DE3783220T2 - Verfahren zur reduktion des energiebedarfs in mehreinheitenreaktoren fuer die heterogene synthese und verwandte reaktoren. - Google Patents

Verfahren zur reduktion des energiebedarfs in mehreinheitenreaktoren fuer die heterogene synthese und verwandte reaktoren.

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Description

    Hintergrund der Erfindung Bereich der Erfindung
  • Bei einem Verfahren zur Steigerung der Umwandlungsausbeuten und zur Reduzierung des Energieverbrauchs in Mehrfacheinheitenreaktoren für die heterogene Synthese und insbesondere für die Ammoniaksynthese besteht jede Reaktionseinheit aus einem äußeren Mantel (P) und einem Einsatz (C), der einen Katalysator in Granulatform enthält, welcher in einem katalytischen Bett (K) mit einer axialen Höhe (H1) positioniert ist und zwischen einer zylindrischen Außenwand mit einem Durchmesser (Di) und mit einer Höhe (Hi) und einer inneren zylindrischen Wand mit einem Durchmesser (D'i), der kleiner als (Di) ist, wobei innerhalb der inneren zylindrischen Wand, welche eine Höhe (H'i) hat, das Gas, welches reagiert hat, gesammelt wird, und einem sich konisch verjüngenden Boden (PR) angeordnet ist, wobei die obere Querfläche des Betts offen ist und axial von Synthesegas durchdrungen wird.
  • Es ist bekannt, daß Reaktoren für eine katalytische Synthese unter Druck und insbesondere für die katalytische Synthese von Ammoniak, Methanol, höheren Alkoholen usw. aus einem äußeren Mantel und einer einzigen Einheit oder mehreren Einheiten nach dem C.F. Braun-Prozeß bestehen, wobei jede Einheit einen inneren Einsatz hat, der einen Katalysator in Körnern verschiedener Formen und mit verschiedenen Eigenschaften enthält, der in einer oder mehreren Schichten (katalytischen Betten) angeordnet ist. In Reaktoren nach dem C.F. Braun-Prozeß hat jede Einheit ein katalytisches Einzelschichtbett.
  • Das durch die verschiedenen katalytischen Betten hindurchgehende Synthesegas wird insgesamt zwischen einem Bett und dem nächsten Bett gekühlt. Es handelt sich dabei um exotherme Reaktionen, um optimale Temperaturbedingungen in den verschiedenen katalytischen Betten zu erreichen, indem Frischgas (Abschreckreaktor) eingestrahlt wird oder ein direkter Austausch mit dem kalten zuströmenden Gas erfolgt. Eine solche Abkühlung wird in den Wärmeaustauschern durchgeführt, die außerhalb und zwischen den Einheiten des Reaktors angeordnet sind, soweit dies den C.F. Braun-Prozeß betrifft.
  • Neuerdings hat man Reaktoren mit einem radialen Gasstrom in den katalytischen Betten vorgeschlagen (Lummus, Topsoe, Kellogg, US-A-3 918 918 und 4 181 701, EP 007743 A1) oder mit einem Axial-Radial-Strom (Ammonia Casale, US-A-4 372 920 und 4 405 562), was einen beträchtlichen Fortschritt verglichen mit den Reaktoren mit Axialstrom (einschließlich des C.F. Braun-Reaktors) darstellt, insbesondere, wenn es erforderlich ist, große Katalysatormengen zu verwenden, da sie den Druckabfall in den katalytischen Betten und somit den Energieverbrauch verringern. In diesen Fällen erfordert der axiale Gasstrom breite Reaktoren (niedriges Längen- Durchmesser-Verhältnis der Vorrichtung) bei hohen Ausrüstungskosten und hohem Energieverbrauch.
  • Die US-A-4 372 920 und 4 405 562 von Ammonia Casale haben es in weitem Umfang ermöglicht, die Einsatzauslegung in Synthesereaktoren zur Erzielung eines für die Wartung leicht zugänglichen inneren Reaktoraufbaus zu vereinfachen, gleichzeitig mit Katalysator zu beschicken und den Katalysator zu entfernen sowie den Druckabfall abzusenken. Bei den erwähnten Patenten besteht jedes katalytische Bett tatsächlich aus einer perforierten zylindrischen Außenwand, einer mit Durchbrechungen versehenen zylindrischen Innenwand und nur einer abgedichteten Stirnseite (die obere Wand des Korbs ist tatsächlich vollständig offen). Ein oberer, nicht mit Durchbrechungen versehener Abschnitt der inneren zylindrischen Wand (oder beider zylindrischer Wände) bildet zusammen mit dem Abschnitt des offenen Durchgangs, der zwischen den oberen Rändern der beiden zylindrischen Wände liegt und auf einem Niveau annähernd senkrecht zu der Längsachse der mit Durchbrechungen versehenen Wände angeordnet ist, den Durchgang, wo der eine Teil des Gases durch das katalytische Bett mit einem vorherrschenden axialen Strom hindurchgeht, während der restliche größere Teil des Gases im radialen Strom durch den größeren Abschnitt des katalytischen Betts hindurchgeht, der in dem mit Durchbrechungen versehenen Bereich der beiden zylindrischen Wände des Bettes angeordnet ist.
  • Bei der vorstehend beschriebenen Erfindung wird der Teil des Gases, der durch das Bett mit einem vorherrschend axialen Strom hindurchgeht, durch die Höhe des Abschnitts der nicht mit Durchbrechungen versehenen inneren zylindrischen Wand (oder sowohl der inneren als auch der äußeren) gesteuert, was auf jeden Fall entsprechend einer vorherrschenden Eigenschaft der Erfindung ein kleinerer Teil der Gesamthöhe der Wand selbst ist. Gemäß der vorstehenden Erfindung werden vorzugsweise Reaktoren mit Abmessungen hergestellt, die einem Höhen/Durchmesserverhältnis von größer als 10 gleich sind (d.h. mit einem Durchmesser/Höhenverhältnis, das kleiner als 0,1 ist).
  • In der gegenwärtigen Weltwirtschaftslage wird eine Modernisierung von vorhandenen Anlagen in zunehmendem Maße wichtig. Die Mehrheit solcher Anlagen, soweit sie einen Syntheseprozeß betreffen (beispielsweise die Synthese von Ammoniak) verwendet Reaktoren, bei welchen das Gas axial durch die katalytischen Betten (axiale Reaktoren) strömt und die durch ein niedriges Höhen/Durchmesser-Verhältnis des Reaktors gekennzeichnet sind aufgrund der oben erwähnten Notwendigkeit, daß Druckabfälle in dem Reaktor enthalten sind. Im Falle der C.F. Braun-Reaktoren, die aus mehreren Einheiten bestehen, von denen jede ein niedriges Höhen/Durchmesserverhältnis hat und ein einziges katalytisches Bett enthält, gilt das gleiche, wie oben erwähnt, nicht nur für die bestehenden Reaktoren sondern auch für neue, von C.F. Braun geplante Reaktoren mit zwei oder mehr Einheiten auch bei dem obigen Kriterium.
  • In der Europäischen Patentanmeldung 202 454 haben die Anmelder bereits ein System für die Verringerung eines Energieverbrauchs in Reaktoren für heterogene katalytische Synthese unter Druck und insbesondere in Reaktoren mit Abmessungen beschrieben, die einem niedrigen Höhen/Durchmesser-Verhältnis gleich sind (weniger als 10). Es handelt sich dabei insbesondere um ein System, das zur Modernisierung vorhandener Reaktoren mit axialem Gasstrom und insbesondere von Kellogg-Reaktoren geeignet ist, die in großer Anzahl in zum Ende der siebziger Jahre gebauten Hochleistungsanlagen (800 bis 1.500 t/d) verwendet werden.
  • In anderen Patentanmeldungen beschreiben die Anmelder ein System zur Modernisierung von "Chemico"-Axialreaktoren.
  • Alle vorstehend erwähnten Anlagen, die Axialreaktoren verwenden, zeichnen sich durch einen hohen Energieverbrauch aus, der in jenen Jahren nicht kritisch war, wo Energie zu niedrigen Kosten zur Verfügung stand, da der Reaktor in Axialbauweise einer der Gründe für einen hohen Energieverbrauch ist.
  • Bei der Fortführung ihrer Untersuchungen fanden die Anmelder ein System, das jetzt leicht für die Modernisierung anderer Axialreaktoren und insbesondere von C.F. Braun- Reaktoren eingesetzt werden kann, unabhängig davon, ob sie bereits bestehen oder neu gebaut sind.
  • Die Erfindung betrifft deshalb ein Verfahren, wie es im einleitenden Teil der Beschreibung und des Hauptanspruchs angegeben ist, das sich durch die Tatsache auszeichnet, daß das katalytische Bett begrenzt wird durch
  • a) eine zylindrische Außenwand (Fe), die innerhalb und in der Nachbarschaft des die äußere Wand bildenden Einsatzes (C) angeordnet ist, wobei die zylindrische äußere Wand (Fe) auf wenigstens dem Hauptteil ihrer Höhe (Hi) für Gas durchdringbar ist und einen Durchmesser hat, der nur etwas kleiner als der Durchmesser (Di) der Außenwand des Einsatzes (C) ist,
  • b) eine innere zylindrische Wand (Fi), die ebenfalls auf wenigstens dem Haupteil ihrer Höhe (H'i) für Gas durchlässig ist, wobei der Durchmesser (D'i) viel kleiner als der Durchmesser von (Fe) ist und die gleiche Größenordnung des Durchmessers (Dt) des zentralen Rohres (T) hat, das der Auslaß für das Gas, welches reagiert hat, ist, wobei die Oberseite (SO) von (Fi) durch einen Deckel (CO) geschlossen ist, der bis zu einem Teil für Gas durchdringbar ist und einen Abstand (D) von der Oberseite (SE) der äußeren Wand (Fe) hat, und
  • c) eine untere Wand PR mit der Höhe (H''i), längs derer ihr Durchmesser (D'') zu dem Boden hin beginnend mit dem Durchmesser (Dc) des Einsatzes zum Durchmesser (D'i) der inneren zylindrischen Wand hin abnimmt,
  • so daß das katalytische Bett besteht aus
  • I einem massiven oberen zylindrischen Bereich mit einem Durchmesser (Di) und einer Höhe (D),
  • II einem ringförmigen Bereich mit einem Durchmesser (Di-D'i) und einer Höhe (Hi-D) und
  • III einem konisch verjüngten Bereich mit einer Höhe (H''i = H1-Hi) und einem Durchmesser, der von (Di) auf (D'i) abnimmt.
  • Das Verhältnis des Gasanteils (mit einem vorherrschend axialen Strom und radialen Strom) ist in den katalytischen Betten der verschiedenen Einheiten unterschiedlich, wo diese eine variable Höhe (variables Höhen/Durchmesser- Verhältnis der Körbe), wie bei der Anwendung dieser Erfindung, haben, um die oben erwähnten C.F. Braun-Reaktoren zu modifizieren, bei welchen die Höhe (Hi) der katalytischen Betten der inneren Einsätze in den verschiedenen Betten Kaskadenanordnung zunehmen könnte (jeweils zwei bis drei Betten mit eigenem Mantel).
    • Kurzbeschreibung der Zeichnungen
  • Die verschiedenen Aspekte und Vorteile der Erfindung werden aus der nachstehenden Beschreibung der in Fig. 2 im Gegensatz zu der in Fig. 1 gezeigten bekannten Technik dargestellten Ausführungsform deutlicher erkennbar, wobei die Darstellungen eine schematische Ansicht im Längsschnitt sind. Insbesondere erläutert die folgende Beschreibung einer bevorzugten Ausführungsform (Modifizierung des Axialstrom-C.F.-Braun-Reaktors) die Merkmale der Erfindung deutlicher.
  • Die beschriebene Ausführungsform bezieht sich (als Vorzug, jedoch nicht als Beschränkung) auf die Modifizierung eines C.F.-Braun-Ammoniakreaktors mit mehreren katalytischen Betten (beispielsweise 3), durch welche das Gas mit einem Axialstrom hindurchgeht und wobei eine Kühlung des Gases außerhalb der Betten erfolgt. (Der als Beispiel in Fig. 1 gezeigte Reaktor ist aus der Druckschrift "New Synloop Lower Ammonia Production Costs" von Wilson, Grotz & Richez, Seiten 63 bis 79 bekannt, die auf der British Sulphur Conference in Amsterdam im April 1986 präsentiert wurde.)
  • Das Reaktionsgas (siehe Fig. 1) tritt am Boden des Reaktors bei (1) ein und steigt in dem Luftraum (I) zwischen dem Mantel (P) und dem Einsatz (C) hoch und tritt dann (Strom 2) axial van oben nach unten in das katalytische Bett (K) ein. Das Gas, welches reagiert hat, erreicht das Auslaßrohr (T), welches den Wärmeaustauscher (HEX) außerhalb des Mantels (P) beschickt.
  • Fig. 2 zeigt das erfindungsgemäße System, bei welchem nun das katalytische Bett begrenzt ist durch
  • a) (innerhalb und in der Nähe der den Einsatz (C) bildenden Außenwand) eine zylindrische Außenwand (Fe), die auf wenigstens dem Hauptteil ihrer Höhe (Hi) für Gas durchdringbar ist und einen Durchmesser hat, der nur etwas kleiner als der Durchmesser des Einsatzes (C) ist,
  • b) eine innere zylindrische Wand (Fi), die ebenfalls auf wenigstens dem Hauptteil ihrer Höhe (H'i) für Gas durchlässig ist, wobei der Durchmesser (D'i) viel kleiner als der Durchmesser von (Fe) ist und die gleiche Größenordnung des Durchmessers (Dt) des zentralen Rohres (T) hat, das der Auslaß für das Gas, welches reagiert hat, ist, wobei die Oberseite (SO) von (Fi) durch einen Deckel (CO) geschlossen ist, der wenigstens auf einem Teil für Gas durchdringbar sein kann und einen Abstand (D) von der Oberseite (SE) der äußeren Wand (Fe) hat,
  • c) eine untere Wand (PR) mit einer Höhe (H''i), längs derer ihr Durchmesser (D'') zum Boden hin abnimmt, beginnend vom Durchmesser (Dc) des Einsatzes zum Durchmesser (D'i) der inneren zylindrischen Wand.
  • Das katalytische Bett besteht deshalb aus einem ersten massiven oberen zylindrischen Bereich mit einem Durchmesser (Di) und einer Höhe (D), aus einem zweiten ringförmigen Bereich mit einem Durchmesser (Di-D'i) und einer Höhe (Hi- D) und aus einem dritten verjüngten Bereich mit einer Höhe (H''i = H1 - Hi), wobei die Durchmesser von (Di) zu (D'i) abnehmen.
  • Das folgende Vergleichsbeispiel soll die Vorteile der Erfindung besser veranschaulichen.
    • Vergleichsbeispiel Synthesegrunddaten nach C.F. Braun
  • - Leistung : 1360 MTD Ammoniak
  • - Druck am Reaktoreinlaß : 210 bar
  • - Gaszusammensetzung am Reaktoreinlaß :
  • H2 69,oo % mol
  • N2 23,00 % mol
  • Ar + CH4 5,00 % mol
  • NH3 3,00 % mol
    • C.F.Braun-Zweibett-Reaktor
  • - Durchmesser des ersten Betts : etwa 3000 mm
  • - Durchmesser des zweiten Betts : etwa 3300 mm
  • - Katalysatorvolumen (6 bis 10 mm) :
  • erstes Bett : 20 m³
  • zweites Bett : 53 m³
    • C.K. Braun-Zweibett-Reaktor modifiziert mit Axial-Radial- Betten gemäß der Erfindung
  • - Durchmesser erstes Bett : etwa 3000 mm
  • - Durchmesser zweites Bett : etwa 3300 mm
  • - Katalysatorvolumen (1,5 + 3 mm)
  • erstes Bett : 17,4 m³
  • zweites Bett : 50,2 m³
  • Diese Werte gelten für einen bereits vorhandenen modifizierten Reaktor. Für neue Reaktoren wird ein optimiertes Verhältnis von L/D in Betracht gezogen. Reaktorleistung C.F. Braun herkömmlich C.F. Braun mit Axial-Radial-Innenteilen - NH3-Gehalt am Reaktorauslaß - ΔP-Reaktor Reduzierung um 2 bar

Claims (3)

1. Verfahren zur Steigerung der Umwandlungsausbeuten und zur Reduzierung des Energieverbrauchs in Mehrfacheinheitenreaktoren für die heterogene Synthese, und insbesondere für die Ammoniaksynthese, wobei jede Reaktionseinheit aus einem äußeren Mantel (P) und einem Einsatz (C) besteht, der einen Katalysator in Granulatform enthält, welcher in einem katalytischen Bett (K) mit einer axialen Höhe (H1) positioniert und zwischen einer zylindrischen Außenwand mit einem Durchmesser (Di) und einer Höhe (Hi) und einer inneren zylindrischen Wand mit einem Durchmesser (D'i), der kleiner als (Di) ist, wobei innerhalb der inneren zylindrischen Wand, welche eine Höhe (H'i) hat, das Gas, welches reagiert hat, gesammelt wird, und einem sich konisch verjüngenden Boden (PR) angeordnet ist, wobei die obere Querfläche des Betts offen ist und axial von Synthesegas durchdrungen wird, dadurch gekennzeichnet, daß das katalytische Bett begrenzt wird durch
a) eine zylindrische Außenwand (Fe), die innerhalb und in der Nachbarschaft des die äußere Wand bildenden Einsatzes (C) angeordnet ist, wobei die zylindrische äußere Wand (Fe) auf wenigstens dem Hauptteil ihrer Höhe (Hi) für Gas durchdringbar ist und einen Durchmesser hat, der etwas kleiner als der Durchmesser (Di) der Außenwand des Einsatzes (C) ist,
b) eine innere zylindrische Wand (Fi), die ebenfalls auf wenigstens dem Haupteil ihrer Höhe (H'i) für Gas durchlässig ist, wobei der Durchmesser (D'i) viel kleiner als der Durchmesser von (Fe) ist und die gleiche Größenordnung des Durchmessers (Dt) des zentralen Rohres (T) hat, das der Auslaß für das Gas, welches reagiert hat, ist, wobei die Oberseite (SO) von (Fi) durch einen Deckel (CO) geschlossen ist, der bis zu einem Grade für Gas durchdringbar ist und einen Abstand (D) von der Oberseite (SE) der äußeren Wand (Fe) hat, und
c) die untere Wand (PR) mit der Höhe (H''i), längs derer ihr Durchmesser (D'') zu dem Boden hin beginnend mit dem Durchmesser (Dc) des Einsatzes zum Durchmesser (D'i) der inneren zylindrischen Wand hin abnimmt,
so daß das katalytische Bett besteht aus:
I einem massiven oberen zylindrischen Bereich mit einem Durchmesser (Di) und einer Höhe (D),
II einem ringförmigen Bereich mit einem Durchmesser (Di-D'i) und einer Höhe (Hi-D) und
III einem konisch verjüngten Bereich mit einer Höhe (H''i = H1-Hi) und einem Durchmesser, der von (Di) auf (D'i) abnimmt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, bei welchem das Reaktionsgas durch den I-Bereich mit einem vorherrschend axialen Strom, durch den II-Bereich mit einem vorherrschend radialen Strom und durch den III-Bereich mit einem Mischstrom geht.
3. Verfahren nach Anspruch 1, bei welchem in dem gleichen Reaktor die genannten Ströme eingestellt werden können, indem das Verhältnis zwischen den Höhen Hi, H'i, H''i und D variiert wird.
DE8787115768T 1986-11-03 1987-10-27 Verfahren zur reduktion des energiebedarfs in mehreinheitenreaktoren fuer die heterogene synthese und verwandte reaktoren. Expired - Lifetime DE3783220T2 (de)

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