DE3928760A1 - Abgas-reinigungsvorrichtung fuer automobile - Google Patents

Abgas-reinigungsvorrichtung fuer automobile

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Abgas-Reinigungsvorrich­ tung für ein Automobil.
Zur Reinigung des Abgases von Kraftfahrzeugen werden im all­ gemeinen tablettenförmige oder monolithische Katalysatoren einge­ setzt. Unter den schädlichen Abgasbestandteilen (HC, CO und NO x ) ist die Entfernung von HC durch einen Katalysator in starkem Maße von der Temperatur des Abgases abhängig, und diese Reinigung erfor­ dert eine hohe Temperatur, im allgemeinen 300°C oder mehr, selbst dann, wenn ein Edelmetallkatalysator eingesetzt wird. Dementsprechend schwierig ist die HC-Abtrennung mittels eines Katalysators, wenn die Abgastemperatur relativ niedrig ist, z.B. unmittelbar nach dem Starten des Motors. Da außerdem eine große HC-Menge unmittelbar nach dem Starten des Motors emittiert wird, ist das Verhältnis des bei relativ niedriger Abgastemperatur emittierten HC (nachfol­ gend als "Kalt-HC" bezeichnet) zu der Gesamtemission relativ hoch.
Daher war man bisher darauf aus, die Emission des Kalt-HC unter Kontrolle zu bringen. Obgleich sich ein Verfahren eingeführt hat, bei dem der Motor so reguliert wird, daß die aus ihm emittierte HC-Menge abnimmt, ist dieses Verfahren ungünstig, weil es die tat­ sächliche Motorleistung verringert.
Zur Lösung dieses Problems geben die Japanische Gebrauchsmuster- Offenlegungsschrift Nr. 62-5 820 (1987) und die Japanische Patent- Offenlegungsschrift 57-1 59 908 (1982) einen Typ einer Abgas-Reinigungs­ vorrichtung an, der HC aus dem Abgas adsorbiert, wenn die Abgastem­ peratur relativ niedrig ist. Von diesen beiden Vorveröffentlichungen benutzt die Japanische Gebrauchsmusterschrift Nr. 62-5 820 (1987) ein Adsorbens und einen Katalysator in der Weise, daß bei relativ niedriger Abgastemperatur das Adsorbens HC adsorbiert, während bei relativ hoher Temperatur der Katalysator das von dem Adsorbens de­ sorbierte HC sowie auch das aus dem Motor emittierte HC entfernt.
Die oben beschriebene herkömmliche Abgas-Reinigungsvorrichtung kämpft jedoch mit den folgenden Problemen. Beispiele für Materia­ lien, die im Stand der Technik als brauchbare Adsorbentien vorge­ schlagen wurden, sind γ-Aluminiumoxid, poröses Glas, Aktivkohle, Siliziumdioxid-Gel, usw., und es war unmöglich, mit diesen Materia­ lien eine zufriedenstellende Adsorptionsleistung zu erreichen. Ins­ besondere sinkt die Adsorptionsleistung dieser Adsorbentien beträcht­ lich ab, wenn die Abgastemperatur hoch ist. Wenn daher die Abgas­ temperatur irgendwo zwischen einer Temperatur, bei der die Adsorp­ tionsleistung abzufallen beginnt, und einer Temperatur liegt, bei der die Reinigung durch den Katalysator erfolgt, wird HC in uner­ wünschtem Maße emittiert, da es weder durch das Adsorbens adsorbiert noch durch den Katalysator entfernt wird. Aus diesem Grunde war es bisher unmöglich, die erwünschte HC-Reinigungsleistung zu erreichen.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist demgemäß die Schaffung einer Abgas-Reinigungsvorrichtung eines solchen Typs, daß bei rela­ tiv niedriger Abgastemperatur das Adsorbens HC adsorbiert und bei relativ hoher Temperatur der Katalysator das von dem Adsorbens de­ sorbierte HC und das von dem Motor emittierte HC entfernt, wobei die HC-Adsorptionsleistung des Adsorbens in einem Hochtemperatur­ bereich um eine so große Spanne verbessert wird, daß das Adsorbens das HC bis zu einer Temperatur wirksam adsorbieren kann, bei der die Reinigung durch den Katalysator wirksam ist, so daß eine aus­ gezeichnete HC-Reinigungsleistung ohne Verringerung der Motor­ leistung des Kraftfahrzeugs erreicht wird.
Als Ergebnis ausgedehnter Untersuchungen von Adsorbentien hoher HC-Adsorptionsleistung wurde gefunden, daß Zeolithe bis zu einer relativ hohen Temperatur eine hohe HC-Adsorptionsleistung zeigen, und ferner wurde bestätigt, daß unter den Zeolithen Mordenit und Zeolith des Y-Typs eine besonders ausgezeichnete HC-Adsorptions­ leistung und lange Lebensdauer zeigen.
Das Merkmal der erfindungsgemäßen Abgas-Reinigungsvorrichtung für ein Kraftfahrzeug besteht darin, daß in dem Auspuffsystem ein Katalysator zur Entfernung einer Schadstoffkomponente aus dem Ab­ gas angeordnet ist und auf der Anströmseite des Katalysators ein Zeolith des Y-Typs oder Mordenit als Adsorbens angeordnet ist.
Es wurde ein Mehrfaches von zehn unterschiedlichen Zeolith- Typen aufgefunden oder hergestellt, darunter natürliche und syn­ thetische Zeolithe, die sich in ihren Eigenschaften bedeutend un­ terscheiden. Es wurde klar, daß für die vorliegende Erfindung Mordenit und Zeolith des Y-Typs am geeignetsten sind, da Zeolithe für den Einsatz bei der vorliegenden Erfindung genügend hohe HC- Adsorptionsleistungen in einem Temperaturbereich von Normaltempe­ ratur bis zu einer relativ hohen Temperatur aufweisen müssen und die HC-Adsorptionsleistung selbst nach Langzeiteinsatz bei hoher Temperatur beibehalten, d.h. eine befriedigende Haltbarkeit haben.
Bei der Abgas-Reinigungsvorrichtung ist der Einsatz eines Reinigungskatalysators möglich, der bisher zur Abgasreinigung be­ nutzt wurde, z.B. ein oxidierender Katalysator oder ein 3-Wege­ Katalysator. Bevorzugt wird der Einsatz eines 3-Wege-Katalysators.
Der Reinigungskatalysator und das Adsorbens, die nach der vor­ liegenden Erfindung eingesetzt werden, können eine gewünschte Form haben z.B. eine monolithische Struktur, Tablettenform, ein Schaum, ein Sieb, usw.
Vorzugsweise wird ferner Aktivkohle auf der Anströmseite des Adsorbens angeordnet.
Insbesondere wird Aktivkohle auf der Anströmseite des Adsor­ bens angeordnet und ein By-Pass geschaffen, der die Verbindung zwischen den Auspuffleitungen auf der Anström- und Abströmseite der Aktivkohle herstellt, so daß das Abgas durch die Aktivkohle und das Adsorbens in den katalytischen Konverter eingeführt wird, wenn die Abgastemperatur nicht höher als eine vorbestimmte Tempe­ ratur ist, während das Abgas durch den By-Pass direkt in das Adsor­ bens eintritt und dann in den katalytischen Konverter eingeführt wird, wenn die Abgastemperatur die vorbestimmte Temperatur über­ schreitet. Durch diese Anordnung kann verhindert werden, daß die Aktivkohle einer hohen Temperatur ausgesetzt und eventuell zerstört wird, und diese Anordnung ermöglicht es auch, das Auftreten eines Druckverlustes in dem Auspuffsystem zu verhindern. In diesem Falle liegt die genannte vorbestimmte Temperatur vorzugsweise in dem Be­ reich von 100 bis 300°C. Zur Verringerung des Druckverlustes kann auch an der Stelle des Adsorbens ein By-Pass vorgesehen werden, so daß das Abgas direkt in den katalytischen Konverter eingeführt werden kann, wenn die Abgastemperatur 300°C oder höher ist.
Bei der Abgas-Reinigungsanlage der vorliegenden Erfindung zeigt das Adsorbens über einen weiten Temperaturbereich von Normal­ temperatur bis zu einer relativ hohen Temperatur eine ausgezeich­ nete Adsorptionskraft, und daher wird HC durch das Adsorbens aus dem Abgas wirksam adsorbiert, wenn die Abgastemperatur niedriger als etwa 300°C ist, während sowohl das von dem Adsorbens desor­ bierte HC als auch das aus dem Motor emittierte HC durch den Kata­ lysator entfernt werden, wenn die Abgastemperatur etwa 300°C oder höher ist.
Fig. 1 ist ein Schnitt einer Abgas-Reinigungsvorrichtung nach einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung;
Fig. 2 ist ein Schnitt einer Abgas-Reinigungsvorrichtung nach einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung;
Fig. 3 ist eine graphische Darstellung, die die HC-Reinigungs­ leistungen der Abgas-Reinigungsvorrichtungen der Erfindung bzw. der nach den Vergleichsbeispielen zeigt;
Fig. 4 ist eine graphische Darstellung, die die C3H6-Adsorp­ tionsleistungen der bei der vorliegenden Erfindung eingesetzten Adsorbentien bzw. der Adsorbentien nach dem Stand der Technik zeigt; und
Fig. 5 ist eine graphische Darstellung, die die C3H6-Adsorp­ tionsdauerleistungen der bei der vorliegenden Erfindung eingesetz­ ten Adsorbentien und der Adsorbentien nach dem Stand der Technik zeigt.
Die vorliegende Erfindung wird nachfolgend durch die Beispiele näher beschrieben.
Beispiel 1
Fig. 1 zeigt eine Abgas-Reinigungsvorrichtung nach einer Aus­ führungsform der Erfindung.
Die Abgas-Reinigungsvorrichtung 1 hat einen in dem Auspuff­ system vorgesehenen monolithischen katalytischen Konverter 2 und einen mit einem tablettenförmigen Adsorbens 3 gefüllten Fänger 4, der anströmseitig des katalytischen Konverters 2 vorgesehen ist.
In der Abgas-Reinigungsvorrichtung 1 wird HC durch das Adsor­ bens 3 in dem Fänger 4 adsorbiert, wenn die Temperatur des Abgases 5 am Eingang des Fängers niedriger als etwa 300°C ist, während HC von dem Adsorbens 3 desorbiert wird und in den katalytischen Konver­ ter 2 strömt, wo es durch einen Katalysator 2′ entfernt wird, wenn die Abgastemperatur am Eingang des Fängers etwa 300°C oder höher ist.
Der in den katalytischen Konverter 2 eingefüllte Katalysator 2′ ist nicht besonders beschränkt. In diesem Beispiel wurde jedoch ein Katalysator eingesetzt, der nach dem folgenden Verfahren hergestellt worden war.
Zuerst wurden 100 Teile Aluminiumoxid, 140 Teile Aluminiumoxid- Sol (10 Gew.-%) und 14 Teile eines im Handel erhältlichen wäßrigen Aluminiumnitrats zusammen mit Wasser und Salpetersäure in einer Kugelmühle gemahlen, um eine Wasch-Beschichtungstrübe herzustellen, und 1,3 l monolithischer Cordierit-Träger mit etwa 62 Strömungs­ kanälen je Querschnittsfläche von 1 cm2 wurden in die Wasch-Be­ schichtungstrübe eingetaucht. Nachdem der monolithische Träger aus der Trübe entnommen worden war, wurde der Flüssigkeitsüber­ schuß aus den Zellen in dem Träger weggeblasen, und dann wurde der monolithische Träger zwecks Entfernung des freien Wassers ge­ trocknet. Danach folgte das 1-stündige Brennen bei 500°C, um einen mit Aluminiumoxid beschichteten monolithischen Träger zu er­ halten.
Dann wurde der so erhaltene Träger in eine salpetersaure, wäßrige Lösung von Dinitrodiamminplatin eingetaucht. Nach dem Trocknen wurde der Träger 1 Stunde bei 200°C gebrannt, um einen mit 1,0 g/l Platin beschichteten Träger zu erhalten. Danach wurde der entstandene Platinkatalysator in eine wäßrige Rhodiumchlorid­ lösung getaucht. Nach dem Trocknen wurde der Katalysator 1 Stunde bei 200°C gebrannt, um einen Platin-Rhodium-Katalysator 2′ her­ zustellen, dessen Träger mit 0,1 g/l Rhodium beschichtet ist.
Als nächstes wird das Verfahren zur Herstellung des Adsorbens 3 erläutert.
Ein H⁺-Ion-substituierter Mordenit und ein Tonmineral wurden gemischt, geformt und getrocknet, wobei man Tabletten mit einem Durchmesser von 3 mm und einer Länge von 3 mm erhielt. Ein Liter der so erhaltenen Tabletten wurde in den Fänger 4 eingefüllt.
Beispiel 2
Eine Abgas-Reinigungsvorrichtung wurde in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, wobei aber anstelle des Mordenits ein Zeolith des Y-Typs (Cu⁺-Ion-substituiert) eingesetzt wurde. Zur Klärung der Merkmale und Vorteile des oben beschriebenen Mor­ denits und Zeoliths des Y-Typs wurden die folgenden Prüfungen durchgeführt.
HC-Adsorptionsleistungsprüfung
Um die HC-Adsorptionsleistung von Mordenit, Zeolith des Y-Typs, Zeolith des X-Typs, Aluminiumoxid-Siliziumdioxid und Aktivkohle zu vergleichen, wurde ein Gas mit 1000 ppm C3H6 und im übrigen aus Stickstoff zur Bestimmung der Adsorptionsrate durch jedes der Ad­ sorbentien geleitet. Die Ergebnisse sind in der Darstellung der Fig. 4 angegeben. Aus der Darstellung wird deutlich, daß die C3H6- Adsorptionsleistungen des Mordenits und des Zeoliths des Y-Typs höher als die von Aluminiumoxid-Siliziumdioxid und Aktivkohle und besonders auf der Hochtemperaturseite ganz ausgezeichnet sind.
C3H6-Adsorptionsdauerleistungsprüfung
Die C3H6-Adsorptionsleistungen von Mordenit, Zeolith des Y-Typs und Zeolith des X-Typs wurden nach einer Dauer von 5 Stunden bei 800°C gemessen. Die Ergebnisse sind in der Graphik der Fig. 5 angegeben. Aus der Graphik wird deutlich, daß die C3H6-Adsorptions­ dauerleistungen von Mordenit und Zeolith des Y-Typs beträchtlich höher sind als die von Zeolith des X-Typs.
Aus diesen Prüfungen ist verständlich, daß Mordenit und Zeo­ lith des Y-Typs ausgezeichnete Materialien für Adsorbentien zur Verwendung in Abgasreinigungsanlagen für Atomobile sind.
Beispiel 3
Fig. 2 ist eine Schnittdarstellung einer Abgas-Reinigungsanla­ ge 1′ nach einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung.
Die Abgas-Reinigungsanlage 1′ hat in dem Auspuffsystem einen monolithischen katalytischen Konverter 2, einen anströmseitig des katalytischen Konverters 2 vorgesehenen Fänger 7, der ein mit Mor­ denit beschichtetes monolithisches Adsorbens 6 enthält, und einen anströmseitig des Fängers 7 vorgesehenen Fänger 9, der mit Aktiv­ kohle gefüllt ist.
Der katalytische Konverter 2 und die Fänger 7 und 9 sind unter­ einander durch eine Auspuffleitung 17 verbunden. Parallel zur Aus­ puffleitung 17 ist ein By-Pass 10 vorgesehen, der an beiden Enden in die Auspuffleitung 17 an zwei Stellen mündet, die in der Nähe des Eingangs bzw. Ausgangs des Fängers 9 liegen. In der Nähe des Eingangs des Fängers 9 ist in der Auspuffleitung 17 ein Temperatur­ fühler 11 angebracht. An einer Stelle, wo sich der Eingang des Fän­ gers 9 und der Eingang der By-Passleitung 10 treffen, ist ein Schalt­ ventil 15 vorgesehen, das über eine Verbindungsstange 16 an eine Membran 14 angeschlossen ist.
Der in den katalytischen Konverter 2 der Abgas-Reinigungsan­ lage 1′ eingefüllte Katalysator 2′ ist in diesem Beispiel der glei­ che wie in Beispiel 1. Das monolithische Adsorbens 6 wird in der Weise hergestellt, daß man einen monolithischen Cordierit-Träger in eine Mordenit enthaltende Trübe eintaucht, um ein mit 120 g/l Morde­ nit beschichtetes, monolithisches Adsorbens zu erhalten. Das ent­ standene Adsorbens wird in dem Fänger 7 installiert.
Wenn bei der Abgas-Reinigungsanlage dieses Beispiels die Abgas­ temperatur unter 150°C liegt, wird das Magnetventil 13 geschlossen und die Verbindungsstange 16 ausgefahren, so daß das Schaltventil 15 den Eingang der By-Pass-Leitung 10 schließt und das Einströmen des Abgases in den Fänger 9 ermöglicht. Wenn der Temperaturfühler 11 die Temperatur von 150°C feststellt, öffnet der das Signal von dem Temperaturfühler 11 erhaltende Regler 12 das Magnetventil 13. Infolgedessen wirkt der negative Saugdruck auf das Diaphragma 14, so daß die Verbindungsstange 16 hochgezogen wird und das Schalt­ ventil 15 so gedreht wird, daß der Eingang des Fängers 9 geschlos­ sen wird. Dementsprechend wird bei einer tieferen Abgastemperatur als 150°C das Abgas durch den mit Aktivkohle 8 gefüllten Fänger 9 und den mit dem monolithischen Adsorbens 6 gefüllten Fänger 7 in den katalytischen Konverter 2 eingeführt, während bei einer Gas­ temperatur von 150°C oder höher das Abgas durch die By-Pass-Lei­ tung 10 direkt in den Fänger 7 eintritt und dann in den katalyti­ schen Konverter 2 gelangt. Es ist daher möglich, HC durch die Aktiv­ kohle 8 oder das Adsorbens 6 zu adsorbieren und durch den Katalysa­ tor 2′ zu entfernen, ohne daß die Gefahr besteht, daß die Aktivkoh­ le 8 hoher Temperatur ausgesetzt und eventuell zerstört wird, und wobei der Druckverlust in dem Auspuffsystem auf einem niedrigen Wert gehalten wird. Da die HC-Adsorptionsleistung von Aktivkohle bei niedriger Temperatur höher als die von Mordenit ist, ist die HC-Reinigungsleistung der Anlage dieses Beispiels derjenigen einer Anlage überlegen, die nur Mordenit und einen katalytischen Konver­ ter umfaßt.
Vergleichsbeispiel 1
Es wurde eine Abgas-Reinigungsvorrichtung in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 hergestellt mit der Abweichung, daß anstelle des Mordenits ein Zeolith des X-Typs (Na⁺-Ion-substituiert) als Adsor­ bens eingesetzt wurde.
Vergleichsbeispiel 2
Es wurde eine Abgas-Reinigungsvorrichtung in der gleichen Weise wie in Beispiel 1 hergestellt mit der Abweichung, daß anstelle des Mordenits Aluminiumoxid als Adsorbens eingesetzt wurde.
Versuchsbeispiel 1
Zum Vergleich der HC-Reinigungsleistungen der Abgas-Reinigungs­ vorrichtungen der Beispiele 1 und 2 und der Vergleichsbeispiele 1 und 2 wurde jede Vorrichtung zunächst auf einer Motorprüfbank einem 100-stündigen Dauertest unter den Bedingungen von 3000 UpM und einer Eingangsgastemperatur von 800°C und dann auf der Motorprüf­ bank einer Kaltstart-Bewertung (Start → Leerlauf → Beschleunigung → Lauf mit 60 km/Stunde) unterzogen. Die Ergebnisse sind in der Graphik der Fig. 3 angegeben. Die HC-Reinigungsleistungen sind in der Graphik ausgedrückt als Relativwerte, bezogen auf die HC-Reini­ gungsrate in Vergleichsbeispiel 2, die zu 1 angenommen wurde. Aus der graphischen Darstellung ist deutlich, daß die HC-Reinigungs­ leistungen der Vorrichtungen der Beispiele 1 und 2, die Mordenit bzw. einen Zeolith des Y-Typs als Adsorbens verwenden, denen der Vorrichtungen der Vergleichsbeispiele 1 und 2 deutlich überlegen sind, die einen Zeolith des X-Typs bzw. Aluminiumoxid als Adsor­ bentien verwenden.
Versuchsbeispiel 2
Die HC-Reinigungsleistung der Abgas-Reinigungsanlage in Bei­ spiel 3 wurde verglichen mit der eines Konverters, der einen mono­ lithischen Katalysator enthielt. Der Katalysator bestand aus 1,7 1 monolithischem Träger mit einer Beschichtung aus Pt/Rh = 1,5/0,15 g/l.
Die LA#4-Kaltmodus-Bewertung zeigte, daß die HC-Emission in Beispiel 3 auf 43% der HC-Emission in Vergleichsbeispiel 2 abnahm.
Es ist daher verständlich, daß die Reinigungsleistung der Vorrichtung in Beispiel 3 ganz ausgezeichnet ist.
Bei der erfindungsgemäßen Abgas-Reinigungsvorrichtung wird ein Zeolith des Y-Typs oder ein Mordenit als Adsorbens anström­ seitig des Katalysators angeordnet, so daß HC bei niedriger Abgas­ temperatur wirksam adsorbiert wird, während HC bei hoher Abgas­ temperatur durch den Katalysator entfernt wird. Da die Adsorptions­ leistungen des Zeoliths des Y-Typs und des Mordenits beträchtlich höher sind als die der herkömmlichen Adsorbentien, wird die Reini­ gungsleistung der Vorrichtung beträchtlich verbessert, und auch die Motorleistung wird verbessert, da nicht wie bisher die Notwen­ digkeit besteht, das Kalt-HC an dem Motor zu verringern.

Claims (4)

1. Abgas-Reinigungsvorrichtung zur Abgasreinigung mittels eines Katalysators in einem katalytischen Konverter, der den Katalysator enthält, dadurch gekennzeichnet, daß anströmseitig des katalytischen Konverters (2) ein Adsorbensfänger (4, 7) ange­ ordnet ist, der als Adsorbens (3 bzw. 6) für die Adsorption eines Schadstoffbestandteils aus dem Abgas ein Zeolith des Y-Typs oder ein Mordenit enthält.
2. Abgas-Reinigungsvorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß anströmseitig des Adsorbensfängers (7) ein Aktivkohle (8) enthaltender Aktivkohlefänger (9) angeordnet ist.
3. Abgas-Reinigungsvorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß sie ferner eine By-Pass-Leitung (10) zwischen einer Anström-Auspuffleitung auf der Anströmseite des Aktivkohle­ fängers (9) und einer zwischen dem Aktivkohlefänger (9) und dem Adsorbensfänger (7) verlaufenden Auspuffleitung (17) sowie ein an der Verbindungsstelle der By-Pass-Leitung (10) mit der Anström- Auspuffleitung vorgesehenes Schaltventil (15) umfaßt.
4. Abgas-Reinigungsvorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Schaltventil (15) mit seiner Öffnungs­ und Schließbewegung auf die Betätigung eines Magnetventils (13) anspricht, das mit seiner Öffnungs- und Schließbewegung auf ein Signal von einem Abgastemperaturfühler (11) anspricht.
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