfphase.
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HINTERGRUND DER ERFINDUNG
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Bei
der Herstellung von Allylacetat durch Oxacylierung von Propylen,
Essigsäure
und Sauerstoff in einer Dampfphase wurde ein Siliciumdioxidträger, der
mit Palladium allein als Hauptkatalysator imprägniert war, und eine Alkali-
oder Erdalkalimetallverbindung als Aktivator, als Katalysator verwendet
(USP 3925452). Um mit diesem Katalysator eine bessere Aktivität zu erzielen,
sollte die Oxacylierung bei höheren
Temperaturen durchgeführt
werden. Unter diesen Bedingungen stieg die Bildung von Kohlendioxid-Nebenprodukt
an, und die Raum-Zeit-Ausbeute ("space
time yield" (STY),
die Ausbeute pro Stunde pro Liter Katalysator) von Allylacetat konnte
selbst durch Erhöhung
der Mengen an Palladium oder des Aktivators nicht gefördert werden.
Wenn nur Palladium als Katalysator beim Oxacylierungsverfahren verwendet
wird, wird im allgemeinen die Raum-Zeit-Ausbeute an Allylacetat
60 (g/h/l Katalysator) nicht überschreiten,
und die Selektivität
eines solchen Katalysators für
Allylacetat würde
nur 87% erreichen. Mit anderen Worten, würde die Hauptmenge des Reaktanten
Propylen zu Kohlendioxid verbrannt oder in andere Nebenprodukte
umgewandelt. Wenn nur Palladium und der Aktivator als Katalysator
verwendet wurden, war offensichtlich die katalytische Leistungsfähigkeit
des Katalysators ziemlich gering, und das vollständige Verbrennen von Propylen
zu Kohlendioxid führte
zu einem Verlust, was das industrielle Verfahren beeinträchtigte.
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Um
bei diesem Nachteil Verbesserungen zu erzielen, wurden beim Herstellungsverfahren
des Katalysators für
die Oxacylierungsreaktion andere Metalle zugegeben, um die Aktivität und Selektivität des Katalysators
zu erhöhen
(USP 3917676). Somit bestanden die meisten Katalysatorzusammensetzungen
nicht nur aus Palladium, dem Hauptkatalysator, Alkali- oder Erdalkalimetall
und dem Aktivator, sondern auch aus anderen Metallen als Promotoren.
Beispielsweise wurden neben Katalysatoren der Kombination aus dem
Hauptkatalysator Palladium und den Promotoren Kalium, Bismut und
Barium (USP 4571431) auch die Kombinationen aus dem Hauptkatalysator
Palladium und den Promotoren Kupfer, Blei, Ruthenium und Rhenium
(
EP 0361484 ) usw. veröffentlicht.
Unter diesen zeigte ein Katalysator mit der Kombination aus dem
Hauptkatalysator Palladium und dem Promotor Kupfer höhere Aktivität und Selektivität (USP 5011980).
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Zum
Erzielen hoher katalytischer Aktivität und hoher Katalysatorselektivität sollte
im herkömmlichen Verfahren
zur Herstellung von Allylacetat neben der Zugabe von anderen Metallen
als Promotor bei der Herstellung des Katalysators eine bestimmte
Menge Wasser als Verdünnungsmittel
zu den Beschickungsmaterialien Propylen, Essigsäure und Sauerstoff zugegeben
werden, um die Oxacylierungsreaktion durchzuführen. Wenn der Feuchtigkeitsgehalt
unter einem bestimmten Verhältnis
lag, konnte die katalytische Aktivität und Lebensdauer des Katalysators
nicht erhalten werden und verschlechterte sich rasch. Üblicherweise
würde die Zugabe
von Wasser als Verdünnungsmittel
die Ausbeute des Endprodukts einschränken. Weiterhin sollte das Endprodukt
Allylacetat nach der Oxacylierung gereinigt werden, was zu Energieverbrauch
und Energieverschwendung im gesamten Verfahren führen würde, und es könnte kein ökonomischer
Effekt erzielt werden.
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In
Gegenwart des nach dieser Erfindung hergestellten Katalysators wird
nicht nur die katalytische Aktivität und Lebensdauer des Katalysators
erhalten und nicht verschlechtert, sondern es wird auch eine hohe katalytische
Aktivität
und hohe Selektivität
beibehalten, während
zu den Ausgangsmaterialien für
das Oxacylierungsverfahren kein Wasser zugegeben wird, oder je nach
Erfordernissen des Verfahrens nur eine geringe Menge Wasser zugegeben
wird. Somit können
der Energieverbrauch und die Energieverschwendung vermieden werden,
die aus der Zugabe von Wasser resultieren, und die ökonomische
Effektivität
des Oxacylierungsverfahrens kann wesentlich verbessert werden.
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ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
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Diese
Erfindung betrifft einen Katalysator nach Anspruch 1. Der Katalysator
wird in einem Verfahren zur Herstellung von Allylacetat durch Oxacylierung
von Propylen, Essigsäure
und Sauerstoff in einer Dampfphase verwendet. Der Katalysator der
vorliegenden Erfindung zeigt hohe katalytische Aktivität, hohe
katalytische Selektivität
und hohe katalytische Lebensdauer, was die ökonomische Nützlichkeit
des Oxacylierungsverfahrens wesentlich verbessert.
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GENAUE BESCHREIBUNG DER
ERFINDUNG
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Die
porösen
Träger,
die zur Herstellung des Oxacylierungskatalysators der vorliegenden
Erfindung geeignet sind, sind Aluminiumoxid, Kieselgel, Siliciumdioxid,
Aktivkohle, Siliciumcarbid, Diatomeenerde, Bimsstein und ähnliche,
wobei unter diesen Siliciumdioxid und Aluminiumoxid bevorzugt sind.
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Das
Hauptkatalysatormetall des Oxacylierungskatalysators der vorliegenden
Erfindung ist Palladium; dessen Metallgehalt, bezogen auf das Gewicht
des Trägers,
beträgt
0,1 bis 5,0 Gew.-%, und vorzugsweise 0,3 bis 1,5 Gew.-%. Das Promotormetall
des Oxacylierungskatalysators der vorliegenden Erfindung ist ein
Gemisch aus Zinn und weiterem Metall, ausgewählt aus der Gruppe, die aus
Gold, Kupfer, Cadmium, Bismut, Cer und deren Gemischen besteht,
wobei unter diesen ein Gemisch aus Zinn und Gold bevorzugt ist;
dessen Metallgehalt, bezogen auf das Ge wicht des Trägers, beträgt 0,01
bis 5,0 Gew.-%, und vorzugsweise 0,02 bis 1,0 Gew.-%. Der Aktivator
des Oxacylierungskatalysators der vorliegenden Erfindung ist eine
Alkali- oder Erdalkalimetallverbindung, wobei die Beispiele die
Hydroxide, Acetate, Nitrate und Hydrogencarbonate von Kalium, Natrium,
Cäsium,
Magnesium, Barium und ähnlichen
umfassen, wobei unter diesen Kaliumsalze bevorzugt sind, und Kaliumacetat
sogar noch bevorzugter ist. Dessen Gehalt, bezogen auf das Gewicht
des Trägers,
beträgt
4 bis 10 Gew.-%.
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Üblicherweise
umfasste das Herstellungsverfahren für den Oxacylierungskatalysator
die folgenden Schritte: (1) ein Träger wurde mit einer wässrigen
Lösung
von löslichen
Palladiumionen und Metallionen des Promotors imprägniert;
(2) der imprägnierte
Träger
wurde in eine Alkalilösung
eingetaucht, so dass die löslichen
Palladiumionen und Metallionen des Promotors auf der Oberflächenschicht
des Trägers
ausgefällt
wurden und in einen unlöslichen,
oxidierten Zustand von Palladium und Promotormetall überführt wurden;
(3) der behandelte Träger
wurde mit Wasser gewaschen, um lösliche
Ionen abzutrennen, die während
der Fällung
gebildet wurden; (4) der oxidierte Zustand des Palladiums und Promotormetalls,
geträgert
auf dem behandelten Träger,
wurde dann zum metallischen Zustand reduziert; (5) der reduzierte
Träger
in (4) wurde mit einer Lösung
einer Alkali- oder Erdalkalimetallverbindung imprägniert;
und (6) der imprägnierte
Träger
in (5) wurde getrocknet. Der Begriff "oxidierter Zustand", der hier gemäß der vorliegenden Erfindung
verwendet wird, bedeutet ein Metall in einem kationischen Zustand,
und Oxidationszustand für
Palladium bedeutet beispielsweise Pd2+.
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Der
Oxacylierungskatalysator der vorliegenden Erfindung wird überwiegend
in Übereinstimmung
mit dem herkömmlichen
Verfahren hergestellt. Nachdem der oxidierte Zustand von Palladium
und dem Promotormetall auf der Oberfläche des porösen Trägers geträgert wurde, wird dieser noch
nicht reduzierte Katalysator in einen Reaktor gegeben, und der Reduktionsschritt
wird unter geeigneten reduktiven Bedingungen unter Verwendung von
gasförmigen
oder flüssigen
Reduktionsmitteln durchgeführt.
Beispiele für
die Reduktionsmittel umfassen Amine, Kohlenmonoxid, Wasserstoff,
Alkene, Aldehyde und Hydrazine. Wenn gasförmige Reduktionsmittel verwendet
werden, ist es bevorzugt, das gasförmige Reduktionsmittel mit
einem Inertgas (wie beispielsweise Stickstoffgas) zu verdünnen. Die
Menge des zu ver wendenden Reduktionsmittels hängt von den Mengen des Palladiums
und des Promotormetalls ab, von denen normalerweise Äquivalente
verwendet werden, die mindestens das 1- bis 1,5-fache der Äquivalente
betragen, die zur Reduktion des Katalysators erforderlich sind.
Falls erforderlich kann mehr Reduktionsmittel verwendet werden.
Nach dem Reduktionsverfahren wird der reduzierte Katalysator mit
entionisiertem Wasser gewaschen, bis die Chloridionen vollständig entfernt sind,
und anschließend
getrocknet. Nach dem Trocknen wird der reduzierte Katalysator mit
einer wässrigen Lösung imprägniert,
die eine Alkali- oder Erdalkalimetallverbindung enthält. Schließlich wird
der Katalysator bei einer Temperatur zwischen 80 und 150°C getrocknet.
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Eine
bestimmte Menge des oben hergestellten Oxacylierungskatalysators
wird in ein Reaktionsrohr mit einem Innendurchmesser von 20 mm und
einer Länge
von 2,0 m eingebracht. Unter einem spezifischen Druck am Einlass
des Reaktionsrohrs werden die Reaktant-Zufuhrgase bei einer Reaktionstemperatur,
die gemäss
der Aktivität
des Katalysators eingestellt ist, in das Reaktionsrohr eingeführt. Diese
Reaktant-Zufuhr umfasst Propylen, Stickstoff, Essigsäure, Sauerstoff
und Wasser, wobei der Propylengehalt 20 bis 50 Vol.-% beträgt, der
Stickstoffgehalt 20 bis 60 Vol.-%; der Essigsäuregehalt 5 bis 25 Vol.-%;
der Sauerstoffgehalt 5 bis 10 Vol.-% und der Wassergehalt 0 bis
15 Vol.-%, und vorzugsweise 0 bis 10 Vol.-%. Der Oxacylierungskatalysator der
vorliegenden Verbindung ist dadurch gekennzeichnet, dass die katalytische
Aktivität
und Lebensdauer des Katalysators beibehalten werden kann und sich
nicht verschlechtert, wobei kein Wasser zur Reaktantzusammensetzung
zugegeben wird, oder nur eine kleine Menge an Wasser zum Oxacylierungsverfahren
zugegeben wird.
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Die
Betriebstemperatur des oben genannten Oxacylierungsverfahrens liegt
im Bereich von 100°C
bis 250°C,
und vorzugsweise 140°C
bis 200°C;
der Betriebsdruck liegt im Bereich von 0 bis 15 kg/cm2·g, und
vorzugsweise 5 bis 10 kg/cm2·g.
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Die
Ausbeute an Allylacetat wird durch Analyse der Zusammensetzung am
Auslass bestimmt, wenn das Oxacylierungsverfahren über eine
bestimmte Zeit durchgeführt
wird.
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Im
allgemeinen beruht die Auswahl eines Katalysators in der Industrie
auf der katalytischen Aktivität (STY).
Die katalytische Aktivität
kann im wesentlichen nach den folgenden Formeln berechnet werden:
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Aktivität eines
Katalysators:
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Selektivität eines
Katalysators:
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Eine
Evaluierung der katalytischen Aktivität in der praktischen Anwendung
des Oxacylierungsverfahrens bestätigte,
dass der Oxacylierungskatalysator gemäß der vorliegenden Erfindung
nicht nur eine höhere Aktivität der gesamten
Oxacylierungsreaktion von Propylen, Essigsäure und Sauerstoff zur Verfügung stellt, sondern
auch seine eigene Lebensdauer verlängert. Im Vergleich zu den
herkömmlichen
Katalysatoren heißt das,
dass der Katalysator der vorliegenden Erfindung mehr Allylacetat
pro Einheitsvolumen Katalysator im Reaktor und pro Einheitszeit
liefern kann, während
im Oxacylierungsverfahren kein Wasser oder nur eine kleine Menge
Wasser zugegeben wird, und dass die Bedingungen der Oxacylierungsreaktion
(wie beispielsweise Druck, Temperatur, Sauerstoffkonzentration)
konstant bleiben. Somit kann die Energieverschwendung, die aus dem
traditionellen Verfahren durch Verwendung großer Mengen Wasser resultiert,
verringert werden. Wenn die Produktionsausbeute konstant bleibt,
kann darüber
hinaus nicht nur die Reaktionstemperatur verringert werden, sondern
die Selektivität
der Reaktion kann auch höher
sein, was zu einer verringerten Bildung von Kohlendioxid und weniger
Produktverlust während
der Abtrennung von Kohlendioxid führt. Somit wird der Einheits-Ausgangsmaterialverbrauch
geringer sein. Dies ist von Nutzen für die industrielle Produktion
von Allylacetat.
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Die
vorliegende Erfindung wird mit Bezug auf die folgenden Beispiele
und Vergleichsbeispiele weiter beschrieben.
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Beispiel 1
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Der
in diesem Beispiel verwendete Träger
war ein poröser
Träger
aus Aluminiumoxid-Siliciumdioxid mit einem Außendurchmesser von 5 mm, erhältlich von
SÜDCHEMIE
AG. Dieser Träger
hatte eine Oberfläche von
100 bis 120 m2/g, ein Porenvolumen von 0,7
bis 0,9 ml/g und eine Schüttdichte
von 600 g/l. Der Katalysator aus Metallkomponente und Träger wurde
gemäß den folgenden
Schritten hergestellt:
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Schritt
1): Eine wässrige
Na2PdCl4-Lösung mit
einem Gewicht von 2,2 kg, die 15 Gew.-% Palladium enthielt, wurde
zu einem Gemisch aus einer wässrigen
SnCl2-Lösung
von 0,5 kg, die 15 Gew.-% Zinn enthielt, und einer wässrigen
HAuCl4-Lösung
von 0,5 kg, die 30 Gew.-% Gold enthielt, zugegeben. Das Gemisch
wurde dann mit entionisiertem Wasser verdünnt, bis das Gesamtvolumen
37,2 Liter betrug. Einhundert Liter Aluminiumoxid/Siliciumdioxid-Träger wurden
bei einer Umdrehungsrate von 24 Umdrehungen pro Minute in einen
Imprägniertank
gegeben. Das Gemisch wurde schnell in den Tank gegeben.
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Schritt
2): Heißluft
wurde durchgeleitet, um den Träger
zu trocknen. Die Temperatur der Heißluft war niedriger als 120°C.
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Schritt
3): Eine NaOH-Lösung
mit achtundzwanzig Gew.-% (etwa 60 kg) wurden zu dem getrockneten Katalysator
zugegeben. Der ursprünglich
lösliche
Chloridzustand von Palladium, Zinn und Gold wurde in den unlöslichen
Hydroxidzustand von Palladium, Zinn und Gold überführt.
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Schritt
4): Nach dem Trocknen wurde der imprägnierte Katalysatorträger in einen
Reduktionsreaktor eingebracht. Die Reduktionsgase wurden in den
Reaktor geleitet, wo die Reduktionsgase mit anderen inerten Gasen
verdünnt
werden konnten. Der Metallkatalysator im Hydroxid zustand wurde zu
einem Katalysator im metallischen Zustand reduziert.
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Schritt
5): Der oben genannte Katalysator wurde gewaschen, um Chloridionen
abzutrennen, bis der Katalysator frei von Chloridionen war.
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Schritt
6): Der Katalysatorträger
wurde wie in Schritt 2) getrocknet.
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Schritt
7): Eine adäquate
Menge Kaliumacetat wurde zum trockenen Katalysatorträger zugegeben,
so dass jeder Liter des Katalysators 30 g Kaliumacetat enthielt.
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Schritt
8): Der Katalysatorträger
wurde wie in Schritt 2) getrocknet.
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Nach
den obigen Schritten wurde ein Katalysator erhalten, der 3,3 g/l
Palladium, 0,75 g/l Zinn, 1,5 g/l Gold und 30 g/l Kaliumacetat enthielt,
und in dem Palladium, Zinn und Gold alle gut auf der Oberfläche des Trägers verteilt
waren.
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Vierhundertfünfzig Milliliter
des so erhaltenen Katalysators wurden in ein Reaktionsrohr mit einem
Innendurchmesser von 20 mm und einer Länge von 2,0 m gegeben. Unter
einem Druck von 7 kg/cm2 (Manometerdruck)
am Einlass des Reaktors wurde das Reaktionsgasgemisch bei einer
Temperatur von 140°C
in den Reaktor eingeführt.
Das Gasgemisch umfasste 41 Vol.-% Propylen, 43 Vol.-% Stickstoffgas,
10 Vol.-% Essigsäure
und 6 Vol.-% Sauerstoff. Wenn die Zusammensetzung am Auslass nach
einer bestimmten Zeit analysiert wurde, wurde die Aktivität und die
Selektivität
des Katalysators berechnet. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 gezeigt.
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Um
die Aktivität
und Selektivität
des Katalysators zu bestimmen, wurde das Rohprodukt am Auslass des
Reaktors mit kaltem Wasser abgekühlt,
und die Zusammensetzung wurde mittels Shimadzu-Gaschromatographie
bestimmt. Die Flussrate der Gase wurde mit Hilfe eines Shinagawa-Trockengaszählers bestimmt.
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Beispiel 2
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Der
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 1
hergestellt, außer
dass im Schritt 1) eine wässrige
Na2PdCl4-Lösung von
2,2 kg, die 15 Gew.-% Palladium enthielt, eine wässrige SnCl2-Lösung von
0,5 kg, die 15 Gew.-% Zinn enthielt, und eine wässrige CuCl2-Lösung von
0,5 kg, die 15 Gew.-% Kupfer enthielt, hergestellt wurden.
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Dieser
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 1
evaluiert, und die Ergebnisse sind in Tabelle 1 aufgeführt.
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Beispiel 3
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Der
Katalysator wurde genau nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel
1 hergestellt, d.h. eine wässrige
Na2PdCl4-Lösung von
2,2 kg, die 15 Gew.-% Palladium enthielt, eine wässrige SnCl2-Lösung von
0,5 kg, die 15 Gew.-% Zinn enthielt, und eine wässrige HAuCl4-Lösung von
0,5 kg, die 30 Gew.-% Gold enthielt, wurden hergestellt.
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Dieser
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 1
evaluiert, außer
dass das Gasgemisch zur Durchführung
der Oxacylierungsreaktion aus 41 Vol.-% Propylen, 37 Vol.-% Stickstoffgas,
9 Vol.-% Essigsäure,
6 Vol.-% Sauerstoff und 7 Vol.-% Wasser umfasste; und die Ergebnisse
sind in Tabelle 1 aufgeführt.
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Vergleichsbeispiel 1
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Der
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 1
hergestellt, außer
dass im Schritt 1) eine wässrige
Na2PdCl4-Lösung von
2,2 kg, die 15 Gew.-% Palladium enthielt, und eine wässrige HAuCl4-Lösung
von 0,5 kg, die 30 Gew.-% Gold enthielt, hergestellt wurden.
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Dieser
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 4
evaluiert, und die Ergebnisse sind in Tabelle 1 aufgeführt.
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Vergleichsbeispiel 2
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Der
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 1
hergestellt, außer
dass im Schritt 1) eine wässrige
Na2PdCl4-Lösung von
2,2 kg, die 15 Gew.-% Palladium enthielt, und eine wässrige CuCl2-Lösung
von 0,5 kg, die 14,6 Gew.-% Kupfer enthielt, hergestellt wurden.
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Dieser
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 4
evaluiert, und die Ergebnisse sind in Tabelle 1 aufgeführt.
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Vergleichsbeispiel 3
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Der
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 1
hergestellt, außer
dass im Schritt 1) eine wässrige
Na2PdCl4-Lösung von
2,2 kg, die 15 Gew.-% Palladium enthielt, und eine wässrige HAuCl4-Lösung
von 0,5 kg, die 30 Gew.-% Gold enthielt, hergestellt wurden.
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Dieser
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 1
evaluiert, und die Ergebnisse sind in Tabelle 1 aufgeführt.
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Vergleichsbeispiel 4
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Der
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 1
hergestellt, außer
dass im Schritt 1) eine wässrige
Na2PdCl4-Lösung von
2,2 kg, die 15 Gew.-% Palladium enthielt, und eine wässrige CuCl2-Lösung
von 0,5 kg, die 14,6 Gew.-% Kupfer enthielt, hergestellt wurden.
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Dieser
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 1
evaluiert, und die Ergebnisse sind in Tabelle 1 aufgeführt.
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Vergleichsbeispiel 5
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Der
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 1
hergestellt, außer
dass im Schritt 1) eine wässrige
Na2PdCl4-Lösung von
2,2 kg, die 15 Gew.-% Palladium enthielt, eine wässrige HAuCl4-Lösung von
0,5 kg, die 30 Gew.-% Gold enthielt, und eine wässrige CuCl2-Lösung von
0,67 kg, die 15 Gew.-% Kupfer enthielt, hergestellt wurden.
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Dieser
Katalysator wurde nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel 1
evaluiert, und die Ergebnisse sind in Tabelle 1 aufgeführt.
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Anmerkung:
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- 1. STY-1: Raum-Zeit-Ausbeute von Allylacetat,
nachdem die Oxacylierungsreaktion 6 Stunden durchgeführt wurde.
- 2. STY-2: Raum-Zeit-Ausbeute von Allylacetat, nachdem die Oxacylierungsreaktion
120 Stunden durchgeführt
wurde.
- 3. Relatives Verhältnis:
Das Verschlechterungsverhältnis
der katalytischen Aktivität
von STY-2 zu STY-1.
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Aus
den obigen Beispielen und Vergleichsbeispielen ist klar ersichtlich,
dass sich die Aktivität
des herkömmlichen
Katalysators (siehe Vergleichsbeispiele 1 bis 5, in dem Gold oder
Kupfer als Katalysepromotoren verwendet wurden) rasch verschlechtert,
wenn während
des Oxacylierungsverfahrens kein Wasser zugegeben wird. Beim Oxacylierungskatalysator,
der in der vorliegenden Erfindung hergestellt wurde, und in dem
ein Gemisch aus Zinn/Gold oder Zinn/Kupfer als Promotor verwendet
wird, werden überragende
Verschlechterungsverhältnisse
der katalytischen Aktivität
erhalten, wenn während
des Oxacylierungsverfahrens kein Wasser zugegeben wird.
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Wenn
kein Wasser zu den Reaktantmaterialien des Oxacylierungsverfahrens
zugegeben wird, oder wenn nur eine kleine Menge Wasser in Übereinstimmung
mit den Erfordernissen des Verfahrens zugegeben wird, kann also
in Gegenwart des Katalysators, der in dieser Erfindung hergestellt
wurde, nicht nur die katalytische Aktivität und Lebensdauer des Katalysators
beibehalten werden, und sie verschlechtert sich auch nicht, sondern
es wird auch eine hohe katalytische Aktivität und hohe Selektivität beibehalten.
Somit können
der Energieverbrauch und die Energieverschwendung vermieden werden,
die aus der Zugabe von Wasser resultieren, und die ökonomische
Effizienz des Oxacylierungsverfahrens kann wesentlich erhöht werden.