DE2556454C2 - - Google Patents
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Description
Elektrischer Strom kann bekanntlich durch Verbrennen von fossilen
Brennstoffen erzeugt werden, und zwar entweder durch
direkte Verwendung der dadurch freigesetzten Gase zum Antrieb
einer Turbine für einen Stromgenerator oder durch Verwendung
der vorgenannten Gase zur Herstellung von Dampf, mit dem eine
Turbine für einen Stromgenerator angetrieben wird. Sofern
schwefelhaltige Brennstoffe verwendet werden (was im allgemeinen
der Fall ist), werden beim Verbrennungsvorgang große
Mengen an Schwefeloxiden gebildet.
Vor dem Ablassen derr Verbrennungsgase in die Atmosphäre muß
daher zumindest der größte Teil der Schwefeloxide aus den Gasen
entfernt werden, um die Umweltverschmutzung so klein wie
möglich zu halten. Obwohl ein solches Abtrennen, wie in der
GB-PS 10 89 716 beschrieben, an sich möglich ist, ist dies
in einer Vielzahl von Fällen wirtschaftlich nicht vorteilhaft.
Sofern die Schwefel enthaltenden Gase direkt zum Antrieb
einer Turbine für einen Stromgenerator verwendet werden, weisen
sie außerdem bei bestimmten Temperaturen eine nicht annehmbare
korrodierende Wirkung auf die Materialien der vorgenannten
Turbine auf, wodurch der Temperaturbereich beschränkt
wird, über den diese Gase zum Antrieb einer Turbine verwendet
werden können.
Es ist ebenfalls möglich, den Brennstoff nur partiell zu verbrennen
(Sauerstoffunterschuß oder Luft) und ihn zum größten
Teil in Kohlenmonoxid und Wasserstoff umzuwandeln, wobei der
im Brennstoff vorhandene gebundene Schwefel zum größten Teil in Schwefelwasserstoff
übergeht. Dieser Schwefelwasserstoff kann aus
dem erhaltenen Gasgemisch abgetrennt werden, wonach die Gase
vollständig verbrannt werden können, und diese praktisch
schwefeldioxidfreien Verbrennungsgase können dann direkt zum
Antrieb einer Turbine für einen Stromgenerator verwendet
werden. Die bei der partiellen Verbrennung des Brennstoffs
gebildeten Gase enthalten aber im allgemeinen auch nicht unerhebliche
Mengen an Kohlendioxid. Bei der Entfernung des
Schwefelwasserstoffs mit flüssigen basischen Absorptionsmitteln
stellt sich jetzt das Problem, daß das Kohlendioxid zusammen
mit dem Schwefelwasserstoff absorbiert wird. Nach
Desorption der Gase von den Absorptionsmitteln erhält man
Gemische aus Kohlendioxid und Schwefelwasserstoff, welche verhältnismäßig
große Mengen an Kohlendioxid enthalten. Sofern
der in diesen Gemischen enthaltene Schwefelwasserstoff in elementaren
Schwefel umgewandelt werden soll (z. B. mittels eines
Claus-Verfahrens), wirkt es sich nachteilig aus, daß das inerte
Kohlendioxid die Verwendung von großen (und deshalb kostspieligen)
Claus-Anlagen erforderlich macht; außerdem wirkt sich
der Kohlendioxidgehalt nachteilig auf das Wärmegleichgewicht
in der Claus-Anlage aus.
Vorzugsweise sollte aber nur die kleinstmögliche Kohlendioxidmenge
aus dem bei der partiellen Verbrennung des Brennstoffs
erhaltenen Gasgemisch entfernt werden, da das Kohlendioxid zum
Energietransport zur Turbine für den Stromgenerator beiträgt.
Dieser Beitrag kann ziemlich groß sein. Der Unterschied in der
Leistung kann in Abhängigkeit davon, ob praktisch kein oder
praktisch das gesamte Kohlendioxid von dem bei der partiellen
Verbrennung des Brennstoffs erhaltenen Gasgemisch abgetrennt
worden ist, bis zu 0,3% betragen.
Im Hinblick auf die Rohstofflage in Deutschland ist bereits
die Möglichkeit diskutiert worden, die Gasturbine als Bindeglied
zwischen Strom- und Gaserzeugung einzusetzen und z. B.
als Nebenprodukte Schwefel zu gewinnen. So werden in der
Zeitschrift "BWK" 3, (1951), Nr. 10, S. 341-343, u. a. die Möglichkeiten
zum Betrieb eines Energiewerkes mit Gasturbinenbetrieb
und gleichzeitiger Stadtgaserzeugung anhand von zwei
Schaltbildern erörtert, wobei ein Teilstrom des Verbrennungsgases
zwecks Erzeugung von zusätzlichem Wasserstoff in einer
Konvertierungsanlage mit Dampf behandelt wird, was aber zur
Voraussetzung hat, daß der CO₂-Anteil im Verbrennungsgas möglichst
vollständig mit dem beim Verbrennen gebildeten H₂S
abgetrennt wird. Spezielle Maßnahmen zur H₂S-Abtrennung werden
in dieser Literaturstelle nicht genannt.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es, ein Verfahren zur
elektrischen Energieerzeugung der gattungsgemäßen Art zur
Verfügung zu stellen, bei welchem das umweltschädliche Schwefelwasserstoffgas
selektiv entfernt wird und bei dem die
Wärmeenergie des eingesetzten Brennstoffs optimal genutzt
wird, indem zwei Abhitzekessel an geeigneter Stelle zur Dampferzeugung
vorgesehen sind und insgesamt zwei Turbinen zur
Energieerzeugung dienen.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur elektrischen Energieerzeugung
durch Verbrennung schwefelhaltiger Brennstoffe unter Gewinnung
von Nebenprodukten, wobei ein flüssiger oder fester,
Schwefel enthaltender Brennstoff partiell verbrannt wird, die
Verbrennungsgase abgekühlt werden, Schwefelwasserstoff von den
Verbrennungsgasen abgetrennt und in elementaren Schwefel umgewandelt
wird, die nach der Abtrennung des Schwefelwasserstoffs
erhaltenen gereinigten Gase weiter verbrannt werden
und die so erhaltenen Verbrennungsgase direkt zum Antrieb einer
Turbine für einen Stromgenerator verwendet werden, ist dadurch
gekennzeichnet, daß der Schwefelwasserstoff von den Verbrennungsgasen
durch Absorption in einer wäßrigen Lösung von
Methyldiäthanolamin abgetrennt und der absorbierte Schwefelwasserstoff
anschließend aus der Lösung freigesetzt wird,
daß ein Teil der in der ersten partiellen Verbrennungsstufe (5)
erzeugten Wärmeenergie in einem ersten Abhitzekessel (6)
zur Dampferzeugung verwendet wird und ein Anteil der Wärmeenergie
des aus der ersten Turbine (14) abgezogenen Gases in
einem zweiten Abhitzekessel (15) zur Erzeugung von Dampf verwendet
wird, der zum Antrieb einer zweiten Turbine (17) für
einen Stromgenerator dient.
Als flüssiger schwefelhaltiger Brennstoff im erfindungsgemäßen
Verfahren eignet sich besonders eine Destillatfraktion
aus einem Mineralöl. Vorzugsweise wird schweres Heizöl verwendet,
das vollständig oder teilweise aus einem Destillationstückstand
eines Mineralöls oder Bitumen besteht. Lignit
und Koks und insbesondere Kohle eignen sich besonders als
feste schwefelhaltige Brennstoffe. Es ist ebenfalls möglich,
Brennstoffe zu verwenden, in denen die festen Komponenten
(wie Kohle) in den flüssigen Komponenten (wie ein Rückstandsheizöl)
dispergiert sind.
Die partielle Verbrennung des Brennstoffs kann durch Verbrennung
in Gegenwart einer solchen Luft- oder Sauerstoffmenge
durchgeführt werden, die mindestens zur Verbrennung des gesamten
im Brennstoff enthaltenen gebundenen Kohlenstoffs und
Wasserstoffs zu Kohlendioxid und Wasserstoff ausreicht.
Erwünschtenfalls werden vor der partiellen Verbrennung auch
Wasser oder Dampf zum Brennstoff zugesetzt.
Im allgemeinen wird die Verbrennung unter Druck durchgeführt,
und es eignen sich besonders Drücke von 5 bis 50 kg/cm².
Das bei der partiellen Verbrennung erhaltene Gas, das zum
größten Teil aus Stickstoff besteht und außerdem Kohlenmonoxid,
Wasserstoff, Kohlendioxid und Schwefelwasserstoff enthält,
wird im allgemeinen auf Temperaturen von Raumtemperatur bis
100°C und insbesondere von 20 bis 70°C abgekühlt, und erwünschtenfalls
werden feste Bestandteile, wie Kohle und Metalloxide,
vom Gas z. B. durch Waschen mit Wasser abgetrennt. Die beim
Abkühlen freigesetzte Wärme wird erfindungsgemäß zur Erzeugung
von Dampf in einem ersten Abhitzkessel genutzt.
Der Schwefelwasserstoff wird von dem bei der partiellen Verbrennung
erhaltenen Gas durch Absorption in einer wäßrigen
Lösung von Methyldiäthanolamin abgetrennt. Diese Behandlung
wird vorzugsweise ohne Herabsetzung des Drucks des Gasgemischs
durchgeführt. Die Verwendung dieses speziellen tertiären Amins
ermöglicht es, die Kohlendioxid-Absorption in dieser Lösung
so gering wie möglich zu halten.
Gegebenenfalls können zur wäßrigen Lösung dieses tertiären
Amins auch physikalische Lösungsmittel für Schwefelwasserstoff
zugesetzt werden, wie Sulfolan, N-Methylpyrrolidon und
Dimethylformamid.
Die Gase werden besonders zweckmäßigerweise im Gegenstrom mit
dem Absorptionsmittel in einer Absorptionssäule kontaktiert,
die mit Füllmaterial, wie Raschig-Ringen, gefüllt ist und/oder
eine Anzahl von Böden enthält.
Die in der wäßrigen Lösung des tertiären Amins absorbierten
Gase werden von dieser Lösung zweckmäßigerweise durch Erhitzen
und/oder Abstreifen mit Dampf getrennt. Die Tatsache, daß
beim erfindungsgemäßen Verfahren nur eine geringe Kohlendioxidmenge
in der wäßrigen Lösung des tertiären Amins absorbiert
wird, führt dazu, daß zum Abstreifen eine geringere Dampfmenge
als bei Verwendung von anderen Absorptionsmitteln für saure
Gase, die zu einer stärkeren Kohlendioxidabsorption führen,
erforderlich ist. Außerdem können die Mengen an flüssigem Absorptionsmittel
kleiner gehalten werden, so daß die Einrichtung
zur Absorption der sauren Gase und für das Abstreifen des
mit den sauren Gasen beladenen Absorptionsmittels kleiner dimensioniert
werden können.
Die beim Abstreifen der beladenen Methyldiäthanolaminlösung
erhaltenen Gase, welche hauptsächlich aus Schwefelwasserstoff
und Kohlendioxid bestehen, können zu einer Claus-Anlage geleitet
werden, in welcher der Schwefelwasserstoff zu elementarem
Schwefel umgewandelt wird. Sofern der Kohlendioxidgehalt
der vorgenannten Gase für die Weiterverarbeitung in einer
Claus-Anlage noch zu hoch ist, können die Gase zweckmäßigerweise
noch einmal mit einer wäßrigen Lösung des tertiären
Amins behandelt werden, z. B. in einer gesonderten Absorptionssäule
und vorzugsweise bei Atmosphärendruck. Das in dieser
zweiten Absorptionsstufe nicht absorbierte Gas (das hauptsächlich
aus Kohlendioxid besteht) kann (erwünschtenfalls nach
Verbrennung der in ihm enthaltenen Schwefelwasserstoffspuren)
in die Atmosphäre abgelassen werden. Die in der zweiten Absorptionsstufe
absorbierten Gase werden (erwünschtenfalls
teilweise) aus der beladenen wäßrigen Lösung des tertiären
Amins mittels Erhitzen und/oder Abstreifen mit Dampf freigesetzt.
Da sie vollständig oder praktisch vollständig aus
Schwefelwasserstoff bestehen, können sie ohne weiteres als
Zuspeisung für eine Claus-Anlage verwendet werden.
Die nach der Behandlung mit der wäßrigen Lösung von Methyldiäthanolamin
erhaltenen Gase, die jetzt vollständig oder
praktisch vollständig frei von Schwefelverbindungen sind, werden
anschließend weiter verbrannt. Die dabei gebildeten Verbrennungsgase
werden zum Antrieb einer Antrieb einer ersten Turbine für
einen Stromgenerator verwendet, d. h., daß eine Expansionsturbine
eingesetzt wird. Das Fehlen von Schwefeloxiden in diesen
Gasen läßt höhere Temperaturen in der Turbine zu, wodurch
der Wirkungsgrad des Stromerzeugungsverfahrens erhöht wird.
Der Wirkungsgrad nimmt bei Erhöhung der Einlaßtemperatur um
jeweils 100°C um ungefähr 1% zu.
Die diese erste Turbine verlassenden Gase werden in einem
zweiten Abhitzekessel unter Bildung von Dampf abgekühlt, mit
dem eine zweite Turbine zur Erzeugung von elektrischem Strom
angetrieben wird. Anschließend wird der Dampf in die Atmosphäre
abgelassen. Es wurde gefunden, daß die Abwesenheit von Schwefeloxiden
auch hier einen Vorteil darstellt, da die Gase bis
auf eine Temperatur unterhalb des Taupunktes der Schwefeloxide
abgekühlt werden können, bevor sie in die Atmosphäre abgelassen
werden, und demgemäß kann eine größere Wärmemenge aus den
Gasen abgezogen werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird anhand des in der Zeichnung
wiedergegebenen Fließdiagramms erläutert:
Durch Leitung 1 wird Luft in den Kompressor 2 eingeleitet,
in diesem verdichtet und nach nochmaliger Verdichtung im Zusatzverdichter
3 wird die Luft mit über Leitung 4 zugespeistem
Brennstoff vermischt. In der ersten Verbrennungsstufe
5 wird das Brennstoff-/Luftgemisch partiell verbrannt
und die dabei freigesetzte Wärmeenergie wird zur Erzeugung
von Dampf im ersten Abhitzkessel 6 verwendet. Die Verbrennungsgase
werden im Kühler 7 weiter abgehühlt und dann zur
Entfernung von Kohlenstoff und Asche im Waschturm 8 mit Wasser
gewaschen, von dem der Kohlenstoff und die Asche durch
Leitung 9 abgezogen werden. Die Verbrennungsgase werden dann
im Waschturm 10 mit einer wäßrigen Lösung von Methyldiäthanolamin
kontaktiert und dadurch wird der Schwefelwasserstoff
absorbiert und aus den Gasen entfernt. Die beladene Methyldiäthanolaminlösung
wird über Leitung 11 abgezogen. In Säule
21 wird der Schwefelwasserstoff mit Dampf abgestreift und
durch Leitung 22 zur Claus-Anlage 23 geführt, aus der nach
Umwandlung der elementare Schwefel über Leitung 24 abgezogen
wird. Die aus dem Waschturm 10 abgezogenen schwefelwasserstofffreien
Gase werden anschließend mit über Leitung 12 zugeführter
komprimierter Luft vermischt und in der zweiten Verbrennungsstufe
13 vollständig verbrannt. Die erhaltenen Verbrennungsgase
werden zum Antrieb der ersten Turbine 14 verwendet,
die für die Erzeugung von elektrischem Strom eingesetzt
wird. Die die Turbine 14 verlassenden Gase werden zum
zweiten Abhitzekessel 15 geleitet, in dem der aus dem ersten
Abhitzekessel 6 stammende Dampf, der durch Leitung 16 zugespeist
wird, weiter erhitzt wird. Dieser Dampf wird zum Antrieb
der zweiten Turbine 17 verwendet, die ebenfalls zur Erzeugung
von elektrischem Strom eingesetzt wird. Der diese
zweite Turbine verlassende Dampf wird im Kühler 18 kondensiert
und das erhaltene Wasser mittels einer Wasserpumpe 19 durch
Leitung 20 zum ersten Abhitzekessel 6 durch den Kühler 7
zurückgeführt.
Ein durch Behandeln eines Mineralöl-Destillationsrückstandes
mit flüssigem Propan erhaltener Bitumen (Propanbitumen) wird
auf 350°C erhitzt und bei einer Temperatur von 1400°C und
einem Druck von 14 bar zusammen mit auf 410°C erwärmter Luft
partiell verbrannt. Die nachstehende Tabelle zeigt die Zusammensetzung
des Propanbitumens und des aus dem Propanbitumen
erhaltenen Verbrennungsgases (ohne Berücksichtigung von Wasser).
Das erhaltene Gas wird auf 40°C abgekühlt und mit einer
wäßrigen Lösung behandelt, die 24 g Methyldiäthanolamin je
Liter enthält. Die mit H₂S und anderen sauren Gasen beladene
Lösung wird bei Atmosphärendruck mit Dampf abgestreift. Das
erhaltene Gasgemisch enthält Schwefelwasserstoff und Kohlendioxid
in einem Gewichtsverhältnis von 1,46 und wird zu einer
Claus-Anlage geführt, in welcher der Schwefelwasserstoff in
elementaren Schwefel umgewandelt wird.
Das vom Schwefelwasserstoff befreite Verbrennungsgas weist
ohne Berücksichtigung von Wasser die in der Tabelle unter
"schwefelfreies MDEA-Gas" angegebene Zusammensetzung auf. Die
gesamte Leistungsabgabe der Anlage wird unter der Annahme berechnet,
daß dieses Gas mit Luft bei einem Druck von 10 at
weiter verbrannt wird, daß eine stromerzeugende erste Turbine direkt
von den Verbrennungsgasen angetrieben wird (Einlaßtemperatur
der Gase 950°C) und daß mit den die erste Turbine verlassenden
Gasen unter Ausnutzung von deren Restwärme Dampf erzeugt
wird, den man zum Antrieb einer zweiten stromerzeugenden Dampfturbine
verwendet. Der Wirkungsgrad der gesamten Anlage beträgt
37,1%.
Aus Vergleichsgründen werden die gleichen Versuche noch einmal
durchgeführt, dabei wird jedoch anstelle einer wäßrigen Lösung
von Methyldiäthanolamin eine 27 g Diisopropanolamin (sekundäres
Amin) je Liter Wasser enthaltende Lösung verwendet. Die Zusammensetzung
des dabei erhaltenen Gases ist in der Tabelle als
"schwefelfreies ADIP-Gas" angegeben. Der Wirkungsgrad der
Gesamtanlage wird auch in diesem Fall wieder unter Annahme der
vorstehenden Bedingungen berechnet. Der Wirkungsgrad der gesamten
Anlage beträgt in diesem Fall nur 36%.
Der Vergleich zeigt, daß bei Verwendung einer wäßrigen Lösung
eines sekundären Amins mehr CO₂ abgetrennt wird, so daß die
der zweiten Verbrennungsstufe und damit der ersten Turbine zugeführten
Gase weniger CO₂ enthalten. Hierdurch wird der Gesamtwirkungsgrad
der Anlage um mehr als 1% herabgesetzt.
Claims (1)
- Verfahren zur elektrischen Energieerzeugung durch Verbrennung schwefelhaltiger Brennstoffe unter Gewinnung von Nebenprodukten, wobei flüssiger oder fester, Schwefel enthaltender Brennstoff partiell verbrannt wird, die Verbrennungsgase abgekühlt werden, Schwefelwasserstoff von den Verbrennungsgasen abgetrennt und in elementaren Schwefel umgewandelt wird, die nach der Abtrennung des Schwefelwasserstoffs erhaltenen gereinigten Gase weiter verbrannt werden und die so erhaltenen Verbrennungsgase direkt zum Antrieb einer Turbine für einen Stromgenerator verwendet werden, dadurch gekennzeichnet, daß der Schwefelwasserstoff von den Verbrennungsgasen durch Absorption in einer wäßrigen Lösung von Methyldiäthanolamin abgetrennt und der absorbierte Schwefelwasserstoff anschließend aus der Lösung freigesetzt wird, daß ein Teil der in der ersten partiellen Verbrennungsstufe (5) erzeugten Wärmeenergie in einem ersten Abhitzekessel (6) zur Dampferzeugung verwendet wird und ein Anteil der Wärmeenergie des aus der ersten Turbine (14) abgezogenen Gases in einem zweiten Abhitzekessel (15) zur Erzeugung von Dampf verwendet wird, der zum Antrieb einer zweiten Turbine (17) für einen Stromgenerator dient.
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