DE3513622C2 - Verwendung eines Kupfer (II)-Komplexes einer unverzweigten, aliphatischen Monocarbonsäure als ballistisches Modifizierungsmittel - Google Patents
Verwendung eines Kupfer (II)-Komplexes einer unverzweigten, aliphatischen Monocarbonsäure als ballistisches ModifizierungsmittelInfo
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Description
Die Erfindung betrifft die Verwendung eines Kupfer(II)-Komplexes einer unverzweigten
C₆-C₁₂-kettigen aliphatischen Monocarbonsäure als ballistisches
Modifizierungsmittel
in Treibmitteln bzw. Treibstoffen
auf Basis von Nitrocellulose (NC),
um die Wirkung eines
Plateau- oder Mesa-Brennverhaltens über einen bedeutenden
Druckbereich zu erzielen.
Im allgemeinen steht die Brenngeschwindigkeit einer Treibla
dung mit dem Druck, dem sie ausgesetzt wird, in einer Weise
in Beziehung, die durch die folgende Gleichung mathematisch
ausgedrückt werden kann:
r=kpn
In der Gleichung bedeutet r die Brenngeschwindigkeit, p den
Druck und k und n sind Konstanten, welche für den Treibstoff
charakteristisch sind. Somit erhöht sich r exponentiell mit
steigendem p und log r steigt linear mit log p an, wobei die
grafische Darstellung von log r gegen log p eine Gerade mit
der Steigung n darstellt. Bei herkömmlichen Treibstoffen ohne
ballistisches Modifizierungsmittel hat der Druckexponent n
einen Wert von 0,5 bis 0,8 und für einen Raketenantrieb
wirft die fortschreitende Erhöhung der Brenngeschwindigkeit
mit steigendem Druck Probleme beim Entwerfen von Motoren
auf, um den Drucken zu widerstehen, welche entwickelt wer
den könnten. Um dieses Problem zu überwinden, sind Treib
stoffmassen auf Basis von Nitrocellulose (NC) entwickelt
worden, die ballistische Modifizierungsmittel enthalten.
Das Modifizierungsmittel soll in wirksamer Weise die Be
ziehung zwischen der Brenngeschwindigkeit und dem Druck
modifizieren, so daß über einen brauchbaren Arbeitsdruck
bereich der Druckexponent n herabgesetzt ist. In dem Be
reich, in dem n=0 ist, enthält die grafische Darstellung
von log r gegen log p einen ebenen bzw. waagerechten Be
reich, der als "Plateau" bezeichnet wird und das Brennver
halten wird als "Plateau-Brennverhalten" bezeichnet. In
einigen Fällen wird n auf einen negativen Wert über einen
bestimmten Druckbereich herabgesetzt, wobei das Brennver
halten eines solchen Treibstoffs als "Mesa-Brennverhalten"
bezeichnet wird. Ballistische Modifizierungsmittel, die
eine Verminderung des Druckexponenten herbeiführen, werden
als "Plateau-Modifizierungsmittel" bezeichnet. Treibstoffe
mit Plateau-Brennverhalten ergeben eine verminderte Schwan
kung in der Motorenleistung im Bereich des Plateaus und
das Mesa-Brennverhalten liefert zusätzliche Sicherheit
gegenüber der Entwicklung von hohem Druck in dem Treib
stoffbehälter.
Ballistische Modifizierungsmittel (Plateau-Modifizierungs
mittel), die herkömmlicherweise verwendet werden, sind or
ganische Salze, etwa Bleisalicylat, Bleistearat oder Blei-
β-resorcylat, und sie können auch zusätzliche Metallsalze,
etwa Kupfersalicylat, Kupferstearat oder Kupferbenzoat
enthalten. Die Verwendung von solchen ballistischen Modi
fizierungsmitteln ist beispielsweise in den US-PSs 30 88 858,
39 23 564, GB-PS 21 21 399 und JP-PS J55 071 690 be
schrieben. Für relativ schnell verbrennende Treibstoffe
enthält ein bevorzugtes Modifizierungsmittel das Reaktions
produkt von Blei-β-recorcylat und basischem Kupfersali
cylat, wie es in den US-PSs 39 89 776 und 40 01 287 be
schrieben ist.
In der DE-PS 33 16 676 ist eine Treibstoffzusammensetzung
aus Nitrocellulose und Nitroglycerin sowie einem Kupfersalz
einer organischen Säure und einer Bleiverbindung als
Verbrennungskatalysator beschrieben, wobei als Kupfersalz
Kupferbenzoat eingesetzt wird.
In der DE-PS 20 47 754 ist ein Treibstoffmittel hoher
Brenngeschwindigkeit auf der Basis von Nitrocellulose
beschrieben, welches Metallsalz in Form eines Gemisches aus
Blei- und Kupfersalzen in Kombination mit Polyacetylen
enthält. Das Treibmittel kann als Blei- und Kupfersalz
organischer Säuren die neutralen oder basischen Salze von
unter anderem Ethylhexylsäure enthalten.
In der EP-B 0 133 798 sind zwei basische Treibmittelzusammensetzungen
mit Nitrocellulose, Nitroglycerin und
einem ballistischem Modifikator beschrieben, der mindestens
eine Bleiverbindung und mindestens ein Kupfer(II)-salz
einer aliphatischen Dicarbonsäure enthält.
Die derzeit verwendeten ballistischen Modifizierungsmittel
sind in einigen Fällen nachteilig; so treten Schwierigkei
ten bei der Einarbeitung in Treibstoffmassen auf; die
Plateau-Eigenschaften lassen sich von Ansatz zu Ansatz nur
wenig reproduzieren; es wird in einigen Fällen ein nach
teiliger Einfluß auf die Langzeitstabilität beobachtet;
es kann ein ballistischer Drift oder eine ballistische Ab
weichung bei Lagerung auftreten und Massen mit hoher Ener
gie können in einigen Fällen unwirksam werden.
Es besteht
daher ein erhebliches Bedürfnis nach einer verbesserten,
ballistischen, modifizierten Treibstoffmasse insbesondere
für rasch verbrennende Massen mit hoher Energie, die zu
einem guten Plateau-Brennverhalten führen und gegebenen
falls Aluminium oder höhere Gehalte an energiereichen
Füllstoffen, etwa ein Nitramin, beispielsweise RDX
Cyclo-1,3,5-trimethylen-2,4,6-trinitramin enthalten.
Es wurde nun gefunden, daß Treibstoffe auf Basis von NC
mit verbessertem Plateau- oder Mesa-Brenneigenschaften er
halten werden können, wenn ein ballistisches Modifizierungs
mittel verwendet wird, das einen Kupfer (II)-Komplex einer
C6-C12-kettigen, aliphatischen Monocarbonsäure enthält. Diese
Modifizierungsmittel ergeben Plateaus mit guter Qualität,
welche von Ansatz zu Ansatz reproduzierbar sind. Sie sind
in organischen Lösungsmitteln löslich, die bei der Verar
beitung von zweibasigen Gießtreibstoffen verwendet werden,
und sie können daher in einfacher Weise in diese Treib
stoffmassen eingearbeitet werden. Die modifizierten Treib
stoffe sind chemisch stabil und unterliegen bei der Lage
rung keiner ballistischen Drift.
Erfindungsgemäß wird die Verwendung wenigstens eines
Kupfer(II)-Komplexes einer unverzweigten C₆-C₁₂-kettigen
aliphatischen Monocarbonsäure als ballistisches
Modifizierungsmittel in Treibstoffmassen auf der Basis von
Nitrocellulose vorgeschlagen, wobei der Gehalt des
Kupfer(II)-Komplexes 1,7 bis 5,0 Gew.-% beträgt und die
Treibstoffmasse Energie im Bereich von 3348 bis 5023 J/q
freisetzt.
Die aliphatische Monocarbonsäure
kann wenigstens eine gerade Kohlenstoffkette
enthalten.
Die bevorzugten
gradkettigen Komplexe enthalten die Kupfer(II)-
Komplexe von Capronsäure, Caprylsäure, Caprinsäure und
Laurinsäure, Kupfercaproat ist wegen seiner hohen Löslichkeit
in den Verarbeitungslösungsmitteln als ballistisches
Modifizierungsmittel für doppelbasige Gießtreibstoffe am
meisten bevorzugt. Diese ballistischen Modifizierungsmittel
ergeben Nitrocellulose-Treibstoffmassen, die über
einem brauchbaren Druckbereich für einen weiten Bereich
von Brenngeschwindigkeiten zu einem Plateau-Verhalten führen,
wobei die Modifizierungsmittel bei den meisten Arten
von Nitrocellulose-Treibstoffen einschließlich gegossenen
extrudierten doppelbasigen Treibstoffe mit einem Gehalt von
Nitroglycerin (NG) neben Nitrocellulose effektiv sind.
Es wurde jedoch gefunden, daß die mit dem ballistischen
Modifizierungsmittel versehenen Massen, die eine Mischung
des vorstehend erwähnten Kupferkomplexes und einer oder
mehreren der Blei- oder Kupferverbindungen als ballistisches
Modifizierungsmittel enthalten, eine Ausweitung des
Brenngeschwindigkeitsbereiches und des Energiebereiches
der Treibmittel ermöglichen. Insbesondere erleichtern solche
Mischungen die Zubereitung von Massen mit verbesserter
hoher Verbrennungsgeschwindigkeit und hohem spezifischem
Antrieb. Sie können ferner bei Nitrocellulosetreibstoffen,
die polymere Bindemittel enthalten, zu einem wirksamen
Plateau-Verhalten führen, welche bisher kein befriedigendes
Plateau-Verhalten gezeigt hatten. Geeignete Blei- und
Kupferverbindungen für diesen Zweck sind Bleistearat,
Bleicitrat, Bleiphthalat, Bleiacetophthalat, Bleisali
cylat, Blei-β-resorcylat, basisches Kupfersalicylat,
Kupfer-β-resorcylat und Kupferoxid.
Die Treibstoffmassen enthalten vorzugs
weise 3 bis 6,5 Gew.-% des ballistischen Modifizierungs
mittels und die Masse enthält 1,7 bis 5 Gew.-%
des Kupfer (II)-Komplexes, wenn das Modifi
zierungsmittel eine als ballistisches Modifizierungsmittel
wirkende Blei- oder Kupferverbindung in Verbindung mit
dem Kupfer (II)-Komplex der C6-C12-kettigen, aliphatischen
Monocarbonsäure enthält.
Neben der Nitrocellulose und dem ballistischen Modifi
zierungsmittel können die erfindungsgemäßen Treibstoff
massen herkömmliche Treibstoffbestandteile einschließlich
Nitroclycerin (NG) (bei einem doppelbasigen Treibstoff, d. h.
ein Treibstoff mit zwei Grundmaterialien folgendes enthalten: Sta
bilisatoren, beispielsweise p-Nitro-methylanilin, 2-Nitro
diphenylamin oder Recorsin; Weichmacher, beispielsweise
Sucroseactoacetat, Triacetin oder Dibutylphthalat; energie
reiche Bestandteile, beispielsweise ein Nitramin, etwa
RDX oder Metallpulver, etwa Aluminium; Brenngeschwindig
keit-Moderatoren, beispielsweise Ruß; Schmiermittel, bei
spielsweise Candelillawachs; polymere Bindemittel, bei
spielsweise mit Isocyanat vernetztes Polycaprolacton;
und Flammendämpfungsmittel, beispielsweise Kaliumnitrat.
Die Treibstoffmassen mit Plateau-Ver
halten können über einen weiten Bereich von Energie und
Brenngeschwindigkeiten variieren. Eine brauchbare Masse
so zusammengestellt, daß sie einen Energie
bereich von etwa 3348 bis 5023 J/g hat und eine Brenngeschwindig
keiten von etwa 4 mm/s bis 45 mm/s abdecken kann. Die Masse
kann durch herkömmliche Treibstoffherstellungsmethoden
hergestellt werden, wie sie für entsprechende Typen von
Nitrocellulosetreibstoffen zweckmäßig sind.
Die Erfindung wird ferner durch die folgenden Beispiele
erläutert, in denen alle Prozentangaben auf das Gewicht
bezogen sind.
Die Beispiele erläutern Treibstoffansätze mit den in der
Tabelle 1 gezeigten Zusammensetzungen die durch Standard
treibstoffherstellungsmethoden unter Verwendung von Be
standteilen hergestellt wurden, welche außer den als balli
stische Modifizierungsmittel verwendeten Kupferkomplexe
herkömmlich verwendete Treibstoffbestandteile waren. Die
grundlegenden Treibstoffherstellungsverfahren sind in
folgender Literaturstelle beschrieben: S. Fordham; "High
Explosives and Propellants", Kapitel 17, 2. Auflage
Pergamon Press 1980.
Die Beispiele 1, 3, 4 und 5 verdeutlichen doppelbasige
Gießtreibstoffe, die durch ein Standardverfahren herge
stellt wurden, wobei ein doppelbasiges Treibstoffpulver,
das die meisten Bestandteile enthielt, durch ein Lösungs
mittel-Einmischungsverfahren hergestellt wurde und an
schließend mit einer Gießflüssigkeit vermischt wurde, die
etwa die Hälfte des Nitroglycerins, das gesamte Triacetin
und einen Teil des Stabilisators enthielt. Zur Bestimmung
der Brenngeschwindigkeiten wurden Platten und Endbrenn
ladungen aus dem Gießtreibstoff herausgeschnitten.
Der Treibstoff des Beispiels 2 wurde durch ein lösungs
mittelfreies Verfahren hergestellt und die Beispiele 6
bis 9 wurden durch ein Lösungsmittelverfahren hergestellt.
Die Treibstoffe dieser Beispiele wurden zu 18 cm-langen
Strängen mit 2 mm Durchmesser extrudiert, deren Oberfläche
durch Behandlung mit einem Vinyllack inhibiert wurde, um
eine Endfläche mit konstantem Abbrennen zu liefern. Die
Brenngeschwindigkeiten der Stränge wurden über einen
Druckbereich bestimmt, wenn die Stränge von der ungehan
delten Endfläche in einer Strangverbrennung-Vorrichtung
mit Crawford-Bombe unter einer Stickstoffatmosphäre ver
brannt wurden.
Dieses Beispiel verdeutlicht eine doppelbasige Gießtreib
stoffmasse, die zu einem Plateau-Verhalten bei hoher Ver
brennungsgeschwindigkeit führt, und die 2,0% Kupfer (II)-
Caproat und 4,1% Blei-β-resorcylat als ballistisches
Modifizierungsmittel enthält. Die ballistischen Eigen
schaften (Verbrennungsgeschwindigkeit gegen Druck) sind
als Kurven (a) in Fig. 1 grafisch gezeigt, und zum Ver
gleich zeigen die Kurven (b) in Fig. 1 die ballistischen
Eigenschaften einer analogen Masse ohne Kupfer (II)-
Caproat. Die Ergebnisse zeigen, daß das ballistische Modi
fizierungsmittel im wesentlichen die Verbrennungsge
schwindigkeit auf 45 mm/s erhöhte und ein Plateau-Brenn
verhalten bei einem hohen Druck im Bereich von 150 bis
300 bar ergab. Die Verbrennungsgeschwindigkeit veränderte
sich nicht viel mit der Anfangstemperatur (d. h. der Tem
peraturkoeffizient war niedrig) über einen Bereich von
-40 bis 60°C im Plateau-Verbrennungsbereich.
Dieses Beispiel erläutert eine doppelbasige Treibstoff
masse, die zu einem Plateau-Verhalten bei hoher Verbren
nungsgeschwindigkeit führt, und die ohne Lösungsmittel
durch Extrusion hergestellt wurde. Die Masse enthielt
2% Kupfer (II)-Caproat und 3,0% Blei-β-resorcylat als
ballistisches Modifizierungsmittel. Die ballistischen
Testergebnisse dieser Masse, die in der Fig. 2 grafisch
dargestellt sind, zeigen, daß diese Masse ein Plateau-
Brennverhalten bei einer hohen Verbrennungsgeschwindigkeit
von etwa 36 mm/s über einen Druckbereich von etwa 180 bis
250 bar aufwies.
Dieses Beispiel verdeutlicht eine doppelbasige Treibstoff
masse, die ein Plateau-Verhalten bei langsamer Verbrennungs
geschwindigkeit zeigt, und die 1,7% Kupfer (II)-Caproat
und 1,7% Bleiacetophthalat als ballistisches Modifizierungs
mittel enthält. Die ballistischen Testergebnisse dieser
Masse sind in Fig. 3 grafisch für Anfangstemperaturen von
-26 bis 52°C gezeigt. Diese Ergebnisse zeigen, daß das
Modifizierungsmittel dieser Masse zu einem Mesa-Verbrennungs
bereich mit langsamer Verbrennungsgeschwindigkeit
über einen Druckbereich von etwa 30 bis 45 bar führte, wo
bei der Temperaturkoeffizient über diesen Druckbereich
befriedigend war.
Dieses Beispiel verdeutlicht eine doppelbasige Gießtreib
stoffmasse mit hoher Energie, die zu einem Plateau-Verhal
ten bei hoher Verbrennungsgeschwindigkeit führt; die Masse
enthielt 2,0% Kupfer (II)-Caproat und 4,1% Blei-β-resor
cylat als ballistisches Modifizierungsmittel und 4,6%
Aluminium als energiereichen Bestandteil. Die ballistischen
Testergebnisse dieser Masse sind in der Fig. 4 grafisch
dargestellt und zeigen ein Plateau-Brennverhalten bei
etwa 40 mm/s über einen Druckbereich von etwa 150 bis 300
bar mit einem befriedigenden Temperaturkoeffizienten.
Dieses Beispiel verdeutlicht eine durch Extrusion erhaltene
mit Elastomer modifizierte Treibstoffmasse, die ein Pla
teau-Verhalten zeigt und mittels Lösungsmittel verarbeitet
wurde; die Masse enthielt 2,5% Kupfer (II)-Caproat als
ballistisches Modifizierungsmittel und 3,0% Polycaprolacton
(mit Isocyanat vernetzt) als polymeres Bindemittel zur Ver
netzung der Nitrocellulose. Die ballistischen Testergeb
nisse dieser Masse sind in der Fig. 6 dargestellt und zei
gen, daß ein Plateau-Brennverhalten bei einer langsamen
Verbrennungsgeschwindigkeit von etwa 5 mm/s über einen
Druckbereich von etwa 20 bis 40 bar auftritt.
Dieses Beispiel verdeutlicht eine doppelbasige Treibstoff
masse die zu einem Plateau-Verhalten führt, und die mittels
Lösungsmittel und durch Extrusion hergestellt wurde; die
Masse enthielt 2,0% Kupfer (II)-octanoat und 4,0% Blei-β-
resorcylat als ballistisches Modifizierungsmittel. Die
ballistischen Testergebnisse dieser Masse sind in Fig. 7
dargestellt und zeigen, daß ein Plateau-Brennverhalten bei
etwa 34 mm/s über einen Druckbereich von etwa 130 bis 250
bar auftritt.
Dieses Beispiel verdeutlicht eine doppelbasige Treibstoff
masse die zu einem Plateau-Verhalten führt, und die mittels
Lösungsmittel und durch Extrusion hergestellt wurde; die
Masse enthielt 2,0% Kupfer (II)-decanoat und 4,0% Blei-β-
resorcylat als ballistisches Modifizierungsmittel. Die
ballistischen Testergebnisse dieser Masse sind in Fig. 8
dargestellt und zeigen, daß ein Plateau-Brennverhalten
bei etwa 38 mm/s über einen Druckbereich von etwa 150 bis
250 bar auftritt.
Es wird die Verwendung wenigstens eines Kupfer(II)-Komplexes einer
unverzweigten C₆-C₁₂-kettigen aliphatischen Monocarbonsäure
als ballistisches Modifizierungsmittel in
Nitrocellulose-Treibstoffmassen beschrieben,
vorzugsweise in Verbindung mit einem oder mehreren her
kömmlichen ballistischen Modifizierungsmittel (n), beispiels
weise Blei- oder Kupferverbindungen, etwa Bleistearat, Blei
acetophthalat, Blei-β-resorcylat und basisches Kupfersali
cylat enthalten. Der bevorzugte Komplex ist Kupfer(II)-
Caproat. Die Treibstoffmassen weisen ein Plateau-Verhalten
mit guter Qualität oder ein Mesa-Brennverhalten über einen
brauchbaren Druckbereich für einen weiten Bereich von Ener
gien und Verbrennungsgeschwindigkeiten auf. Die Kupfer(II)-
Komplexe sind besonders vorteilhaft in doppelbasigen Gieß
treibstoffen, insbesondere weil ihre Löslichkeit in den ver
wendeten organischen Lösungsmitteln ihre Einarbeitung in
diese Massen erleichtert.
Claims (8)
1. Verwendung wenigstens eines Kupfer(II)-Komplexes einer
unverzweigten C₆-C₁₂-kettigen aliphatischen Monocarbonsäure
als ballistisches Modifizierungsmittel in Treibstoffmassen
auf der Basis von Nitrocellulose, wobei der Gehalt des
Kupfer(II)-Komplexes 1,7 bis 5,0 Gew.-% beträgt und die
Treibstoffmasse Energie im Bereich von 3348 bis 5023 J/g
freisetzt.
2. Verwendung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
der Kupfer(II)-Komplex als unverzweigte aliphatische
Monocarbonsäure, Hexansäure, Octansäure, Decansäure oder
Dodecansäure enthält.
3. Verwendung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch
gekennzeichnet, daß das ballistische Modifizierungsmittel
eine Mischung des Kupfer(II)-Komplexes mit einer oder
mehreren, als ballistisches Treibstoffmodifizierungsmittel
wirkenden Blei- oder Kupferverbindungen ist.
4. Verwendung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß
die Blei- oder Kupferverbindung Bleistearat, Bleicitrat,
Bleiphthalat, Bleiacetophthalat, Bleisalicylat, Blei-β-
resorcylat, basisches Kupfersalicylat, Kupfer-β-resorcylat
oder Kupferoxid umfaßt.
5. Verwendung nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß die Treibstoffmasse zusätzlich
einen Stabilisator, einen Weichmacher, einen
Verbrennungsgeschwindigkeits-Moderator, ein Schmiermittel
und/oder ein Flammendämpfungsmittel enthält.
6. Verwendung nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß die Treibstoffmasse wenigstens
einen energiereichen Bestandteil enthält.
7. Verwendung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß
die Treibstoffmasse Cyclo-1,3,5-trimethylen-2,4,6-
trinitramin als energiereichen Bestandteil enthält.
8. Verwendung nach einem der vorhergehenden Ansprüche,
dadurch gekennzeichnet, daß die Treibstoffmasse eine
Verbrennungsgeschwindigkeit von 4 bis 45 mm/s aufweist.
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