DE3211221C2 - Verfahren zum Konditionieren von wäßrigen, radioaktiven Lösungen für die Endlagerung - Google Patents
Verfahren zum Konditionieren von wäßrigen, radioaktiven Lösungen für die EndlagerungInfo
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Abstract
Lösungen oder Aufschlämmungen von Abfallmaterial in Wasser werden entwässert und in einem Polymerisat zur Beseitigung eingeschlossen, wobei Wasser durch Verdampfen als azeotropes Gemisch entfernt und der entwässerte Abfallrückstand in einem organischen Polymerisat eingeschlossen wird. Das offenbarte Verfahren und System sind besonders brauchbar zur sicheren Beseitigung radioaktiven Abfalls.
Description
a. Zusammenbringen einer wasserunlöslichen organischen, ein tiefsiedendes azeotropes Gemisch
mit Wasser bildenden Flüssigkeit mit Wasser und nicht-flüchtigem Abfallmaterial und Erhitzen des azeotropen Gemischs zu dessen
Verdampfung und
b. Verteilen einer polymerisierbaren Masse im entwässerten Abfallmaterial und Bilden einer
das entwässerte Abfallmaterial umgebenden Polymer-Einkapselung,
dadurch gekennzeichnet,
c. daß eine ein polymerisierbares Monomer umfassende wasserunlösliche organische Flüssigkeit
verwendet wird, wobei das azeotrope Gemisch zum Verdampfen des Wassers und der organischen Flüssigkeit auf eine Temperatur
unter der Siedetemperatur des Wassers mit dem darin enthaltenen löslichen Abfallmaterial
erwärmt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als polymerisierbares Monomer ein
solches aus der Gruppe Styrol und Vinyltoluol verwendet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als wasserunlösliche organische
Flüssigkeit eine polymerisierende Komponente verwendet wird, die das das entwässerte Abfallmaterial
einschließende Polymerisat bildet, und ein copolymerisierendes Mittel mit dem Monomer kombiniert
wird, um die Polymer-Einkapselung um das entwässerte Abfallmaterial herum zu bilden.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß dem Monomer ein Polymerisationskatalysator
zur Bildung der Polymer-Einkapselung um das entwässerte Abfallmaterial herum zugesetzt
wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß zum Einkapseln des
entwässerten Abfallmaterials ein Polymer aus der Gruppe der Polyester, Divinylester und Epoxidharze
verwendet wird.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Konditionieren von wäßrigen radioaktiven Lösungen für die
Endlagerung nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1.
Ein derartiges Verfahren ist z. B. durch die DE-OS 14 672 bereits bekannt.
Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht es, wasserhaltige,
radioaktive Abfallmaterialien aus Kernkraftanlagen wirksam zu beseitigen, und sorgt für deren Volumenverringerung
und sichere Lagerung.
Leichtwasser-moderierte und -gekühlte Kernkraftanlagen erfordern umfangreiche Wasserbehandlungseinrichtungen,
um das Wasser innerhalb vorgeschriebener Radioaktivitäts- und Reinheitsgrenzen zu halten.
Bislang sind diese Abfälle mit Beton, Asphalt oder Harnstoff-Formaldehyd als Einschlußmedium gemischt
worden. Diese Verfahren liefern jedoch keine ausreichende Volumenverringerung und im Falle des Einschlusses
in Beton nimmt das Volumen sogar zu. Die Beseitigungs- und Transportkosten haben in den letzten
Jahren erheblich zugenommen, was das Beseitigungsvolumen und somit die Verringerung des Abfallvolumens
überragende wirtschaftliche Bedeutung erlangen läßt.
Die Möglichkeit des Austritts radioaktiver Materialien aus beseitigtem Abfall in das Grundwasser ist auch
ein sehr entscheidendes Kriterium geworden. Keines der obigen Einschlußmaterialien bietet über einen langen
Zeitraum eine hinreichend niedrige Austrittsrate, um Probleme auf diesem Gebiet zu vermeiden.
Andere Beseitigungsverfahren sind in der US-PS 40 77 901 erörtert, wonach die radioaktiven Abfall-Lösungen oder Aufschlämmungen in einem Polymerisationsmittel dispergiert werden, das um den zu beseitigenden Abfall ein festes Polymerisat bildet. Auch die US-PS 41 19 560 beschreibt eine Dehydratisierung der Abfälle mit einem erhitzten inerten Träger und schließlich den Einschluß des zu beseitigenden getrockneten Abfalls in einem Epoxypolymerisat.
Andere Beseitigungsverfahren sind in der US-PS 40 77 901 erörtert, wonach die radioaktiven Abfall-Lösungen oder Aufschlämmungen in einem Polymerisationsmittel dispergiert werden, das um den zu beseitigenden Abfall ein festes Polymerisat bildet. Auch die US-PS 41 19 560 beschreibt eine Dehydratisierung der Abfälle mit einem erhitzten inerten Träger und schließlich den Einschluß des zu beseitigenden getrockneten Abfalls in einem Epoxypolymerisat.
Die DE-OS 27 14 672 beschreibt ein Verfahren zum Abtrennen von festen, radioaktiven Bestandteilen aus
flüssigem Abfall und Überführen in Einheiten für die Langzeitlagerung. Dabei wird Wasser azeotrop abdestilliert,
z. B. mit Benzol, und dann eine Substanz eingerührt, die den vom Wasser weitgehend befreiten Abfall
in festen Zustand überführt. Als verfestigende Substanzen werden beispielsweise Bitumen oder ein Polyol-Isocyanat-Gemisch
genannt. Die Verwendung von polymerisierbaren Monomeren für die azeotrope Destillation
wird in dieser Druckschrift nicht erwähnt.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, das bekannte Verfahren dahingehend zu verbessern, daß eine bessere Vermischung der verfestigenden Substanz mit dem Abfall gewährleistet wird, um dadurch die Einkapselung zu verbessern.
Gelöst wird diese Aufgabe durch das Verfahren nach
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, das bekannte Verfahren dahingehend zu verbessern, daß eine bessere Vermischung der verfestigenden Substanz mit dem Abfall gewährleistet wird, um dadurch die Einkapselung zu verbessern.
Gelöst wird diese Aufgabe durch das Verfahren nach
Das polymerisierbare Monomer wirkt als eine Komponente
des azeotropen Gemischs, um das Entfernen von Wasser zu ermöglichen oder zu erleichtern, und
dann Teil des einschließenden Polymerisats zu werden.
Die Erfindung wendet ein Prinzip des azeotropen Trocknens an, um Wasser aus kontaminierten Lösungen
oder Aufschlämmungen zu entfernen. Die Destillationstemperaturen sind stets niedriger als die der am tiefsten
siedenden Komponente des Gemischs. Der volumenmä-Big verringerte, entwässerte und vorzugsweise mit einem
polymerisierbaren Monomeren benetzte Abfall wird danach durch Kombinieren mit einem co-reaktiven
Polymeren eingeschlossen, wobei der Abfall darin eingehüllt ist.
In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung wird ein polymerisierendes Monomer, wie Styrol, zur
Bildung des azeotropen Gemischs und als Coreagens zur Bildung des einkapselnden Polymerisats eingesetzt.
So kann dieselbe Flüssigkeit, die eine Komponente des azeotropen Gemischs für den Entwässerungsvorgang
liefert, im Abfall belassen und/oder zu ihm zurückgeführt werden, um das einschließende Polymerisat zu bilden.
Nachfolgend wird die Erfindung unter Bezugnahme auf die Figur beispielhaft erläutert Das Entwässerungsund
einkapselnde Abfallbeseitigungssystem 10 dient auch der Veranschaulichung der Verfahrensabläufe und
-folge der Erfindung sowie einer geeigneten Vorrichtung zu deren Durchführung.
Wasserhaltiges Abfallmaterial wird zu einem Behälter
12 des Systems 10 zur Beseitigung von Wasser und zum Einschließen geführt. Der Behälter 12 ist mit einer
geeigneten Heizeinrichtung, wie einem Mantel 14 für ein Heizmrdium, z. B. Dampf oder Heißwasser, und einer
Mischeinrichtung zum Vereinigen von Bestandteilen darin, wie einem Mischerblatt 16, mit einem Antrieb,
wie einem Motor, ausgestattet Der Behälter 12 weist einen Einlaß 18 zur Aufnahme wasserhaltigen Abfalls
und einen Auslaß 20, vorzugsweise in einem unteren Teil angeordnet, zum Ausbringen des Inhalts auf.
Eine wasserunlösliche organische Flüssigkeit wird dem Behälter 12 von einer Versorgungsquelle, wie einem
Vorratsbehälter 22, zum Mischen mit dem wasserhaltigen Abfall zugeführt, wodurch ein tiefsiedendes
Gemisch der organischen Flüssigkeit mit dem Wasser ,gebildet wird.
Das System kann mit einer Reihe organischer Materialien betrieben werden. Beispielsweise kann Styrol
vom Vorratsbehälter 22 zugeführt und zur Bildung des Azeotrops mit Wasser zu dessen Entfernung verwendet
werden, oder Materialien, die Styrol enthalten, wie handelsübliche ungesättigte Polyester oder härtbare Ester
mit Vinyl-Endgruppen. Diese können aus dem Vorratsbehälter 22 zugesetzt werden, wobei die Styrolkornponente
des Gemischs zur Bildung des Azeotrops mit Wasser verwendet wird.
Das System kann mit einer Reihe von Vorratsbehältern 22, 22' usw. ausgestattet sein, um den Behälter 12
mit irgendeinem oder mehreren der das azeotrope Gemisch und/oder das Polymerisat bildenden Mittel zu
versorgen.
Der Behälter 12 kann auch, je nach Notwendigkeit, mit einem Behälter 24 irgendeines die Polymerisation
steuernden Mittels ausgestattet sein, das einen Polymerisationsinhibitor, wie Mono-t-butylhydrochinon, oder
einen Polymerisationskatalysator oder ein Härtungsmittel, wie Benzoylperoxid, umfaßt.
Wenn der wasserhaltigen Abfall enthaltende Behälter 12 mit einer wasserunlöslichen organischen Flüssigkeit,
z. B. mit dem polymerisierbaren Monomer Styrol oder Vinyltoluol, gefüllt wird, verteilt sich die organische
Flüssigkeit über das Wasser und bildet ein azeotropes
Gemisch verhältnismäßig niedriger Siedetemperatur. Beim Erwärmen des azeotropen Gemischs, z. B. mit
Dampf im Mantel 14, verdampft das tiefsiedende Gemisch aus Wasser und organischer Flüssigkeit, und das
Dampfgemisch wird in einen mit dem verdampfenden Behälter 12 verbundenen Kühler 28 geleitet. Durch Senken
des Drucks im Behälter kann das Verdampfen des azeotropen Gemischs gefördert und dessen Temperatur
herabgesetzt werden. Der Behälterdruck wird mittels einer Vakuumpumpe 26 herabgesetzt.
Der aus Wasser und organischem Material gebildete Dampf des verdampften azeotropen Gemischs wird zu
einer Flüssigkeit im Kühler 28 gekühlt und das Kondensat in einen Flüssigphasen-Scheider 30 geleitet. Die beiden
Flüssigphasen werden im Scheider getrennt und die wäßrige Phase daraus verworfen.
Die wasserunlösliche organische flüssige Phase wird über der Wasserphase im Scheider 30 dekantiert und
kann zum Verdampfungs-Behälter 12 zur erneuten Verwendung rückgeführt oder anderweitig beseitigt werden.
Die abgetrennte und rückgeführte organische Flüssigkeit kann wieder zur Bildung eines azeotropen Gemischs
mit Wasser für weitere Tiefternperaturverdampfung in einem kontinuierlichen Vorgang verwendet oder
einfach für einen späteren Chargenbetrieb rückgeführt werden.
So kann das Entwässern des wasserhaltigen Abfalls bis zu jedem beliebigen Grad ablaufen, entweder durch
Erneuern oder durch Rückführen der organischen Flüssigkeit zur Aufrechterhaltung des azeotropen Gemischs
und zu dessen Verdampfung.
Ist ein Entwässern des wasserhaltigen Abfalls in geeignetem Ausmaß erreicht, kann das Einschließen des
verbliebenen Abfallmaterials mit einem organischen Polymer erfolgen.
Polymerisierende Mittel, Katalysator, zusätzliche Monomere oder ungesättigte Vorpolymere werden
dem Behälter 12 zugeführt Organische Masssen, die durch herkömmliche Reaktionen polymerisieren, können
in den Behälter 12 durch Vorratsbehälter 22, 22'
usw. zwecks Kombination mit dem Abfall und seinem Einschluß neu zugeführt werden. Wenigstens einer der
Bestandteile der Polymerisation zum Einschließen wird beim Entwässerungsvorgang als Komponente des tiefsiedenden azeotropen Gemischs verwendet. Die organische
Flüssigkeit, die die Doppelrolle der Bildung des azeotropen Gemischs mit dem Wasser und eines Bestandteils
des einschließenden Polymeren erfüllt, kann vom Kühler 28 und Scheider 30 in den Verdampfungsbehälter 12 rückgeführt werden und nimmt an der Bildung
des einschließenden Polymerisats teil. Natürlich kann ein Teil des/der polymerisatbildenden Bestandteilsie)
durch Rückführen aus der Verdampfung des azeotropen Gemischs zur Verfügung gestellt und ein
Teil neu eingeführt werden. Oder aber eine Komponente zur Bildung des Polymerisats kann zur Erzeugung des
azeotropen Gemischs verwendet und zum Behälter 12 rückgeführt werden, während eine oder mehrere andere
Komponenten für das Polymerisat dem Behälter zum Einschließen direkt neu zugeführt werden kann bzw.
können.
In jedem Falle umfassen die Polymermassen, Polymerisationsreaktionen
und polymerisierenden Mittel und dergleichen, die zu ihrer Bildung eingesetzt werden, darunter
Monomere, Katalysatoren und Härtungsmittel, alle herkömmlichen Mittel, Reaktionen und Bestandteile,
wie sie auf dem Fachgebiet bekannt sind. Vergleiche z. B. die in der US-PS 40 77 901 und 41 19 560 beschriebenen
Polymerisate.
Polyester und Divinylester sind Beispiele für geeignete Polymere, die Styrol oder Vinyltoluol als Monomer
einschließen können. Ein typisches ungesättigtes Polyesterpolymer umfaßt ein Reaktionsprodukt von Phthalsäure,
Maleinsäure und mehrwertigem Alkohol. Und ein typischer härtbarer Ester mit Vinylendgruppen ist z. B.
ein Bis-(acrylatester) eines Diols.
Die folgende Arbeitsweise veranschaulicht eine Ausführungsform der Erfindung, die ein Polymerisat, wie
einen ungesättigten Polyester oder Divinylester, und ein Monomer des Styrol- oder Vinyltoluol-Typs verwendet,
das als eine Komponente des azeotropen Gemischs und des einschließenden Polymerisats wirkt: Styrol wurde
mit einem wasserhaltigen Abfall zusammengebracht, der 20 Gew.-% Natriumsulfat enthielt, um einen Ionenaustauscher-Regenerierlösungsauslauf
zu simulieren, und zwar in einem geeigneten Behälter, der mit Dampf beheizt wurde, wie in der Figur mit 12 wiedergegeben.
Styrol wurde in einer Menge von etwa 17,7 kg 45,4 kg Natriumsulfat im Abwasser zugesetzt. Das Gemisch
wurde erwärmt und bei Atmosphärendruck bei seinem Siedepunkt von 940C gehalten, und es bildete sich das
Azeotrop aus Wasser und Styrol und verdampfte in einem Verhältnis von etwa 59,1% Styrol und etwa 40,9%
Wasser. Der Dampf wurde aufgefangen und kondensiert, und, da Wasser und Styrol ineinander unlöslich
sind, die beiden Phasen getrennt, das Wasser in einer geeigneten Weise verworfen und das Styrol zur Abfalllösung
oder -suspension im Behälter riickgeführt. Das .Rückführen des Styrols wurde fortgesetzt, bis praktisch
das gesamte Wasser aus den 45,4 kg Natriumsulfat entfernt war. Am Ende des Abdestillierens des noch vorhandenen
azeotropen Styrol/Wasser-Gemischs stieg die Temperatur. Der Temperaturanstieg zeigte die
praktisch vollständige Entfernung des Wassers an.
Etwa 11,8 kg Polyester oder Divinylester-Bestandtei-Ie
wurden dem entwässerten Abfall zugesetzt und durch Mischen verteilt.
Die Bestandteile der benutzten Polymerzusammensetzung
können einzeln, wie aus den dargestellten. Versorgungsbehältern 22, 22' usw, oder als handelsübliche
Mischung der Bestandteile eingebracht werden. Etwa 136 g Katalysator, z. B. Benzylperoxid, wurden den anderen
Komponenten im Behälter 12 zugesetzt und die Kombination polymerisierender Mittel und entwässerten
Abfalls in einen Behälter 32 ausgebracht Alternativ kann das die Polymerisation aktivierende Mittel, z. B.
ein Katalysator oder Härtungsmittel, zugesetzt werden, nachdem die Polymerisationsbestandteile und der entwässerte
Abfall aus dem Verdampfungs-Behälter entfernt worden sind. Bei jeder der beschriebenen Verfahrensweisen
erfolgt die Polymerisation so, daß sich der Abfall in dem/den polymerisierenden Bestandteil(en)
befindet was zu einer festen Masse führt die das entwässerte Abfallmaterial in einem wenig auslaugbaren
Polymer einhüllt Die Volumenverringerung von einer 2O°/oigen Natriumsulfatlösung zu einem verfestigten
Produkt erfolgte auf etwa 'Λ bis Άο.
Es stehen Polymerisationskatalysatoren zur Verfügung, die bei einem gegebenen Temperaturwert wirksam
werden. So kann der Katalysator zusammen mit den anderen polymerisierenden Mitteln in ein azeotropes
Gemisch eingebracht und die Entwässerung durch azeotrope Gemischverdampfung unterhalb der Aktivierungstemperatur
des Katalysators durchgeführt werden, so daß die Polymerisation bis zu einem Zeitpunkt
hinausgeschoben wird, bei dem ein angemessenes Wasservolumen entfernt worden ist Nach dem Ausbringen
des Wasser-Polymergemischs in den Behälter 32 wird dieser erwärmt, um die Polymerisation zu starten. Im
Behälter 12 zurückbleibender Katalysator polymerisiert die nachfolgende Charge nicht, da die den Katalysator
aktivierende Temperatur nicht erreicht wird.
Im Handel verfügbare Massen aus Polymerbestandteilen, die Styrol enthalten, enthalten häufig Polymerisationsinhibitoren,
um die vorzeitige Polymerisation des Styrols auszuschließen. Verminderter Druck kann angewandt
werden, um die entwässernde Verdampfung bei tieferen oder mäßigeren Temperaturen, die für die das
inhibierte Styrol enthaltenden Massen verträglich sind, durchzuführen. Die Polymerisation erfolgt dann anschließend
bei höheren Temperaturen.
Typische Epoxypolymermassen oder Bestandteile dafür umfassen kein Styrol oder einen vergleichbaren Bestandteil,
der ein azeotropes Gemisch mit Wasser bildet So wird, wenn ein Epoxypolymer zum Einschließen verwendet
wird, eine geeignete wasserunlösliche organische Flüssigkeit dem wasserhaltigen Abfall in einer zur
Bildung des azeotropen Gemischs mit dem Wasser geeigneten Geschwindigkeit oder Menge zugesetzt.
Neben der Unlöslichkeit in Wasser, um die Trennung vom Wasser zu ermöglichen, muß die organische Flüssigkeit
für die Bildung des Azeotrops eine Siedetemperatur haben, die beträchtlich unter der der Bestandteile
der Polymerzusammensetzung liegt, wenn alle solche Komponenten gleichzeitig vorhanden sein sollen. Auch
sollte die Flüssigkeit so ausgewählt werden, daß ein Azeotrop mit Mindestsiedetemperatur entsteht, und je
höher der Anteil des Wassers im Azeotropverhälinis ist,
um so wirksamer ist der Entwässerungsvorgang.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (1)
1. Verfahren zum Konditionieren von radioaktiven wäßrigen Lösungen durch Entfernen von Wasser
aus wasserhaltigem Abfallmaterial und zum Einkapseln des anfallenden entwässerten Abfallmaterials
für die Endlagerung durch die Kombination der Stufen:
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