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Verfahren und Vorrichtung zum adsorptiven
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Abtrennen von Xenon und Krypton aus einem Gasgemisch, das neben Xenon
und Krypton insbesondere Stickstoff und Sauerstoff enthält.
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Zusatzanmeldung zu P 34 18 972.6 Die Erfindung bezieht sich auf ein
Verfahren sowie auf eine Vorrichtung zum adsorptiven Abtrennen von Xenon und Krypton
aus einem Gasgemisch, das neben geringen Anteilen von Krypton und Xenon im wesentlichen
Luftanteile, nämlich Stickstoff und Sauerstoff enthält, in zumindest zwei vom Gasgemisch
nacheinander durchströmten Adsorptionsabschnitten. Der erste der Adsorptionsabschnitte
dient zur Adsorption von Xenon, der zweite zur Adsorption von Krypton. Während der
Adsorptionsphase werden die Adsorptionsabschnitte auf eine Temperatur unterhalb
von Raumtemperatur gekühlt.
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Bei Desorption werden sie mit einem die Adsorptionsabschnitte in gleicher
Richtung wie das Gasgemisch durchströmenden Spülmittel gespült. Dabei werden die
Adsorptionsmittel erwärmt. Der für die Adsorption von Krypton vorgesehene zweite
Adsorptionsabschnitt ist über eine in Richtung des einströmenden Gasgemisches sich
erstreckende Länge L mit einem Krypton und die Luftanteile adsorbierenden Adsorptionsmittel
gefüllt, das vom Gaseingang des Adsorptionsabschnittes beginnend mit Krypton nur
über eine solche Teillänge
Lo der gesamten Abschnittslänge L beladen
wird, daß bei Desorption der Adsorptionssäule mit dem Spülmittel getrennt voneinander
zunächst nur die Luftanteile, später Krypton vom Gasausgang zu entnehmen sind. Vergleiche
Patent (Patentanmeldung P 34 18 972.6).
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Ein Gasgemisch, das Anteile von Xenon und Krypton in Luft enthält,
entsteht in Wiederaufarbeitungsanlagen beim Aufschluß abgebrannter Kernbrennelemente
Aus diesem Gasgemisch ist vor allem Krypton wegen der Strahlungsaktivität des Kryptonisotops
Kr-85 zu isolieren, das bei der Wiederaufarbeitung des Kernbrennstoffes frei wird.
Das Kryptonisotop Kr-85 ist ein ß-Strahler mit einer Halbwertzeit von 10,7 Jahren
und ist im Kryptonisotopengemisch mit einem Anteil von 7 Vol% enthalten.
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Für Krypton und Xenon als Edelgase bieten sich nur physikalische Abtrennprozesse
an, von denen sich die Adsorption des Kryptons an Adsorptionsmitteln, wie Aktivkohle
oder Molekularsieb, wegen ihrer sicheren und zuverlässigen Betriebsweise für die
Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen bevorzugt eignet. Die Wiederaufarbeitung
von Kernbrennstoffen erfordert das Arbeiten in Heißer-Zellen-Technologie, d.h. also
in Räumen, die gegen den Austritt radioaktiver Strahlung abgeschirmt sind und in
denen Arbeitsvorgänge nur ferngesteuert oder über Manipulatoren verrichtet werden
können. Es wird deshalb eine einfache Handhabung der Adsorptionsanlagen angestrebt.
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Im Abgas einer Wiederaufarbeitungsanlage sind neben Xenon, Krypton
und Bestandteilen von in die Wiederaufarbeitungsanlage eingeführter Luft
noch
Gasbestandteile wie NOx, Aerosole, Jod und Wasserdampf enthalten. Vor der Kryptonabtrennung
ist das Abgas deshalb vorzureinigen, wobei zunächst die NOx-Anteile, Aerosole und
Jod, später restliches NO und Wasserdampf abgetrennt werden.
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x Das verbleibende Abgas weist Xenon mit einem Anteil von etwa 1
bis 0,1 Vol und Krypton mit einem Anteil von etwa 0,1 bis 0,01 Vol.% und im wesentlichen
Stickstoff und Sauerstoff auf.
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Aus diesem Gasgemisch soll Krypton weitgehend isoliert gewonnen werden,
um das zu speichernde Restvolumen soweit wie möglich zu reduzieren.
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Die Verunreinigung des abzuspeichernden Kryptons - beispielsweise
durch Restanteile von Stickstoff, Sauerstoff, Xenon - soll insgesamt nicht mehr
als 10 Vol. % betragen.
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Zur adsorptiven Trennung von Krypton ist es aus DE-PS 2 210 264 bekannt,
eine mit Aktivkohle gefüllte Adsorptionssäule zu verwenden, die mit Krypton bis
zum Kryptondurchbruch beladen wird. Das adsorbierte Krypton wird aus der Adsorptionssäule
durch eine konibinierte Unterdruck- und Spülgasdesorption gewonnen. Nachteilig sind
bei diesem Verfahren einerseits die zur Desorption erforderliche zeitlich lange
Pumpphase sowie andererseits verhältnismäßig geringe Anreicherungsfaktoren, die
bei Desorption der Säule für Krypton im Spülgas erreicht werden. Ein ähnliches Trennverfahren
mit Adsorption und Desorption bei Temperatur- und Druckwechsel wird in DE-OS 2 655
936 beschrieben. Bei diesem Verfahren werden allerdings die Edelgase Krypton und
Xenon gemeinsam in einer Adsorptionssäule abgeschieden.
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Aus DE-OS 2 326 060 ist ein Verfahren mit kontinuierlicher Abtrennung
von Krypton bekannt, bei dem das Adsorptionsmittel eine vom Abgas durchströmte,
gekühlte Adsorptionskemmclr und anschließend eine aufgeheizte , die adsorbierten
Gasbestandteile freigebende Desorptionskammer durchwandert. Die desorbierten Edelgase
Krypton und Xenon werden in einer Rektisorptionsstrecke getrennt.
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Aufwendig ist auch ein weiteres Adsorptionsverfahren, das in einer
internationalen Patentanmeldung beschrieben ist, die vom Deutschen Patentamt unter
der Nr. DE 30 49 761 Al veröffentlicht wurde. Bei diesem Verfahren werden in aufeinanderfolgenden
Prozeßstufen mit mindestens jeweils zwei Adsorptionssäulen nacheinander zunächst
das Xenon, dann Sauerstoff und schließlich Krypton vom Abgas getrennt, so daß am
Ende der Adsorptionsschritte reiner Stickstoff übrig bleibt. Zur Durchführung dieses
Verfahrens werden ausschließlich zum Teil speziell präparierte Molsiebe eingesetzt.
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Eine hohe Anreicherung des Kryptons im zu reinigenenden Gasgemisch
und eine Trennung durch Anwenden der Gaschromatographie ist aus DE-OS 32 14 825
bekannt.
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Eine weitere Vereinfachung der Verfahrensführung und Steigerung der
Trennleistung wird dadurch erzielt daß das Adsorptionsmittel in dem für die Adsorption
von Krypton bestimmten Adsorptionsabschnitt, in dem zugleich Stickstoff adsorbiert,
nur teilweise mit Krypton beladen wird und unter Berücksichtigung der Wandergeschwindigkeiten
des adsorbierten Kryptons und Stickstoffs im Adsorptionsmittel bei Desorption der
Adsorptionssäule
mit Spülgas zunächst nur Stickstoff, später Krypton
vom Gasausgang des Adsorptionsabschnittes entnehmbar ist. Dieses Verfahren ist Gegenstand
des Patents .... (Patentanmeldung (P 34 18 972.6).
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Ausgehend von dem vorgenannten Verfahren ist es Aufgabe der Erfindung,
die Adsorptionskapazität des Adsorptionsmittels zu steigern, um das Volumen der
Adsorptionsabschnitte zu verringern und eine Reduzierung des Spülstroms zu erreichen.
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Das Verfahren soll so zu führen sein, daß im Heißen-Zellen-Bereich
weitgehend auf verschleißende Maschinen- und Apparateelemente, insbesondere auf
Gebläse oder Kompressoren verzichtet werden kann und daß der zur Abtrennung von
Xenon und Krypton zur Verfügung zu stellende Heiße-Zellen-Raum insgesamt zu verkleinern
ist.
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Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren der eingangs beschriebenen
Art durch die im Patentanspruch 1 angegebenen Maßnahmen gelöst. Danach wird das
erhebliche Adsorptionsvermögen der Adsorptionsmittel bei tiefen Temperaturen ausgenutzt.
Der erste der Adsorptionsabschnitte, der für das Zurückhalten von Xenon vorgesehen
ist, wird bis auf eine Temperatur von - 130 C gekühlt, der zweite, für die Adsorption
von Krypton bestimmte Adsorptionsabschnitt wird bis auf eine Temperatur im Temperaturbereich
zwischen - 150°C bis - 180°C eingestellt. Die Temperatur von - 130°C für den ersten
Adsorptionsabschnitt ist die niedrigste Temperatur für die Adsorption von Xenon,da
unterhalb der genannten Temperatur die gleichzeitige Adsorption (Koadsorption) von
Krypton im ersten Adsorptionsabschnitt so erheblich wird, daß sich die gewünschte
Xenon-Krypton-Trennung verschlechtert, denn das nach Erwärmen
des
Adsorptionsabschnittes desorbierte Xenon ist stark mit Krypton verunreinigt. Die
für die Krypton-Adsorption einstellbare tiefste Temperatur in der zweiten Adsorptionssäule
ist vom Sauerstoffanteil im Gasgemisch abhängig.
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Der #adsorbierende Sauerstoff verringert die Adsorptionskapazität
für Krypton. Je weniger Sauerstoff im Gasgemisch enthalten ist, um so tiefer kann
somit die Temperatur gewählt und die steigende Adsorptionskapazität des Adsorptionsmittels
ausgenutzt werden. Der erste Adsorptionsabschnitt wird nur teilweise mit Xenon,
der zweite teilweise mit Krypton beladen, um bei der Desorption eine Trennung zwischen
Luftanteilen, Krypton und Xenon zu erreichen.
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Zur Desorption werden gemäß der Erfindung beide Adsorptionssäulen
unter Zufuhr von Spülmittel stufenweise aufgeheizt. Dabei kommt es für die erste
Aufheizphase darauf an, eine Desorptionstemperatur einzustellen, bei der die verschiedenen
Wandergeschwindigkeiten von Luftanteilen, Krypton und Xenon im Adsorptionsmittel
zueinander in einem solchen Verhältnis stehen, daß am Gasausgang des zweiten Adsorptionsabschnittes
zunächst die desorbierten Luftanteile und anschließend hochangereichertes Krypton
entnehmbar ist. Erscheint Krypton am Gasausgang werden beide Adsorptionsabschnitte
weiter erwärmt, wobei nach Entnahme von Krypton aus dem zweiten Adsorptionsabschnitt
schließlich Xenon abströmt. Zur Xenondesorption ist eine Temperatur von über 800C
zweckmäßig.
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Eine optimale Verfahrensführung bei der Abtrennung von Krypton aus
dem Gasgemisch wird bei Desorption dann erreicht, wenn bis zum Durchbruch von Krypton
die
Temperatur in der ersten Adsorptionssäule nicht höher als - 20°C, in der zweiten
Adsorptionssäule nicht höher als - 50°C eingestellt wird, Patentanspruch 2. Bei
diesem Temperaturniveau lät sich vom Gasausgang der zweiten Adsorptionssäule nach
vollständiger Desorption von Stickstoff und Sauerstoff nur sehr gering verunreinigtes
Krypton entnehmen.
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Wird nach Patentanspruch 3 die Aufheizgeschwindigkeit bis zum Kryptondurchbruch
am Gasausgang des zweiten Adsorptionsabschnittes so eingestellt, daß sich im Adsorptionsmittel
ein flaches Temperaturprofil ausbildet, so erfolgt eine sehr gleichmäßige Desorption
der Adsorbate, die zu reinen Endprodukten führt.
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Eine wirtschaftliche Verfahrensweise ergibt sich durch Anwenden des
in der Adsorptionsphase vom Gausausgang des zweiten Adsorptionsabschnittes abströmenden
gereinigten Gasgem-isches als Kühlmittel für den ersten Adsorptionsabschnitt, Patentanspruch
4. Lediglich der zweite Adsorptionsabschnitt ist dann noch mit Kühlmitteln, wie
flüssigem Stickstoff auf Adsorptionstemperatur zu kühlen.
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Nachfolgend wird die Erfindung anhand eines Ausführungsbeispieles
näher erläutert. Zur Durchführung des Verfahrens ist schematisch eine Vorrichtung
angegeben, die ebenfalls Gegenstand der Erfindung ist,Die Zeichnung zeigt im einzelnen:
Figur 1 Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens; Figur 2 Betriebsdiagramm für
einen Adsorptions/Desorptionszyklus eines Adsorptionsstranges der Vorrichtung nach
Figur 1.
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Wie aus der Zeichnung ersichtlich ist, besteht die Vorrichtung aus
zwei parallel geschalteten, identisch aufgebauten Adsorptionssträngen a, b. Die
sich jeweils entsprechenden Elemente der Adsorptionsstränge sind in der Zeichnung
mit gleichen Bezugsziffern markiert, wobei die Bezugsziffern als Kennzeichen für
die Zugehörigkeit des Elementes zu einem der Adsorptionsstränge Indizes a bzw. b
erhalten haben. Elemente der wiedergegebenen Vorrichtung, deren Bezugsziffern keine
Indizes aufweisen, sind außerhalb der Adsorptionsstränge a, b angeordnet.
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Der Aufbau eines Adsorptionsstranges wird im folgenden anhand des
Adsorptionsstranges a beschrieben.
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Im Adsorptionsstrang befinden sich zwei vom Gasgemisch nacheinander
durchströmbare Adsorbionsabschnitte, die im Ausführungsbeispiel von zwei hintereinander
geschalteten Adsorptionssäulen ia, 2a gebildet werden. Das Verfahren läßt sich jedoch
abweichend davon auch in einereinzigeaAdsorptionssäule durchführen, bei der in Teilabschnitten
unterschiedliche Temperaturen einstellbar sind.
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Bei Verwendung von zwei getrennten Adsorptionssäulen ist es möglich,
das vom ersten Absorptionsabschnitt abströmende vorgereinigte Gasgemisch vor Eintritt
in den zweiten Adsorptionsabschnitt zwischenzukühlen. Hierzu ist in der als Ausführungsbeispiel
angegebenen Vorrichtung vor jeder Adsorptionssäule la, 2a ein Wärmetauscher 3a,
4a zur Vorkühlung des Gasgemisches vorgeschaltet.
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Eine Gasleitung 5a verbindet die Wärmetauscher und Adsorptionssäulen.
Über die Gasleitung 5a strömt das zu reinigende Gasgemisch oder ein Spülmittel in
gleicher Strömungsrichtung durch den Adsorptionsstrang, wobei zunächst der Wärmetauscher
3a
und die Adsorptionssäule ia, anschließend der Wärmetauscher 4a und die Adsorptionssäule
2a durchströmt werden.
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Adsorptionssäulen und Wärmetauscher sind mittels eines Kühlmittels,
im Ausführungsbeispiel mittels flüssigem Stickstoff kühlbar. Das Kühlmittel fließt
jeweils in hierfür vorgesehenen Mantelräumen der Adsorptionssäulen und Wärmetauscher.
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Die Mantelräume sind in der Zeichnung mit Bezugszeichen 6a, 7a, 8a,
9a markiert. In den Mantelräumen 6a, 7a der Adsorptionssäulen la, 2a fließt das
Kühlmittel im Gleichstrom, in den Mantelräumen 8a, 9a der Wärmetauscher 3a, 4a im
Gegenstrom zum Gasgemisch bzw. Spülmittel. Das Kühlmittel fließt für beide Adsorptionssäulen
aus einem gekühlten Vorratsbehälter 1o über eine Zentralleitung 11 in die Mantelräume
der Adsorptionssäulen ein. An der Zentralleitung i1 sind für den Adsorptionsstrang
a Zufuhrleitungen 12a, 13a angeschlossen, die in die Mantelräume 6a, 7a münden.
Von Ausgang 14a, 15a der Adsorptionssäulen führen Verbindungsleitungen 16a, 17a
zu den Mantelräumen 8a, 9a. Die Verbindungsleitungen münden in die Mantelräume 8a,
9a im Bereich von Gasausgängen 18a, 19a der Wärmeübertrager 3a, 4a.
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Das Kühlmittel durchströmt somit die Wärmeübertrager erst nach der
Kühlung der Adsorptionssäulen. Es wird über Kühlmittelausgänge 22a, 23a abgeführt,
die jeweils am Gaseingang 20a, 21a der Wärmeübertrager #a, 4a angeschlossen sind.
Um den Kühlmittel fluß der gewünschten einzustellenden Temperatur in den Adsorptionssäulen
anpassen zu können, sind in den Kühlmittelausgängen 22a, 23a Durchflußregler 24a,
25a eingesetzt, die in Wirkverbindung mit Temperaturfühlern 26a, 27a stehen.
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Mit den Temperaturfühlern, die im Mantelbereich
der
Adsorptionssäulen angebracht sind, wird eine Referenz temperatur für die Isttemperatur
im Adsorptionsmittel in den Adsorptionssäulen gemessen.
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Die Gasleitung 5a ist vor dem Gaseingang 20a des ersten Wärmeübertragers
3a an einem Dreiwegeventil 28a angeschlossen, über das entweder zu reinigendes Gasgemisch
aus einer für beide Adsorptionsstränge a, b zentralen Gasgemischleitung 29 oder
Spülmittel aus ebenfalls zentralen Spülmittelleitungen 30 für Helium (Spülleitung
30') und Luft (Spülleitung 30'' alternierend in die Adsorptionsstränge a, b einleitbar
sind.
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Von dem Gasausgang 15a der zweiten Adsorptionssäule 2a führt eine
Gasleitung 31a die Gase ab, die während der Adsorptionsphase oder bei Desorption
vom Adsorptionsstrang a abströmen.
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Die Gasleitung 31a ist mittels eines Ventilsystems 32a, das in der
Zeichnung lediglich schematisch wiedergegeben ist, entweder mit einer Abgasleitung
33a für gereinigtes Gasgemisch, mit einer Kryptonleitung 34a oder mit einer Xenonleitung
35a verbindbar.
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In die Kryptonleitung und die Xenonleitung strömt zusammen mit gewonnenem
Krypton oder Xenon das Spülmittel ab. Vom Spülmittel lassen sich Krypton und Xenon
beispielsweise durch Ausfrieren trennen.
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Die hierfür erforderlichen Vorrichtungen sind in der Zeichnung nicht
dargestellt. Über die Abgasleitung 33a strömen sowohl die bei Adsorption gewonnenen
als auch die bei Desorption als erste Gaskomponenten abgetrennten Luftanteile ab.
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Die Adsorptionsstränge a, b werden alternativ betrieben, wobei jeweils
eine der Adsorptionsstränge in adsorbierender Phase, der andere Adsorptionsstrang
in desorbierender Phase betrieben werden.
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Es ergibt sich somit ein quasi kontinuierliches Abtrennen für Xenon
und Krypton aus dem zu reinigenden Gasgemisch.
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Im Ausführungsbeispiel bestanden die Adsorptionssäulen aus einem von
einem Kühlmantel umgebenen Kupferrohr, das als Adsorptionsmittel mit Aktivkohle
gefüllt war. Es wurde eine für Gaschromatographen übliche Aktivkohle verwendet.
Das Kupferrohr wies einen inneren Durchmesser dI von 3,5 cm, eine Länge L von 52
cm auf. Die Adsorptionssäulen wurden mit flüssigem Stickstoff gekühlt und konnten
mittels einer elektrischen Mantelheizung 100a, 100b, 101a, 101b erwärmt werden.
Die Wärmetauscher bestanden aus einem Doppelrohr, in dessen Ringspalt flüssiger
Stickstoff einleitbar war.
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In die Adsorptionssäulen wurde als Gasgemisch Luft mit 0,1 Vol% Xenon
und 0,01 Vol% Krypton eingeleitet.
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Die Temperatur im Adsorptionsmittel der ersten Adsorptionssäule war
auf - 130 OC, die Temperatur in der zweiten Adsorptionssäule auf - 170 0C eingestellt.
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In der Adsorptionsphase betrug der Gasdurchsatz 1 Normkubikmeter pro
Stunde. Die Adsorptionssäulen werden mit Xenon und Krypton nur über eine Teillänge
beladen, so daß bei Desorption eine Trennung der Gasanteile erreicht wird.
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Nach Durchlauf einer Gascharge von 2 Normkubikmetern wurden die Zufuhr
vom Gasgemisch abgeschaltet und die Adsorptionssäulen desorbiert. Dabei wurde bis
zur vollständigen Desorption von Krypton mit 1 Liter Helium pro Minute, anschließend
mit Luft gespült. Die Adsorptionsmittel wurden dabei erwärmt.
Während
der ersten Desorptionsphase betrug die Aufheizgeschwindigkeit 3,5°C pro Minute.
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Nach Erreichen von - 25°C in der ersten Adsorptionssäule und - 65
0C in der zweiten Adsorptionssäule wurde die elektrische Mantelheizung abgestellt.
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Bei weiterhin strömendem Spülgas und der damit eingebrachten Wärme
stieg die Adsorptionssäulentemperatur noch geringfügig weiter an. Unmittelbar vor
dem Kryptondurchbruch am Ausgang der zweiten Adsorptionssäule waren in der Aktivkohle
in der ersten Adsorptionssäule - 20°C, in der zweiten Adsorptionssäule - 50°C erreicht.
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Nach vollständiger Desorption von Krypton wurde statt Helium mit Luft
gespült. Dabei wurden die Adsorbtionssäulen bis auf 120°C erwärmt. Für die Xenon-Desorption
ergibt sich bereits bei etwa 800C eine ausreichende Wandergeschwindigkeit im Adsorptionsmittel.
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Zu Fig. 2 ist ein Betriebsdiagramm für einen Adsorptions/Desorptions-Zyklus
für einen Adsorptionsstrang der beschriebenen Vorrichtung angegeben. Im Betriebsdiagramm
sind in Abhängigkeit von der Betriebszeit t in Minuten sowohl der Temperaturverlauf
im Adsorptionsmittel der Adsorptionssäulen (Temperatur in OC), als auch die Konzentration
der Gasanteile des vom Gasausgang der zweiten Adsorptionssäule ausströmenden Gases
angegeben (Konzentration in Vol% in logarith.
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Maßstab).
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Wie sich aus dem Betriebsdiagramm ergibt, besteht in der Adsorptionsphase,
bei der innerhalb von zwei Stunden zwei Normkubikmeter Gasgemisch (Luft; 0,1 Vol%
Xe; 0,01 Vol% Kr) die Adsorptionssäulen durchströmen das Gasgemisch am Gasausgang
der
zweiten Adsorptionssäule aus ca. 80 Vol% Stickstoff und ca.
20 Vol Sauerstoff. Die Temperaturen T 1a' T 2a in den Adsorptionssäulen 1a, 2a betragen
während dieser Adsorptionsphase, wie bereits angegeben, - 120 0C und - 150 OC. Vom
Beginn der Desorptionsphase an sinkt der Stickstoff- und Sauerstoffanteil in abströmenden
Spülgas, es wird mit Helium gespült bei allmählich ansteigender Temperatur in den
Adsorptionssäulen. Die Temperaturen T1a, T2a übersteigen zunächst jedoch - 20 °C
bzw. - 50 °C nicht. Bricht Krypton am Gasausgang der zweiten Adsorptionssäule durch,
sind die meßbaren Konzentrationen der Luftbestandteile Stickstoff und Sauerstoff
bereits sehr klein, Vom Krypton-Durchbruch an werden die Adsorptionssäulen (im Ausführungsbeispiel
mit einer Aufheizgeschwindigkeit von 9,2 0C pro Minute) bis zur Endtemperatur von
120 0C erwärmt. Ist alles Krypton desorbiert, wird von Helium- auf Luftspülung umgeschaltet
und mit der Luft Xenon abgeführt.
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Im Anschluß daran werden die Adsorptionssäulen erneut durch Einleiten
von flüssigem Stickstoff bis auf - 120 0C bzw. - 170 0C gekühlt. Der dann abgeschlossene
Adsorptions/Desorptionszyklus dauert insgesamt 4 Stunden.
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Statt die ersten Adsorptionssäulen 1a, 1b und die Wärmetauscher 3a,
3b mit flüssigem Stickstoff zu kühlen, ist es wirtschaftlicher, die während der
Adsorptionsphase vom Gasausgang der zweiten Adsorptionssäulen 2a, 2b abströmenden
gereinigten Luftanteile als Kühlmittel für die vorgenannten Aggregate der Adsorptionsstränge
zu nutzen. Die gereinigte Luft wird dann über die Gasleitungen 33a, 33b unmittelbar
in die Mantelräume der Adsorptionssäulen und Wärmetauscher geführt.
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