DE3422346A1 - Neue herbizid wirksame 5-amino-3-oxo-4-(subst.-phenyl)-2,3-dihydrofurane und derivate davon, verfahren zu ihrer herstellung sowie diese verbindungen enthaltende herbizide mittel - Google Patents

Neue herbizid wirksame 5-amino-3-oxo-4-(subst.-phenyl)-2,3-dihydrofurane und derivate davon, verfahren zu ihrer herstellung sowie diese verbindungen enthaltende herbizide mittel

Info

Publication number
DE3422346A1
DE3422346A1 DE19843422346 DE3422346A DE3422346A1 DE 3422346 A1 DE3422346 A1 DE 3422346A1 DE 19843422346 DE19843422346 DE 19843422346 DE 3422346 A DE3422346 A DE 3422346A DE 3422346 A1 DE3422346 A1 DE 3422346A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
hydrogen
phenyl
oxo
carbon atoms
dihydrofuran
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
DE19843422346
Other languages
English (en)
Other versions
DE3422346C2 (de
Inventor
Carl E. San Jose Calif. Ward
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer CropScience SA
Original Assignee
Chevron Research and Technology Co
Chevron Research Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Chevron Research and Technology Co, Chevron Research Co filed Critical Chevron Research and Technology Co
Publication of DE3422346A1 publication Critical patent/DE3422346A1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE3422346C2 publication Critical patent/DE3422346C2/de
Granted legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D307/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom
    • C07D307/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D307/04Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D307/06Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms or radicals containing only hydrogen and carbon atoms, directly attached to ring carbon atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N43/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds
    • A01N43/02Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms
    • A01N43/04Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms with one hetero atom
    • A01N43/06Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms with one hetero atom five-membered rings
    • A01N43/08Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms with one hetero atom five-membered rings with oxygen as the ring hetero atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D307/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom
    • C07D307/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D307/34Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D307/56Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D307/66Nitrogen atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Neue herbizid wirksame 5-Amino-3-oxo-4-(subst.-Phenyl)-2,3-dihydrofurane und Derivate davon, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie diese Verbindungen enthaltende herbizide Mittel
Die Erfindung betrifft 5-Amino-3-oxo-4-(subst.-Phenyl)-2,3-dihydrofuranderivate und die Verwendung dieser Verbindungen als Herbizide sowie Pflanzenwachstumsregulatoren.
Die "Chemiker-Zeitung" 104 (1980) Nr. 10 beinhaltet auf den Seiten 3 02 bis 3 03 eine akademische Abhandlung, in der der Ringschluß von 1 -(Dimethylamino)-2,4-diphenyl-1-buten-3,4-dion zur Gewinnung von 5-Dimethylamino-2,4-dipheny1-2,3-dihydrofuran beschrieben wird. Die GB-PS 1 521 092 beschreibt bestimmte 3-Phenyl-5-subst.-4(1H) pyrid-one oder -thione als Herbizide. Die JA-PS 13 710/6 (Chemical Abstracts 71:61195e) beschreibt die allgemeine Formel für 5-Amino-3-oxo-4-(phenyl- und -halogenphenyl)-2,3-dihydrofuran und offenbart in spezifischer Weise 5-Amino-3-oxo-4-(phenyl- und -4-chlorphenyl)-2,3-dihydrofurane. Die JA-PS 19090 (Chemical Abstracts 69P10352e) beschreibt bestimmte 2,3-Dihydrothiophene als Pharmazeutika. "Helvetica Chemica Acta", Band 66, beschreibt auf den Seiten 362 bis 3 78 (1983) 5-N-Cyclopropyl-4-phenyl-2-methoxycarbonyl-methylen-3-furanone als Teil einer akademischen chemischen Synthesediskussion. Die US-PS 4 441 beschreibt herbizid wirksame üreidosulfonylfurane und
30 Ureidosulfonylthiophene.
Die vorliegende Erfindung betrifft Verbindungen mit sowohl herbizider Vorauflauf- als auch Nachauflaufaktivität und einer besonders guten Vorauflaufaktivität gegenüber einem breiten Spektrum sowohl dreiblättriger Unkräuter
-13-
als auch grasartiger Unkräuter. Bei niedrigen Applikationsmengen zeigen die Verbindungen auch eine pflanzenwachstumsregulierende Aktivität.
Die Verbindungen der vorliegenden Erfindung lassen sich durch die folgende Formel wiedergeben:
(D
worin R für niederes Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Cycloalkyl mit 3 bis 7 Kohlenstoffatomen, niederes Alkenyl, Halogenalkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 Halogenatomen, die unabhängig voneinander aus der Gruppe ausgewählt werden, die aus Fluor, Chlor, Brom oder Jod besteht, Halogenalkenyl mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 Halogenatomen, die unabhängig voneinander aus der Gruppe ausgewählt werden, die aus Fluor, Chlor, Brom oder Jod besteht, niederes Alkoxy, niederes Alkylthio, niederes Alkoxyalkyl, wobei der Alkoxy- und Alkylanteil unabhängig voneinander 1 bis 3 Kohlenstoffatome besitzt, niederes Alkylthioalkyl, wobei die Alkylanteile unabhängig voneinander 1 bis 3 Kohlenstoffatome besitzen, Phenyl, Naphth-1-yi, Inden-1-yl, 4-Fluorphenyl, Arylalkylen mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen in dem Alkylenanteil, wobei der Arylanteil Phenyl, Naphth-1-yl oder Inden-1-yl ist, oder substituiertes Aryl oder Arylalkylen, ausgewählt aus der Gruppe der Formeln
342234$
oder
4 5 6 worin einer, zwei oder drei der Substituenten R , R , R , R , R und R unabhängig voneinander aus der Gruppe ausgewählt werden, die aus niederem Alkyl, niederem Alkoxy, Halogen, Nitro oder Halogenalkyl mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 gleichen oder verschiedenen Halogenatomen besteht, während sich der Rest aus Wasserstoff zusammensetzt, und R eine einfache Bindung oder ein Alkylen mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen ist, steht, R Wasserstoff oder Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen
bedeutet,
2 R Wasserstoff, Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen,
Alkenyl mit 3 oder 4 Kohlenstoffatomen, Alkoxycarbonylalkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen in dem Alkoxyanteil und 1 bis 4 Kohlenstoffatomen in dem Alkylanteil, Alkoxyalkyl, wobei der Alkoxy- und Alkylanteil unabhängig voneinander 1 bis 3 Kohlenstoffatome aufweist, oder Alkylthioalkyl, wobei die Alkylanteile unabhängig voneinander
342234$
1 1 bis 3 Kohlenstoffatome besitzen, ist oder
1 "2
R und R zusammen mit dem Stickstoffatom, mit dem sie verknüpft sind, einen gesättigten oder ungesättigten Stickstoff-Heterozyklus mit 3 bis 5 Ringatomen bilden, wobei einer der Substituenten für Stickstoff steht und sich der Rest aus Kohlenstoffatomen zusammensetzt, X Wasserstoff, niederes Alkyl, niederes Alkoxy, Halogen oder Trifluormethyl bedeutet und an jeder verfügbaren Position des Phenylrings sitzen kann, und Y niederes Alkyl, niederes Alkoxy, Halogen, niederes Halogenalkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 gleichen oder verschiedenen Halogenatomen, niederes Halogenalkoxy mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 gleichen oder verschiedenen Halogenatomen oder niederes Halogenalkylthio mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 gleichen oder verschiedenen Halogenatomen ist, unter der Voraussetzung, daß dann, wenn
1 2
Y Halogen ist, R, R und R nicht alle für Wasserstoff ' stehen, sowie unter der weiteren Voraussetzung, daß dann, wenn Y eine andere Bedeutung als Trifluormethyl· besitzt und X eine andere Bedeutung als Wasserstoff hat und R
2
Wasserstoff ist und R für Wasserstoff steht, dann R Methyl, Ethyl, Propyl, 2-Halogenphenyl, 2-Niedrigalkylphenyl oder 4-Fluorphenyl bedeutet.
In den Rahmen der Erfindung fallen auch verträgliche Salze der Verbindungen der Formel (I), beispielsweise die Salze, die durch Ersatz des Aminowasserstoffs (d. h.
R und R ist Wasserstoff) mit einem verträglichen Kation oder Enolation der 3-Oxogruppe und anschließenden Ersatz des Aminowasserstoffs erhalten werden.
Die Verbindungen der Formel (I) existieren als Keto ^-~^ Enolisomere. Die Verbindungen haben auch ein asymmetrisches Kohlenstoffatom und können als optische Isomere vorliegen. In einigen Fällen existieren Sie Verbindungen auch als
3422340
geometrische Isomere. Die vorstehende Formel soll die jeweiligen einzelnen Isomeren sowie Mischungen davon umfassen, die auch in den Rahmen der Erfindung fallen.
Es wurde festgestellt, daß das Vorliegen eines 3-Trifluormethylsubstituenten an der 4-Phenylgruppe der Verbindung gemäß vorliegender Erfindung im allgemeinen wesentlich die herbizide Aktivität erhöht.
Gemäß einem weiteren Aspekt der Erfindung wird ein herbizides Mittel zur Verfügung gestellt, das aus einem verträglichen Träger und einer herbizid wirksamen Menge der Verbindung gemäß Formel (I) oder verträglichen Salzen davon oder Mischungen davon besteht.
Ferner betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Verhinderung oder Steuerung des Wachstums einer unerwünschten Vegetation und besteht darin, das Wachstumsmedium und/oder die Blätter einer derartigen Vegetation mit einer herbi-
20 zid wirksamen Menge der Verbindung(en) der Formel (I) und/oder von Salzen davon zu behandeln.
Ein anderes Merkmal der Erfindung besteht in der Schaffung eines pflanzenwachstumsregulierenden Mittels aus einem verträglichen Träger und einer pflanzenwachstumsregulierenden Menge der Verbindung der Formel (I), verträgliche Salze der Formel (I) oder Mischungen davon, wobei die Menge dazu ausreicht, das normale Wachstumsmuster der Pflanzen zu verändern.
Ferner betrifft die Erfindung ein Verfahren zum Regulieren des Pflanzenwachstums, welches darin besteht, das Wachstumsmedium und/oder die Blätter einer Vegetation mit einer pflanzenwachstumsregulierenden Menge der Verbindung(en) der Formel (I) und/oder verträglicher Salze
342234S
davon zu behandeln, wobei die Menge dazu ausreicht, das normale Wachstumsmuster der Pflanzen zu verändern.
In den Rahmen der Erfindung fallen auch chemische Zwischenprodukte und Verfahren zur Herstellung der Verbindungen· der Formel (I).
Die Erfindung wird nachfolgend näher erläutert.
Typische erfindungsgemäße Verbindungen der Formel (I) werden in den folgenden Beispielen 2, 3, 6 bis 10 beschrieben. Im Hinblick auf die Substituenten sind die bevorzugten Verbindungen diejenigen, in den R für niederes Alkyl, Aryl oder substituiertes Aryl, insbesondere Methyl, Ethyl, Propyl, Phenyl oder substituiertes Phenyl, insbesondere Phenyl, Monomethylphenyl oder Monohalogenphenyl, insbesondere Methyl, Ethyl, n-Propyl, 2-Halogenphenyl, 2-Niedrigalkylphenyl oder 4-Fluorphenyl steht,
1 2
R und R unabhängig voneinander Wasserstoff, Methyl, Ethyl oder n-Propyl sind, insbesondere diejenigen Verbin-
1 2
düngen, in denen einer der Substituenten R oder R Wasserstoff ist, während der andere für Wasserstoff, Methyl, Ethyl oder n-Propyl steht, insbesondere Wasserstoff, Methyl oder Ethyl, insbesondere Methyl, X Wasserstoff und/ oder Y 3-Trifluormethyl oder 3-Halogen, insbesondere 3-Trifluormethyl, bedeutet. In ganz besonders bevorzugter Weise enthalten die Verbindungen eine Kombination aus zwei oder mehreren bevorzugten Substituenten.
1 2
Die Verbindungen der Formel (I), in denen R und R jeweils Wasserstoff sind und R Aryl oder substituiertes Aryl ist, lassen sich in zweckmäßiger Weise nach folgendem schematischen Verfahren herstellen Γ
* 3422348
worin X und Y die vorstehend angegebenen Bedeutungen besitzen und Z1 Aryl oder substituiertes Aryl bedeutet.
Eine Umlagerung der Verbindung (A) zu der Verbindung (I1) kann in zweckmäßiger Weise durch Kontaktieren der Verbindung (A) mit einem Halogen, vorzugsweise Brom, und einer flüssigen Carbonsäure in Gegenwart eines inerten organischen Lösungsmittels durchgeführt werden.
In typischer Weise wird dieses Verfahren bei einer Temperatur zwischen ungefähr 0 und 1000C und insbesondere Ungefähr 20 und 300C während ungefähr 4 bis 36 h, vorzugsweise während ungefähr 18 bis 24 h, unter Einsatz von ungefähr 1,0 bis 10,0 und vorzugsweise 1,0 bis 1,1 Mol Halogen pro Mol der Verbindung (A) durchgeführt. Geeignete flüssige Carbonsäuren, die verwendet werden können, sind beispielsweise Essigsäure, Propionsäure, Buttersäure, Ameisensäure oder dgl. Durch Verwendung eines Überschusses an Carbonsäure dient der Überschuß als Lösungsmittel oder flüssiger Träger für dieses Reaktionssystem. Andere organische Lösungsmittel, die verwendet werden können, sind beispielsweise flüssige halogenierte Alkane, beispielsweise Methylenchlorid, Tetrachlorkohlenstoff, Chloroform, 1,2-Dichlorethan, flüssige Aromaten, beispielsweise Benzol oder.Toluol, flüssige Alkylether, beispielsweise Diethylether, Dimethylsulfoxid, Dimethylformamid oder dgl., sowie verträgliche Mischungen davon.
"""" " ." 342234i
Die besten Ergebnisse werden unter Einsatz von Brom als Halogen erzielt, obwohl auch Chlor und Jod verwendet werden können.
Die Ausgangsmaterialien der Formel (A) können nach dem nachstehend schematisch wiedergegebenen Verfahren hergestellt werden:
0
((D/—CH2CN + Z'-CH2-C-OR1 ——> (A)
worin R für niederes Alkyl/ Aryl (beispielsweise Phenyl) oder Arylalkylen (beispielsweise Benzyl) steht und Z1, Y und X die angegebenen Bedeutungen besitzen.
Dieses Verfahren kann in zweckmäßiger Weise in der Weise durchgeführt werden, daß die Verbindung (B) mit der Verbindung (C) und einer starken Base, vorzugsweise in einem inerten organischen Lösungsmittel, kontaktiert wird.
In typischer Weise wird dieses Verfahren bei einer Temperatur zwischen ungefähr 0 und 1000C und vorzugsweise 75 bis 85°C während ungefähr 5 bis 36 h und vorzugsweise 18 bis 24 h unter Einsatz von ungefähr 1,0 bis 10,0 und vorzugsweise 1,0 bis 1,2 Mol der Verbindung (C) pro Mol der Verbindung (B) durchgeführt. In typischer Weise wer-QQ den ungefähr 1,0 bis 10,0 Mol der Base pro Mol der Verbindung (C) verwendet.
Geeignete starke Basen, die verwendet werden können, sind beispielsweise Alkalimetallalkanolate, beispielsweise Natriummethoxid, Natriumethoxid, Kaliumethoxid, Natriumhydrid, Kaliumhydrid oder dgl. Die starke Base sollte
3422341
vorzugsweise eine solche sein, die kein Wasser als Nebenprodukt in diesem Reaktionssystem liefert.
Geeignete inerte Lösungsmittel, die verwendet werden können, sind beispielsweise niedere Alkanole, z. B. Methanol, Ethanol und Propanol, Tetrahydrofuran, Dimethoxyethan, Dioxan oder dgl. sowie verträgliche Mischungen davon. In zweckmäßiger Weise wird das Alkalimetallalkanolat in situ durch Umsetzung eines Alkalimetalls mit einem überschuß an Alkanol, das seinerzeit als Lösungsmittel für die vorstehende Reaktion dient, hergestellt.
Die Ausgangsmaterialien der Formeln (B) und (C) sind allgemein bekannte Materialien und lassen sich nach bekannten Methoden oder naheliegenden Modifikationen davon herstellen, beispielsweise durch Ersatz der entsprechenden Ausgangsmaterialien. Die Herstellung der Verbindung (B) wird beispielsweise in "Org. Syn. Coll.", Band 1, 107 (1.941) und die Herstellung der Verbindung (C) in "Org. Syn.
20 Coll.", Band 1, 2 70 (1941) beschrieben.
1 2 Die Verbindungen der Formel (I), bei denen R und R jeweils für Wasserstoff stehen, können nach dem allgemeinen Verfahren hergestellt werden, das schematisch durch die folgende Reaktionsgleichung wiedergegeben wird:
/(T)) CH9CN + R-C-C-OR5 -> Y \ f + R5OH
30 Vl/ Z j
/ H
worin R, X und Y die vorstehend angegebenen Bedeutungen besitzen und R niederes Alkyl, Aryl, beispielsweise Phenyl, oder Arylalkylen, beispielsweise Benzyl, bedeutet.
3422348
1 Dieses Verfahren läßt sich in zweckmäßiger Weise in
der Weise durchführen, daß die Verbindung (B) mit der Verbindung (E) und einer starken Base, beispielsweise Natriummethoxid, Natriumethoxid, vorzugsweise in einem
5 inerten organischen Lösungsmittel, kontaktiert wird.
In typischer Weise wird dieses Verfahren bei Temperaturen zwischen ungefähr 0 und 100°C und vorzugsweise 75 bis 85°C während ungefähr 5 bis 3 6 h, vorzugsweise 18 bis 24 h unter Verwendung von ungefähr 1,0 bis 10,0 und vorzugsweise 1,0 bis 1,2 Mol der Verbindung (E) pro Mol der Verbindung (B) durchgeführt. Geeignete inerte organische Lösungsmittel, die verwendet werden können, sind beispielsweise niedere Alkanole, beispielsweise Methanol, Ethanol, Propanol etc., Tetrahydrofuran, Dimethoxyethan, Dioxan oder dgl. sowie verträgliche Mischungen davon.
Geeignete Basen, die für dieses Verfahren verwendet werden können, sind diejenigen, wie sie zuvor beschrieben worden sind im Zusammenhang mit der Reaktion der Verbindung (B) mit der Verbindung (C).
Die Hydroxyester der Formel (E) sind allgemein bekannte Verbindungen und können nach bekannten Methoden oder naheliegenden Modifikationen davon hergestellt werden, beispielsweise unter Verwendung entsprechend substituierter Ausgangsmaterialien.
1 2 Die Verbindungen der Formel (I), bei denen R und R
Wasserstoff ist und R für Alkyl, Cycloalkyl, Alkoxy, Alkoxyalkyl, Alkylthioalkyl, Arylalkylen, substituiertes Arylalkylen oder Alkenylalkyl (beispielsweise -CH2CH=CH) steht, können ebenfalls in zweckmäßiger Weise nach dem folgenden schematisch dargestellten Verfahren hergestellt
35 werden:
3422341
-22-
+ Cyclisierungsmittel
(I1'')
worin R1" Alkyl, Cycloalkyl, Alkoxyalkyl, Alkoxy, Alkylthioalkyl, Arylalkylen, substituiertes Arylalkylen oder Alkenyl bedeutet und R niederes Alkyl, vorzugsweise
Methyl, ist.
Dieses Verfahren läßt sich in zweckmäßiger Weise durch Kontaktieren der Verbindung (A') mit einem Cyclisierungsmittel unter reaktiven Bedingungen, vorzugsweise in einem inerten organischen Lösungsmittel, durchführen.
In typischer Weise wird dieses Verfahren bei Temperaturen zwischen ungefähr 0 und 200 C und vorzugsweise ungefähr 115 und 1200C während ungefähr 10 bis 120 min und vorzugsweise ungefähr 10 bis 30 min unter Verwendung von ungefähr 1 bis 10 und vorzugsweise 1 bis 2 Mol des Cyclisierungsmittels pro Mol der Verbindung (A1) durchgeführt. Geeignete Cyclisierungsmittel, die verwendet werden können, sind beispielsweise starke wasserfreie Säuren, beispielsweise Schwefelsäure, Chlorwasserstoff, Bromwasserstoff, Tri-
3422349
fluoressigsäure, Methansulfonsäure oder dgl. Die besten Ergebnisse werden in typischer Weise unter Verwendung von wasserfreier Schwefelsäure erhalten. Geeignete inerte organische Lösungsmittel, die verwendet werden Können, sind beispielsweise Essigsäure, Propionsäure, Buttersäure., Toluol, Xylol oder dgl. sowie verträgliche Mischungen davon .
Die Ausgangsmaterialien der Formel (A1) lassen sich nach dem nachfolgend schematisch dargestellten Verfahren herstellen: x
0 i- ■
ΘΘΜ
C - C-CH2OR1u
rf θμ+
worin R"' und R die vorstehend angegebenen Bedeutungen besitzen, X1 Chlor, Brom oder Jod ist und M und M' unabhängig voneinander Natrium oder Lithium bedeuten.
QQ Wenn auch dieses Verfahren schematisch in Form eines 3-Stufenverfahrens dargestellt wird, so werden die Stufen in typischer Weise und zweckmäßiger Weise in situ ausgeführt. Wie dies im Falle derartiger Reaktionen herkömmlich ist, werden die Reaktionen vorzugsweise unter im
gc wesentlichen wasserfreien Bedingungen unter einer Inert-
342234S
-24-gasatmosphäre (beispielsweise Stickstoff) durchgeführt.
In der ersten Stufe dieses Verfahrens wird die Verbindung (B') mit einer nichtnukleophilen Base, vorzugsweise in einem inerten organischen Lösungsmittel, kontaktiert.
Diese Stufe wird in typischer Weise bei Temperaturen zwischen ungefähr 0 und 25°C während ungefähr 1/2 bis 3 h unter Einsatz von ungefähr 1 bis 2 und vorzugsweise 1 bis 1,3 Moläquivalenten der nichtnukleophilen Base pro Mol der Verbindung (B1) durchgeführt. Geeignete nichtnukleophile Basen, die verwendet werden können, sind beispielsweise Alkalimetallhydride, z. B. Natriumhydrid, Kaliumhydrid etc., Alkalimetallamide, beispielsweise Lithiumbis(trimethylsilyl)amid, Natriumbis(trimethylsilyl)-amid, Kaliumbis(trimethylsilyl)amid, Lithiumdiethylamid, Lithiumdiisopropylamid, Natriumdimethylamid oder dgl. Natriumhydrid wird im allgemeinen bevorzugt, da es sehr gute Ergebnisse liefert und ohne weiteres im Handel erhältlich ist. Alkaliamide sowie natürlich auch die Alkalimetallhydride sind bekannte Verbindungen und lassen sich nach bekannten Methoden oder naheliegenden Modifikationen davon herstellen. Beispielsweise können die Alkalimetallamide hergestellt werden durch Reaktion eines sekundären Amins mit einem Alkylalkalimetall.
Geeignete inerte organische Lösungsmittel, die verwendet werden können, sind beispielsweise Tetrahydrofuran, Dioxan, Dimethoxyethan, Diethylether, Diisopropylether oder dgl. sowie verträgliche Mischungen davon.
Die zweite Stufe kann durchgeführt werden durch Kontaktieren der Verbindung (B") mit einer Alkylbase, vorzugsweise in einem inerten organischen Lösungsmittel. Wie zuvor erwähnt, wird diese Verfahrensstufe vorzugsweise in
35 situ mit der Reaktionsproduktmischung der ersten Stufe
3 4-2 2 3 £6
durchgeführt. In typischer Weise wird die zweite Stufe bei einer Temperatur zwischen ungefähr -78 und O0C während ungefähr 1 bis 4 h unter Verwendung von ungefähr 1 bis 2 und vorzugsweise 1 bis 1,3 Moläquivalenten der Alkylbase pro Mol der Verbindung (B") durchgeführt. Geeignete Alkylbasen, die verwendet werden können, sind beispielsweise Alkyl-alkalimetalle, Alkyl-Grignard-Reagentien oder dgl. Vorzugsweise wird n-Butyllithium verwendet, da es gute Ergebnisse liefert und leicht im Handel erhältlich ist. Geeignete Lösungsmittel, die.verwendet werden können, sind diejenigen, wie sie im Zusammenhang mit der ersten Stufe angegeben worden sind, oder dgl.
Die dritte Stufe kann durchgeführt werden durch Kontaktieren der Verbindung (B"' ) mit dem entsprechenden R"i-Halogenid mit der gewünschten R1" -Gruppe, vorzugsweise in einem inerten organischen Lösungsmittel. Die dritte Stufe wird ebenfalls in typischer Weise in situ mit der Reaktionsproduktmischung der Stufe 2 durchgeführt.
Die dritte Stufe dieses Verfahrens wird in typischer Weise bei Temperaturen zwischen ungefähr -3 0 und 3 00C und vorzugsweise 22 bis 25°C während ungefähr 1 bis 18h, vorzugsweise 1 bis 5 h, unter Verwendung von ungefähr 1 bis 10 Mol und vorzugsweise 1 bis 1,5 Mol R111X' pro Mol B1" durchgeführt. Geeignete inerte organische Lösungsmittel sind diejenigen, die zuvor im Zusammenhang mit der ersten Stufe dieses Verfahrens erwähnt worden sind, oder dgl. Die R"1 X1-Halogenide sind im allgemeinen bekannte Verbin-
OQ düngen und lassen sich nach bekannten Methoden oder naheliegenden Modifikationen davon herstellen, beispielsweise durch Ersatz der entsprechenden Reaktanten und Lösungsmittel.
„p. Die Ausgangsmaterialien der Formel (B1) können nach dem nachfolgend schematisch dargestellten Verfahren hergestellt werden:
342234«
O + R11OCCH2OR10 ~ y (ßl)
(C)
worin R für niederes Alkyl, vorzugsweise Methyl, steht
1 ο
und R , Y und X die vorstehend angegebenen Bedeutungen
besitzen.
Dieses Verfahren läßt sich in zweckmäßiger Weise durch Kontaktieren der Verbindung (B) mit der Verbindung (C) und einer starken Base unter reaktiven Bedingungen, vorzugsweise in einem inerten organischen Lösungsmittel, durchführen.
In typischer Weise wird dieses Verfahren unter Einhaltung der gleichen Bedingungen, wie sie zuvor im Zusammenhang mit der Herstellung der Verbindung (A) beschrieben worden sind, durchgeführt, mit der Ausnahme, daß der Reaktant (C) anstelle des Reaktanten C verwendet wird. Die Reaktanten der Formel C sind einfache Alkylalkoxyacetatester, beispielsweise Methylmethoxyacetat. Die Herstellung derartiger Verbindungen ist bekannt.
Die Verbindung der Formel (I), bei der einer oder alle
1 2
beide Substituenten R und R substituiert sind, läßt sich durch Alkylierung der Aminogruppe der entsprechenden Verbindung der Formel I" herstellen:
342234$
Η'
(I1 ' )
worin R, R , X und Y die vorstehend angegebenen Bedeu-
2> 2
tungen besitzen, R die gleiche Definition wie R hat, jedoch nicht Wasserstoff bedeutet und R Z" ein Alkyli«
2' rungsmittel mit der entsprechenden Gruppe R oder der
1
entsprechenden Gruppe R ist, wenn eine Dialkylierung gewünscht wird.
Dieses Verfahren läßt sich durchführen durch Kontaktieren der Verbindung (I") mit einem geeigneten Alkylierungsmittel, das dazu in der Lage ist, primäre oder sekundäre Aminogruppen zu alkylieren.
Beispielsweise kann diese Reaktion durchgeführt werden durch Kontaktieren der Verbindung (I") mit R -Jodid oder -Bromid, vorzugsweise in einem inerten organischen Lösungsmittel sowie vorzugsweise in Gegenwart einer Base als Abfänger. In typischer Weise wird dieses Verfahren bei Temperaturen zwischen ungefähr 0 und 1000C, vorzugsweise 20 bis 45 C, während ungefähr 1,0 bis 72,0 und vorzugsweise 2,0 bis 18,0 h durchgeführt. Ist eine Monoalkylierung erwünscht, dann werden in typischer Weise unge-
2 ι
fähr 1,0 bis 1,1 Mol des R -Halogenidreaktanten pro Mol der Verbindung (I") verwendet. Will man beide Aminowasserstoffe alkylieren, dann werden in typischer Weise
ungefähr 1,9 bis 4,0 Mol des R -Halogenids pro Mol der
— "· " 3'Λ2234δ
Verbindung (I") verwendet. In dem Fall, in dem es er-
2 ' wünscht ist, eine Verbindung herzustellen, bei der R für Alkoxyalkyl oder Alkylthioalkyl steht, ist es vor-
2 '
zuziehen, einen großen Überschuß an dem R -Halogenid einzusetzen, und zwar auch dann, wenn eine Monoalkylierung gewünscht wird. Beispielsweise werden 3 bis 6 Mol
2'
R Z" pro Mol I" verwendet. Eine weitere Alkylierung kann in einer zweiten Stufe erforderlichenfalls durchgeführt
1 2 werden. Auch eine Variation von R und R kann in der Weise bewirkt werden, daß zuerst nur einer der zwei Aminowasserstoffe alkyliert wird und dann der zweite Aminowasserstoff mit einem Alkylierungsmittel mit einer ande-
2'
ren Gruppe R alkyliert wird. Die Verbindungen, bei denen
1 2
R und R zusammen mit den Aminostickstoffatomen einen gesättigten Heterozyklus bilden, können hergestellt werden unter Verwendung des entsprechenden Z"-(CH„)2_c~z"' wobei Z" ein Cl- oder Br-Alkylierungsmittel bedeutet.
1 2
Der R R N-ungesättigte Heterozyklus kann hergestellt werden unter Einsatz des entsprechenden cis-Alkenyldihalogenids, wobei eines der Halogenatome an jedem der endständigen Alkenylkohlenstoffatome sitzt. Geeignete inerte organische Lösungsmittel/ die verwendet werden können, sind beispielsweise flüssige halogenierte Alkane, beispielsweise Methylenchlorid, Tetrachlorkohlenstoff oder Dichlorethan. Geeignet sind ferner Tetrahydrofuran oder dgl. Geeignete Abfängerbasen, die verwendet werden können, sind beispielsweise die Basen, die zuvor im Zusammenhang mit der Reaktion der Verbindung (B) mit der Verbindung (C) beschrieben worden sind.
Die Verbindungen der Formel (I1")/ bei denen R für nie-
2 deres Alkyl, beispielsweise Methyl, steht und R Wasser oder niederes Alkyl bedeutet, werden in vorteilhafter Weise hergestellt unter Einsatz von Dialkylsulfat als Alkylierungsmittel. Dies läßt sich in zweckmäßiger Weise
" 342234$
bewirken durch Kontaktieren der Verbindung der Formel I, in der einer oder alle beide Substituenten R und/oder
2
R für Wasserstoff stehen, mit dem gewünschten niederen Alkylsulfat in Gegenwart einer starken"Base und vorzugsweise in einem inerten organischen Lösungsmittel in Gegenwart eines Phasenübergangsmittels. In typischer Weise wird dieses Verfahren bei Temperaturen zwischen ungefähr 0 und 100 C und vorzugsweise 20 bis 45°C durchgeführt, wobei ungefähr 1,0 bis 4,0 Mol Dialkylsulfat pro Mol der Verbindung I eingesetzt werden. Ein Überschuß, in typischer Weise ungefähr 2,5 Mol, der Base wird verwendet. Vorzugsweise wird dieses Verfahren ebenfalls in einem inerten organischen Lösungsmittel, wie beispielsweise Methylenchlorid, Tetrachlorkohlenstoff, Dichlorethane Tetrahydro-
15 furan oder dgl., durchgeführt.
Geeignete starke Basen, die verwendet werden können, sind beispielsweise Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Natriumethoxid, Natriumcarbonat, Kaliumcarbonat oder dgl. Geeignete Phasenübertragungsmittel sind Mittel, welche hydrophile Ionen in ein lipophiles organisches Medium übertragen. Erwähnt seien beispielsweise Benzyltriethylammoniumchlorid, Tetra-n-butylammoniumchlorid, Methyltrioctylammoniumchlorid oder dgl.
Die verträglichen Salze der Formel (I) können hergestellt werden nach herkömmlichen Methoden, beispielsweise durch Behandlung der Verbindung der Formel (I), bei der R und/
2
oder R für Wasserstoff steht, mit einer geeigneten starken Base, wie beispielsweise n-Buty!lithium, Natriumhydrid, Kaliumhydrid oder dgl., die das gewünschte Kation besitzt, und zwar durch herkömmliche Methoden, wobei die entspre-
1 2
chenden R- und/oder R -Kationensalze erhalten werden.
Die Enolatsalze können hergestellt werden durch Behandeln
1 2
der R - und/oder R -Kationensalze mit einer Base nach
·" 342234g
herkömmlichen Methoden. Zusätzliche Variationen in dem Salzkation= lassen sich ebenfalls über einen Ionenaustausch mit einem Ionenaustauscherharz mit dem gewünschten Kation bewirken.
Nachfolgend werden die allgemeinen Verfahrensbedingungen beschrieben.
Bei den vorstehend beschriebenen Verfahren ist es im allgemeinen vorzuziehen, die jeweiligen Produkte vor der Durchführung der nächsten Stufe in der Reaktionsfolge abzutrennen, es sei denn, daß eine in situ-Stufe erwähnt wird oder dies in anderer Weise angegeben wird. Diese Produkte können aus ihren jeweiligen Reaktionsproduktmischungen nach jeder geeigneten Abtrennungs- und Reinigungsmethode gewonnen werden, beispielsweise durch Umkristallisation und Chromatographie. Geeignete Abtrennungs- und Reinigungsmethoden sind beispielsweise in den folgenden Beispielen erläutert.
Im allgemeinen werden die vorstehend beschriebenen Reaktionen als Flüssigphasenreaktionen durchgeführt, so daß der Druck im allgemeinen nicht von Bedeutung ist, mit der Ausnahme, als er die Temperatur (Siedepunkt) beeinflußt, bei welcher die Reaktionen unter Rückfluß durchgeführt werden. Daher werden diese Reaktionen im allgemeinen bei Drucken zwischen ungefähr 300 und 3.000 mmHg und im allgemeinen bei ungefähr Atmosphärendruck oder Umgebungsdruck durchgeführt.
Es ist darauf hinzuweisen, daß dann, wenn typische oder bevorzugte Verfahrensbedingungen (beispielsweise Reaktionstemperatur, Reaktionszeit, Molverhältnisse der Reaktanten, Lösungsmittel etc.) festgelegt sind, auch andere Verfahrensbedingungen eingehalten werden können. Optimale
"""' *" " 3 42234S
Reaktionsbedingungen (beispielsweise Temperatur, Reaktionszeit, Molverhältnisse, Lösungsmittel etc.) können in Abhängigkeit von den jeweiligen Reagentien oder organischen Lösungsmitteln schwanken, die verwendet werden, lassen sich jedoch durch Routineoptimierungsmethoden ermitteln.
Werden optische Isomermischungen erhalten, dann können die jeweiligen optischen Isomeren nach herkömmlichen Auf-Spaltungsmethoden gewonnen werden. Geometrische Isomere können nach herkömmlichen Trennmethoden abgetrennt werden, die von Unterschieden in den· physikalischen Eigenschaften zwischen den geometrischen Isomeren abhängen.
Die folgenden Begriffe haben die nachfolgend angegebene Bedeutung, sofern nichts anderes angegeben ist.
Der Begriff "niederes Alkyl" betrifft sowohl geradkettige als auch verzweigte Alkylgruppen mit insgesamt 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und umfaßt primäre, sekundäre und tertiäre Alkylgruppen. Typische niedere Alkylgruppen sind beispielsweise Methyl, Ethyl, n-Propyl, Isopropyl, n-Butyl oder t-Butyl.
Der Begriff "Alkylen" betrifft sowohl geradkettige als auch verzweigte Alkylengruppen und umfaßt beispielsweise
CEL
r J
-CH2-; -CH2-CH2-; -CH2CH2- oder dgl.
Der Begriff "niederes Alkenyl" betrifft Alkenylgruppen mit 2 bis 6 und vorzugsweise 2 bis 4 Kohlenstoffatomen und umfaßt beispielsweise Vinyl, 1-Propenyl, 2-Propenyl, 1-Methylvinyl, 1-Butenyl, 2-Methylprop-1-enyl oder dgl.
Der Begriff "niederes Alkoxy" betrifft die Gruppe -OR1, wobei R1 für niederes Alkyl steht.
""'""" "* " 342234S
Der Begriff "niederes Alkylthio" betrifft die Gruppe
-SR1, wobei R1 niederes Alkyl bedeutet.
Der Begriff "niederes Alkoxyalkyl" betrifft die Gruppe
R1OR"-, wobei R1 und R" unabhängig voneinander für geradkettige oder verzweigte Alkylgruppen mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen stehen.
Der Begriff "niederes Alkylthioalkyl" betrifft die Gruppe R1SR"-, wobei R1 und R" unabhängig voneinander für geradkettige oder verzweigte Alkylgruppen mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen stehen.
Der Begriff "niederes Alkoxycarbonylalkyl" betrifft die
' Gruppe
0
R1OCR"- ,
worin R' niederes Alkyl bedeutet und R" Alkylen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet, wobei diese Gruppe geradkettig oder verzweigt sein kann. Typische Alkoxycarbonylalkylgruppen sind beispielsweise -CH2C(O)OCH3, -CH(CH3)-C(O)OC2H5 oder dgl.
Der Begriff "Halogen" betrifft die Gruppe Fluor, Chlor,
Brom und Jod.
Der Begriff "niederes Halogenalkyl" betrifft die Halogenalkylverbindungen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 Halogenatomen, die unabhängig voneinander aus der Gruppe ausgewählt werden, die aus Fluor, Chlor, Brom und Jod
besteht. Vorzugsweise besitzt die niedere Halogenalkylgruppe 1 oder 2 Kohlenstoffatome.
3422348
Der Begriff "niederes Halogenalkoxy" betrifft "niedere Alkoxy"-Gruppen mit 1 bis 3 Halogenatomen, die unabhängig voneinander aus der Gruppe ausgewählt werden, die aus Fluor, Chlor, Brom oder Jod besteht.
Der Begriff "Aryl" betrifft Arylgruppen mit 6 bis 10 Kohlenstoffatomen und umfaßt beispielsweise Phenyl, Naphthyl sowie Indenyl. In typischer Weise besteht die Arylgruppe aus Phenyl oder Naphthyl, da Verbindungen mit derartigen Gruppen leichter im Handel erhältlich sind als Ary!verbindungen.
Der Begriff "substituiertes Aryl" betrifft Arylgruppen mit 1 bis 3 Substituenten, die unabhängig voneinander aus 5 der Gruppe ausgewählt werden, die aus niederem Alkyl, niederem Alkoxy, Halogennitro oder Halogenalkyl mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 Halogenatomen ausgewählt wird. Typische substituierte Arylgruppen sind beispielsweise 2-Fluorphenyl, 2-Chlorphenyl, 2,6-Dimethylphenyl, 4-Fluorphenyl, 2-Methylphenyl, 2-Chlor-3-chlormethylphenyl, 2-Nitro-5-methylphenyl, 2,6-Dichlorphenyl, 3-Trifluormethylphenyl, 2-Methoxyphenyl, 2-Bromnaphthyl-1-yl, 3-Methoxyinden-1-yl oder dgl.
Der Begriff "Arylalkylen" betrifft die Gruppe ArR3-, wobei Ar für Aryl steht und R eine Alkylengruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen ist und umfaßt sowohl geradkettige als auch verzweigte Alkylene, beispielsweise Methylen, Ethyl, 1-Methylethy1 und Propyl.
Der Begriff "(subst.-Aryl)alkylen" oder "ringsubstituiertes Arylalkylen" betrifft die Gruppe Ar1R-, wobei Ar1 substituiertes Aryl ist und R Alkylen ist, wie im Zusammenhang mit Arylalkylen definiert worden ist.
3-422348
-34-
Der Begriff "gesättigter Stickstoffheterozyklus", wie
1 2
er im Zusammenhang mit R und R der Formel I definier wird, betrifft die Gruppen der Formel:
H7C CH
\ J
(CH2)n
worin η für 1, 2 oder 3 steht,
Der Begriff "nichtgesättigter Stickstoffheterozyklus",
1 2
wie er im Zusammenhang mit R und R der Formel I verw
' det wird, betrifft die Gruppen der Formeln:
χ'/
und
i J 1 IJ L U
, Der Begriff "verträgliche Salze" betrifft Salze, die
nicht in signifikanter Weise die herbiziden Eigenschaften der Stammverbindung beeinflussen. Geeignete Salze sind Kationsalze, wie beispielsweise die Kationsalze von Lithium, Natrium, Kalium, Erdalkalimetallen, Ammoniak, quaternären Ammoniumsalze oder dgl.
Der Begriff "Zimmertemperatur" oder "Umgebungstemperatur" beinhaltet eine Temperatur von ungefähr 20 bis 25°C.
342234$
Die Verbindungen der Formel (I) besitzen sowohl eine herbizide Vorauflauf- als auch Nachauflaufaktivität und zeigen insbesondere eine gute herbizide Vorauflaufaktivität.
Im allgemeinen werden für Vorauflaufanwendungszwecke die herbiziden Verbindungen direkt auf die Blätter oder andere Pflanzenteile aufgebracht. Für Vorauflaufapplikationen werden die herbiziden Verbindungen auf das Wachstumsmedium oder das zukünftige Wachstumsmedium der Pflanze aufgebracht. Die optimale Menge der herbiziden Verbindung oder des herbiziden Mittels schwankt in Abhängigkeit von der jeweiligen Pflanzenspezies sowie dem Ausmaß des Pflanzenwachstums, falls vorhanden, sowie dem jeweiligen Teil der Pflanze, die kontaktiert wird, sowie in Abhänigkeit von dem Ausmaß des Kontaktes. Die optimale Dosierung kann in Abhängigkeit von der Stelle oder der Umgebung schwanken, beispielsweise in Abhängigkeit von der Tatsache, ob es sich um abgeschirmte Flächen handelt, wie Gewächshäuser, und zwar im Vergleich zu freien Stellen, wie Feldern, sowie in Abhängigkeit von dem Typ und dem Ausmaß der gewünschten Kontrolle. Im allgemeinen werden für eine Vorauflauf- und Nachauflaufkontrolle die erfindungsgemäßen Verbindungen in Mengen von ungefähr 0,02 bis 60 kg/ha und vorzugsweise in Mengen von ungefähr 0,02 bis 10 kg/ha ein-
25 gesetzt.
Wenn auch theoretisch die Verbindungen in unverdünnter Form appliziert werden können, so werden sie dennoch in der Praxis im allgemeinen als Mittel oder Formulierung verwendet, die aus einer wirksamen Menge der Verbindung (en) und einem verträglichen Träger besteht. Ein verträglicher oder annehmbarer Träger (für landwirtschaftliche Zwecke verträglicher Träger) ist ein solcher, der nicht in merklicher Weise nachteilig die gewünschten biologischen Wirkungen beeinflußt, die durch die Wirk-
3 422340
stoffe erzielt werden, mit Ausnahme, daß er eine Verdünnung bewirkt. In typischer Weise enthält die Verbindung ungefähr 0,05 bis 95 Gew.-% der Verbindung der Formel (I) oder Mischungen davon. Konzentrate können ebenfalls hergestellt werden mit den für eine Verdünnung vor der Applikation geeigneten hohen Konzentrationen. Der Träger kann ein Feststoff, eine Flüssigkeit oder ein Aerosol sein. Die Mittel können in Form von Granulaten, Pulvern, Stäuben, Lösungen, Emulsionen, Aufschlämmungen, Aerosolen oder dgl. vorliegen.
Geeignete feste Träger, die verwendet werden können, sind beispielsweise natürliche Tone, wie Kaolin, Attapulgit, Montmorillonit etc., Talke, Pyrophyllit, Diatomeen-Kieselerde, synthetische feine Kieselerde, Kalziumaluminosilikat, Trikalziumphosphat oder dgl. Auch organische Materialien, wie beispielsweise Walnußschalenmehl, Baumwollsamenhülsen, Weizenmehl, Holzmehl, Holzrindenmehl oder dgl. können als Träger verwendet werden. Geeignete flüssige Verdünnungsmittel, die verwendet werden können, sind beispielsweise Wasser, organische Lösungsmittel, z. B. Kohlenwasserstoffe, wie Benzol, Toluol, Dimethylsulfoxid, Kerosin, Dieseltreibstoff, Treibstofföl, Petroleumnaphtha etc., oder dgl. Geeignete Aerosolträger, die verwendet werden können, sind herkömmliche Aerosolträger, wie halogenierte Alkane etc.
Die Mittel können auch verschiedene Promotoren und grenzflächenaktive Mittel enthalten, welche die Transportge-
gO schwindigkeit des Wirkstoffs zu dem Pflanzengewebe beschleunigen, wie beispielsweise organische Lösungsmittel, Benetzungsmittel und öle. Im Falle von Mitteln, die für Vorauflaufapplikationen bestimmt sind, können Mittel, die die Auslaugbarkeit der Verbindungen oder anderweitig die
35 ölstabilität erhöhen, verwendet werden.
342234Ö
Die Mittel können auch verschiedene verträgliche Hilfsmittel, Stabilisatoren, Konditionierungsmittel, Insektizide, Fungizide und gewünschtenfalls andere herbizidaktive Verbindungen enthalten.
5
Bei verminderten Dosierungen zeigen die erfindungsgemäßen Verbindungen auch eine pflanzenwachstumsregulierende Aktivität und können dazu verwendet werden, das normale Wachstumsmuster von grünen Pflanzen zu verändern.
Die Verbindungen der Formel (I) können als Pflanzenwachstumsregulatoren in reiner Form aufgebracht werden, sie werden jedoch in pragmatischer Weise wie im Falle einer herbiziden Applikation in Kombination mit einem Träger appliziert. Die gleichen Trägertypen, wie sie vorstehend im Zusammenhang mit den herbiziden Mitteln beschrieben worden sind, können ebenfalls verwendet werden. In Abhängigkeit von der gewünschten Applikation kann die pflanzenwachstumsregulierende Zubereitung auch ande- ^e verträgliche Bestandteile, wie Trocknungsmittel, Entblätterungsmittel, grenzflächenaktive Mittel, Hilfsmittel, Fungizide und Insektizide enthalten oder zusammen mit diesen aufgebracht werden. In typischer Weise enthält ein pflanzenwachstumsregulierendes Mittel insgesamt ungefähr 0,005 bis 90 Gew.-% der Verbindung(en) der Formel
(I) , und zwar in Abhängigkeit davon, ob das Mittel direkt appliziert oder zuerst verdünnt wird.
Die Erfindung wird durch die nachfolgenden Herstellungs-Beispiele und Beispiele näher erläutert. Sofern nicht anders angegeben ist, beziehen sich alle Temperaturen und Temperaturbereiche auf das Celsiussystem und der Begriff "Umgebungstemperatur" oder "Zimmertemperatur" beinhaltet eine Temperatur von ungefähr 20 bis 25°C. Der Begriff "Prozent" oder "%" betrifft Gewichtsprozent und der
-3 δι Begriff."Mol" oder "Mole" Grammo1. Der Begriff "Äquivalent1 betrifft eine solche Menge eines Reagenses in Molen, die den Molen des vorangehenden oder nachfolgenden Reaktanten entspricht, der in diesem Beispiel in Form von endlichen Molen oder endlichen Gewichten oder Volumina angegeben ist. Falls angegeben, wird das protonenmagnetische Resonanzspektrum (PMR oder NMR) bei 60 mHz bestimmt, wobei Signale als Singletts (s), breitere Singletts (bs), Dubletts (d), doppelte Dubletts (dd), Tripletts (t) doppelte Tripletts (dt), Quartetts (q) und Multipletts (m) angegeben werden, cps betrifft Schwingungen pro Sekunde. Erforderlichenfalls werden die Beispiele wiederholt, um weiteres Ausgangsmaterial für nachfolgende Beispiele zu gewinnen.
Beispiele
Beispiel 1 20 (3-Trifluormethylphenyl)-benzylcarbonyl-acetonitril
In diesem Beispiel werden 4,91 g metallisches Natrium zu 110 ml wasserfreiem Ethanol bei Zimmertemperatur gegeben und solange gerührt, bis das Natrium aufgelöst ist.
25 Eine Mischung, die 18,76 g (3-Trifluormethylphenyl)-
acetonitril und 21,73 g Ethylphenylacetat enthält, wird dann tropfenweise zugegeben und die erhaltene Mischung bei Rückfluß während ungefähr 18 h gerührt. Die Mischung wird dann in 300 ml Wasser eingegossen und dreimal mit Ethylether extrahiert. Der pH der extrahierten wäßrigen Schicht wird auf ungefähr 1 mit wäßriger 10 Gew.-%iger Chlorwasserstoffsäure eingestellt und dann wird erneut dreimal mit Ethylether extrahiert. Die organische Schicht wird zweimal mit einer gesättigten wäßrigen Natriumbicarbonatlösung gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und
342234S
zur Trockne unter Vakuum eingedampft, wobei 22,6 g der gesuchten Verbindung erhalten werden.
In ähnlicher Weise werden unter Einhaltung der vorstehenden Methode unter Verwendung des entsprechend substituierten Phenylacetonitrils sowie des ethylsubstituierten Phenylacetats als Ausgangsmaterialien die folgenden Verbindungen hergestellt:
( 5-Chlor ---3-trif luor-methylphenyl )-10 benzylcarbonyl-acetonitril ;
(4-chloro-3-trifluor—methylphenyl)-benzylcarbonyl-acetonitril ;
( 2-B rom —3-trif luor-methylphenyl )-benzylcarbonyl-acetonitril ;
( 6-Fluor—3-trif luor-methylphenyD-benzyl-
carbonyl-acetonitril ;
(4-Methy1-3-trifluor-methy!phenyl)-benzylcarbonyl-acetonitril ;
(5-Methoxy-3-trifluor-methy!phenyl)-benzylcarbonyl-acetonitril ;
(6-Me thy 1-3-trif luor-onethylphenyl )-benzylcarbonyl-acetonitril ;
(3,5-Di-trifluor-methylphenyl)-benzylcarbonylacetonitril ;
(3- oLfluor-methoxyphenyl)-benzylcarbonyl-
acetonitril ;
(3-Trifluor-methoxyphenyl)-benzylcarbonylacetonitril ;
(3-Trifluor-methylphenyl)-(4-fluor benzylcarbonyl)-acetonitril ?
(3-Trif luor--methylphenyl)-l-naphthylmethylen — acetonitril ;
(2-Chlor —3-methy!phenyl)-benzylcarbonylacetonitril ;
(4-E thyl-3-methylphenyl )-benzylcarbonyl-
acetonitril ;
_40. 3422348
1 (S-Methoxy^-chlor—phenyl)-benzylcarbonyl-
acetonitril ;
(3-Jod-phenylJ-benzylcarbonyl-acetonitril ; (3-Difluor-methylthiophenyl)-benzylcarbonylacetonitril ;
(3-Trif luor-methylthiophenyD-benzylcarbonylacetonitril ;
(3,5-Diethoxyphenyl)-benzylcarbonyl-acetonitril ;
(3-Brom-phenyl)-(2-nitrobenzylcarbonyl)-aceto-
nitrile;
(2-Chlor —3-methylphenyl)-benzylcarbonylacetonitril ;
( 3-Brom —2-ethylphenyl )-naphth-l-ylmethylen — I^ carbonyl-acetonitril ;
(2,3-D imethylphenyl)-beta-naphth-l-ylmethy1-carbonyl-acetonitril ;
(3-chlor-phenylJ-benzylcarbonyl-acetonitril ; (S-MethylphenyD-benzylcarbonyl-acetonitril ; (S-t-ButoxyphenyD-benzylcarbonyl-acetonitril ;
(S-PropylphenyD-benzylcarbonyl-acetonitril ; (3-Brom-phenyl J-benzylcarbonyl-acetonitril ■; ( 3-jod-phenyl)- ( 3-nitrobenzylcarbonyl )-acetonitril ;
(3-T rifluor-methylphenyl)-(2,3-dichlor-benzyl-
carbonyl)-acetonitril ;
( 3-J>i ethoxyphenyl )-l-naphthylmethy len-carbonylacetonitril ;
(3-Trifluor-methyl)-(3-chlor — 8-f luor-naphth-1-
ylraethylen-carbonyl)-acetonitril ; 30
(3-Trifluor-methyl)-[(2-trifluor-methyl-3-
methyl-8-raethoxy-napth-l-yl)methylen~carbonyl]-acetonitril ;
( 3-T rif luor-methyl)- ( inden-1-ylmethylen —
carbonyl)-acetonitril und
35
( 3-T rif luor-methyl)-( 2-f luor-inden-1-yl-
methyleη-carbonyl)-acetonitril.
3422345
1 Beispiel 2
2-Phenyl-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl)-5-amino-2,3-dihydro furan '
In diesem Beispiel wird eine Lösung, die 21,8 g (3-Trifluormethylphenyl)-benzylcarbonyl-acetonitril, aufgelöst in 60 ml Essigsäure, enthält, tropfenweise mit einer Lösung von 12,65 g Brom in 20 ml Eisessig behandelt. Die Reaktionsmischung wird ungefähr 16h bei Zimmertemperatur
!Ο gerührt. Die Reaktionsmischung wird in 250 ml Wasser gegossen und die erhaltene Mischung dreimal mit Ethylether extrahiert. Die organischen Extrakte werden mit einer gesättigten wäßrigen Natriumbicarbonatlösung gewaschen, über Magnesium getrocknet und im Vakuum konzentriert,
j^ wobei 8,4 g eines weißen Feststoffs erhalten werden, der getrocknet wird, wobei 7,0 g der gesuchten Verbindung erhalten werden.
In ähnlicher Weise können unter Anwendung der vorstehend 2Q beschriebenen Methode auf die in Beispiel 1 aufgeführten Verbindungen die folgenden Verbindungen hergestellt werden:
2-Phenyl-3-oxo-4-(5-chlor—3-trifluor-methy 1-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran; 2-Phenyl-3-oxo-4-(4-chlor —3-trifluor-methy1-
phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(2-brom —3-trifluor-methy1-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(6-fluor—3-trifluor-methy1-n phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(4-methyl-3-trifluor-methy1-pheny1)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-phenyl-3-oxo-4-(5-methoxy-3-trifluor-methylphenyl )-5-amino-2 , 3-dihydrof uran;
2-Phenyl-3-oxo-4- ( 6-methyl-3-trif luor-aiethyl-35
phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(3,5-di-trifluor-methy!phenyl)-
5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-P henyl-3-oxo-4-(3-dif1uor-methoxyphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-P henyl-3-oxo-4-(3-trifluor—methoxyphenyl)-5-5 amino-2,3-dihydrofuran;
2-( 4-F luor-phenyl)-3-oxo-4-(-3-trifluor-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
■2- (1-Naphthyl )-3-oxo-4- ( 3-trif luor-methylphenyl )-5-amino-2 , 3-dihydrof uran;
,Q 2-Phenyl-3-oxo-4-(2-chlor —3-methylphenyl)-5-
amino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(4-ethy1-3-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-OXO-4-(S-methoxy-S-chlor-phenyl)-5-
._ amino-2,3-dihydrofuran; 15
2-p henyl-3-oxo-4-(3-jod-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-P henyl-3-oxo-4-(3-difluor^methylthiophenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-P henyl-3-oxo-4-(3-trifluor->methy lthiophenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-P henyl-3-oxo-4-(3/5-diethoxyphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2- ( 2-N'itrophenyl )-3-oxo-4- ( 3-brom-phenyl )-5-
amino-2,3-dihydrofuran; 25
2-Phenyl-3-oxo-4- ( 2-chlor —3-methy lphenyl )-5-
amino-2,3-dihydrofuran;
2-( 1-Naphthyl )-3-oxo-4-( 3-brom —2-ethylphenyl )-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-( l-N.aphthyl)-3-oxo-4-(2, 3-dimethy lphenyl )-5-30
amino-2,3-dihydrofuran;
2-P henyl-3-oxo-4-(3-chlor-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-phenyl-3-oxo-4-(3-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihvdrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(3-butoxyphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
342234S
2-Phenyl-3-oxo-4-(3-propylphenyl)-5-amino-2,3-
dihydrofuran;
2-phenyl-3-oxo-4-(3-brom -phenyl )-5-amino-2 ,3-
dihydrofuran;
2- ( 3-Nitrophenyl )-3-oxo-4- ( 3-jod-phenyl J-S-
2-(2,3-Dichlorophenyl)-3-oxo-4-(3-trifluor — methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran; 2-(1-Naphthyl)-3-oxo-4-(3-methoxyphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2- ( 3-c hlor r-8-f luor-naphth-1-yl )-3-oxo-4- ( 3-trifluor-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(2-Γ rif luor-methyl-3-methyl-8-methoxy-naphthl-yl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-amino-2,3- IQ dihydrofuran;
2- iiden-l-yl-3-oxo-4- (3- trif luor-methy lpheny I)-5-amino-2,3-dihydrofuran ynd
2-(2-Huor-inden-l-yl)-3-oxo-4-( 3-trif luor ^ methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran.
20
Beispiel 3
2-Methyl-3-oxo-4-(3-trifluormethy!phenyl)-5-amino-2,3-dihydrof uran
25
Ein trockener 500 ml-Dreihalsrundkolben, der mit einem mechanischen Rührer, Zugabetrichter und Rückflußkühler versehen ist, wird mit 100 ml Ethanol gefüllt. Dem gerührten Lösungsmittel werden 3,5 g Natrium zugesetzt. Nach dem das
gQ ganze Metall aufgelöst ist, wird eine Lösung von 13,0 g Ethyl-L-(+)-lactat und 18,5 g m-Trifluormethy!phenylacetonitril in 3 0 ml Ethanol tropfenweise der Reaktionsmischung zugesetzt. Die Mischung wird dunkelrot. Nachdem die Zugabe beendet ist, wird die Mischung über Nacht zum
gg Rückfluß erhitzt (ungefähr 18 h). Die Mischung wird dann
" 342234S
auf Zimmertemperatur abgekühlt und zu 300 ml Wasser gegeben. Die erhaltene Mischung wird auf einen pH von ungefähr 1 mit 10 %iger Chlorwasserstoffsäure angesäuert. Die Mischung wird dann mit Ether (dreimal) extrahiert und die organischen Extrakte werden zweimal mit gesättigter wäßriger Natriumbicarbonatlösung gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und im Vakuum konzentriert, wobei ein dickes Öl erhalten wird. Das Öl wird in einer Mischung aus Ether/Petrolether aufgenommen und die gewünschte Verbindung als gelbes Pulver kristallisiert. Zwei Ansätze der Kristalle werden gesammelt, wobei insgesamt 4,7 g der gesuchten Verbindung erhalten werden.
In ähnlicher Weise können durch Anwendung der vorstehenden Methode unter Einsatz der entsprechend substituierten Ausgangsmaterialien die folgenden Verbindungen hergestellt werden:
2-Ethy1-3-OXO-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-aminc—2 , 3-dihydrof uran;
2-Ξ thyl-3-oxo-4- ( 5-chlor — 3-trif luor-^iethylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-cyclopentyl-3-oxo-4- ( 3-trif luor-methylpheny}.)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Vinyl-3-oxo-4-( 3-trif luor-.-nethylphenyl)-5-
amino-2,3-dihydrofuran;
2-A lly 1-3-oxo-4- ( 3-trif luor-aiethyIphenyl )-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Allyl-3-oxo-4-( 2-methoxy-3-trif luor-methyl-OQ phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-T rifluor~methyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methy1-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-M.ethyl-3-oxo-4- ( 3-dif luor-methoxyphenyl )-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-M.ethyl-3-oxo-4- ( 3-trif luor-methoxyphenyl )-5-3b
amino-2,3-dihydrofuran;
3422348
2-(2-Chlor-vinyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methyl-
phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(2-Chlor-vinyl)-3-oxo-4-(5-propoxy-3-trifluor methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran; 2-M.ethyl-3-oxo-4-(2-methoxy-3-chlor-phenyl)-5-
amino-2,3-dihydrofuran;
2-Ethyl-3-oxo-4-(2-chlor — 3-f luor-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-V inyl-3-oxo-4-(3-methyl-4-methoxypheny1)-5- IQ amino-2,3-dihydrofuran;
2-Allyl-3-oxo-4-(3,6-dimethylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Trifluor-methyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methyl-4-brom phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran; 2-(2-Chlor-vinyl)-3-oxo-4-(3-nitro-4-
methylpheny1)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Methyl-3-oxo-4-(3-methoxyphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-M.ethyl-3-oxo-4.-(3-difluor-methylthiophenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-M^ethyl-3-oxo-4- ( 3-trif luor-methylthiophenyl )-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Ethyl-3-oxo-4-(3-chlor-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2- vinyl-3-oxo-4-(3-methylphenyl)-5-amino-2,3-25
dihydrofuran;
2-Allyl-3-oxo-4-[3,5-di(trifluor-methyl)-phenyl]-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Trifluor-methyl-3-oxo-4-(4-fluor-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(2-e hlor-vinyl)-3-oxo-4-( 2-brom-phenyl)-3-oxo-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Propyl-3-oxo-4-(2-methoxy-3-chlor-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Butyl-3-oxo-4-( 2-chlor —3-f luor-phenyl )-5- ^° amino-2,3-dihydrofuran;
2-Vinyl-3-oxo-4- ( 3-chlor —4-tnethoxyphenyl )-5-amino-2,3-dihydrofuran;
" " 34223AS
1 2-Allyl-3-oxo-4-(3,5-dimethylphenyl)-5-amino-
2,3-dihydrofuran;
2-(Trifluor-methyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methyl-5-brom phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
5 2-(2-chlor-vinyl)-3-oxo-4-(3-fluor—4-methyl-
phenyl)-3-OXO-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(3-methoxyphenyl)-5-ami no-2,3-dihydrofuran;
2-Methyl-3-oxo-4-(3,5-difluor-phenyl)-5-ami no-, 10 2,3-dihydrofuran;
2-V inyl-3-oxo-4-(3,5-diethylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Allyl-3-oxo-4-(3-propoxypheny1)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
25 2-Trif luor-methyl-3-oxo-4-( 3-f luor-pheny 1 )-5-
arnino-2,3-dihydrof uran;
2-Propyl-3-oxo-4- (3-brom-phenyl )-3-oxo-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(2-jod—3-fluor-pheny1)-5-2Q amino-2,3-dihydrofuran;
2-Benzyl-3-oxo-4-(2-isopropoxy-3-trifluor — methylpheny1)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(3-Chlor-phenyl)-3-oxo-4-(2,3-dimethylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Naphth-l-yl-3-oxo-4-(3-trifluor-methyl-4-brom phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(3-Methylphenyl)-3-oxo-4-(3-butyl-4-methy!phenyl)-3-oxo-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(3-F luor-phenyl)-3-oxo-4-(3-chlor-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(2,3,5-Trifluor-pheny1-3-oxo-4-(3-trifluor— methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-( 3-Methylnapth-l-yl)-3-oxo-4-(3-trif luor— methylphenyl)-5-am:no-2,3-dihydrofuran;
5 2- (2' -Chlorvinyl) -3-OXO-4- (3-trif luormethylpheny^-5-
amino-2,3-dihydrofuran;
2-Fluormethyl-3-oxo-4-(3-trifluonnethylphenyi:-5-amino-2,3-dihydrofuran;
342234S
2-Methoxymethylen-3-·oxo-4- (3-trif luomethylphenyl) -5-
amino-2,3-dxhydrofuran;
2-P:ix>poxymethylen-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-E thoxyraethylen —3-oxo-4-(3-trifluor-methy1-
phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(2-Methoxypropyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methy1-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Methylthiomethylen — 3-oxo-4-( 3-trif luor — methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran und
2- (ι- Propy It hioe thy l)-3-oxo- 4- (3- tr if luormethylphenyl )-5-amino-2,3-dihydrofuran.
15 Beispiel 4
(3-Trifluormethylphenyl)-methoxyacetyl-acetonitril
In diesem Beispiel werden 5,6 g metallisches Natrium zu 120 ml wasserfreiem Ethanol bei Zimmertemperatur unter einer Stickstoffatmosphäre gegeben, was eine Freisetzung von Wasserstoff bedingt. Nachdem die Freisetzung von Wasserstoff beendet ist, wird eine Mischung, die 30 g (3-Trifluormethylphenyl)-acetonitril und 18,5 g Methylmethoxyacetat in wasserfreiem Methanol enthält, zugesetzt und die erhaltene Mischung 3 bis 4h am Rückfluß gekocht. Die Mischung wird dann zu 300 ml Wasser gegeben und dreimal mit Petrolether extrahiert. Die zurückbleibende wäßrige Phase wird mit wäßriger 10 %iger Chlorwasserstoffsäure auf einen pH von ungefähr 1 angesäuert und dreimal mit Ethylether extrahiert. Die Ethyletherextrakte werden vereinigt, zweimal mit gesättigter wäßriger Natriumbicarbonatlösung gewaschen, mit Magnesiumsulfat getrocknet und durch Eindampfen konzentriert. Das Konzentrat wird unter einem hohen Vakuum eingedampft, wobei ein Öl anfällt, das mit Ethylether verrieben wird. Diese Mischung wird dann zur Entfernung von Feststoffen filtriert und das Filtrat wird unter Vakuum eingedampft,
""" " 342234Gf
wobei 36,8 g der gesuchten Verbindung in Form eines braunen Feststoffs erhalten werden.
In ähnlicher Weise wird durch Anwendung der vorstehenden Methode, jedoch unter Verwendung von anderen substituierten und disubstituierten Phenylacetonitrilen anstelle von (3-Trifluormethylphenyl)acetonitril die entsprechenden substituierten und disubstituierten Phenylanaloga der genannten Verbindung hergestellt.
Beispiel 5
(3-Trifluormethylphenyl)-2-methoxyisovaleryl-acetonitril
IQ In diesem Beispiel werden 10g (3-Trifluormethylphenyl)-methoxyacetyl-acetonitril tropfenweise zu einer Aufschlämmung von 1,87 g Natriumhydrid in 20 ml Tetrahydrofuran bei ungefähr 00C unter einer Stickstoffatmosphäre gegeben, was die Freisetzung von Sauerstoff bewirkt. Nachdem keine weitere Freisetzung von Sauerstoff mehr beobachtet wird, wird die Mischung auf ungefähr -78°C abgekühlt und 24,3 ml eines 1,6M n-Butyllithiums in Hexan werden tropfenweise zugesetzt. Die Mischung wird 1 1/2 h bei -78°C gerührt und dann bei ungefähr 0 bis 4°C während 20 min gerührt. Danach werden 3,8 ml (ungefähr 6,64 g) 2-Jodpropan tropfenweise zugesetzt und die Mischung über Nacht (ungefähr 14 bis 16h) gerührt. Die Mischung wird dann zu Wasser gegeben, mit wäßriger 10 %iger Chlorwasserstoffsäure angesäuert und dreimal mit Ethylether extrahiert. Die
OQ Extrakte werden vereinigt, über Magnesiumsulfat getrocknet und unter Vakuum konzentriert, wobei 11,4 g der gesuchten Verbindung in Form eines Öls erhalten werden.
In ähnlicher Weise lassen sich durch Anwendung der gleigr chen Methode, jedoch unter Verwendung der entsprechenden Alkyl-, Aryl- oder substituierten Aryljodide, -bromide oder -chloride anstelle von Jodpropan die folgenden Verbindungen herstellen.
- 3422348
1 (3-T rifluor-methylphenyl)-(2-methoxy-3-
phenylpropionyl)acetonitrile;
( 3- TcifluorHmethylphenyl)- [2-methoxy-3-( 2-fluor phenyDpropionyl] acetonitril ; (3-Trifluor-methylphenyl)-[2-methoxy-3-(3-
methylphenyDpropionyl] acetonitril ;
( 3-Trifluor-methylphenyl)- [2-methoxy-3-( 2-ethoxyphenyDpropionyl] acetonitril -,
( 3-T.rif luor-methylphenyl)- [2-methoxy-3- ( 3-,Q nitrophenyDpropionyl] acetonitril ;
(3-Trifluor-methylphenyl)- [2-methoxy-3- (.2-trifluor—methy!phenyl)propionyl]acetonitril ;
( 3-T.rif luor-methylphenyl)- [2-methoxy-3-( 2-chlor -3-propylphenyl)propionyl]acetonitril ;
. ρ- ( 3-T rif luor-methylphenyl)- [2-methoxy-3- ( 2-nitro-
3-methoxyphenyl)propionylJ acetonitril ;
( 3-T rif luor-^nethylphenyl)- [2-methoxy-3-( 2-
fluor -3-2',2'-dichlor-ethylphenyl)propionyl]acetonitril ; ( 3-Trifluor-methylphenyl)- [2-methoxy-3- (2,3-
dichlor -6-methy!phenyl)propionyl]acetonitril ; 20
(3-Trifluor-methylphenyl)-(2-methoxy-4-
phenylbutyryDacetonitril ;
(3-Trifluor-methylphenyl)-[2-methoxy-5-(2-bromophenyl)valeryl]acetonitril ;
(3-Trifluor—me thy!phenyl)-(2-methoxy-3-methyl-4-25
phenylbutyryDacetonitril ;
(3-Trifluor-methyl)-(2-methoxy-3-naphth-lylpropionyl)acetonitril ;
(3-T.rif luor-methyl)- [2-methoxy-3-( 2-fluor naphth-1-yl)propionyl]acetonitril ;
( 3-Trif luor-methyl)- [2-methoxy-3-( 3-butylnaphthl-yl)propionyl]acetonitril ;
(3-Trif luor-methyl)- [2-methoxy-3-( 5-methoxynaphth-l-yl)propionyl]acetonitril ;
(3-Trifluor-methyl)-[2-methoxy-3-(6-nitronaphth- ^ l-yl)propionyl]acetonitril ;
3 4'22'3:4f
(3-T.rifluor-methyl)-[2-methoxy-3-(7-trifluor -
inethylnaphth-l-yl)propionyl] acetonitril ;
( 3-T rif luor-.tiethyl)- [2-methoxy-3- ( 2-chlor — 8-methylnaphth-l-yl)propionyl]acetonitril ; (3-T rifluor-4nethyl)-C2-methoxy-3-(3-methoxy-5-
nitro-7-fluor-methylnaphth-l-yl)propionyl]acetonitril ; (3-Trifluor-methyl)-(2-methoxy-4-naphth-l-
ylbutyryDacetonitril ;
( 3-Trifluor-methyl)- [2-methoxy-5- ( 8-10 fluor .naphth-l-yl)valeryl]acetonitril ;
( 3-T rifluor-methyl)- [2-methoxy-3-methyl-3- ( 7-methoxynaphth-l-yl)propionyl]acetonitril ;
(3-Trifluor-methylphenyl)-(2-methoxy-3-inden-l-
ylpropionyDacetonitril und
(3-Tri fluormethylphenyl)-[(2-methoxy-3-(2-ΐ luorinden-1 -yl) propionyl] acetonitril .
In ähnlicher Weise lassen sich durch Anwendung der vorstehenden Methode unter Einsatz von anderen mono- oder disubstituierten Phenyl-(methoxyacetyl)-acetonitril anstelle von (3-Trifluormethylphenyl)-(2-methoxyacetyl)acetonitril die entsprechenden mono- oder disubstituierten Phenylderivate der vorstehenden Verbindungen herstellen. 25
Beispiel 6
2-Isopropyl-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl)-5-amino-2,3-
dihydrofuran
In diesem Beispiel wird eine Mischung, die 11,4 g (3-Trifluormethylphenyl)-(2-methoxyisovaleryl)acetonitril und 7,8 g konzentrierte Schwefelsäure in 5 0 ml Essigsäure enthält, 3 0 min lang zum Rückfluß erwärmt und dann durch Eindampfen unter Vakuum konzentriert. Das Konzentrat wird mit
342234S
Diethylether vermischt, dreimal mit 1 %igem wäßrigen Natriumhydroxid gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und durch Eindampfen unter Gewinnung eines Öles konzentriert. Das Öl wird in 20 % (Volumen) Ethylacetat:80 % Petrolether verrieben und über Nacht (14 bis 16h) stehen gelassen. Die Feststoffe werden durch Filtration gesammelt und dreimal mit 20 % (Volumen) Ethylacetat:80 % Petrolether unter Gewinnung von 2,9 g der gesuchten Verbindung gewaschen.
In ähnlicher Weise lassen sich unter Anwendung der vorstehend beschriebenen Methode unter Verwendung von 3-Trifluormethylphenyl-dimethoxyacetyl-acetonitril, das nach der in Beispiel 1 beschriebenen Methode hergestellt werden kann/ und der anderen in Beispiel 5 genannten Verbin-
15 düngen die folgenden Verbindungen herstellen.
2-Methoxy-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran,
2-Benzyl-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(2- Fluor-benzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methy 1-phenyl)-5-amino-2,3-dihydro£uran;
2-(3-Methylbenzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methy1-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(2-Ethoxybenzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methy1-
phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(3-Nitrobenzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(4-Fluor-benzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methyl-
phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(2-Trifluor-methylbenzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran; 2-(2-Chlor — 3-propylpheny 1 )-3-oxo-4-( 3-tri-
fluor—methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(2-Nitro-3-methoxyphenyl)-3-oxo-4-(3-trifluor methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran; 2-(2-Fluor—3-2',2'-dichlor-ethylbenzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
• 2-( 2,3-D ichlor — 6-methylbenzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2- ( beta-phenethyl )-3-oxo-4- ( 3-trif luor-.tiethylphenyl )-5-ami no-2, 3-dihydrofuran;
,p. 2- [3- ( 2- Brom-phenyl )propyl]-3-oxo-4- ( 3-tri-
fluor-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-[1-Methy1-2-(phenyl)ethyl]-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-Naphth-l-ylmethylen —3-oxo-4-(3-trifluor —
methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran; 20
2- { 2-Fluor-naphth-l-ylmethylen )-3-oxo-4- ( 3-tri-
fluor methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(3-Butylnaphth-l-ylmethylen )-3-oxo-4-(3-trifluor methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(5-Methoxynaphth-l-ylmethylen )-3-oxo-4-(3-25
trifluor-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2- ( 6-N itronaphth-1-ylmethylen )-3-oxo-4- ( 3-trifluor-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-(7-Trifluor methylnaphth-1-ylmethylen )-3-oxo-
4-(3-trifluor—methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-( 2-chlor —8-methylnaphth-l-ylmethylen )-3-oxo-
4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2- ( 3-Methoxy-5-nitro-7-f luor-methylnaphth-1-yl )-3-OXO-4-(3-trifluor—methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2- ( beta^J aphth-1-ylethyl )-3-oxo-4- ( 3-trif luor—
methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
342234S
2-[beta-(8-Fluor-naphth-l-yl)ethyl]-3-OXO-4-(3-
trifluor-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2-[l-(7-Methoxynaphth-l-yl)ethyl]-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran;
2- Inden-1-ylitiethylen —3-oxo-4-(3-trifluor~
raethy!phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran und
2-(2-Fluor-inden-l-ylmethylen )-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran.
In ähnlicher Weise lassen sich unter Anwendung der vorstehenden Methode unter Einsatz der entsprechenden mono- und disubstituierten Analoga des Ausgangsmaterials für die vorstehenden Verbindungen die entsprechenden 4-(3-Methylphenyl)-, 4-(3-beta-Fluorethoxyphenyl)-, 4-(3-Difluormethylenthiophenyl.)-, 4-(3-Chlorphenyl)-, 4-(2-Brom-3-trif luormethy lphenyl) - und 4-(2-Methyl-3-difluormethylenthiopheny1) analoga der vorstehenden Verbindungen herstellen.
Beispiel 7 .
2-Phenyl-3-oxo-4-(-3-trifluormethy!phenyl)-5-methylamino-2 , 3 -dihydr of uran
In diesem Beispiel wird ungefähr 1 g festes Natriumhydroxid in 4,0 ml Wasser einer Mischung aus 3 g 2-Phenyl-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran
in 50 ml Methylenchlorid bei Zimmertemperatur zugesetzt, worauf sich die Zugabe von 1,19 g Dimethylsulfat und 0,21 g Benzyltriethylammoniumchlorid anschließt. Die erhaltene Zweiphasenmischung wird bei Zimmertemperatur ungefähr 2 h gerührt und dann dreimal mit Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und dann durch Eindampfen unter Vakuum konzentriert. Der Rückstand wird anschließend durch Chromatographie über Silikagel gereinigt, wobei mit einer Mischung aus Tetrahydrofuran und Chloroform eluiert wird. Dabei wird die gesuchte Verbindung erhalten.
342234&
In ähnlicher Weise können durch Anwendung der vorstehenden Methode unter Einsatz der in den Beispielen 2, 3 und 6 als Ausgangsmaterialien genannten Produkte die entsprechenden 5-Methylaminohomologen hergestellt werden, beispielsweise: 2-phenyl-3-oxo-4-(5-chlor—3-trifluor—methyl-
phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-P henyl-3-oxo-4- ( 4-chlor —3-trif luor-methylphenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4- ( 2-brom —3-trifluor-methyl- IQ phenyl )-5-rne thy lami no-2 , 3-dihydrof uran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(6-f luor —3-trif luor-methylphenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(4-methyl-3-trifluor-methylphenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
, ρ- 2-Phenyl-3-oxo-4- ( 5-methoxy-3-trif luor—methyl-
phenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(6-methyl-3-trifluor-methylphenyl )-5-methylamino-2 ,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(3,5-di-trifluor-methylphenyl)-
5-methylamino-2,3-dihydrofuran; 20
2-Phenyl-3-OXO-4-(3-difluor-methoxyphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methoxyphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(3-trifluor—methylthiophenyl)-25
5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2- ( 4-Fluor—phenyl )-3-oxo-4- ( 3-trif luor-methylphenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(1-Naphthyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(2-chlor —3-methylphenyl)-5-
methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-phenyl-3-oxo-4-(4-ethyl-3-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-phenyl-3-oxo-4~(5-methoxy-3-chlor-phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(3-jod-phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
^ 2-Phenyl-3-oxo-4-( 3-dif luor-vnethyithiophenyl )-5-
methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-phenyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylthiophenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
c 2-Phenyl-3-oxo-4-(3,5-diethoxyphenyl)-5-
methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-( 2-Nitrophenyl)-3-oxo-4-(3-brom-phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Bhenyl-3-oxo-4-(2-chlor—3-methy!phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2- (1-Naphthyl)-3-oxo-4- ( 3-brom — 2-ethylphenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(1-Naphthyl)-3-oxo-4-(2,3-dimethylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(3-chlor-phenyl)-5-methylamino-
2,3-dihydrofuran;
2-phenyl-3-oxo-4-(3-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-phenyl-3-oxo-4-(3-butoxyphenyl)-5-methylamino-
2,3-dihydrofuran;
2-Bhenyl-3-oxo-4-(2-propylphenyl)-5-methylamino-
2,3-dihydrofuran;
2-Bhenyl-3-oxo-4-(3-brom-phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2- ( 3-Nitrophenyl )-3-oxo-4- ( 3- jod-phenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(2,3-Dichlor—benzyl)-3-oxo-4-(2-trifluor — methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(1-Naphthyl)-3-oxo-4-(3-methoxyphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(3-chlor -8-fluor-naphth-1-yl)-3-oxo-4-(3-trifluor methy!phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(2-Trifluor—methyl-S-methyl-S-methoxynaphth-lyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-inden-l-yl-3-oxo-4- ( 3-trif luor-methylphenyl )-
5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
3 422"34S
2-(2-Eluor-inden-l-yl)-3-oxo-4-(3-trifluor —
methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Methyl-3-oxo-4-(3-trifluor-/nethylphenyl)-5-methylamir.o-2,3-dihydrofuran;
2-E thyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-
methylamino-2,3-dihydrofuran?
2-Ethyl-3-oxo-4-(5-chlor —3-trifluor-methylphenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Cyclopentyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-vinyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Allyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Allyl-3-oxo-4-(2-raethoxy-3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Trifluor-methyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl )-5-methylamino-2 ,3-dihydrofuran;
2-M ethyl-3-oxo-4- ( 3-dif luor-methoxyphenyl )-5-
methylamino-2/3-dihydrofuran;
2-Methy1-3-OXO-4-(3-trifluor-methoxyphenyl)-5-
methylamino-2,3-dihydrofuran;
2- ( 2-C hlor-vinyl)-3-oxo-4- ( 3-trif luor-methylphenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-( 2-Chlor-vinyl)-3-oxo-4-( 5-n it ro-3-tr if luor — methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Methy1-3-OXO-4-(2-methoxy-3-chlor-phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Ethyl-3-oxo-4-(2-chlor —3-fluor-phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-vinyl-3-oxo-4-(3-methyl-4-methoxyphenyl)-5-
methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Allyl-3-oxo-4-(3,6-dimethylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Trif luoromethyl-3-oxo-4- ( 3-trif luor-methy 1-4-brom phenyl)-5-methylamino-2/3-dihydrofuran;
2-(2-Chlor-vinyl)-3-oxo-4-(3-nitro-4-methyl-
phenyl)-3-oxo-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Methyl-3-oxo-4~(3-methoxyphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Methyl-3-oxo-4-(3-difluor-methylthiophenyl)-5-
methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Methyl-3-oxo-4- ( 3-trif luor-methylthiophenyl)-5-methylamino-2,3 - dihydrofuran;
2-Ethyl-3-oxo-4- (3-chlor->phenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Vinyl-3-oxo-4-(3-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Allyl-3-oxo-4-[3,5-di(trifluor-methy1)phenyl]-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
jk 2-Trif luor~.tiethyl-3-oxo-4- ( 4-fluor—phenyl )-5-
methylamino-2,3-dihydrofuran;
2- ( 2-Chlor-vinyl )-3-oxo-4- ( 2-brom-phenyl )-3-oxo-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-propyl-3-oxo-4-(2-methoxy-3-chlor-phenyl)-5-n methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-BUtyl-3-oxo-4- ( 2-chlor —3-f luor-phenyl)-5-raethylamino-2,3-dihydrofuran;
2-V inyl-3-oxo-4-(3-chlor —4-methoxyphenyl)-5-methy1amiηο-2,3-dihydrofuran;
2- Allyl-3-oxo-4-(3,6-dimethy!phenyl)-5-25
methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Trifluor-methyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methy1-5-brom phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(2-chlor-vinyl)-3-oxo-4-(3-fluor—4-methyl-
phenyl)-3-oxo-5-methylamino-2,3-dihydrofuran; 30 '
2-phenyl-3-oxo-4-(3-methoxyphenyl)-5-methyl-
amino-2,3-dihydrofuran;
2- M}thyl-3-oxo-4-(3,5~difluor-phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Vinyl-3-oxo-4- { 3 ,5-diethy lphenyl )--5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
1 2-Allyl-3-oxo-4-{3-propoxypheny1)-5-methylamino-
2,3-dihydrofuran;
2-Trifluor~nethyl-3-oxo-4-(3-f luor-phenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
5 2-propyl-3-oxo-4-(2-brom-phenyl)-3-oxo-5-raethyl-
amino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4- ( 2- jod— 3-f luor-phenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Benzyl-3-oxo-4-(2-isopropoxy-3-trifluor — methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(3-Chlor-phenyl)-3-oxo-4-(2,3-dimethylphenyl)- 5-methylamino-2, 3-dihydrofuran;
2-Naphth-l-yl-3-oxo-4-(3-trif luor-tiethyl-4-brom phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran; 15 2-(3-Methylphenyl)-3-oxo-4-(3-butyl-4-methyl-
phenyl)-3-oxo-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2- ( 3-Fluor-phenyl)-3-oxo-4-( 3-chlor»phenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(2,3,5-Tr ifluor-phenyl)-3-oxo-4-(3-tr ifluor —
raethylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran und Λ L)
2-(3-Methylnaphth-l-yl)-3-oxo-4-(3-trifluor— methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(.1 '-Chlorvinyl)-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl) 5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
25 2-Fluormethyl-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl)-5-
methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Methoxymethylen-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl)-■5-methylamino-2, 3-dihydrofuran;
2-Propoxymethylen-3-oxo-4-(3-trif luormethylphenyl) -5-raethy1amino-2,3-dihydrofuran;
2-Ethoxyraethylen —3-0X0-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(2-M ethoxypropyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl )-5-raethylamino-2,3-dihydrof uran;
2-Methylthiomethylen —3-oxo-4-(3-trifluor — 35
raethylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran und
2-(l-Propylthioethyl)-3-oxo-4-(3-trifluor —
methylphenyl)-5-methylaraino—2,3-dihydrofuran.
2-Benzyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(2-Fluor-benzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methyl
phenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(3-Methylbenzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-{2-E thoxybenzyl)-3-oxo-4-{3-trifluor-methylphenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(3-N itrobenzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(4-F luor-benzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-methylaraino-2,3-dihydrofuran;
2-(2- Trifluor-methylbenzyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2- (Chlor —3-propylphenyl )-3-oxo-4- ( 3-trif luor — methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(2-Nitro-3-methoxyphenyl)-3-oxo-4-(3-trif luor-rmethylphenyl)-5-methylamino-2/ 3-dihydrof uran;
2-(2-Fluor—3-2',2'-dichlor-ethylbenzyl)-3-oxo-4-(3-.tr if luor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(2,3-© ichlor —6-methylbenzyl)-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran; 2-(beta-phenethyl)-3-oxo-4-(3-trifluor-methyl
phenyl )-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-[3-(2-B rom-phenyl)propyl]-3-OXO-4-(3-trifluor-methy!phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran; 2- [l-M.ethy 1-2- (phenyl )ethyl]-3-oxo-4-( 3-trifluor methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Naphth-l-ylmethylen —3-OXO-4-(3-trifluor — methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(2- Eluor-naphth-1-ylmethylen )-3-oxo-4- ( 3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran; 2-(3-Butylnaphth-l-ylmethylen')-3-oxo-4-(3-tri-
fluor—methy!phenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
3 4*2 Z3 4 G
2-( S-Msthoxynaphth-l-ylmethylen )-3-oxo-4- ( 3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(6-Nitronaphth-l-ylmethylen )-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-raethylamino-2,3-dihydrofuran; 2-(7-Trifluor-methylnaphth-l-ylmethylen )-3-oxo-
4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-(2~chlor -8-raethylnaphth-l-ylmethylen )-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2- ( 3-Methoxy-5-nitro-7-fluor-methylnaphth-1-yl)-3-OXO-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Methoxy-3-oxo-4-(3-trifluontethylphenyl)-5-methyl-
15 amino-2,3 -dihydrofuran;
2-(beta-Naphth-l-ylethyl)-3-oxo-4-(3-trifluor — methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2- [beta- ( 8- H.uor-naphth-1-yl) ethy 1] -3-oxo-4- ( 3-trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran; 2- [ 1- ( 7-M3thoxynaphth-l-yl)ethyl] -3-oxo-4- ( 3-
trifluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Inden-l-ylmethylen —3-oxo-4-(3-trifluor — me thylphenyl)-5-met hy lamino-2, 3-dihydrof uran, -und
2-(2-F luor-inden-1-ylmethylen )-3-oxo-4-(3-trir fluor-methylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran.
In ähnlicher Weise können durch entsprechende Verdoppelung der Menge an Dimethylsulfat und durch Erhöhung der Reaktionszeit die entsprechenden 5-Dimethylaminohomologen der vorstehenden Verbindung hergestellt werden. Unter Einsatz von Diethylsulfat anstelle von Dimethylsulfat können die entsprechenden 5-Ethylamino- und 5-Diethylaminohomologen der vorstehenden Verbindungen erzeugt werden.
'""■ " " 3v2Z34Gr
1 Beispiel 8
2-(2-Fluorphenyl)-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl)-5-allylaniino-2,3-dihydrof uran
1 g Natriumhydroxid in 4,0 ml Wasser wird einer Mischung aus 4,0 g 2-(2-Fluorphenyl)-3-OXO-4- (3-trifluormethylphenyl) -5-amino-2,3-dihydrofuran in 80 ml Methylenchlorid bei Zimmertemperatur zugesetzt, worauf sich die Zugabe von 1,44 g Allylbromid und 0,27 g Benzyltriethylammoniumchlorid anschließt. Die erhaltene Zweiphasenmischung wird bei Zimmertemperatur ungefähr 18h gerührt, worauf sie dreimal mit Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und im Vakuum konzentriert wird. Der Rückstand wird, durch Chromatographie über Kieselgel gereinigt, wobei mit Chloroform eluiert wird. Dabei werden 2,5 g der gesuchten Verbindung erhalten.
In ähnlicher Weise können durch Anwendung dieser Methode . auf die in den Beispielen 2, 3 und 6 angegebenen Produkte die entsprechenden 5-Allylaminoanaloga hergestellt werden. Durch ungefähre Verdoppelung der Menge an Allylbromid und Natriumhydroxid können die entsprechenden 5-Diallylaminoanaloga hergestellt werden.
In ähnlicher Weise können unter Verwendung von Ethylbromid anstelle von Allylbromid die entsprechenden 5-Ethylamino- und 5-Diethylaminoanaloga hergestellt werden.
Unter Einhaltung der gleichen Methode, wobei jedoch jeweils Methoxymethylbromid, Ethylthiomethylbromid, Methylbromacetat, Methyl-2-brombutyrat, 1,5-Dibrompentan bzw. cis-1,4-Dibrombut-1,3-dien anstelle des Alkylbromids eingesetzt werden, die entsprechenden 5-Methoxymethylamino-, 5-Ethylthiomethylamino-, 5-Methoxycarbonylmethylamino-, 5-(1-Methoxycarbonylpropylamino)-, 5-Piperidin-1-yl- und 5-Pyrrol-1-yl-analoga der in den Beispielen 2, 3 und 6 angegebenen Produkte hergestellt werden, beispielsweise:
3422348
2- Phenyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-
methoxyrnethylamino-2,3-dihydrofuran;
2-JVtethyl-3-oxo-4- ( 3-trif luor-~methy lphenyl )-5-methoxyraethylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Ethyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5~
raethoxyraethylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-ethylthiomethylamino-2,3-dihydrofuran; 2-Methoxy-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-ethylthiomethylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Methy1-3-OXO-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-ethylthiomethylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Ethoxymethylen —3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl )-5-ethylthiomethylamino-2,3-dihydrofuran; ,p. 2-E thyl-3-oxo-4-( 3- trif luor-methy lphenyl )-5-
ethylthiomethylamino-2,3-dihydrofuran;
2-phenyl-3-oxo-4-(3-trifluor-raethylphehyl)-5-methoxycarbonylmethylamino-2/3-dihydrofuran;
2-Methyl-3-oxo-4-{3-trifluor-methylphenyl)-5-methoxycarbonylmethylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Methylthiomethylen -3-oxo-4- ( 3-trif luor — methylphenyl)-5-raethoxycarbonylmethylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Ethyl-3-oxo-4- ( 3-trif luor-.xiethylphenyl )-5-methoxycarbonylmethylamino-2,3-dihydrofuran;
2-Phenyl-3-oxo-4-(3-trifluor-raethylphenyl)-5-(1-raethoxycarbonylprop-l-yl)araino-2,3-dihydrofuran;
2-Methyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-(1-methoxycarbonylprop-1-yl)amino-2,3-dihydrofuran;
2-Fluor -3-OXO-4- ( 3-trif luor-.-nethylphenyl )-5- (1-methoxycarbonylprop-l-yl)amino-2,3-dihydrofuran;
2-E thyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-5-(1-methoxycarbonylprop-1-yl)amino-2,3-dihydrofuran;
2-N aphth-l-yl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-
5-(1-methoxycarbonylprop-l-yl)amino-2,3-dihydrofuran;
3422348
2-Inden-l-yl-3-oxo-4-(3-trifluor-methylphenyl)-
5-(1-methoxycarbonylprop-l-y1)amino-2,3-dihydrofuran,
2-Phenyl-3-oxo-4-(3-trifluor-niethylphenyl)-5-
piperidin-l-yl-2,3-dihydrofuran und 2-P henyl-3-oxo-4-(3-trifluor-methy!phenyl )-5-
pyrrol-1-y1-2,3-dihydrofuran etc.
In ähnlicher Weise können durch Anwendung der vorstehenden Methoden unter Einsatz der 5-Methylaminoprodukte von Beispiel 7 als Ausgangsmaterialien die entsprechenden 5-(N-Methyl-N-allylamino)-, 5-(N-Methyl-N-ethylamino)-, 5-(N-Methy1-N-methoxymethylamino)-, 5-(N-Methyl-N-ethylthiomethylamino)-, 5-(N-Methyl-N-methoxycarbonylmethylamino)- und 5-(N-Methyl-N-1'-methoxycarbonyIpropylamino)-Analoga
15 hergestellt werden.
Beispiel 9
Lithiumsalz von 2-Phenyl-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl)-5-methylamino-2,3-dihydrofuran (R1=-CH.,, R2=Li)
In diesem Beispiel werden 5,4 ml 1,6M n-Butyllithium in Hexan tropfenweise einer gerührten Lösung zugesetzt, die 2,86 g 2-Phenyl-3-oxo-4-(3-trifluormethylphenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran in 25 ml Tetrahydrofuran bei -300C enthält. Die erhaltene Mischung wird 20 min lang gerührt und dann im Vakuum konzentriert, wobei 2,8 g der gesuchten Verbindung in Form eines hellbraunen Feststoffs erhalten werden. Elementaranalyse:' Berechnet C 63,74, H 3,84, N 4,13 Gefunden C 61,82 H 4,90 N 3,48.
In ähnlicher Weise können unter Anwendung der vorstehenden Methode die entsprechenden Lithiumsalze der Verbindungen der Beispiele 2 bis 5 ebenfalls hergestellt werden. 35
Beispiel 1O
Die in der folgenden Tabelle A zusammengefaßten Verbin-■ düngen werden hergestellt unter Verwendung der in den angegebenen Beispielen genannten Ausgangsmaterialien und Methoden.
Tabelle A
RJ
1 H H
2 CH3 H
3
4
CH3 CH3
H
5
6
CH2CH3
H
CH3CH3
H
7 CH3 H
8 CH
9 CH2CH3 H
10 (CH2)2CH3 H
11
12
CH9CH,.
CH3 *
CH3CH3
H
Zersetzung Phenyl, beispielsweise 2-C10
Jt Kohlenstoff Gef. !ixement Gef. se Gef. Schmelz 1
σ\
Ber. 64.66 :aranaxy 4.19 4.78 punkt ι
R 63.95 64.22 Wasserstoff 4.65 Stickstoff 3.79 0C
0** 64.86 65.63 Ber. 4.83 Ber. 4.12 182-184*
0 65.71 66.55 3.76 5.12 4.39 3.98 154-155
0 65.71 67.76 4.20 5.63 4.20 3.77 102-106
0 67 .20 59.66 4.61 3.47 4.03 4.12 143-145
0 60.53 61.22 4.61 3.62 4.03 4.45 115-120
4-F0 61.54 62.95 5.33 4.38 3.73 4.08 136-138
2-F0 62.47 60.36 3.26 4.11 4.15 4.02 151-156
2-F0 62.47 63.6 3.70 4.7 3.99 3.71 91-93
2-F0 63.32 63.41 4.11 4.93 3.84 3.85 136-138
2-F0 64.12 58.52 4.11 3.63 3.84 4.05 53-60
2-F0 58.78 4.49 3.69 öl
2-C10 4.8 3 3.56 201-204*
3.54 3.81
= 2-Chlorphenyl
I »
1 J
CaJ
ro KJ GO
Tabelle A (Fortsetzung)
i ι CH3 R2 R 0 Elementaranalyse m Gef. 67 Wasserstoff 2 , 6- Dif luorphenyl .93 Gef. .05 Stickstoff .67 ( 3ef. Schmelz OJ
R1 CH CHo CH3 2-C10* 0 Kohlenstoff 77 59. 5 Ber. .93 4 .05 Ber. .67 3 .72 punkt K)
Cär*. CH2CH3 H 2-C10 0 Ber 77 60. 72 3 .64 4 .79 3 .42 3 .89 0C OJ
13 H Ch2Ch3 2-C10 0 59. 55 61. 02 3 .20 4 .43 3 .20 3 .77 116-119 .
14 H H 2-CH30 1-Naphthyl 59. 86 65. 54 4 .20 4 .27 3 .20 4 .28 131-137
15 H H 3-CH3P 1-Naphthyl 61. 86 62. 86 4 .20 4 .25 4 .20 3 .82 113-114
16 H H 4-CH30 1-Naphthyl 64. 86 65. 58 4 .84 4 .05 4 .62 4 .34 179-181*
17 H H 2-CF30 2,6-diF0 = 64. 81 55. 37 4 .84 3 .09 4 .62 3 .69 148-151
18 H H 3-CF30 64. 81 55. 45 2 .82 3 .14 3 .94 3 .40 208-211*
19 CH3 H 2,6-diF0 55. 46 57. 3 2 .25 3 .45 3 .79 4 .16 68-75
20 Ch2Ch3 H 2,6-diF0 55. 54 59. 11 2 ,66 3 .00^ 3 .66 3 .84 60-63
21 -CH2CH=CH2 H 2,6-diF0 57. 53 60. 4 3 .98 4 .31 3 .71 3 .71 225-227*
22 H H 2-F0 58. 66 62. 54 3 .89 4 .22 3 .45 4 .27 191-193* £
23 -CH2C(Cl)=CH2 H CHo 59. 03 56. 9 3 .8 4 .9 3 .55 5 .52 63-65 - '
24 -CH2CH=C(Cl)CH3 H 63. 0 57. 3 3 .2 3 .7 5 .4 3 .2 oil
25 -CH(CH )COOC H H 56. 8 61. 5 3 .8 4 .0 3 .3 3 .1 129-130
26 j 2. V)
Li
H 61. 0 61. 82 4 .84 5 .9 3 .13 3 .2 oil
27 H -CH3 61. 74 61. 8 4 .8 4 .1 3 .8 3 .48 134-138
28 CH3 H 63. 3 65. 7 3 .18 4 .4 4 .7 3 .8 Öl
29 CH3 H 63. 9 65. 2 3 .5 4 .7 3 .5 3 .55 120*
30 CH3 68. 5 69. 4 4 3 3 .6 123-126
31 0* = Phenyl, beispielsweise 68. 4 3 174-179
32 k = Zersetzung 69. 139-143
Tabelle A (Fortsetzung)
* ι H R H R H CH3 Elementaranalyse Kohlenstoff tier. Wasserstoff üei. Stickstoff üet. Schmelz I 9 > *
a j >
R1 CH. H H CH3 .tser. . 54.91 übt. 3*54 •ber. 5.42 punkt σι
Nr. CH3 H CH2CH3 54.32 55.75 3.29 4.04 5.76 5.39 C ι
33 CH9CH. H CH9CH., 56.03 58.87 3.89 4.66 5.45 5.32 145-146*
34 H H I (~* H ι % H 57.56 59.35 4.43 5.04 5.17 5.34 158-159
35 CH. H (CH9)2CH3 58.95 60.08 4.91 4.91 4.91 5.47 116-118
36 H H 57.56 59.59 4.43 5.12 5.17 5.17 141-142
37 CH. H CH(CH3)2 58.95 60.26 4.91 5.19 4.91 5.08 173-174
38 CH. CH^ CH(CH3J2 58.95 61.2 4.91 5.84 4.91 4.56 138-139
39 H H (CH2J3CH3 60.20 61.82 5.35 6.11 4.68 4.4 6 165-168
40 CH3 H (CH2J3CH3 61.34 58.79 5.75 5.23 4.47 5.0 Öl
41 H H cyclohexyl 58.95 60.80 4.91 5.36 4.91 4.85 Öl
42 CH3 H cyclohexyl 60.20 61.42 5.35 5.68 4.68 4.9 155-156
43 CH3 H 60.20 62.84 5.35 6.17 4.68 5.03 121-122
44 CH2CH3 H 61.34 64.41 5.75 6.18 4.47 3.6 137-138*
45 = Zersetzung 63.72 64.94 5.90 6.87 4.13 4.11 90
46 64.59 6.23 3.97 143-145
47 142-143
Tabelle B (Fortsetzung)
■* R1 H R2 H R Y Cl Elementaranalyse Kohlenstoff .11 Gef. Wasserstoff .67 Gef. Stickstoff Gef. 96 Schmelz
H H 2-CH30 Cl Ber. .26 68.64 Ber. .62 4.97 Ber. 4. 17 punkt
Nr. CH3 H 2-F0 Cl 68 .08 62.3 4 .87 3.8 4.67 4. 33 0C
48 H 2-C10 Cl 63 .07 62.21 3 .48 4.06 4.61 4. 24 175-177
49 CH0CH1 H H Cl 61 .64 59.1 3 .05 4.95 4.19 6. 03 178-180*
50 H H H Cl 59 .07 61.11 4 .48 5.52 6.27 6. 73 185-193*
51 CH3 H CH3 Cl 60 .64 57.16 5 .05 4.5 5.90 5. 05 117-120*
52 H H CH3 Cl 59 .64 62.11 4 .09 5.42 6.27 6. 67 177-178
53 CH3 H CH2CH3 Cl 66 .03 58.69 5 .61 5.46 5.90 5. 96 158-159
54 CH3 CH3 CH2CH3 Cl 60 .28 63.34 5 .07 5.83 5.89 5. 93 119-122
55 CH0CH0 H CH2CH3 Cl 62 .28 62.48 5 .7 6.86 5.56 5. 89 152-155
56 H H CH0CH3 Cl 63 .03 63.82 6 .61 6.52 5.27 5. 63 95-97
57 CH3 H (CH0J2CH Cl 63 .28 62.13 6 .07 5.76 5.27 5. 86 Öl
58 = Zersetzung (CH2J2CH3 62 63.58 5 6.49 5.56 5. 120-123
59 63 6 5.27 152-154
60 öl
Tabelle B (Fortsetzung)
* R1 R2 H R Y Cl Kohlenstoff Gef. - Elementaranalyse Gef. Stickstoii Gef. Schmelz
CH2CH3 CH3 (CH.)_CH- Cl Ber. 65.34 Wasserstort 7.11 Ber. 5.33 punkt
Nr. CH3 H (ch2)2 2chI Cl 64.40 64.14 Ber. 6.65 5.01 4.67 0C
61 H H CH2(CH3) Cl 64.40 63.69 6.49 6.05 5.01 6.37 104-106'
62 CH3 H CH2(CH3) Cl 62.04 63.03 6.49 6.72 5.57 5.62 Öl
63 CH CH H CH (CH ) Br 63.29 65.66 5.57 6.83 5.27 5.47 156-157
64 H II 0 Br 64.41 54.8 6.03 3.79 5.01 3.97 85-91
65 CH3 H 0 Br 58.20 60.79 6.44 4.36 4.24 3.93 130-131
66 CH2CH3 H 0 Br 59.32 . 61.01 3.64 4.74 4.07 3.53 177-178*
67 H H 2-C10 Br 60.35 54.59 4.07 3.26 3.91 4.14 181-185
68 CH3 H 2-C10 Br 52.69 53.77 4.47 3.47 3.84 3.69 161-163
69 CH0CH1 H 2-C10 Br 53.91 55.3 3.02 3.97 3.70 3.51 202-204
70 H H 2-F0 Br 55.05 55.14 3.44 3.57 3.57 3.94 205-207
71 CH3 H 2-F0 Br 55.19 58.0 3.82 3.41 4.02 4.51 144-147
72 CH2CH3 H 2-F0 Br 56.37 57.59 3.16 4.31 3.87 3.57 190-191.!
73 H H 2-CH30 Br 57.46 58.48 3.59 4.22 3.72 4.03 172-173
74 CH3 H 2-CH30 Br 59.32 60.36 3.99 4.68 4.07 3.96 157-159
75 CH0CH H 2-CH30 Br 60.35 62.98 4.07 5.16 3.91 4.24 165-167
76 H H Br 61.31 48.01 4.47 4.41 3.76 5.06 208-210
77 CH0CH, H H CH3 49.21 50.35 4.84 4.28 5.23 4.86 140-142
78 H = Zersetzung 0 _. .. 51.08 76.3 3.73 5.9 4.97 5.1 109-llH
79 77.0 4.26 5.3 172-175*
80 5.7 137-141
„——.,.-..."—«,...««I'M »■
K) K) CaJ
Tabelle B (Fortsetzung)
96 R 1 O R 0 0 Y CH3 Elementaranalvse Kohlenstoff Gef. Wasserstoff 1 Gef. 4 Stickstoff 0 Gef. 1 Schmelz I
* CH3 1 R2 0 0 OCH3 Ber. 77.1 Ber. 4 6. 6 Ber. 0 .. 5. 1 punkt I
Nr. H H 0 0 OCH3 77.4 73.7 6. 8 6. 9 5. 7 5. 6 0C O
81 CH3 H 0 0 OCH(CH3)2 72.6 72.5 5. 5 5. 47 5. 33 3. 21 150-152 I
82 CH3 H 0 3-oxo-4-(3 OCH(CH3)2 73.2 70.02 5. 87 6. 23 4. 15 4. 23 141-144
83 CH2 H 2-CH30 OCH(CH3)2 74.30 75.88 6. 55 7. 85 4. 33 4. 17 128-133
84 H CH3 H 2-CH30 OCH(CH3)2 74.25 73.58 6. 82 6. 95 4. 15 4. 83 185-188*
85 CH3 H 2-CH30 OCH(CH3J2 74.28 74.35 6. 17 6. 27 4. 99 3. 19 111-113
86 CH2 H 2-F0 OCH(CH3J2 74.75 73.63 6. 54 7. 74 4. 28 4. 25 149-151
87 H CH3 H 2-F0 OCH(CH3J2 75.19 70.7 7. 91 5. 1 3. 10 4. 25 134-135
88 CH3 H 2-C10 OCH(CH3)2 69.71 69.66 5. 07 6. 36 4. 28 4. 48 134-136
89 H H CH3 OCH(CH3)2 70.37 68.29 5. 9 4. 6 4. 7 5. 6 150-151
90 H H CH3 OCH(CH3J2 66.38 65.75 4. 28 6. 01 5. 36 5. 15 191-193
91 CH3 H -00 68.0 68.69 6. 0 8. 0 5. 1 6. 0 171-173
92 H H -00 68.97 76.3 7. 3 6. 6 5. 9 3. 1 151-155
93 CH3 H Y=Cl, X=Cl 76.95 73.9 5. 3 5. 7 4. 0 4. 0 114-115
94 CH1 H -CF3 77.3 62.9 5. 85 4. 1 3. 75 4. 8 73-78
95 -CH, CH3 62.1 72.4 4. 5. :,3-d 4. 3. ihydrofuran 163-167
96l 1 i ,(-CH2) 2-CH2- 67.55 4. -5-d imethylami.no-2 3. 133-137
97 = st 2-Phenyl- ,4-dich1or-phenyl J 105-111
Zersetzung
Tabelle C
Vergleichsverbindungen
(Sofern nicht anders angegeben, steht X für H und R für H)
R1 CH R2 R Y Elernentaranalyse. „. Kohlenstoff Gef. Wasserstoff Gef. Stickstoff Gef. Schmelz -J CO
CU-. H 0 H Ber. 75.64 Ber. 6.39 Ber. 5.03 punkt NJ
Nr. H H H H 77.42 68.99 6.09 5.78 5.02 7.87 0C I NJ
C-I H H H 3-C1 68.57 51.6 5.14 5.67 8.0 3.7 111-115 CO
C-2 H H H 4-Cl 57.29 53.46 6.68 5.52 3.82 4.11 221-223*
C-3 CH3 CH H 4-Cl 57.29 59.34 6.68 5.03 3.82 6.02 214-216*
C-4 CH3 H H 4-Cl 59.07 58.61 4.48 5.24 6.27 5.76 169-170*
C-5 CH3 H 0 4-Cl 60.64 64.4 5.05 5.3 5.90 4.5 133-137*
C-6 H H H 4-CH3 68.1 67.98 4.7 5.63 4.7 6.7 161-163
C-7 CH3 H 4-CH3 69.84 70.8 5 5.82 6.63 7.41 6.96 Öl
C-8 = Zersetzung 70.94 6.4 6.9 189-191*
C-9 151-156*
* _,„ ^,
Tabelle C (Fortsetzung)
JIr. R1 Il R2 H 0 R Y
C-IO CH3 H 0 4-CH3
C-Il H H 0 4-CH3
C-12 CH3 CH3 0 4-OCH3
C-13 ** H 0 4-OCH3
C-14 CH3 CH3 R=0, 3-CP3
C-15 H (1 0 R+=Cl 3-CF3
C-16 Y=3-C1, X=4-C1
■Kohlenstoff Gef. .2 Wasserstoff Gef. Stickstoff Gef. Schmelz I
Ber. 76 .49 Ber. 5.9 Ber. 5.05 punkt to
Elementaranalyse 77.0 75 .5 5.7 6.14 5.3 4 .89 0C
77.4 70 .9 6.1 6.0 5.0 4.8 142-146
72.6 72 .4 5.4 6.7 5.0 4.7 148-154
73.8 62 .9 6.2 4.5 4.5 5.8 138-141
62.7 57 .1 3.4 4.06 6.35 3.56 140-143
59.76 60 3.93 3.7 3.67 4.8 Öl
60.0 3.5 4.4 .Öl
179-182
2 —
C-16 ist 2-Pheny1-3-0x0-4-(3,4-dichlor-phenyl)-5-amino-2,3-dihydrofuran
* = Zersetzung
** = 4_NO20-
1 Beispiel 10
In diesem Beispiel werden die Verbindungen der Tabelle A
jeweils unter Anwendung der nachfolgend beschriebenen Methode auf ihre Vorauflauf- und Nachauflaufaktivität gegenüber einer Vielzahl von Gräsern und breitblättrigen Pflanzen einschließlich einer Kornnutzpflanze und einer breitblättrigen Nutzpflanze getestet. Die getesteten Verbindungen werden durch die Verbindungsnummer in der Tabelle A identifiziert.
Vorauflaufherbizidtest
Die herbizide Vorauflaufaktivität wird in der folgenden Weise bestimmt:
Testlösungen der jeweiligen Verbindungen werden wie folgt hergestellt:
355,5 mg der Testverbindung werden in 15 ml Aceton aufgelöst. 2 ml Aceton, das 110 mg eines nichtionischen grenzflächenaktiven Mittels enthält, werden der Lösung zugesetzt. 12 ml-dieser Ausgangslösung werden dann zu 47,7 ml Wasser zugegeben, das das gleiche nichtionische grenzflächenaktive Mittel in einer Konzentration von 625 mg/1 enthält.
Saatgut der Testvegetation wird in einen mit Erde gefüllten gQ Topf eingepflanzt und die Testlösung wird gleichmäßig auf die Bodenoberfläche entweder in einer Dosis von 27,5 ug/cm oder in einigen Fällen in der in der Tabelle 1 angegebenen Menge aufgesprüht, wobei einige der Verbindungen bei einer geringeren Dosierung von 15,6 μ g/cm getestet werden. Der Topf wird gegossen und in ein Gewächshaus gestellt. Der
μg = Mikrogramm
Topf wird in Abständen gegossen und auf das Austreten der Sämlinge, die Gesundheit der austretenden Sämlinge etc. während einer 3-wöchigen Periode beobachtet. Nach Beendigung dieser Periode wird die herbizide Wirksamkeit der Verbindung auf der Grundlage von physiologischen Beobachtungen bewertet. Es wird eine von 0 bis 100 reichende Skala verwendet, wobei 0 keine Phytotoxizität und 100 eine vollständige Abtötung bedeutet. Die Ergebnisse dieser Tests gehen aus der Tabelle 1: hervor.
10
Herbizider Nachauflauftest
Die Testverbindung wird in der gleichen Weise, wie sie vorstehend im Zusammenhang mit dem Vorauflauftest beschrieben worden ist, formuliert. Diese Formulierung wird gleichmäßig auf zwei ähnliche Töpfe aufgesprüht, welche Pflanzen mit einer Höhe von 50 bis 75 mm enthalten (mit der Ausnahme von wildem Hafer, Sojabohnen und Wassergras, die eine Höhe von 75 bis 100 mm besitzen, wobei ungefähr 15 bis 25 Pflanzen pro Topf vorhanden sind. Das Aufsprühen erfolgt
in einer Dosis von 27,5 ug/cm . Nachdem die Pflanzen getrocknet sind, werden sie in ein Gewächshaus eingebracht und dann in Abständen erforderlichenfalls an ihrer Unterseite gegossen. Die Pflanzen werden periodisch auf phytotoxische Wirkungen sowie auf ihr physiologisches und morphologisches Ansprechen auf die Behandlung beobachtet. Nach 3 Wochen wird die herbizide Wirksamkeit der Verbindung auf der Basis dieser Beobachtungen bewertet. Eine von 0 bis 100 reichende Skala wird verwendet, wobei 0 keine Phytotoxizität und 100 eine vollständige Abtötung bedeutet. Die Ergebnisse dieser Tests gehen aus der Tabelle 2 hervor.
Tabelle Herbizide Vorauflaufaktivität
2 Applikationsmenge: 27,5 ug/cm , sofern nicht anders angegeben
Verbin- Nr.
duna
1
2 a
3 a
4
5
6 a
7 a
8 a
9
10
Breitblättriqe Pflanzen Gräser
Weißer Gänsefuß
94 100
98
95 100 100 100
98 100 100
90 100 100 100
95 100
99 0
100 100
95 100 100
98
90
95
% Phytotoxizität
Senf Fuchsschwanz Sojabohnen Fingergras
100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 100 0
98
98
100
100
100
100
100
% Phvtotoxizität
100 100 95
100 100 100
100 100 60
100 100 98
80 100 20
100 100 85
100 100 100
100 100 100
100 100 100
100 100 90
50 100 60
100 100 90
100 100 100
100 100 70
90 100 20
100 100 85
8 3 98 55
0 0 0
80 100 20
100 100 75
90 25 40
100 100 100
100 , 100 70
90 100 65
98 85 90
75 100 30
Wassergras Wilder Hafer Reis I
100 100 93 UI
100 100 100 I
80 100 60
100 100 75
70 100 20
100 100 85
100 100 100
100 100 70
100 100 100
100 100 90
50 60 20
100 100 95
100 100 95
100 100 95
50 70 0
100 100 95
70 63 55
0 0 0
100 100 90
65 85 50
100 ' 100 8 0
100 100 100
100 100 95
9 5 70 55
88 80 65
95 0 30
■ρ-,,:. ho '
CO
getestet bei 15,6 co
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Breitblättriqe Pflanzen Fuchsschwanz Sojabohnen ,Fingergras Gräser 0 0 I < · · < ■ < <
Verbin % Phytotoxizität 0 0 % Phytotoxizität 67 45 OJ-:
dung Nr. Weißer Gänsefui J Senf 100 45 0 90 100 I C C
0 0 100 98 99 55 15 ro
27 99 98 100 25 100 95 80 < C ro
28 98 97 100 80 78 60 75 « e OJ
29 98 55 100 25 100 Wassergras Wilder Hafer Reis 90 78
30 100 100 70 78 100 0 100 100
31 95 80 100 100 98 48 100 100
32 95 100 100 100 100 100 100 100
33 100 100 100 100 100 55 98 70
34 100 100 100 85 100 100 100 100
35 100 100 100 100 98 80 100 88
36 100 100 100 70 100 80 100 100
37 100 100 100 100 100 100 100 65
38 100 100 100 50 100 100 10 0
39 100 100 100 25 100 100 100 100
40 100 100 100 100 35 98 75 10
41 95 100 100 15 100 100 100 100
42 100 100 100 93 98 100 90 70
43 90 100 100 70 100 100 70
44 100 100 60 30 100 100 25 93
45 100 100 30 75 100 88 100 100
46 100 55 100 100 25 100 100 100
47 60 65 1Ö0 100 100 99 100 95
48 100 100 100 98 100 100 100 100
49 100 100 100 100 100 100 0 0
50 100 100 50 35 100 95
51 100 100 0 25
52 60 65 100
53 • 100
100
100
15
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Breitblättriae Weißer Gänsefuß Pflanzen Fuchsschwanz Sojabohnen Fingergras Gräser 100 97 I
-j
• <
Verbin % 100 Phytotoxizität 100 93 100 % Phvtotoxizität 0 0 I *
> » i I
dung Nr. 55 Senf 0 25 73 100 80 I > I
* I »
54 100 100 100 100 100 30 40 1 > *
t
55 98 50 100 45 100 85 90
56 100 100 75 90 100 0 0 I *
» 1
57 50 100 0 0 60 Wassergras Wilder Hafer Reis 100 97 '.!! >
58 100 100 100 99 100 100 80 93
59 100 45 85 93 100 20 50 30
60 100 100 100 45 100 100 0 0 ,'','
61 25 100 0 0 20 65 95 60 ti I
62 98 100 100 93 100 100 100 85
6 3 100 45 100 90 100 15 98 90 -P-, , , ,
K)
64 100 100 100 70 100 100 100 100 K)
65 1 00 100 100 100 100 100 100 100 CO
66 J. \J VJ
100
100 100 100 100 94 99 85
67 100 100 99 75 100 20 100 95
Vl /
68
100 100 90 90 100 100 95" 93
69 100 98 97 70 100 100 100 99
70 100 95 99 85 100 95 93 100
71 100 95 100 100 100 100 98 97
72 100 100 80 93 100 100 98 9 5
73 100 100 100 50 100 100 99 93
74 100 100 85 90 100 100 94 93
' 75 100 99 98 85 100 100 100 98
76 100 93 70 90 100 100 100 100
77 100 99 100 100 100 100
78 98 100
79 100 100
100
100
100
100
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Verbindung Nr.
80
81
82
83
84
85
86
87
88
89
90
91
92
93
94
95
96
97
Breitblättrige Pflan:
len
. - Phytotoxizität
Weißer Gänsefuß Senf Fuchsschwanz Sojabohnen
Gräser
25
100
80
100
99
100
100
100
100
100
100
99
20
100
75
100
93
100
20 100
55 100
95
97 100
95 100 100 100 100
20 100
55 100
50 100
0 100
20 100 100 100 100 100 100 100 100 100 0 100
98 100 100 100
100
45
70
98
97
85
95
90
99
100
97
25
100
55
70
% Phytotoxizität Wilder Hafer Reis .0
Fingergras Wassergras 10 0
95 25 100 0
100 100 20 0
98 25 100 97
100 100 100 97
100 100 99 75
100 100 90 80
100 100 98 90
99 100 98 100
100 100 100 99
100 100 99 97
100 100 95 0
100 100 0 93
0 0 100 0
100 100 0 40
90 30 75 0
100 100 30 80
100 60 99
100 100
CO -Ρ»
Tabelle 1A
Verbindung Mr.
C-I C-2 C-3 C-4 C-5 C-6 C-7 C-8 C-9
C-IO C-Il C-12 C-13 C-14 C-15 C-16
Vergleichsverbindungen Herbizide Vorauflaufaktivität
2
Applikationsmenge: 27,5 pg/cm , sofern nicht anders angegeben
Breitblättrige Pflanzen
Gräser
Weißer Gänsefuß
40
0 30
% Phytotoxizität % Phytotoxizität
Senf Fuchsschwanz Sojabohnen Fingergras Wassergras Wilder Hafer Reis
25 40 0
0 0 0
0 0 0
0 0 0
0 0 0
0 0 0
0 0 0
25 0 40
0 0 0
0 0 0
0 0 0
0 0 0
0 0 0
0 0 0
0 0 0
0 0 0
75 0 O 0 I »
O 0 0 0 I t
O 0 0 ϋ ■f * » » 7
O O 0 0 > » »
> J >
O O 0 0 «
O 0 0 0 > t > »
» i
O 0 0 O » >
»ti»
O O 0 0 I * > 1
) Jl
O O 0
f\
0 > 1
U U U I) > ) )
1 > >
30 0 0 0 * t ι
O 0 0 0 co1;,;.
0 0 0 0 ho "''
45 35 0 0 co
0 O 0 0
O 0 0 0
Tabelle
Verbindung Nr.
1
2
4a
8a
9a
10
12a
14a
I5a
16
17
18
20
21
22
23
24a
25
Herbizide Nachauflaufaktivität
■ ■
Applikationsmenge: 27,5 μ g/cm , sofern nicht anders angegeben Breitblättriae Pflanzen . Gräser
% Phytotoxizität % Phytotoxizität
Weißer Gänsefuß Senf Fuchsschwanz Sojabohnen Fingergras Wassergras Wilder Hafer Reis
60
85
70
60
80
60
95
65
80
90
90
100
90
80
80
65
35
0
55
43
50
80
85
85
25
100
100
100
100
100
100
100
45 80 30 80 100 80 50
50 92 75 75 70 60 98 65 90 90 90 90 90 90 80 60 35 0
45 45 60 70 90 75 N.T.*
50 90 65 80 60 40 100 80 90 80 80 90 90 70 70 55 30 0 0
40 58
50 30 45 80 40 70 30 30 90 30 50 20 70
0 55
30 60 70 40
33
60
65
30
60
80
65
90
20
40
50
80
0
80
0
45
. 0
90
100
35
45
60
65 30 60 90 65 90 30 20 50 0
90 0
75 0 0
40 0 0
70
60
20 42
0 45
20 80 20
20
20
40 0
20 0 0 0 0 0 0
30 0 0
N.T.* = nicht getestet·
co
a = 'getestet bei 15,6 μg/cm^
Tabelle 2 (Fortsetzung)
Breitblättriae Pflanzen Fuchsschwanz Sojabohnen Fingergras Gräser Wilder Hafer Reis k > 1 )
Verbin- \ Phvtotoxizität 60 45 0 0 ■ 0 \ ' * '
dunq Nr. Weißer Gänsefuß Senf 35 0 0 % Phytotoxizität 0 0 t i ) *
26 40 55 0 0 0 Wassergras 0 0 ( J
J J
27 50 30 100 80 70 0 65 52 } * i *
» t > »
28 35 40 45 45 10 0 20 0 ι j :
29 75 100 80 70 30 0 20 0
30 30 45 35 35 0 85 0 0 > ) i
31 70 80 42 50 35 30 60 45 I )
32 40 40 85 85 80 40 89 60 co';!:
33 70 65 100 100 100 0 98 75 4>ϊ ..'. .
34 85 100 70 70 65 40 65 35 NJ
35 100 100 45 40 0 92 0 0 NJ
CaJ
36 75 98 100 70 75 90 75 65
37 50 50 40 0 0 80 0 0
38 85 100 98 80 95 0 95 95
39 47 60 90 90 45 75 75 30
40 95 100 10 25 0 0 0 0
41 90 100 75 95 90 95 90 45
42 11 0 25 20 0 75 0 0
43 80 100 90 90 55 0 65 0
44 25 25 50 40 20 ■ 80 0 0
45 75 95 70 85 40 0 35 15
46 50 50 30 30 25 75 25 0
4 7 70 70 80 40 60 25 30 7 5
48 60 65 90 65 80 30 80 . 55
49 75 90 40 60 30 25 25 0
50 8 5 90 95 85 60 60 75 25
51 50 50 0 33 0 85 0 0
52 95 100 25
5 3 30 15 60
0
Tabelle 2 (Fortsetzung)
Breitblättriae Pflanzen
Gräser
Verbindung Nr.
54 55 56 57 58 59 60 61 62 63 64 65 66 67
69 70 71 72 73 74 75 76 77 78
Weißer Gänsefuß
60
55 30 45
75 75 45
70 55 50 95 93 75 95 80 45 93
N.T. 65 90 85 90
_% Phvtotoxi ζ ität % Phvtotoxi ζ ität
Senf Fuchsschwanz Sojabohnen Fingergras Wassergras Wilder Hafer Reis
87 0
93
45
50 0
98
85
60 0
80
60
65 100
98
93
95
93
93 100 N.
75
85
100
98
T.'
65 40 50 95 85 75 90 55 50 70
73
90
70
65
80
90
70
75
55
45
95
75
70
85
80
30
93
55 80 75 75
35 0 0 0 0 0
20 30 0 0 0 0 0
93
75
25 25 30 30
25 25 25 20
40 0 0 0 0 0
20 25 0 0 0 0 0
90
70
20 20 35 55
30 20 20 20
10
30
90
75
20
10
35
45
30 20 20 20
0 0 0 0 0 ü 0 10 0 0 0 0 0
70
20
10 10 20 25
20 0
20 0
oo to
N.T.* = nicht getestet
Tabelle 2 (Fortsetzung)
Breitblättriae Pflanzen Fuchsschwanz Sojabohnen
93
.Fingergras
60
Gräser Wilder Hafer Reis I
00
Λ
Verbin- Phytotox i ζ ität 80 20 0 » ι ι
> > I
duna Nr. Weißer Gänsefuß Senf 0 80 35 % Phytotoxizität 70 25' t J I
90 60 85 30 0 Wassergras 0 0 ι . '> .'
79 0 20 35 85 35 70 65 25 I ]
80 70 98 75 40 63 0 0 0
81 20 25 45 90 45 65 55 0
82 75 100 45 30 0 0 40 30
83 60 30 35 90 65 20 35 0
84 75 40 90 85 20 55 0 0
85 40 65 55 88 0 45 70 25
86 90 90 90 83 55 0 10 10
87 80 65 50 75 25 70 90 0
88 85 98 85 0 0 20 70 30
89 85 70 0 80 30 65 78 10
90 83 98 65 20 0 65 0 0
91 0 0 20 40 25 60 25 0
92 70 80 65 55 0 0 0 0
93 25 20 70 55 0 35 0 0
94 65 65 65 0 0 0
95 65 70 20 0 0
96 70 80 0
97 0
Tabelle 2A Vergleichsverbindungen
Herbizide Nachauflaufaktivität
2 Applikationsrate: 27,5 ug/cm , sofern nicht anders angegeben
Breitblättrige Pflanzern
Gräser
Verbin % Weißer Gänsefuß Phytotoxizitä t 0 25 Fingergras % Phvtotoxizität Hafer Reis
dung Nr. 20 0 0 0 Wassergras Wilder 0 0
C-I 0 Senf Fuchsschwanz Sojabohnen 0 0 0 0 0 0
C-2 0 20 0 0 0 0 0 0
C-3 0 0 0 0 0 0 0 0
C-4 0 0 0 0 0 0 0 0
C-5 0 0 0 0 0 0 0 0
C-6 0 ü 25 30 0 0 0 0
C-7 25 0 10 25 0 0 0 0
C-8 20 0 0 0 0 0 0 0
C-9 0 20 0 20 0 0 0 0
C-IO 20 20 0 0 0 0 0 0
C-Il 0 0 0 0 0 0 0 0
C-12 0 0 0 0 0 0 0 0
C-13 0 0 0 30 0 0 0 0
C-14 25 0 0 0 25 0 45 45
C-15 0 0 0 10 0 0
C-16 25 0
0
Wie aus der vorstehenden Tabelle 1 zu ersehen ist, zeigen die erfindungsgemäßen Verbindungen im allgemeinen ein breites Spektrum einer ausgezeichneten phytotoxischen Vorauf laufaktivität, insbesondere die Verbindungen Nr. 2, 4, 7, 9, 12, 14, 16 und 22. Wie darüber hinaus aus der Tabelle 2 hervorgeht, zeigen die Verbindungen im allgemeinen auch eine phytotoxische Nachauflaufaktivität gegenüber breitblättrigen Pflanzen und in einigen Fällen auch gegenüber Gräsern, insbesondere die Verbindungen Nr. 7, 9, 12, 14, 16, 22 und 23. Ferner ist zu ersehen, daß die entsprechenden Vergleichsverbindungen eine wesentlich schlechtere Aktivität als die entsprechenden Verbindungen gemäß vorliegender Erfindung besitzen.

Claims (44)

  1. European Patent Attorneys
    Dr. MOUer-Βοΐέ und Partner · POB 26 02 47 ■ D-8000 MOndien 26
    C 3514 S/sm
    Chevron Research Company
    525 Market Street
    San Francisco, CA 94105 / USA
    Deutsche Patentanwälte
    Dr. W. Müller-ΒθΓό f Dr. Paul Deufel
    Dipl.-Chem., Dipl.-Wirtsdi.-Ing.
    Dr. Alfred Schön DipL-Chem.
    Werner Hertel Dipl.-Phys.
    Dietrich Lewald Dipl.rlng.
    Dr.-Ing. Dieter Otto Dipl.-Ing.
    Brit. Chartered Patent Agent
    B. David P. Wetters
    M. A. (Oxon) Ch. Chem. M. R. S. C.
    Neue herbizid wirksame 5-Amino-3-oxo-4-(subst.-Phenyl)-2,3-dihydrofurane und Derivate davon, Verfahren zu i,hrer Herstellung sowie diese Verbindungen enthaltende herbizide Mittel
    Patentansprüche
    Verbindung der Formel
    (I)
    D-SOOO München 2 POB 26 02 47
    Kabel:
    Telefon
    Telecopier Infotec 6400 B
    Telex
    -2-
    worin R für niederes Alkyl, Cycloalkyl mit 3 bis 7 Kohlenstoffatomen, niederes Alkyl, Halogenalkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 Halogenatomen, unabhängig voneinander ausgewählt aus der Gruppe, die aus Fluor, Chlor, Brom Oderjod besteht, Halogenalkenyl mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 Halogenatomen, die unabhängig voneinander aus der Gruppe ausgewählt werden, die aus Fluor, Chlor, Brom und Jod besteht, niederes Alkoxy, niederes Alkylthio, niederes Alkoxyalkyl, wobei die Alkyl- und Alkoxyanteile unabhängig voneinander 1 bis 3 Kohlenstoffatome besitzen, Alkylthioalkyl, wobei die Alkylanteile unabhängig voneinander 1 bis 3 Kohlenstoffatome besitzen, Phenyl, Naphtht-1-yl, Inden-1-yl, 4-Fl'uorphenyl, Arylalkylen mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen in dem Alkylenteil, wobei der Arylanteil Phenyl, Naphth—1-yl oder Inden-1wyl ist, oder R ein substituiertes Aryl oder substituiertes Arylalkylen ist, das aus der Gruppe von Verbindungen der folgenden Formeln
    9 oder
    wobei einer, zwei oder drei der Substituenten R , R ,
    fi 7 ft ο
    R , R , R und R unabhängig voneinander aus der Grup-, pe ausgewählt werden, die aus niederem Alkyl, niederem Alkoxy, Halogen, Nitro oder Halogenalkyl mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 gleichen oder verschiedenen Halogenatomen besteht, während der Rest Wasserstoff ist, und R eine einfache Bindung oder ein Alky-
    len mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen darstellt,
    1
    R Wasserstoff oder Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen
    10 ist, 2
    R Wasserstoff, Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkenyl mit 3 oder 4 Kohlenstoffatomen, niederes AIkoxycarbonylalkyl, niederes Alkoxyalkyl oder niederes
    Alkylthioalkyl bedeutet, 1 2
    R und R zusammen mit dem Stickstoffatom, mit dem sie verknüpft sind, einen gesättigten oder nichtgesättigten Stickstoffheterozyklus mit 3 bis 6 Kohlenstoffatomen bilden, wobei einer der Substituenten Stickstoff ist und der Rest Kohlenstoffatome bedeutet, X Wasserstoff, niederes Alkyl, niederes Alkoxy, Halogen oder Trifluormethyl ist und sich an jeder verfügbaren Position des Phenylrings befinden kann, und Y niederes Alkyl, niederes Alkoxy, Halogen, niederes Halogenalkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 gleichen oder verschiedenen Halogenatomen, niederes Halogenalkoxy mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 gleichen oder verschiedenen Halogenatomen oder niederes Halogenalkylthio mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 gleichen oder verschiedenen Halogenatomen ' ist, unter der Voraussetzung, daß dann, wenn Y Halogen
    12
    ist, R, R und R nicht alle Wasserstoff sind, sowie unter der weiteren Voraussetzung, daß dann, wenn Y eine andere Bedeutung als Trifluormethyl besitzt und X eine
    1 2 andere Bedeutung als Wasserstoff hat und R und R jeweils Wasserstoff sind, dann R für Methyl, Ethyl, Pro-
    34223A8
    -A-
    pyl, 2-Halogenphenyl, 2-Niedrig-alkylphenyl oder 4-Fluorphenyl steht, sowie verträgliche Salze davon.
  2. 2. Verbindung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß einer der Substituenten R
    Methyl, Ethyl oder Propyl ist.
    1 2 daß einer der Substituenten R oder R Wasserstoff,
  3. 3. Verbindung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
    1 2
    daß einer der Substituenten R oder R Methyl oder Ethyl ist und der andere für Wasserstoff, Methyl oder Ethyl steht.
  4. 4. Verbindung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
    1 2 daß einer der Substituenten R oder R Wasserstoff ist und der andere für Methyl, Ethyl oder Propyl steht.
  5. 5. Verbindung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß X für Wasserstoff steht.
  6. 6· Verbindung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß X für Wasserstoff steht.
  7. 7. Verbindung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß X für Wasserstoff steht.
  8. 8. Verbindung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
    daß R für Phenyl, Naphth-1-yl, 4-Fluorphenyl oder substituiertes Aryl steht.
  9. 9. Verbindungen nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß R für Phenyl, Naphthyl oder monosubstituiertes Phenyl steht.
  10. 10. Verbindung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß R für Phenyl, Halogenphenyl oder niederes Alkylphenyl steht.
    • ft * *> '
    ft ·
    —5 —
  11. 11. Verbindung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß R für Phenyl, 4-Fluorphenyl, 2-Halogenphenyl oder 2-Niedrig-alkylphenyl steht.
  12. 12. Verbindung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet,
    1 2
    daß X für Wasserstoff steht und R und R unabhängig voneinander aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus Wasserstoff, Methyl oder Ethyl besteht.
  13. 13. Verbindung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß R für niederes Alkyl, Cycloalkyl, niederes Alkenyl, Halogenalkyl oder Halogenalkenyl steht.
  14. 14.-Verbindung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet,
    1 2 daß einer der Substituenten R oder R Wasserstoff, Methyl oder Ethyl und der andere Methyl oder Ethyl ist.
  15. 15. Verbindung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß R für Methyl, Ethyl oder Propyl steht.
  16. 16. Verbindung nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet,
    1 2 daß einer der Substituenten R oder R Wasserstoff
    und der andere Methyl oder Ethyl ist.
  17. 17. Verbindung nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet,
    daß X Wasserstoff bedeutet.
  18. 18. Verbindung der Formel N 30
    R1
    (D
    342234S
    10 15
    worin R für niederes Alkyl, Cycloalkyl mit 3 bis 7 Kohlenstoffatomen, niederes Alkenyl, Halogenalkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 Halogenatomen, die unabhängig voneinander aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus Fluor, Chlor, Brom oder Jod besteht, Halogenalkenyl mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 Halogenatomen, die unabhängig voneinander aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus Fluor, Chlor, Brom oder Jod besteht, niederes Alkoxy, niederes Alkylthio, niederes Alkoxyalkyl, wobei der Alkyl- und AIkoxyanteil unabhängig voneinander 1 bis 3 Kohlenstoffatome besitzen, niederes Alkylthioalkyl, wobei die Alkylanteile unabhängig voneinander 1 bis 3 Kohlenstoffatome besitzen, Phenyl, Naphth-1-yl, Inden-1-yl, 4-Fluorphenyl, Arylalkylen mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen in dem Alkylenanteil, wobei der Arylanteil aus Phenyl, Naphth-1-yl oder Inden-1-yl besteht, steht, oder R ein substituiertes Aryl oder substituiertes Arylalkylen ist, ausgewählt aus der Gruppe der Formeln
    oder
    -(R3)
    342234$
    worin einer, zwei oder drei der Substituenten R , R , R / R , R und R unabhängig voneinander aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus niederem Alkyl, niederem Alkoxy, Halogen, Nitro oder Halogenalkyl mit T bis 3 Kohlenstoffatomen und 1 bis 3 gleichen oder verschiedenen Halogenatomen besteht, während sich der Rest aus
    3 Wasserstoff zusammensetzt, und R eine einfache Bindung oder ein Alkylen mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen ist, R Wasserstoff oder Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet,
    r2 Wasserstoff, Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkenyl mit 3 oder 4 Kohlenstoffatomen, niederes AIkoxycarbonylalkyl, niederes Alkoxyalkyl oder niederes
    Alkylthioalkyl ist,
    R und R zusammen mit dem Stickstoffatom, mit dem sie verknüpft sind, einen gesättigten oder ungesättigten Stickstoffheterozyklus mit 3 bis 6 Kohlenstoffatomen bilden, wobei einer der Substituenten Stickstoff ist und der Rest für Kohlenstoffatome steht, X Wasserstoff, niederes Alkyl, niederes Alkoxy, Halogen oder Trifluormethyl bedeutet und an jeder verfügbaren Position des Phenylrings sitzen kann sowie verträgliche Salze davon.
  19. 19. Verbindung nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet,
    daß R und R unabhängig Methyl oder Ethyl stehen.
    1 2
    daß R und R unabhängig voneinander für Wasserstoff,
  20. 20. Verbindung nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet,
    1 2 daß einer der Substituenten R oder R Methyl oder Ethyl ist und der andere Wasserstoff, Methyl oder Ethyl bedeutet.
  21. 21. Verbindung nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet,
    1 2 daß einer der Substituenten R oder R Methyl oder
    Ethyl ist und der andere Wasserstoff ist.
    342234S
  22. 22. Verbindung nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß X für Wasserstoff steht und R Phenyl, Naphthyl, 4-Fluorphenyl, 2-Halogenphenyl oder 2-Niedrigalkylphenyl ist.
  23. 23. Verbindung nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, daß einer der Substituenten R oder R Wasserstoff und der andere Wasserstoff, Methyl oder Ethyl ist.
  24. 24. Verbindung nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, daß R für Phenyl, 2-Fluorphenyl, 2-Chlorphenyl oder 2-Methylphenyl steht.
  25. 25. Verbindung nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, daß R Phenyl ist.
  26. 26. Verbindung nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet,
    daß R Phenyl ist und einer der Substituenten R oder
    2
    R Wasserstoff und der andere Methyl ist.
    20 '
  27. 27. Verbindung nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet,
    daß R Phenyl ist und einer der Substituenten R oder R Wasserstoff und der andere Ethyl ist.
  28. 28. Verbindung nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß R für niederes Alkyl, Cycloalkyl, niederes Alkenyl, niederes Halogenalkyl oder niederes Halogenalkenyl steht.
  29. 29. Verbindung nach Anspruch 28, dadurch gekennzeichnet,
    1 2
    daß R und R unabhängig Methyl oder Ethyl stehen.
    1 2
    daß R und R unabhängig voneinander für Wasserstoff,
  30. 30. Verbindung nach Anspruch 29, dadurch gekennzeichnet, daß R Methyl, Ethyl oder Propyl ist.
    342234S
    —ΟΙ
  31. 31. Verbindung nach Anspruch 30, dadurch gekennzeichnet,
    1 2 daß einer der Substituenten R oder R Wasserstoff
    ist und der andere Methyl oder Ethyl ist und X für Wasserstoff steht.
    5
  32. 32. Verbindung nach Anspruch 29, dadurch gekennzeichnet, daß X Wasserstoff bedeutet.
  33. 33. Verbindung nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß X Wasserstoff ist.
  34. 34. Verbindung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß X Wasserstoff ist.
  35. 35. Verbindung nach Anspruch 34, dadurch gekennzeichnet, daß X niederes Halogenalkyl mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen ist.
  36. 36. Herbizides Mittel aus einer herbizid wirksamen Menge einer Verbindung gemäß Anspruch 1 oder aus Mischungen aus derartigen Verbindung und einem verträglichen Träger.
  37. 37. Herbizides Mittel aus einer herbizid wirksamen Menge einer Verbindung gemäß Anspruch 25 oder Mischungen
    davon und einem verträglichen Träger.
  38. 38. Verfahren zur Verhinderung oder zur Zerstörung von Pflanzen, dadurch gekennzeichnet, daß eine herbizid wirksame Menge einer Verbindung gemäß Anspruch 1 oder von Mischungen davon auf die Blätter oder das potentielle Wachstumsmedium der Pflanzen aufgebracht wird.
  39. 39. Verfahren zur Verhinderung oder zur Zerstörung von Pflanzen, dadurch gekennzeichnet, daß eine herbizid
    342234$
    wirksame Menge einer Verbindung gemäß Anspruch 25 oder von Mischungen davon auf die Blätter oder auf ein potentielles Wachstumsmedium der Pflanzen aufgebracht
    wird. 5
  40. 40. Pflanzenwachstumsregulierendes Mittel aus einer solchen Menge einer Verbindung gemäß Anspruch 1 oder von Mischungen davon, die dazu in der Lage ist, das Wachstumsmuster von Pflanzen zu verändern.
  41. 41. Verfahren zum Regulieren des Wachstums von Pflanzen, dadurch gekennzeichnet, daß auf die Blätter der Pflanzen oder ihr Wachstumsmedium eine solche Menge einer Verbindung gemäß Anspruch 1 oder von Mischungen davon aufgebracht wird, die dahingehend wirkt, das Wachstumsmuster derartiger Pflanzen zu verändern.
  42. 42. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen gemäß Anspruch 1, worin R für Phenyl, Naphth-1-yl, Inden-1-yl oder ein substituiertes Aryl gemäß der Definition von Anspruch 1 steht, dadurch gekennzeichnet, daß die entsprechende Verbindung der Formel
    25 < ' I » ^—CHCCH2Z
    worin X und Y die in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen besitzen und Z1 dem gewünschten Aryl- oder substituierten Aryl-Substituenten R entsprechen, mit einem Halogen, ausgewählt aus der Gruppe, die aus Chlor, Brom und Jod besteht, sowie einer flüssigen Carbonsäure unter reaktiven Bedingungen zur Erzeugung der ent-
    ft * * ·
    -11-
    sprechenden Verbindung der Formel I kontaktiert wird.
  43. 43. Verfahren nach Anspruch 47, dadurch gekennzeichnet, daß es. in einem inerten organischen Lösungsmittel bei Temperaturen zwischen ungefähr 0 und 1000C durchgeführt wird und das verwendete Halogen aus Brom besteht.
  44. 44. Verfahren nach Anspruch 43, dadurch gekennzeichnet, daß überschüssige flüssige Carbonsäure als inertes
    organisches Lösungsmittel verwendet wird.
DE19843422346 1983-06-17 1984-06-15 Neue herbizid wirksame 5-amino-3-oxo-4-(subst.-phenyl)-2,3-dihydrofurane und derivate davon, verfahren zu ihrer herstellung sowie diese verbindungen enthaltende herbizide mittel Granted DE3422346A1 (de)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US50516983A 1983-06-17 1983-06-17
US60761084A 1984-05-09 1984-05-09

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE3422346A1 true DE3422346A1 (de) 1984-12-20
DE3422346C2 DE3422346C2 (de) 1993-09-16

Family

ID=27055053

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19843422346 Granted DE3422346A1 (de) 1983-06-17 1984-06-15 Neue herbizid wirksame 5-amino-3-oxo-4-(subst.-phenyl)-2,3-dihydrofurane und derivate davon, verfahren zu ihrer herstellung sowie diese verbindungen enthaltende herbizide mittel

Country Status (15)

Country Link
KR (1) KR910005893B1 (de)
AR (1) AR243517A1 (de)
AT (1) AT389305B (de)
AU (1) AU570466B2 (de)
BR (1) BR8402935A (de)
CA (1) CA1252468A (de)
CH (1) CH659651A5 (de)
DE (1) DE3422346A1 (de)
ES (6) ES8602733A1 (de)
FR (1) FR2547581B1 (de)
GB (1) GB2142629B (de)
IL (1) IL71981A (de)
IT (1) IT1175507B (de)
MX (1) MX7700E (de)
NL (1) NL193833C (de)

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP2052612A1 (de) 2007-10-24 2009-04-29 Bayer CropScience AG Herbizid-Kombination
DE102008037629A1 (de) 2008-08-14 2010-02-18 Bayer Cropscience Ag Herbizid-Kombination mit Dimethoxytriazinyl-substituierten Difluormethansulfonylaniliden
CN107056735A (zh) * 2017-05-24 2017-08-18 江苏省农用激素工程技术研究中心有限公司 呋草酮中间体的制备方法
WO2024023035A1 (en) 2022-07-25 2024-02-01 Syngenta Crop Protection Ag Herbicidal compositions

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
AU581188B2 (en) * 1983-11-17 1989-02-16 Visy Industrial Plastics Pty Ltd Closure means and parts thereof
DE3577384D1 (de) * 1985-08-02 1990-06-07 Chevron Res Unkrautvertilgende 2-(oxa- oder thiaheterozyklische) 5-amino-3-oxo-4-(substituierte phenyl)-2,3-dihydrofurane.
GB9218678D0 (en) * 1992-09-03 1992-10-21 Rhone Poulenc Agrochimie Compositions of herbicides
GB9218664D0 (en) * 1992-09-03 1992-10-21 Rhone Poulenc Agrochimie Herbicidal compositions
WO1997002263A1 (en) * 1995-06-30 1997-01-23 Korea Research Institute Of Chemical Technology 3(2h)-furanone derivatives

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1521092A (en) * 1974-08-28 1978-08-09 Lilly Co Eli 3-phenyl-5-substituted-4 (1h)-pyridones-(thiones)
US4441910A (en) * 1981-03-24 1984-04-10 E. I. Du Pont De Nemours And Company Thiophene or furan herbicides

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3239538A (en) * 1962-10-11 1966-03-08 Monsanto Co 2, 2-dichloro-3(2h)-furanones and the preparation of aryl-pyruvic acid therefrom
JPS62500588A (ja) * 1984-10-26 1987-03-12 シエブロン リサ−チ コンパニ− 置換アミノ除草剤製造の改良方法

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1521092A (en) * 1974-08-28 1978-08-09 Lilly Co Eli 3-phenyl-5-substituted-4 (1h)-pyridones-(thiones)
US4441910A (en) * 1981-03-24 1984-04-10 E. I. Du Pont De Nemours And Company Thiophene or furan herbicides

Non-Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Chem. Abstr. 69, 1968, 10 352 *
Chem. Abstr. 71, 1969, 61 195 *
Chemiker-Z. 104, 1980, S. 302-303 *
Helv. Chem. Acta 66, 1983, S. 362-378 *

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP2052612A1 (de) 2007-10-24 2009-04-29 Bayer CropScience AG Herbizid-Kombination
DE102008037629A1 (de) 2008-08-14 2010-02-18 Bayer Cropscience Ag Herbizid-Kombination mit Dimethoxytriazinyl-substituierten Difluormethansulfonylaniliden
CN107056735A (zh) * 2017-05-24 2017-08-18 江苏省农用激素工程技术研究中心有限公司 呋草酮中间体的制备方法
CN107056735B (zh) * 2017-05-24 2019-06-25 江苏省农用激素工程技术研究中心有限公司 呋草酮中间体的制备方法
WO2024023035A1 (en) 2022-07-25 2024-02-01 Syngenta Crop Protection Ag Herbicidal compositions

Also Published As

Publication number Publication date
IL71981A (en) 1987-12-31
CA1252468A (en) 1989-04-11
GB2142629B (en) 1986-11-05
ES8604916A1 (es) 1986-03-01
ES8604914A1 (es) 1986-03-01
ES8608869A1 (es) 1986-07-16
ES8604187A1 (es) 1986-01-16
AR243517A1 (es) 1993-08-31
KR850000425A (ko) 1985-02-27
CH659651A5 (de) 1987-02-13
ATA192984A (de) 1989-04-15
GB2142629A (en) 1985-01-23
NL8401876A (nl) 1985-01-16
ES533473A0 (es) 1985-12-01
IT8421432A0 (it) 1984-06-15
GB8415480D0 (en) 1984-07-25
NL193833B (nl) 2000-08-01
IT8421432A1 (it) 1985-12-15
ES544949A0 (es) 1986-03-01
MX7700E (es) 1990-09-10
KR910005893B1 (ko) 1991-08-06
ES544952A0 (es) 1986-07-16
AT389305B (de) 1989-11-27
IT1175507B (it) 1987-07-01
IL71981A0 (en) 1984-09-30
AU2882284A (en) 1984-12-20
ES8602733A1 (es) 1985-12-01
ES544951A0 (es) 1986-03-01
FR2547581A1 (fr) 1984-12-21
NL193833C (nl) 2000-12-04
ES544953A0 (es) 1986-01-16
FR2547581B1 (fr) 1986-12-19
ES8604915A1 (es) 1986-03-01
DE3422346C2 (de) 1993-09-16
BR8402935A (pt) 1985-05-28
AU570466B2 (en) 1988-03-17
ES544950A0 (es) 1986-03-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE3881443T2 (de) Imidazol-Verbindung und diese enthaltende biozide Zusammensetzungen.
DE69500091T2 (de) 4-Phenylamino-Pyrimidin-Derivate, Verfahren zur Herstellung und diese enthaltende Schädlingsbekämpfungsmittel für Landwirtschaft und Gartenbau
DE69427270T2 (de) Pyrimidin Derivate, Verfahren zu deren Herstellung und ihre Verwendung als herbizides Mittel
DE69628705T2 (de) Isoxazole- und Isothiazole-5-carboxamid Derivate, deren Herstellung und deren Verwendung als Herbizide
DE2804299A1 (de) Fungizide mittel
EP0460575A1 (de) Aromatische Verbindungen
DE3146309C2 (de)
EP0207894B1 (de) Herbizid wirkende Derivate des N-Phenyl-3,4,5,6-tetrahydrophthalsäureimides
DE3713774C2 (de) Pyrazol-Derivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Fungizide
DE69411906T2 (de) Herbizide substituierte 1-phenyl-oder 1-pyridinyl-benzotriazole
DE69715731T2 (de) Benzyloxy-substituierte Aromaten und ihre Verwendung als Fungizide und Insektizide
US4568376A (en) Herbicidal 5-amino-3-oxo-4-(substituted-phenyl)-2,3-dihydrofuran and derivatives thereof
DE69015896T2 (de) Phenoxyalkylamin-Derivate und Insektizide, Akarizide und Fungizide.
DE3422346A1 (de) Neue herbizid wirksame 5-amino-3-oxo-4-(subst.-phenyl)-2,3-dihydrofurane und derivate davon, verfahren zu ihrer herstellung sowie diese verbindungen enthaltende herbizide mittel
EP0190105A2 (de) Herbizides Mittel
EP0013360A2 (de) N-substituierte Carbonsäureanilide, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie ihre Verwendung als Fungizide
DE69221598T2 (de) Haloalkylthio, -sulfinyl und -sulfonylarylpyrrole, insektizide, akarizide und fungizide Mittel
EP0561845B1 (de) Pyrido-anellierte 4-oxo-4h-benzopyrane, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als antidots
DE69110749T2 (de) Barbitursäurederivate mit insektizider Wirkung.
DE3852908T2 (de) 4-Halogen-3-pyridincarboxamid-Verbindungen und herbizide Zusammensetzungen daraus.
DE68910423T2 (de) 5-Substituierte-2,4-Diphenylpyrimidin-Derivate, deren Herstellung und herbizide Verwendung.
CH673651A5 (de)
DE69013427T2 (de) Glyoxyl-Cyclohexendione.
DE69416262T2 (de) Oxazoline Derivate, Verfahren zu deren Herstellung und diese enthaltende landwirtschaftliche und gärtnerische Präparate zur Kontrolle von Schädlungen
DE69202059T2 (de) Propensäurederivate.

Legal Events

Date Code Title Description
8110 Request for examination paragraph 44
8127 New person/name/address of the applicant

Owner name: CHEVRON RESEARCH AND TECHNOLOGY CO., SAN FRANCISCO

8128 New person/name/address of the agent

Representative=s name: DEUFEL, P., DIPL.-WIRTSCH.-ING.DR.RER.NAT. HERTEL,

8128 New person/name/address of the agent

Representative=s name: DEUFEL, P., DIPL.-WIRTSCH.-ING.DR.RER.NAT. HERTEL,

8128 New person/name/address of the agent

Representative=s name: DEUFEL, P., DIPL.-WIRTSCH.-ING.DR.RER.NAT. HERTEL,

D2 Grant after examination
8364 No opposition during term of opposition
8327 Change in the person/name/address of the patent owner

Owner name: RHONE-POULENC NEDERLAND B.V., AMSTELVEEN, NL

8327 Change in the person/name/address of the patent owner

Owner name: RHONE-POULENC AGROCHIMIE, LYON, FR