DE3137812C2 - - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Abscheiden von
Chlor, Fluor und Schwefel sowie deren Verbindungen aus
dem in einer Kohleentgasungs- oder -vergasungsanlage an
fallenden Brenngas und aus dem Rauchgas einer das Brenn
gas und gegebenenfalls den Koks verwendenden Kraftwerks
anlage.
Die Kohleentgasung- und -vergasung liefert einen gasför
migen Brennstoff für das öffentliche Netz, als Einsatz
stoff für die chemische Industrie anstelle von Erdgas
oder für die Stromerzeugung in Kraftwerken.
Aus Gründen der Emissionsbegrenzung, der Gefahr einer
Korrosion der Anlagenteile und im Hinblick auf die Gefahr
von Vergiftungen muß das bei der Kohleentgasung und -ver
gasung anfallende Brenngas, beispielsweise ehe es in das
öffentliche Netz eingespeist wird, von allen schädlichen
und die Umwelt belastenden Komponenten befreit werden.
Die aus der Kohlebeschaffenheit resultierenden schädli
chen Komponenten fallen entweder als Staub oder gasförmig
als Schwefel, Chlor, Fluor und deren Verbindungen an.
Darüber hinaus entstehen beim Vergasungsprozeß weitere
Gaskomponenten wie z. B. HCN, NH3, die ebenfalls abge
schieden werden müssen. Wenn das Gas für Synthesezwecke
in der chemischen Industrie eingesetzt wird, ist eine
Reinigung auf sehr geringe Restwerte der Schadstoffver
bindungen erforderlich. Eine derartige Gasreinigung ist
in der deutschen Offenlegungsschrift 14 44 961 beschrie
ben.
Während also die Verwendung des Brenngases für das öf
fentliche Netz oder als Einsatzstoff in der chemischen
Industrie ein vollständiges Abscheiden aller
Begleitstoffe erforderlich macht, ist dies - mit Ausnahme
einer Staubabscheidung - bei der Verwendung in einem
Kraftwerksprozeß mit Rücksicht auf die Emissionsvor
schriften dann nicht unbedingt erforderlich, wenn diese
Begleitkomponenten bei einer Rauchgasreinigung nachträg
lich entfernt werden, wie diese z. B. in "Umschau", 1968,
Heft 19, S. 601 beschrieben ist. Die Reinigung der Abgase
eines Gasschmelz- oder eines Elektrolyseofens zur
Aluminiumherstellung, nur durch Zugabe von Ca(OH)2 Fluor
und gegebenenfalls SO2 abzuscheiden, ist des weiteren
noch in der britischen Patentschrift 14 29 427
beschrieben.
Besonders vorteilhaft ist der Einsatz des Brenngases in
Kraftwerken mit Gasturbinen. Werden derartige Gasturbinen
innerhalb eines sogenannten Kombiprozesses in Verbindung
mit einem Dampfturbinenprozeß eingesetzt, so läßt sich
der thermodynamische Wirkungsgrad nicht unerheblich stei
gern, da der Gasturbinenprozeß mit einer erheblich höhe
ren Temperatur als der Dampfturbinenprozeß arbeitet.
Die Erfindung geht von der Überlegung aus, daß es ange
sichts der immer knapper und teurer werdenden Brennstoffe
erforderlich ist, den Gesamtwirkungsgrad der Kraftwerks
anlagen möglichst hoch zu treiben. Daher kommt es darauf
an, jeden Verfahrensschritt von der Aufbereitung des
Brennstoffes bis zur Reinigung des Brenn- und Abgases un
ter Berücksichtigung der Emissionsvorschriften, der Ent
sorgung der beim Kraftwerksbetrieb anfallenden Abfälle
und Abwässer sowie der Lebensdauer bzw. Reparaturanfäl
ligkeit der einzelnen Anlagenteile zu optimieren. Der Er
findung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren
zu schaffen, das sowohl anlagentechnisch als auch in der
Energiebilanz mit möglichst geringem Aufwand arbeitet,
Energieverluste zu vermindern gestattet, Schäden an den
Gasturbinen und anderen Anlagenteilen durch korrodierende
Begleitstoffe des Brenngases vermeidet und bei optimaler
Ausnutzung des zum Abscheiden der Begleitstoffe erforder
lichen Absorptionsmittels industriell verwertbare Verbin
dungen der Begleitstoffe liefert.
Gelöst wird diese Aufgabe dadurch, daß bei einem Verfahren
der eingangs erwähnten Art erfindungsgemäß Chlor und
Fluor sowie deren Verbindungen bereits vor der Verwertung
des Brenngases im Kraftwerksprozeß vorzugsweise
trocken sowie der Schwefel und seine Verbindungen sowie
gegebenenfalls erneut Chlor und Fluor sowie deren Verbindungen
erst nach dem Kraftwerksprozeß aus dem Rauchgas
abgeschieden werden. Bei dieser Verfahrensweise
werden die Chlor- und Fluorverbindungen, die die Gasturbinenschaufeln
angreifen und daher deren Lebensdauer
herabsetzen, mit verhältnismäßig geringem Aufwand
aus dem Brenngas entfernt, während der Schwefel und seine
Verbindungen, die die Lebensdauer der Kraftwerksanlagenteile
kaum oder gar nicht beeinträchtigen, erst am
Ende des Kraftwerksprozesses in einer üblichen Rauchgasentschwefelungsanlage
abgeschieden werden.
Obwohl zwei Gasreinigungen erforderlich sind - eine zum
selektiven Abscheiden von Chloriden und Fluoriden aus
dem Brenngas und eine zum Abscheiden von Schwefel und
Schwefelverbindungen aus dem Rauchgas - ist der Gesamtaufwand
geringer und mit weniger Verlusten verbunden, als
wenn sämtliche Begleitstoffe vor der Verwertung des
Brenngases im Kraftwerksprozeß entfernt würden. Die Gesamtreinigung
des Brenngases ist nämlich sehr aufwendig,
da neben den bereits erwähnten Gaskomponenten auch die
bei der Ent- bzw. Vergasung von Kohle anfallenden Stickstoffverbindungen
wie HCN und NH₃ entfernt werden müssen,
weil sie die üblichen Absorptionsmittel der Gasreinigungsverfahren
kontaminieren. Beim trockenen Abscheiden
von Chlorid und Fluorid können diese Bestandteile
im Gas verbleiben, das sie in der Brennkammer der Gasturbine
zu unschädlichen Verbindungen oxydiert werden.
Die Gesamtreinigung kann darüber hinaus für das Lastverhalten
der Gesamtanlage bestimmend sein, wodurch
die Flexibilität und Anpassungsfähigkeit der Kraftwerksanlage
an den Energiebedarf vermindert wird.
Bei einer vorteilhaften Verfahrensvariante können die
Chlorid- und Fluorverbindungen zusammen mit dem Koksstaub
der Kohleent- oder -vergasung aus dem Brenngas
abgeschieden und der Feuerung eines Dampfkessels der
Kraftwerksanlage zugeführt werden. In diesem Fall ist
nur ein Staubfilter erforderlich. Die Chloride und
Fluoride gehen in der Feuerung des Dampfkessels wieder
in die Gasphase über und werden bei der Rauchgasentschwefelung
endgültig entfernt. Die Chloride und
Fluoride greifen auch in diesem Falle die Gasturbinenschaufeln
nicht an, und etwaige weitere saure Gasbestandteile, die je nach Gaserzeugungsverfahren und
Einsatzstoff im Gas enthalten sein können und beim
Abscheiden der Chloride und Fluoride mit dem Absorbens
reagieren, lassen sich in der Feuerung umweltfreundlich
oxydieren.
Geschieht das Abscheiden des Chlors, des Fluors und
deren Verbindungen aus dem Brenngas im Trockenverfahren,
so ist damit eine Steigerung des Wirkungsgrades
der Anlage verbunden, da sich im Anschluß an die Abhitzenutzung
der bei der Kohleent- oder -vergasung entstehenden
fühlbaren Wärme auf hohem Temperaturniveau
hinter dem Gaserzeuger auch die mit niedrigem Temperaturniveau
anfallende Wärme verwerten läßt, weil das
Brenngas der Gasturbine mit verhältnismäßig hohem Temperaturniveau
zugeführt werden kann. Vorteilhafterweise
werden die Chloride und Fluoride bei erhöhter
Temperatur durch Behandeln des Brenngases mit Alkali-
und/oder Erdalkalimetalloxyden bzw. hydroxyden oder
-karbonaten trocken abgeschieden. Die Alkali- bzw. Erdalkalimetalle
verbinden sich mit dem Chlor und dem
Fluor und bilden entsprechende Chloride bzw. Fluoride,
während je nach Art des Einsatzstoffes Wasser- und Kohlendioxyd
abgespalten werden. Das trockene Alkali- bzw.
Erdalkalimetallchlorid und -fluorid wird aus dem Brenngas
zusammen mit dem überschüssigen Absorptionsmittel
ausgefiltert. Bei dieser trockenen Arbeitsweise wird
der Anfall von Abwasser vermieden, das bei nasser Fahrweise
z. B. in Gaswäschen durch Unterschreiten des Wasserdampftaupunktes
durch die notwendigen niedrigen Temperaturen
anfiele. Dieses Kondensat wäre neben Chloriden
und Fluoriden auch noch mit anderen Schadstoffen
wie z. B. Ammonium- und Cyanidverbindungen belastet.
Statt nun die Alkali- bzw. Erdalkalimetallchloride und
-fluoride zusammen mit dem überschüssigen Absorptionsmittel
in Deponien zu lagern, wie es bisher üblich ist,
kann das gesamte ausgefilterte Stoffgemisch der Rauchgasentschwefelung
zugeführt und der noch unverbrauchte
Anteil der Alkali- bzw. Erdalkalimetalle dort zum Abscheiden
der Schwefelverbindungen verwendet werden. Die
im ausgefilterten Stoffgemisch enthaltenden Chloride
und Fluoride durchlaufen die Rauchgasentschwefelung lediglich
als Ballaststoff, ohne sich am Reaktionsgeschehen
zu beteiligen; sie können in einer kleinen Abwassermenge
ausgeschleust werden, die sich ohne Schwierigkeit
und mit einem wirtschaftlich vertretbaren Energieaufwand
eindampfen läßt. Auf diese Weise werden auch in
einem konventionellen Kohlekraftwerk mit Rauchgasentschwefelung
die mit der Kohle eingebrachten Chloride
und Fluoride aus dem Kreislauf der Rauchgasentschwefelung
entfernt.
Beim selektiven Abscheiden der Chloride und Fluoride aus
dem Brenngas brauch das Absorbens nicht voll ausgenutzt
und somit nicht stöchiometrisch dosiert zu werden. Da
die stöchiometrische Menge an Absorptionsmittel für das
Abscheiden des Schwefeldioxyds in der Rauchgasentschwefelung
ein Vielfaches im Vergleich zum Abscheiden der
Chloride und Fluoride ausmacht, ist sichergestellt, daß
der Absorptionsmittelüberschuß aus der Chlorid- und
Fluoridabscheidung in der Rauchgasentschwefelung voll
ausgenutzt wird. Das erlaubt einen Betrieb der Chlorid-
und Fluoridabscheidung mit fast beliebigem Absorptionsmittelüberschuß.
Die Erfindung wird nachfolgend anhand zweier in der Zeichnung
dargestellter Ausführungsbeispiele des näheren erläutert.
In der Zeichnung zeigt
Fig. 1 ein Blockdiagramm der einzelnen Kraftwerksteile
und den Verfahrensablauf und
Fig. 2 ein entsprechendes Schema einer anderen Kraftwerksanlage.
In einer Kohleent- oder -vergasungsanlage 1 mit Abhitzenutzung
wird ein Brenngas erzeugt, das zunächst noch mit
gasförmigen Begleit- bzw. Schadstoffen wie Chlor, Fluor
und Schwefelverbindungen sowie Staub und gegebenenfalls
Koks beladen ist. Zunächst wird aus dem Brenngas in einem
Staubabscheider 2 der mitgeführte Staub abgeschieden,
dann gelangt das Brenngas in eine Anlage 3 zum selektiven
Abscheiden von Chloriden und Fluoriden mit
Hilfe von Alkali- und Erdalkalioxyden bzw. -hydroxyden
und/oder -karbonaten, vorzugsweise Kalziumoxyd und Kalziumkarbonat.
Das entstehende Kalziumchlorid und Kalziumfluorid
wird zusammen mit dem überschüssigen Alkali-
bzw. Erdalkalioxyden oder -karbonaten aus der Anlage 3
direkt einer Rauchgasentschwefelungsanlage 6
zugeführt. Um jedoch aus dem Brenngas eventuell mitgerissene
Staubteilchen zu entfernen, ist der Anlage 3
ein Filter 4 nachgeschaltet, der den aufgefangenen
Staub ebenfalls direkt der Rauchgasentschwefelungsanlage 6
zuführt.
Vom Filter 4 gelangt das Brenngas in eine Kraftwerksanlage 5,
die vorzugsweise nach dem sogenannten Kombiprozeß
arbeitet, bei dem das Brenngas oder ein Teil
desselben zunächst einer Gasturbine zugeführt und mit
hohem Luftüberschuß verbrannt wird. Die Abgase der
Gasturbine enthalten genügend Sauerstoff, um direkt dem
Brennraum einer Dampfkesselanlage zugeführt werden zu
können, wo der Rest des Brenngases mit den Gasturbinenabgasen
verbrannt wird. Dem Dampfkessel kann auch zusätzlicher
fester, flüssiger oder gasförmiger Brennstoff
zugeführt werden. Die in der Kraftwerksanlage 5
entstehenden Rauchgase werden der Rauchgasentschwefelungsanlage 6
zugeführt, wo das Rauchgas in üblicher
Weise, jedoch mittels des von den Anlageteilen 3 und
4 zugeführten Stoffgemisches aus Alkali- bzw. Erdalkalichloriden
und -fluoriden und dem Absorptionsmittelüberschuß
aus Alkali- bzw. Erdalkalioxyden oder -karbonaten
und, soweit erforderlich, zusätzlichem Absorptionsmittel
entschwefelt wird.
Bei der Verfahrensvariante gemäß Fig. 2 läßt sich das
mit Chloriden und Fluoriden beladene trockene Absorbens
auch zusammen mit dem Staub aus der Kohleent-
bzw. -vergasungsanlage 1 in der Abscheidevorrichtung
3 und dem nachgeschalteten Filter 4 vom Brenngas trennen.
Das anfallende Gemisch aus Alkali- bzw. Erdalkalichloriden
und -fluoriden, dem Absorptionsmittelüberschuß
und dem gleichzeitig abgetrennten Staub, der in
der Regel noch wesentliche Anteile an nicht umgesetztem
Kohlenstoff als Koksstaub enthält, wird der Feuerung
eines Dampfkessels in der Kraftwerksanlage 5 zugeführt,
wo die brennbaren Bestandteile des Gemischs
umgesetzt und das schadstoffbeladene Absorbens thermisch
aufgespalten werden. Die aus dem Brenngas abgeschiedenen
Chloride und Fluoride befinden sich dann
im Rauchgas der Kraftwerksanlage 5 und werden in der
Rauchgasentschwefelungsanlage 6 zusammen mit dem Schwefeldioxid
entfernt. Der Vorteil dieser Verfahrensvariante
besteht in der Einsparung einer Abscheideeinheit
sowie der Oxydation von Verbindungen des Absorbens mit
anderen Schadstoffen im Brenngas, die besonders dann
entstehen, wenn durch die Art des Kohleent- bzw. -vergasungsverfahrens
das Brenngas mit erheblichen Mengen
an Stickstoffverbindungen wie HCN und NH₃ oder anderen
Schadstoffen belastet ist, die zu Verbindungen mit dem
Absorbens führen und sich auf dem Betrieb der Rauchgasentschwefelungsanlage
und das darin gewonnene Endprodukt
nachteilig auswirken können. Die Oxydation solcher
unerwünschten Gasbegleitstoffe in der Feuerung des
Dampfkessels ist eine umweltfreundliche Lösung.
Das erfindungsgemäße Verfahren zeichnet sich dadurch
aus, daß sich mit herkömmlicher Technik und herkömmlichen
Anlagen bei der Kohleent- oder -vergasung, bei
der Chlorid- und Fluoridabscheidung, beim Kraftwerksprozeß
und bei der Rauchgasentschwefelung ein optimiertes
Verfahren ergibt, das trotz geringen Aufwandes
durch einen hohen Gesamtwirkungsgrad gekennzeichnet
ist und industriell verwertbare Abfallprodukte
liefert.
Claims (7)
1. Verfahren zum Abscheiden von Chlor, Fluor und Schwe
fel sowie deren Verbindungen aus dem in einer Kohle
ent- oder- vergasungsanlage anfallenden Brenngas und
aus dem Rauchgas einer das Brenngas und gegebenen
falls den Koks verwendenden Kraftwerksanlage, dadurch
gekennzeichnet, daß
- a) Chlor und Fluor sowie deren Verbindungen vor dem Einsatz im Kraftwerksprozeß aus dem Brenngas und
- b) der Schwefel und seine Verbindungen sowie gegebe nenfalls erneut Chlor und Fluor sowie deren Ver bindungen erst nach dem Kraftwerksprozeß aus dem Kraftwerksrauchgas abgeschieden werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die Chlorid- und Fluoridverbindungen zusammen mit
dem Koksstaub der Kohleent- oder -vergasung aus dem
Brenngas abgeschieden und der Feuerung eines Dampf
kessels in der Kraftwerksanlage zugeführt werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn
zeichnet, daß Chlor, Fluor und ihre Verbindungen
trocken abgeschieden werden.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet,
daß das Trockenabscheiden mit Alkali- und/oder Erdal
kalimetalloxyden bzw. -hydroxyden geschieht.
5. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet,
daß das Trockenabscheiden mit Alkali- und/oder Erdal
kalimetallkarbonaten geschieht.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1, 3, 4 oder 5,
dadurch gekennzeichnet, daß die bei der Behandlung
der Brenngase entstehenden Alkali- bzw. Erdalkalime
tallchloride und -fluoride zusammen mit einem Über
schuß des Absorptionsmittels einer Rauchgasentschwe
felung zugeführt werden.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet,
daß der Absorptionsmittelüberschuß bei der Rauch
gasentschwefelung zu Alkali- oder Erdalkalisulfiten
bzw. zu Alkali- und/oder Erdalkalisulfaten umgesetzt
wird.
Priority Applications (4)
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8110 | Request for examination paragraph 44 | ||
D2 | Grant after examination | ||
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