DE3686783T2 - Verfahren zum herabsetzen des energieverbrauchs von reaktoren fuer die heterogenen katalytischen synthesen. - Google Patents

Verfahren zum herabsetzen des energieverbrauchs von reaktoren fuer die heterogenen katalytischen synthesen.

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Description

    HINTERGRUND DER ERFINDUNG Bereich der Erfindung
  • Ist ein Verfahren zum Nachrüsten eines heterogenen Synthesereaktors, der eine äußere Schale (P), ein axial positioniertes Übertragungsrohr (T) für Synthesegas und einen inneren zylindrischen Einsatz (C) aufweist, wobei der Einsatz mindestens ein Katalysatorbett (I-IV) mit einer oberen querverlaufenden Fläche, einem unteren Ende und einem inneren Durchmesser (Di) enthält, das Katalysatorbett von einem Abschnitt einer äußeren Wand des Einsatzes, einem Abschnitt einer inneren zylindrischen Wand des axial positionierten Übertragungsrohrs für Gas und einem Boden begrenzt ist, und die obere querverlaufende Fläche jedes Betts ein offener Bereich ist, dem ein Synthesegas in axialem Strom zugeführt werden kann.
    • Beschreibung des Standes der Technik
  • Es ist bekannt, daß Katalysator-Synthesereaktoren unter Druck, insbesondere für die Katalysatorsynthese von Ammoniak, Methanol, höheren Alkoholen und dergleichen, aus einer äußeren Schale, die gewöhnlich einstückig ausgebildet ist, und aus einem inneren Einsatz bestehen, der Katalysatorgranulate unterschiedlicher Formen und Eigenschaften enthält, die in einer oder mehreren Schichten (katalytischen Betten) angeordnet sind.
  • Um optimale Temperaturen in den verschiedenen katalytischen Betten mit exothermen Reaktionen zu erhalten, wird das Synthesegas, welches durch die verschiedenen katalytischen Betten strömt, gewöhnlich zwischen den Betten mittels einer Frischgasinjektion (Abschreckreaktor) oder durch direkten Austausch mit dem kalten Einlaßgas gekühlt.
  • Neuerdings hat man Vorschläge für Reaktoren mit einem radialen Strom des Gases in den katalytischen Betten (Lummus, Topsoe, Kellogg, US-A-3,918,918 und 4,181,701, EP-0 007 743-A1) oder mit axialem-radialem Strom (US-A-4,372,920 und 4,405,562 von Ammonia Casale) gemacht, die einen großen Fortschritt bezogen auf Reaktoren mit Axialstrom bilden, insbesondere, wenn beträchtliche Mengen an Katalysator beteiligt sind, wodurch die Druckabfälle über den Katalysatorbetten und demzufolge der Energieverbrauch verringert werden können.
  • Der axiale Gasstrom erforderte den Einsatz von Reaktoren, die in Breitenrichtung (niedriges Verhältnis von Höhe zu Durchmesser der Vorrichtung) mit hohen Kosten der Anlage und hohem Energieverbrauch entwickelt wurden.
  • Die US-A-4372920 und 4405562 von Ammonia Casale ermöglichten die Konstruktion von stark vereinfachten Synthesereaktoreinsätzen, womit man einen Innenaufbau des Reaktors mit leichtem Zugang für die Wartung und für ein Einbringen und Ausbringen des Katalysators erhält, wobei gleichzeitig niedrige Druckabfälle gewährleistet sind.
  • Bei den vorstehend erwähnten Patenten ist jedes Katalysatorbett aus einer äußeren perforierten zylindrischen Wand, einer inneren perforierten zylindrischen Wand und nur einem abgedichteten Boden zusammengesetzt (der obere Teil des Korbes ist vollständig offen). Ein nicht perforierter oberer Teil wenigstens einer der zylindrischen Wände bildet zusammen mit dem oberen offenen Querschnitt, der sich zwischen den oberen Enden der beiden zylindrischen Wände befindet, wobei die Enden in einer Ebene liegen, die annähernd senkrecht zur Längsachse der perforierten Wände ist, die Zone, in der ein kleinerer Teil des Gases durch das katalytische Bett in einem vorherrschend axialen Strom fließt, während der verbleibende größere Teil des Gases in einem radialen Strom durch den größeren Teil des katalytischen Bettes strömt, das in der perforierten Zone der zylindrischen Wände des Bettes angeordnet ist.
  • Dementsprechend wird der Gasanteil, der durch das Bett in einem vorherrschend axialen Strom fließt, ausschließlich durch die Höhe des nichtperforierten oberen Abschnitts von wenigstens einer der Wände gesteuert, wobei der nichtperforierte Abschnitt nur ein weiterer Teil der Gesamthöhe der gleichen Wand (s) ist.
  • Reaktoren, deren Abmessungen einem Verhältnis von Höhe zu Durchmesser entsprechen, das größer als 10 ist (d. h. ein Durchmesser-Höhen-Verhältnis von weniger als 0,1) werden vorzugsweise nach der vorstehend erwähnten Technik ausgelegt.
  • In der wirtschaftlichen Situation der heutigen Welt hat der Markt für die Modernisierung vorhandener Anlagen große Bedeutung erlangt, von denen die meisten für den Syntheseprozeß (beispielsweise die Ammoniaksynthese) Reaktoren mit einem axialen Strom in den katalytischen Betten (axiale Reaktoren) verwenden, die sich durch ein niedriges Verhältnis von Höhe und Durchmesser der Vorrichtung auszeichnen, und zwar aufgrund der obenerwähnten Forderung, die Druckabfälle in den Reaktoren niedrig zu halten (diese herkömmlichen Axialstromreaktoren haben einen hohen Energieverbrauch und weitere Nachteile, die dann besonders schwer wiegen, wenn Reaktoren, beispielsweise solche in "Rhombus"- Bauweise, nur ein katalytisches Bett aufzeigen, das sehr hoch ist, und die dadurch hohe Druckabfälle und einen großen Energieverbrauch und eine starke Wölbung in den unteren Schichten des Katalysators haben, der dadurch beschädigt wird und einen Teil seiner Aktivität verliert.
    • Zusammenfassung der Erfindung
  • Das Hauptziel der vorliegenden Erfindung ist ein System zum Verringern des Energieverbrauchs von Reaktoren für die heterogene katalytische Synthese unter Druck, insbesondere von herkömmlichen axialen Reaktoren. Dieses System ist besonders geeignet zur Anwendung bei der Modernisierung (Nachrüstung) von Reaktoren mit axialem Gasstrom und insbesondere von solchen Reaktoren mit niedrigem Höhen/Durchmesser-Verhältnissen wie Kellogg- und ICI-Reaktoren. Diese herkömmlichen Reaktoren werden in zahlreichen Hochleistungsanlagen (800-1500 Tagestonnen) verwendet, die hauptsächlich in den späten siebziger Jahren gebaut wurden. Die Haupteigenschaften dieser Anlagen sind neben ihren hohen Leistungen die Verwendung von Radialkompressoren für Gas, die von Dampf betrieben werden, der in der Anlage entsprechend einem integrierten Zyklus erzeugt wird, sowie die Verwendung der vorstehend erwähnten axialen Reaktoren mit niedrigem Wirkungsgrad.
  • Die vorstehend erwähnten Anlagen zeichnen sich durch einen hohen Energieverbrauch aus, der in den Jahren keinen kritischen Faktor darstellte, in denen die Energie zu niedrigen Kosten zur Verfügung stand. Der Reaktor in Axialbauweise ist eine der Ursachen für den hohen Verbrauch.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung wurde überraschend gefunden, daß herkömmliche, energieverbrauchende axiale Reaktoren, insbesondere diejenigen mit einem niedrigen Verhältnis von Höhe zu Durchmesser, auf extrem leichte und vorteilhafte Weise modifiziert werden können, indem ihr Katalysator enthaltender Einsatz umkonstruiert wird, so daß der axiale Gasstrom durch einen im wesentlichen radialen, vorzugsweise einen axial-radialen, oder einen radialen Gasstrom in wenigstens einem Teil der katalytischen Betten ersetzt wird, wobei der Gasstrom nach innen oder außen gerichtet ist.
  • Deshalb bezieht sich die Erfindung, wie dies im einleitenden Teil der Beschreibung und in dem Hauptanspruch erwähnt ist, auf ein Verfahren, das durch die Tatsache gekennzeichnet ist, daß zur Erzielung der neuen Form der modifizierten Katalysatorbetten die folgenden Schritte und Maßnahmen ausgeführt werden:
  • a) Einsetzen einer wesentlich perforierten zylindrischen ersten Wand (Fe), die einen oberen und einen unteren Abschnitt aufweist, in wenigstens eines der katalytischen Betten im Inneren an einer Position in der Nähe der äußeren Einsatzwand, wobei die perforierte Wand einen Durchmesser (D'i) hat, der geringfügig kleiner ist als der innere Durchmesser (Di) des Einsatzes,
  • b) Einsetzen einer wesentlich perforierten zweiten Wand (Fi), die ebenfalls ein Oberteil und einen Boden und einen Durchmesser (D'e), der kleiner ist als der (D'i) der perforierten ersten Wand (Fe) und einen Durchmesser (D'e) aufweist, der größer ist als der (De) des axial positionierten Übertragungsrohrs für Synthesegas in jedes der Katalysatorbetten und
  • c) Anbringen eines abgedichteten Bodens (FO) an dem unteren Ende eines jeden Katalysatorbetts. Gemäß einer Ausführungsform der Erfindung ist wenigstens ein kleinerer Abschnitt (Hi-H'i) von wenigstens einer der zwei eingesetzten Wände (Fe und/oder Fi) nicht perforiert, wodurch das Synthesegas im wesentlichen radial (Axial- Radial-Strom, nach innen oder nach außen) durch die modifizierten katalytischen Betten strömt.
  • Vorzugsweise wird das Synthesegas, das axial durch den oberen offenen Abschnitt der gemäß der obigen Ausführungsform modifizierten Betten strömt, in einen größeren radialen Strom über der perforierten Höhe (H'i) von wenigstens einer Wand (Fe und/oder Fi) und in einen kleineren axialen Strom über der nicht perforierten Höhe (Hi-H'i) unterteilt.
  • Einer der Unterschiede gegenüber den obenerwähnten Patenten von Ammonia Casale besteht darin, daß der Gasanteil, der in einem vorherrschend axialen Strom die gemäß der vorstehenden Ausführungsform modifizierten katalytischen Betten durchquert, insgesamt höher ist (auch wenn größere Höhen für den nicht perforierten oberen Teil der perforierten zylindrischen Wände des Bettes in Betracht gezogen werden), während der Gasanteil, der den restlichen Teil des katalytischen Bettes, das in den perforierten Zonen der zylindrischen Wände angeordnet ist, mit einem radialen Strom durchquert, verringert ist.
  • Bei der ersten Version der obigen Ausführungsform der Erfindung befindet sich der obere kleinere nicht perforierte Abschnitt an der Innenwand und das Synthesegas wird, nachdem es das katalytische Bett durchquert hat, in einer ringförmigen Zone gesammelt, die zwischen dem Übertragungsrohr (T) mit einem Durchmesser (De) und dem Teil der inneren Wand (Fi) vorgesehen ist, der eine Höhe (H'i) und einen Durchmesser (D'e) hat.
  • Bei einer zweiten Version befindet sich der obere kleinere nicht perforierte Abschnitt auf der Außenwand (Fe), deren größerer perforierter Abschnitt mit der inneren Fläche des Einsatzes einen Kanal für das Gas bildet, das reagiert hat.
  • Das Verhältnis der obenerwähnten Gasströme (der axiale Strom und der radiale Strom) ist in den verschiedenen katalytischen Betten des Einsatzes unterschiedlich, wenn die Betten verschiedene Höhen haben (unterschiedliche Höhen-Durchmesser-Verhältnisse der Körbe), wie dies der Fall ist, wenn die vorliegende Erfindung für die Modifizierung von Reaktoren der sogenannten Kellogg-Bauweise angewendet wird, bei der die Höhe der katalytischen Betten des inneren Einsatzes in den verschiedenen Betten zunimmt.
  • Gemäß einem vorteilhaften Merkmal der Erfindung kann bei einigen der modifizierten Betten der Gasanteil, der den oberen Abschnitt der Betten axial durchquert, bis auf Null verringert werden, indem eine obere, strömungsregulierende Trennwand verwendet wird, um den oberen Querschnitt zwischen den oberen Enden der beiden eingesetzten zylindrischen Wände der Betten zu verringern, wobei die Trennwand mit geeigneten Öffnungen (Löchern, Nuten und dergleichen) versehen ist oder vollständig geschlossen ist, die Trennwand direkt in Kontakt mit der Oberseite des katalytischen Bettes steht und der Öffnungsquerschnitt der Öffnungen radial von der Innenseite zu der Außenseite des Bettes (oder umgekehrt für Betten mit Auswärtsgasstrom) zunehmen kann.
  • Gemäß einem weiteren Merkmal der Erfindung kann die teilweise Reduzierung des axialen Gasstroms dadurch erreicht werden, daß Katalysatorgrößengradienten vorgesehen werden. Beispielsweise kann die obere Zone des katalytischen Bettes aus einer Schicht eines Katalysators bestehen, der in der Größe viel kleiner ist als der Katalysator der Schicht der unteren Zone, durch welche das Gas radial strömt, wobei die Dicke der Katalysatorschicht von der Innenseite zur Außenseite des Bettes in radialer Richtung (oder umgekehrt für Betten mit Auswärtsgasstrom) abnimmt.
  • Gemäß einem weiteren Merkmal der Erfindung kann die Trennwand massive vollständig geschlossene (nicht perforierte) Wände haben, die immer auf der Oberseite des Bettes sitzen.
    • Kurzbeschreibung der Zeichnungen
  • Anhand der folgenden Beschreibung mehrerer bevorzugter, jedoch nicht beschränkender Ausführungsformen, die in den beiliegenden Zeichnungen gezeigt sind, wird die Erfindung weiter erläutert, wobei alle Figuren schematisch teilweise Längsschnitte der Reaktoren des Standes der Technik vor oder nach der Modernisierung zeigen (bestehender Kellogg- Typ in Fig. 1A und ICI-Typ in Fig. 1B und modernisiert gemäß der Erfindung in Fig. 2B und C, Fig. 3B und C sowie in Fig. 4, 5, 6). Insbesondere zeigen die Fig. 2A und 2B die herkömmlichen Axialreaktoren von Fig. 1A und 1B modifiziert gemäß der Erfindung zu Reaktoren mit im wesentlichen radialem nach innen gerichteten Strom, Fig. 3A und 3B Reaktoren mit im wesentlichen radialem nach außen gerichteten Strom, Fig. 4 den einwärts gerichteten radialen Reaktor von Fig. 2A versehen mit Strömungsregulatoren (Trennwänden) auf der Oberseite der ersten beiden Betten, Fig. 5 die Anwendung des Systems gemäß der Erfindung zur Modifizierung von Reaktoren mit größeren Höhen-Durchmesser-Verhältnissen (beispielsweise Verhältnissen von ungefähr 10) beispielsweise des Typs TVA (Tennessee Valley Authority) und dergleichen, und Fig. 6 den Einwärts-Radial-Reaktor von Fig. 2A, der nun mit geschlossenen Trennwänden auf der Oberseite der letzten beiden Betten zu sehen ist.
  • Fig 1A zeigt schematisch einen herkömmlichen Reaktor vom Kellogg-Typ mit vier katalytischen Betten I bis IV, wobei das Synthesegas FG immer im Axialstrom (Pfeile A) strömt, und der vier Abschreckinjektoren 1 bis 4 für Kühlgas an der Oberseite eines jeden Bettes I bis IV hat. Fig. 1B zeigt den Reaktor vom sogenannten ICI-Typ mit einem katalytischen Bett, das in drei Abschnitte I, II und III durch zwei Abschreckrhomben L1 und L2 unterteilt ist. In diesen und in allen anderen Figuren bezeichnen die Bezugsbuchstaben bzw. -nummern P den äußeren, dem Druck widerstehenden Mantel, C den inneren Einsatz, E den Kanal zwischen der Innenfläche des Mantels P und der äußeren Wand des Einsatzes C, wobei der Kanal insgesamt von kaltem Reaktionsgas FG durchströmt wird, um die Manteloberfläche zu kühlen, K den typischen Katalysator in einem Korb von I bis IV in Fig. 1 und von I bis III in Fig. 2, wobei jeder Korb (beispielsweise in Fig. 1) eine Höhe H1, H2, H3 oder H4 und einen äußeren Durchmesser Di, der im wesentlichen gleich dem inneren Durchmesser des Einsatzes C ist, und einen inneren Durchmesser De hat, der wesentlichen gleich dem Durchmesser des zentralen Gasübertragungsrohres T für Gas ist, S einen indirekten Wärmeaustauscher, und 6 den Auslaß für das Gas, welches reagiert hat.
  • Bei dem herkömmlichen axialen Reaktor, beispielsweise in Kellogg-Bauweise von Fig. 1A, tritt frisches Reaktionsgas FG durch den Boden des Reaktors (Strom FG) ein und strömt in dem Luftraum E zwischen dem Mantel P und dem inneren Einsatz C nach oben, durch den oberen Gas-Gas-Austauscher, auf der Außenfläche des Austauschers S (der im Inneren von heißem Reaktionsgas RG durchströmt wird), wird nach unten durch den Ringkanal S' geführt, mit Abschreckgas 1 vermischt und erreicht die Oberseite des ersten Katalysatorbettes I (Strom A), welches vollständig axial durchströmt wird. Dann wird der aus dem Boden des ersten Bettes I aus tretende Axialstrom mit Abschreckgas 2 vermischt, tritt in das zweite Bett II ein, strömt durch dieses axial und wird an seinem Boden mit Abschreckgas 3 vermischt. Der abgekühlte Strom tritt in das Bett III ein, durchströmt es axial und wird mit Abschreckgas 4 vermischt, tritt in das Bett IV ein und strömt axial hindurch und wird an seinem Boden als Heißgas 5, das reagiert hat, gesammelt. Es tritt in das zentrale Überführungsrohr T ein, so daß es durch den zentralen oberen Abschnitt des Wärmeaustauschers hindurchgeht (wo es Wärme mit Frischgas FG', austauscht) und wird durch den Auslaß 6 abgeführt.
  • In Fig. 1B ist ein weiterer konventioneller vollständig axial durchströmter Reaktor dargestellt, der sich von dem Reaktor von Fig. 1A dadurch unterscheidet, daß die Abschreckgase Q&sub1; und Q&sub2; von der Oberseite des Reaktors durch Rohre Q'1 bzw. Q'2 zwischen die Katalysatorbetten I, II und III mittels "Rhomben" L&sub1; und L&sub2; eingeführt werden (dieser Rhombenreaktor ist auch als Rhombenreaktor von ICI bekannt). Die Frischgase FG werden von der Reaktoroberseite eingeführt, strömen im Luftkanal E nach unten, treten als Gas FG' in den unteren Wärmeaustauscher S ein, werden nach oben durch das Übertragungsrohr T zurückgeführt, an dessen Austritt sie nach unten als Axialstrom A durch die Katalysatorschichten gerichtet werden. Am Boden des Bettes III wird das Gas RG, welches reagiert hat, als Strom 6 abgeführt. Weitere Einzelheiten bezüglich dieses bekannten Reaktors werden hier als überflüssig betrachtet, da sie dem Fachmann bekannt sind. Insgesamt haben die herkömmlichen Reaktoren einen großen Druckabfall und sind somit Energieverbraucher. Darüber hinaus verwenden sie nur in geringem Maße effiziente, großkörnige (6 bis 10 mm) Synthesekatalysatoren K. Die Höhe Hi der verschiedenen Betten I, II, III und IV nimmt insgesamt von oben nach unten ab (siehe Fig. 1A, wo H&sub1; < H&sub2; < H&sub3; < H&sub4; ist).
  • Die oben erwähnten weiteren Nachteile werden gemäß der Erfindung dadurch beseitigt, daß der Einsatz C und die darin umfaßten Katalysatorkörbe I, II, III, IV modifiziert werden, um einen im wesentlichen radialen Strom zu haben und um einen Katalysator geringer Größe (1,5 bis 3 mm) zu verwenden, der effizienter ist als ein großkörniger Katalysator, wobei reduzierte Druckabfälle erhalten werden.
  • Das neue System ist vereinfacht in Fig. 2A und 2B gezeigt, wo gemäß dem Hauptmerkmal der Erfindung der frühere Axialstrom (in diesem Fall in allen Betten) zu einem im wesentlichen radialen Strom geändert wird, vorzugsweise und vorteilhafterweise in einen kleineren axialen Strom und einen größeren radialen Strom. Für diesen Zweck ist jeder Katalysatorkorb I, II, III, IV von einer inneren, im wesentlichen perforierten Wand Fi mit einem Durchmesser D'e, der größer ist als De des Übertragungsrohrs T, und einer äußeren, im wesentlichen perforierten Wand Fe mit einem Durchmesser D'i begrenzt, der kleiner ist als der innere Durchmesser Di des Einsatzes C. Darüberhinaus ist jeder modifizierte Korb mit einem geschlossenen Boden FO versehen. In Fig. 2A ist eine erste Ausführungsform gezeigt, bei welcher die äußere Wand Fe auf der ganzen Höhe Hi des Katalysatorkorbs perforiert ist und einen konstanten Durchmesser D'i längs der Höhe Hi hat. Im Gegensatz dazu ist die innere Wand Fi auf einem wesentlichen Teil H'i von Hi perforiert und auf dem restlichen Teil Hi-H'i nicht perforiert. Dies kann dadurch erreicht werden, daß der Durchmesser D'e von Fi über der Höhe H'i konstant gehalten und auf den Durchmesser De des Übertragungsrohres T auf der Höhe Hi-H'i reduziert wird. Dementsprechend strömt das erhitzte Reaktionsgas FG' in jedem Katalysatorbett I, II, III und IV mit einem kleinen Teil axial über der kleineren, nicht perforierten Höhe Hi-H'i (wo die innere Wand Fi praktisch in Kontakt mit dem Übertragungsrohr T steht) und mit seinem Hauptteil radial über dem größeren perforierten Abschnitt H'i. Das heißt mit anderen Worten, daß das Reaktionsgas in einen kleineren axialen Strom A und in einen größeren radialen Strom B unterteilt wird. In Fig. 2A und 2B geht der radiale Strom B einwärts, d. h. das Frischgas tritt in den Kanal zwischen der äußeren Wand Fe (Durchmesser D'i) und dem Einsatz C (Durchmesser Di etwas größer als D'i) ein und strömt wegen des geschlossenen Bodens FO auf dem gesamten Ringabschnitt D'e-Di nach innen und wird in dem offenen Raum zwischen dem perforierten Abschnitt H'i (Durchmesser D'e) und dem Übertragungsrohr T (Durchmesser De etwas kleiner als D'e) gesammelt. Der ringförmige Abschnitt zwischen den Durchmessern D'e-De ist offen. Sowohl der axiale als auch der radiale Gasstrom tritt dort hindurch aus. Von dem ersten Korb I werden die Gase mit Abschreckgas 2 vermischt und strömen wieder teilweise axial und teilweise radial durch den zweiten Korb II und so weiter durch die anderen Körbe III und IV. Das den letzten Korb IV (was durch 5 gezeigt ist) verlassende Gas, welches reagiert hat, tritt in das Übertragungsrohr T ein, strömt darin nach oben und verläßt den Reaktor auf der Oberseite bei 6 (Fig. 2A, sogenannter Kellogg-Typ-Reaktor).
  • In Fig. 2B werden die gleichen Schritte bei einem Reaktor vom sogenannten ICI-Typ verwendet. Die Unterschiede sind hier, daß die Abschreckgase Q&sub1;-Q&sub2; und das frische Synthesegas FG von der Oberseite des Reaktors eintreten, sich jedoch der Wärmeaustauscher S und der zugehörige Austritt 6 am Boden befinden. Außerdem sieht das System der Erfindung hier die gleichen Schritte des Reaktors von Fig. 2A vor, d. h., es sind innere (Fi) und äußere (Fe), im wesentlichen perforierte Wände und ein geschlossener Boden FO vorgesehen, um jeden Katalysatorkorb I, II, III zu bilden, wobei die äußere Wand Fe einen konstanten Durchmesser D'i auf der gesamten perforierten Höhe Hi des Korbs hat, während die innere Wand Fi einen Durchmesser D'e über ihrer größeren perforierten Höhe H'i und den Durchmesser De des Übertragungsrohrs T auf ihrer restlichen nicht perforierten Höhe Hi-H'i hat. Dementsprechend ist der kleinere obere Abschnitt des Korbs (der die Höhe Hi-H'i und den kleineren Durchmesser De von T hat) nicht perforiert und ist von einem kleineren axialen Gasstrom durchströmt, während der größere, gänzlich perforierte Abschnitt des Korbs mit der Höhe H'i und der Ringbreite D'i-D'e radial und nach innen von dem größeren Gasstrom durchströmt wird. Der offene Kanal E zwischen der inneren Einsatzoberfläche (Durchmesser Di) und der äußeren, gänzlich perforierten Wand Fe bildet den Durchlaß für das radial nach innen gerichtete Gas, das noch nicht reagiert hat (Strom B), während der kürzere Kanal CO zwischen dem Abschnitt der inneren Fläche Fi mit dem Durchmesser D'e und dem Übertragungsrohr T mit dem äußeren Durchmesser De als Sammler für den Strom RG des Gases, welches reagiert hat, wirkt, der durch die größere Höhe Hi-H'i des Katalysatorkorbs radial und nach innen gerichtet strömt. Das am Boden des letzten Korbes III austretende Gas RG, welches reagiert hat, strömt durch den Wärmeaustauscher S und bei 6 ab.
  • In den Fig. 3A und 3B sind die Ausführungsformen mit nach außen gerichtetem Strom gezeigt, bei denen die innere Wand Fi auf der gesamten Länge Hi perforiert ist und einen konstanten Durchmesser D'e hat (etwas größer als der Durchmesser De des inneren Übertragungsrohres T), während die äußere Wand Fe auf der Höhe H'i mit dem Durchmesser D'i perforiert und auf der Höhe Hi-H'i nicht perforiert ist, längs welcher sie den Durchmesser Di des Einsatzes C hat. Der untere geschlossene Boden FO hat nun eine Ringbreite, die sich von dem Durchmesser De des Übertragungsrohres T zum Durchmesser D'i der Wand Fe mit der perforierten Höhe H'i erstreckt. Während in Fig. 2A und 2B der Boden FO zur Innenfläche des Einsatzes C abdichtete, ist er nun in den Reaktoren von Fig. 3A und 3B mit Auswärtsgasstrom zur äußeren Oberfläche des Übertragungsrohres T hin abgedichtet. In Fig. 3A ist die ringförmige Abdichtung des Bodens FO zum Rohr T durch SAi angezeigt. Wie in Fig. 2A tritt das Frischgas FG am Boden ein, strömt in dem Luftraum E und dann auf der Außenfläche des Wärmeaustauschers S nach oben, trifft axial auf die offene äußere Fläche A1 des ersten Katalysatorkorbs I auf und strömt axial an dem Abschnitt Hi-H'i (angezeigt durch SPO) (siehe Strom A). Es tritt auch Frischgas FG in den offenen Kanal zwischen dem Rohr T und der Wand Fi ein und strömt radial nach außen (Strom B) durch den größeren unteren Abschnitt H'i eines jeden Korbes, so daß es als Gas (Strom CO), das reagiert hat, in dem offenen Raum zwischen der inneren Wand des Einsatzes und der äußeren teilweise perforierten Wand Fe gesammelt werden kann. Der Strom CO trifft wieder axial auf den nächsten Katalysatorkorb, umströmt ihn axial auf dem kleineren Abschnitt SPO und strömt dann nach außen radial auf dem größeren Abschnitt Hi-H'i und wird am Boden des Reaktors gesammelt und bei 6 abgeführt. In Fig. 3A befinden sich der Wärmeaustauscher S und der Gasauslaß 6 auf der Oberseite des Reaktors, während sich in Fig. 3B der Wärmeaustauscher S und der Auslaß 6 am Boden befinden.
  • In Fig. 4 ist wieder die Ausführungsform von Fig. 2A gezeigt, wobei jedoch ein Strömungsregulator U (Trennwand) an den oberen offenen Flächen der ersten beiden Körbe I und II vorgesehen ist. Das Verhältnis der Axial/Radial-Ströme hängt insgesamt nur von dem Verhältnis zwischen der nicht perforierten Höhe Hi-H'i und der perforierten Höhe H'i ab. In diesem Fall jedoch werden bei den oberen beiden Körben die axialen Ströme (A1) durch die Trennwand U reguliert. Vorzugsweise ist der Axialstromregulator (Reduzierer) eine Trennwand, die Öffnungen von unterschiedlichen Größen und Formen hat, beispielsweise Löcher, die einen unterschiedlichen Durchmesser haben, der radial von der Innenseite zur Außenseite des Bettes (oder umgekehrt) zunimmt. Die Trennwände können direkt auf den Oberseiten der Katalysatorbetten liegen. Das Verhältnis des Axialstroms zum Radialstrom in den verschiedenen Betten kann im wesentlichen konstant gehalten werden, vorzugsweise im Bereich von 0,02 bis 0,2 (trotz des Unterschieds in den Höhen H&sub1;, H&sub2;, H&sub3;, H&sub4; der verschiedenen Betten). Anstelle der Trennwände oder zusätzlich dazu kann darüber hinaus ein Gradient in der Katalysatorgröße in dem Sinn vorgesehen werden, daß beispielsweise eine obere Granulatschicht eine viel kleinere Granulatgröße als die unteren Schichten des Bettes hat, wobei die Dicke jeder Katalysatorschicht abnimmt, vorzugsweise von der Innenseite zur Außenseite des Bettes in Radialrichtung (oder umgekehrt). Bei einer anderen Ausführungsform kann anstelle der perforierten, den Druck reduzierenden Trennwand eine geschlossene Trennwand in einigen der Katalysatorbetten vorgesehen werden.
  • Fig. 6 zeigt eine spezielle Ausführungsform, bei welcher wenigstens ein Katalysatorbett, beispielsweise zwei Betten (I) und (II) unmodifiziert bleiben, wie beispielsweise in Fig. 1A (vollständig axialer Strom) während wenigstens ein Bett, beispielsweise (III) zu einem Axial-Radialstrombett modifiziert ist, das eine teilweise offene Trennwand U (wie in Fig. 4) zeigt, wobei wenigstens ein Bett (IV) in einen Korb mit vollständigem Radialstrom durch eine vollständig geschlossene Trennwand U' umgewandelt ist. Bei diesem letzten Korb (IV) sind sowohl die Wand F'e, als auch F'i über ihrer gesamten Höhe Hi durchbrochen, während im Korb III Fe auf der gesamten Höhe Hi durchbrochen ist, jedoch Fi Durchbrechungen auf H'i Hi zeigt. Das unmodifizierte Bett, bzw. die unmodifizierten Betten mit Axialstrom I und möglicherweise II sind diejenigen am oberen Abschnitt des Reaktors, d. h., die Körbe mit sehr niedriger Höhe H&sub1; bzw. H&sub2; (Fig. 1A), die sehr niedrigere Druckabfälle haben.
  • Schließlich zeigt Fig. 5, daß auch dann, wenn das System entsprechend der Erfindung bei Reaktoren mit Durchmesser/Höhen-Verhältnissen (D/H) von weniger als 10 besonders vorteilhaft ist, es auch für Reaktoren mit Verhältnissen verwendet werden kann, die auch größer als 10 sind. Der Reaktor von Fig. 5 ist ein sogenannter TVA-Reaktor (Tennessee Valley Authority), und braucht nicht mehr erläutert zu werden.
  • Die nachstehenden, nicht beschränkenden Beispiele, veranschaulichen einige Vorteile der Erfindung.
    • Beispiel 1 (Vergleich)
  • Die typischen Leistungen, die mit einem Kellogg-Reaktor mit vier adiabaten Betten und drei Zwischenabkühlungen, wie er in Fig. 1 gezeigt ist, erreicht werden können, sind:
  • - Leistung: 1090 MT pro Tag NH&sub3;
  • - Reaktoreinlaßdruck: 155 bar absolut
  • - Reaktorauslaßdruck: 28378 Kmol/h (einschließlich Abkühlung)
  • - NH&sub3;-Gehalt am Reaktoreinlaß: 2 % mol
  • - NH&sub3;-Gehalt am Reaktorauslaß: 12,58 % mol
  • - Reaktor &Delta; P: 3,8 bar
  • - andere Eigenschaften Bett Nr. Mengenstrom NH3 H2 N2 Inertstoffe Temp.
  • Abkühlgastemperatur (c) 138,0
  • Abkühlung nach Bett 1 Mengenstrom (Kmol/h) 4347,46
  • Abkühlung nach Bett 2 Mengenstrom (Kmol/h) 4474,25
  • Abkühlung nach Bett 3 Mengenstrom (Kmol/h) 3250,35
  • Druck (bar absolut) 143,8
    • Beispiel 2 Leistungen, die mit dem gemäß der vorliegenden Erfindung modifizierten Reaktor (Fig. 2A, 3A und 4) erreicht werden können.
  • Der Reaktoreinsatz wurde so modifiziert, daß man einen Axial-Radial-Reaktor mit vier Betten mit Katalysator kleiner Größe (1,5 bis 3 mm) und drei Zwischenabkühlungen erhält.
  • Die Leistungen können folgendermaßen zusammengefaßt werden:
  • - Leistung: 1090 MT pro Tag NH&sub3;
  • - Reaktoreinlaßdruck: 155 bar absolut
  • - Reaktorauslaßdruck: 22378 Kmol/h (einschließlich Abkühlung)
  • - NH&sub3;-Gehalt am Reaktoreinlaß: 2 % mol
  • - NH&sub3;-Gehalt am Reaktorauslaß: 15,8 % mol
  • Reaktor &Delta; P: 1,8 bar
  • - andere Eigenschaften Bett Nr. Mengenstrom NH3 H2 N2 Inertstoffe Temp.
  • Abkühlgastemperatur (C) 138,0
  • Abkühlung nach Bett 1 Mengenstrom (Kmol/h) 3277,41
  • Abkühlung nach Bett 2 Mengenstrom (Kmol/h) 3296,83
  • Abkühlung nach Bett 3 Mengenstrom (Kmol/h) 2635,83
  • Druck (bar absolut) 143,8
    • Beispiel 3: (Vergleich)
  • Die typischen Leistungen, die mit einem ICI-Reaktor erreicht werden können, der drei adiabate Betten und zwei Zwischenabkühlungen hat, wie er in Fig. 1B gezeigt ist, sind:
  • - Leistung: 1200 MT pro Tag NH&sub3;
  • - Reaktoreinlaßdruck: 238 bar absolut
  • - Reaktoreinlaßstrom: 28434 Kmol/h (Abkühlung eingeschlossen)
  • - NH&sub3;-Gehalt am Reaktoreinlaß: 3 % mol
  • - NH&sub3;-Gehalt am Reaktorauslaß: 14,82 % mol
  • - Reaktor &Delta; P: 10 bar
  • - Abkühlgastemperatur: 150 ºC
    • Beispiel 4: Die Leistungen des Reaktors von Beispiel 3, modifiziert gemäß der Erfindung (Fig. 2B und 3B).
  • Der Reaktoreinsatz wurde so modifiziert, daß man einen Axial-Radial-Reaktor mit drei Katalysatorschichten mit einer geringen Katalysatorgröße (1,5 bis 3 mm) und mit zwei Zwischenabkühlungen erhält.
  • Die Leistungen können folgendermaßen zusammengefaßt werden:
  • - Leistung: 1200 MT pro Tag NH&sub3;
  • - Reaktoreinlaßdruck: 238 bar absolut
  • - Reaktoreinlaßstrom: 22884 Kmol/h (Abkühlung eingeschlossen)
  • - NH&sub3;-Gehalt am Reaktoreinlaß: 3 % mol
  • - NH&sub3;-Gehalt am Reaktorauslaß: 18,16 % mol
  • - Reaktor &Delta; P: 2 bar

Claims (10)

1. Verfahren zum Nachrüsten eines heterogenen Synthesereaktors, der eine zylindrische äußere Schale (P), ein axial positioniertes Übertragungsrohr (T) für Synthesegas und einen inneren zylindrischen Einsatz (C) aufweist,
- wobei der Einsatz mindestens ein Katalysatorbett (I- IV) mit einer oberen quer verlaufenden Fläche, einem unteren Ende und einem inneren Durchmesser (Di) enthält,
- wobei das Katalysatorbett von einem Abschnitt einer äußeren Wand des Einsatzes, einem Abschnitt einer inneren zylindrischen Wand des axial positionierten Übertragungsrohrs für Gas und einem Boden begrenzt ist,
- wobei die obere quer verlaufende Fläche jedes Betts ein offener Bereich ist, dem ein Synthesegas in axialem Strom zugeführt werden kann,
wobei das Verfahren
a) das Einsetzen einer wesentlich perforierten, zylindrischen ersten Wand (Fe), die einen oberen und einen unteren Abschnitt aufweist, in wenigstens eines der Katalysatorbetten im Inneren an einer Position in der Nähe der äußeren Einsatzwand, wobei die perforierte Wand einen Durchmesser (D'i) hat, der geringfügig kleiner als der innere Durchmesser (Di) des Einsatzes ist,
b) das Einsetzen einer wesentlich perforierten zweiten Wand (Fi), die ebenfalls ein Oberteil und einen Boden und einen Durchmesser (D'e), der kleiner ist als der (D'i) der Perforierten ersten Wand (Fe), und einen Durchmesser (D'e) aufweist, der größer ist als der (De) des axial positionierten Übertragungsrohrs für Synthesegas, in jedes der Katalysatorbetten, und
c) das Anbringen eines abgedichteten Bodens (FO) an dem unteren Ende eines jeden Katalysatorbetts aufweist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein kleinerer Abschnitt (Hi-H'i) von wenigstens einer der zwei eingesetzten Wände (Fe und/oder Fi) nicht perforiert ist, wodurch das Synthesegas im wesentlichen radial (nach innen oder nach außen) durch das Katalysatorbett oder die -betten strömt.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Synthesegasstrom in einen radialen Strom (B) längs der perforierten größeren Höhe (H'i) der Wände und in einen axialen Strom (A) längs des kleineren, nicht perforierten oberen Abschnitts wenigstens einer der Wände geteilt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß sich der kleinere, nicht perforierte obere Abschnitt auf der inneren Wand (Fi) befindet und das Synthesegas, nachdem es durch die Katalysatorbetten geströmt ist, in einer ringförmigen Zone gesammelt wird, die zwischen dem Übertragungsrohr (T) mit einem Durchmesser (De) und dem Teil der inneren Wand (Fi) angeordnet ist, die eine Höhe H'i < Hi und einen Durchmesser D'e > De hat.
5. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß sich der kleinere, nicht perforierte obere Abschnitt auf der äußeren Wand (Fe) befindet, deren perforierter größerer Abschnitt (Hi) mit der inneren Fläche des Einsatzes (C) einen Kanal für die Gase bildet, die reagiert haben.
6. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Höhe (H'i) des perforierten größeren Abschnitts entsprechend den unterschiedlichen Höhen (Hi) der verschiedenen Katalysatorbetten reguliert wird, um in jedem Bett ein optimales Verhältnis zwischen axialem Strom und radialem Strom zu erreichen.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß in wenigstens einem Teil der modifizierten Betten das Verhältnis der zwei Gasströme (axial - radial) auch durch die Verwendung einer Trennwand zur Verringerung des offenen oberen Querschnitts des Betts reguliert wird.
8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Trennwand mit Löchern versehen ist, die vorzugsweise unterschiedliche Querschnitte haben, die von der Innenseite zur Außenseite des Betts oder umgekehrt für einen Strom nach außen radial zunehmen, wobei die Trennwand so auf der oberen Oberfläche des Katalysatorbetts selbst liegt, daß das Verhältnis der zwei Gasmengenströme (der axiale Strom und der radiale Strom) in den verschiedenen Betten in dem Bereich von 0,02 bis 0,2 aufrechterhalten wird.
9. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß anstelle von oder zusätzlich zu der Trennwand zur Verringerung des offenen Querschnitts der Betten, eine gekörnte Katalysatorschicht, die viel kleiner ist als der Katalysator des unteren Teils des Betts und eine Dicke hat, die von der Innenseite zu der Außenseite des Betts (oder umgekehrt für einen Strom nach außen) in radialer Richtung abnimmt, in der oberen Zone des Katalysatorbetts vorgesehen ist.
10. Verfahren nach den vorhergehenden Ansprüchen, dadurch gekennzeichnet, daß anstelle der den Querschnitt verringernden Trennwand in in wenigstens einem Teil der modifizierten Betten oben auf dem Bett eine geschlossene Trennwand vorgesehen ist, die den axialen Mengenstrom auf Null verringert.
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