DE4137947C2 - Verfahren zur Behandlung von radioaktivem Abfall - Google Patents
Verfahren zur Behandlung von radioaktivem AbfallInfo
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- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/14—Processing by incineration; by calcination, e.g. desiccation
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur endlagergerechten
Behandlung von radioaktivem Abfall, der in Form von kontami
niertem, pulverförmigem Ionenaustauscherharz vorliegt.
Derartige Verfahren werden eingesetzt zur Volumenreduktion
der Abfallmenge. Aus der EP 0 126 060 B1 sind hierzu Verfah
ren bekannt, bei denen ein Gemisch von Ionenaustauscherharzen
in Gegenwart von Wasser und einer alkalisch reagierenden Sub
stanz bis zur beginnenden Zersetzung der Anionenaustauscher
harze und der Freisetzung von Aminen erhitzt wird. Dabei wird
das Anionenaustauscherharz entweder nach einer Vermischung
mit Baustoff-Kalk in eine Matrix eingebracht oder nach einer
Abtrennung von Wasser durch Zentrifugieren und nach einer
Trocknung bei Unterdruck in die Matrix eingebracht. Dazu sind
Temperaturen bis zu 280°C erforderlich.
Wie Versuche gezeigt haben, behalten die Ionenaustauscher
harze dabei trotz des nicht unerheblichen Energieaufwandes
für die Erhitzung einen wesentlichen Teil ihrer Wasseraufnah
mefähigkeit. Mit Rücksicht auf mit der Wasseraufnahme verbun
dene Quellvorgänge darf der Anteil von in eine Matrix, bei
spielsweise aus Zement oder Bitumen, eingelagerten Ionenaus
tauscherharzen 10% der Masse des Abfallproduktes nicht über
schreiten. Das hat eine nur unbefriedigende Volumenreduktion
der Abfallmenge zur Folge.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, als Abfall zu
beseitigende und endzulagernde Ionenaustauscherharze so auf
zubereiten, daß ihr möglicher Anteil am Gewicht und am Volu
men eines Abfallproduktes deutlich über 10% liegt, wobei
durch die Aufbereitung eine Verringerung des Wasseraufnahme
vermögens und des Quellvermögens der Ionenaustauscherharze
angestrebt wird.
Diese Aufgabe wird durch das erfindungsgemäße Verfahren ge
löst, wonach das Ionenaustauscherharz erstens mechanisch ent
wässert, das entwässerte Ionenaustauscherharz zweitens mit
einer Kalziumverbindung vermischt, dieses Gemisch drittens
bei Temperaturen bis 120°C, vorzugsweise um 50°C bis 60°C,
und bei einem Druck von 120 bis 200 hPa getrocknet wird, bis
ein Restfeuchtegehalt von weniger als 10% der Masse des Ge
mischs erreicht ist, das trockene Gemisch viertens bei einem
Druck unterhalb des atmosphärischen Druckes durch Erhitzung
auf eine Temperatur im Bereich von 120°C bis 190°C ther
misch behandelt und fünftens das thermisch behandelte Gemisch
nach seiner Abkühlung in eine Matrix eingebracht wird. Vor
zugsweise besteht die Matrix aus Zement oder Bitumen, wobei
die Masse des Gemisches bis zu 50% der Masse der Matrix be
trägt.
Vorteilhafte Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens
bestehen darin, daß als Kalziumverbindung Kalziumhydroxid
verwendet wird und daß dessen Menge 50% bis 150% der Auf
nahmekapazität der Kationenaustauscherharze beträgt.
Zweckmäßigerweise werden abgezogene Brüden nach ihrer Konden
sation ebenso wie bei der Entwässerung anfallendes Wasser ei
ner Abwasseraufbereitung zugeführt.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist sehr vorteilhaft, denn es
bewirkt in überraschender Weise ein irreversibles Verschwin
den der Wasseraufnahmefähigkeit der Ionenaustauscherharze und
infolge davon wird gleichzeitig ein Quellen der Ionenaustau
scherharze während oder nach ihrem Einbringen in eine Matrix
sicher verhindert.
Das Verhalten der dem erfindungsgemäßen Verfahren unterzoge
nen Ionenaustauscherharze ist insofern überraschend, als die
Kalziumverbindung nur die Kationen belädt und an sich nur de
ren Wasseraufnahme- und Quellverhalten reduziert. Die gleich
zeitige Reduktion des Wasseraufnahme- und Quellverhaltens des
Anionen darstellenden Teils der Ionenaustauscherharze ermög
licht es, schadlos mindestens doppelt so viel Harze in eine
Matrix einzubringen, wie ohne die erfindungsgemäße Behandlung
möglich wäre. Dadurch ist die Gesamtmenge an endlagerfähigem
Abfall aus den Ionenaustauscherharzen spürbar verringert.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird im folgenden anhand eines
Ausführungsbeispiels näher erläutert.
In seiner Wirksamkeit erschöpftes radioaktiv beladenes Ionen
austauscherharz wird zu staubförmigem Pulver gemahlen und
vorzugsweise als Suspension, in einen Trocknungsapparat, bei
spielsweise einen Konustrockner, eingebracht. Diese Suspension
wird in einem Konustrockner zunächst entwässert. Dem entwässer
ten, jedoch noch feuchten Pulver aus Ionenaustauscherharz wird
eine Kalziumverbindung, beispielsweise Kalziumhydroxid, in
wäßriger Lösung beigemischt.
Nach gründlicher Durchmischung des Ionenaustauscherharzes mit
dem Kalziumhydroxid wird das so gebildete Gemisch bei weiter
laufendem Mischer beheizt. Dabei wird bei einer Temperatur von
ca. 50°C bis 60°C und einem Druck von 120 hPa bis 200 hPa in
der Mischung vorhandenes Wasser verdampft, bis die Restfeuch
te im Gemisch kleiner als 10% des Gemischs ist. Dieser Wert
wird etwa 10 Stunden nach Beginn des Trocknungsvorgangs
erreicht.
Nun wird bei immer noch weiterlaufendem Mischer zur thermischen
Behandlung des Gemischs die Temperatur auf über 120°C, vor
zugsweise auf 150°C bis 160°C, höchstens jedoch auf 190°C,
erhöht. Dabei gehen mindestens die bis dahin noch nicht
belegten Kationen des Ionenaustauscherharzes irreversible Ver
bindungen mit Kalziumhydroxid ein und verlieren ihre Fähigkeit,
Wasser aufzunehmen.
Die während der Trocknung und während der thermischen Behand
lung erzeugten Brüden werden zur Erhaltung des Unterdrucks ab
gezogen, kondensiert und ebenso wie bei der Entwässerung der
Ionentauscherharze anfallendes Wasser einer Abwasseraufberei
tung zugeführt.
Durch die Wärmebehandlung in Zusammenhang mit der vorausgegan
genen Beladung der Kationenharze sind die entsprechenden
aktiven Gruppen in ihrem Wasseraufnahmevermögen und Quellungs
verhalten so weit umgebildet, daß in etwa lediglich das
normale Quellverhalten von Kunststoff verblieben ist. Wie
Versuche gezeigt haben, wird unerwarteterweise gleichzeitig
auch die Wasseraufnahmefähigkeit und das Quellvermögen des
Anionenharzes durch die thermische Behandlung abgebaut.
Der entscheidende Schritt für die weitgehende Verringerung des
Quellverhaltens und des Wasseraufnahmevermögens ist jedoch die
praktisch vollständige Beladung der Kationenharze mit der daran
anschließenden Wärmebehandlung. Eine Wärmebehandlung allein
führt bei den Kationenharzen in dem genannten Temperaturbereich
nicht zum gewünschten Ergebnis.
Infolge des nach der Behandlung fehlenden Wasseraufnahme- und
Quellvermögens der Ionenaustauscherharze kann im Vergleich zu
unbehandelten Ionenaustauscherharzen mindestens die doppelte
Menge in eine Matrix eingebunden werden. Als Matrix sind vor
allem Zement und Bitumen geeignet. Da das Ionenaustauscherharz
zusammen mit dieser Matrix endlagerfähig ist, wird durch Ein
satz des erfindungsgemäßen Verfahrens die Menge des endzulagern
den Abfallstoffs auf mindestens die Hälfte reduziert. Dies ist
ein nicht zu unterschätzender Vorteil für eine kontrollierte
und abgesicherte Endlagerung von radioaktiv kontaminierten
Ionenaustauscherharzen.
Die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist ebenso wie
auf Ionenaustauscherharze auch auf toxische Chemikalien
anwendbar, soweit diese in Form von Gemischen aus jeweils
selbsttätig aktiven Gemischanteilen aus Kationen und Anionen
vorliegen.
Claims (5)
1. Verfahren zur endlagergerechten Behandlung von radioakti
vem Abfall in Form von kontaminiertem, pulverförmigem Ionen
austauscherharz, bei dem
- a) das Ionenaustauscherharz erstens mechanisch entwässert wird,
- b) das entwässerte Ionenaustauscherharz zweitens mit einer Kalziumverbindung vermischt wird,
- c) dieses Gemisch drittens bei Temperaturen bis 120°C, vor zugsweise um 50°C bis 60°C, und einem Druck von 120 bis 200 hPa getrocknet wird, bis ein Restfeuchtegehalt von weniger als 10% der Masse des Gemisches erreicht ist,
- d) das trockene Gemisch viertens bei einem Druck unterhalb des atmosphärischen Drucks durch Erhitzung auf eine Tempe ratur von mindestens 120°C bis höchstens 190 °C thermisch behandelt wird und fünftens
- e) das thermisch behandelte Gemisch nach seiner Abkühlung in einer Matrix eingebracht wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, daß als
Matrix Zement oder Bitumen eingesetzt wird, wobei die Masse
des Gemischs bis zu 50% der Masse der Matrix beträgt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2,
dadurch gekennzeichnet, daß als Kal
ziumverbindung Kalziumhydroxid (Ca(OH)₂) verwendet wird, und
daß dessen Menge 50% bis 150% der Aufnahmekapazität der
Kationenaustauscherharze beträgt.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3,
dadurch gekennzeichnet, daß bei der
Trocknung sowie der thermischen Behandlung abgezogene Brüden
nach ihrer Kondensation ebenso wie bei der Entwässerung an
fallendes Wasser einer Abwasseraufbereitung zugeführt werden.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4,
dadurch gekennzeichnet, daß minde
stens die Mischung, die Trocknung und die thermische Behand
lung des Ionenaustauscherharzes und der Kalziumverbindung in
einer Mischeinrichtung stattfinden, die mindestens bis zum
Abschluß der thermischen Behandlung in Betrieb bleibt.
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