DD200305A1 - Verfahren zum entfernen von fluor-und/oder schwefelreichen schadstoffen aus gasfoermigen und fluessigen medien - Google Patents

Verfahren zum entfernen von fluor-und/oder schwefelreichen schadstoffen aus gasfoermigen und fluessigen medien Download PDF

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Abstract

Zum Entfernen von fluorhaltigen und/oder schwefelhaltigen Schadstoffen aus gasfoermigen und fluessigen Medien mittels Adsorption wird Koks aus basische Aschebestandteile enthaltender Braunkohle verwendet, wobei der Beladungsgrad des Kokses so eingestellt wird, dass bei der bei Temperaturen zwischen etwa 700 und 1100 grd C stattfindenden Verbrennung die Schadstoffe ueberwiegend durch Eingehen von chemischen Verbindungen mit den basischen Aschebestandteilen in der Achse eingebunden werden. Auf diese Weise ist eine umweltfreundliche und darueber hinaus auch wirtschaftliche Beseitigung des mit den Schadstoffen beladenen Kokses moeglich.

Description

Verfahren zum Entfernen von fluor- und/oder schwefelreichen Schadstoffen aus gasförmigen und flüssigen Medien
Anwendung der Erfindung:
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entfernen von fluor- und/oder schwefelreichen Schadstoffen aus gasförmigen und flüssigen Medien mittels Adsorption durch Koks mit anschliessender Verbrennung des Kokses.
Die möglichst emissionslose Beseitigung von Schadstoffen, insbesondere von schwefelhaltigen Schadstoffen, z.B. H2S und SO2, und auch von fluorhaltigen Schadstoffen, z.B. H~F~, gewinnt im Zusammenhang mit dem Schutz der Umwelt immer grössere Bedeutung.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen: Ein bekanntes Verfahren ist die Adsorption von in Gasen oder Flüssigkeiten enthaltenen Schadstoffen an bestimmte Adsorptionsmittel, z.B. Aktivkohle (DE-OS 23 50 498) oder an in bestimmter Weise vorbehandelte Kokse (DE-OS 16 69318), Die Aufarbeitung der schadstoffbeladenen Aktivkohlen und Kokse istproblematisch, da bei ihrer Regeneration zum Zwecke der Wiederverwendung die Schadstoffe in die Gasoder Flüssigphase gelangen und hieraus wieder isoliert werden müssen (DE-OS 19 42 519) .
Wird ein Adsorptionsmittel nur einmal verwendet, kann es im allgemeinen aus ökologischen Gründen nicht auf Deponien gelagert werden, da zu befürchten ist, dass die Schadstoffe nach und nach desorbiert werden und in die Umwelt gelangen. Auch ein Verbrennen von beladener Aktivkohle kann nicht als zweckmässiges Mittel der Entsorgung unter Ver-
meldung von, Umweltschäden angesehen werden, da bekannt ist/ dass das Rückhaltevermögen von Aktivkohle z. B. für Schwefelverbindungen ab 300° C stark nachlässt (DE-OS 15 44 084), so dass diese in das Abgas übergehen,.
Ziel der Erfindung:
Der Erfindung liegt somit die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der einleitend beschriebenen Art so auszugestalten, dass der beladene Koks beseitigt werden kann, ohne dass die die Beladung bildenden Schadstoffe in merklichem Umfang emitiert werden. Jedenfalls soll es möglich sein, einen so grossen Teil der Schadstoffe unwirksam zu machen, dass dadurch eine merkliche Verbesserung der Umweltbelastung erreicht wird. Ferner wird angestrebt, dass dies auf eine wirtschaftliche Weise und unter Verwendung von Koksen geschieht, deren Beschaffung keine Schwierigkeiten bereitet.
Darlegung des Wesens der Erfindung: Zur Lösung dieser Aufgabe schlägt die Erfindung vor, dass Koks, der aus basische Aschebestandteile enthaltender Braunkohle hergestellt worden ist, mit den Schadstoffen beladen und der Beladungsgrad des Kokses so eingestellt wird, dass^eier bei Temperaturen zwischen etwa 700 und 1100° C stattfindenden Verbrennung die Schadstoffe überwiegend durch Eingehen von chemischen Verbindungen, mit den basischen Aschebestandteilen in der Asche eingebunden werden. .- ...
Zur Erzielung eines optimalen Ergebnisses schlägt die Erfindung weiterhin vor, dass die Beladung des Adsorptionskokses mit den Schadstoffen in Abhängigkeit von der Menge der basischen Bestandteile der Asche so gewählt wird, dass der Anteil der Schadstoffe nicht grosser ist als den stöchiometrischen Verhältnissen entspricht.
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Der Koks kann durch einen üblichen thermischen Destillationsprozess gewonnen werden, beispielsweise unter Verwendung eines Herdofens. Es ist aber auch möglich, Restkoks aus Vergasungsprozessen für diesen Zweck zu verwenden. .
Es liegt auf der Hand, dass die. quantitative Einbindungsfä,h.igkeit des Kokses bzw. der basischen Aschebestandteile desselben abhängt von der Menge der letzteren. Je grosser der Anteil der basischen Aschebestandteile ist, desto grosser ist die Einbindungsfähigkeit. Ein besonderer Vorteil der Erfindung besteht darin, dass dies ohne grosse Schwierigkeiten durch entsprechende Verfahrensführung· bei der Herstellung des Kokses vorherbestimmt werden kann. So ist es bei der üblichen Koksherstellung, insbesondere auf dem Herdofen, möglich , durch mehr oder weniger starken Abbrand, d. h. Verbrennen von festem Kohlenstoff, den Aschegehalt zu erhöhen. Letzterer hängt bei Restkoks aus Vergasungsvorgängen vom C-Vergasungsgra.d a.b. .
Da. andererseits die Adsorptionsfähigkeit des Kokses im wesentlichen verursacht wird durch die grosse Oberfläche seines Kohlenstoffes, kann es zweckmässig sein, ein Optimum zwischen Beladungsfähigkeit einerseits und Einbindungsfähigkeit andererseits bei der Koksherstellung einzustellen. Dies wird jedoch nicht immer notwendig sein, und zwar ggf. auch in Abhängigkeit von der verfügbaren Koksmenge und/oder der für bestimmte Zwecke benötigten, zu verbrennenden-Koksmenge. Ein wesentlicher Vorteil der Erfindung liegt darin, dass es nicht nur möglich ist, die vorerwähnten Schadstoffe unter Verwendung der basischen Bestandteile der Asche in stabile Verbindungen zu.überführen mit dem Ergebnis, dass die-resultierende Asche ohne weiteres auf eine Deponie gegeben werden kann. Von Bedeutung ist vielmehr auch, dass der beladene Koks noch in wirtschaftlicher Weise, beispielsweise zur Erzeugung
von elektrischer Energie, verwendet werden kann, zumal die zur Erzielung des angestrebten Effektes bei der Verbrennung einzuhaltenden Temperaturen keinerlei technische Schwierigkeiten bereiten.
Bei hohem FluQranteil in den adsorbierten Schadstoffen wird die Verbrennung des damit beladenen Kokses bei einer Temperatur zwischen 750 und 850° C durchgeführt. Bei hohem Anteil an schwefelhaltigen Verbindungen in den, Schadstoffen wird die Verbrennung .zweckmässig in einem Temperaturbereich von 850 bis 950° durchgeführt werden. A-llerdings sind abhängig von den jeweils zulässigen. Emissionen auch andere Verbrennungstemperaturen möglich.
Der für das Verfahren gemäss der Erfindung.benutzte Koks braucht im allgemeinen nicht zusätzlich aktiviert zu werden, wenngleich dies im Bedarfsfall ohne weiteres möglich ist. Die Beladung der Kokse mit den Schadstoffen aus den gasförmigen oder flüssigen Medien geschieht unter Anwendung bekannter Verfahren. Auch die anschliessende Verbrennung des Kokses kann in üblicher Weise in üblichen Kesselanlagen durchgeführt werden.
Wenn die Braunkohle,aus welcher der Koks hergestellt wird, schwefelhaltig ist, wird ein Teil der basischen Aschebestandteile dieser Kohle bereits durch Eingehen von. chemischen Verbindungen mit dem Schwefel der Kohle gebunden werden, so dass dieser Teil für die Einbindung der die Beladung des Kokses darstellenden Schadstoffe nicht mehr verfügbar ist. Es wird somit im allgemeinen zweckmässig sein,· eine möglichst schwefelarme Braunkohle zu verwenden. Bei den basischen Bestandteilen wird es sich im Normalfall überwiegend um CaO, MgO sowie ggf. Na2O, K3O und Al5O3 handeln. Normalerweise
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liegen diese Aschebestandteile in so feiner Verteilung in der Kohle und somit im daraus hergestellten Koks vor, dass bei der Verbrennung die erwünschte Reaktion zwischen den Schadstoffen und den basischen Bestandteilen und damit die Einbindung der Schadstoffe in sehr grossem Umfang erfolgt, so dass -jedenfalls dann, wenn die Mengenverhältnisse zwischen Schadstoffen und basischen Bestandteilen der Asche den stöchiometrischen Verhältnissen entsprechen, bei der Verbrennung nur ein sehr geringer Teil der Schadstoffe desorbiert Wird. .
A.usführungsbeispiele:
Die bei der Verbrennung von mit schwefelhaltigen Schadstoffen beladenen Kokse erzielbaren Ergebnisse sind in Fig. 1 dargestellt. Demnach wurde von dem auf dem Koks befindlichen Schwefel unter optimalen Verbrennungstemperaturen nur ein verhältnismässig sehr geringer Anteil in das Abgas, desorbiert.
0 Fig. 2 zeigt die bei der Verbrennung von mit flurhaltigem Schadstoff beladenem Koks erzielbaren Ergebnisse. Bei Einhaltung eines optimalen Temperaturbereiches bei der Verbrennung erfolgt eine überraschend geringe Fluorabgabe an das Abgas. Dies ist gerade bei der durch fluorhaltige Abgase eintretenden Umweltbelastung ein auserordentlich vorteilhaftes Ergebnis.
Aufgrund der vorbeschriebenen Gegebenheiten ist der Fachmann ohne weiteres in der Lage zu errechnen, welche Koksmenge bei vorgegebenem Schwefel- oder Fluorgehalt z. B. in einem Rauchgas oder einem anderen Abgas zur ^. Adsorption der Schadstoffe eingesetzt werden muss, um den zulässigen oder gewünschten Emissionswert bei der Verbrennung des Kokses einstellen zu können.
Im folgenden wird anhand eines Beispiels, das auf Versuchsergebnissen basiert/· dargelegt, welche Einbindung sieistungen mit Hilfe des verwendeten Braunkohlenkokses "bei Anwendung des Verfahrens gemäss der Erfindung erreichbar sind. Die Rechnungen sind für ein schwefeldioxidhaltiges Abgas und ein fluorhaltiges Abgas durchgeführt. J
Zwei verschiedene Abgase mit 9 Vol.% Schwefeloxid bzw. 0,5 Vol.% Fluor werden über Adsorptions-Filter aus Braunkohlenfeinkoks -gereinigt.
Im Restgas verblieben nach der Adsorption noch 0,02
— 3 Vol.% Schwefeloxid bzw. 2 χ 10. Vol.% Fluor. Bei der adsorptiven-Gasreinigung gemäss diesem Beispiel werden an Braunkohlenkoks 9,85 kg (wf) pro m3 (i.N.) S0„-haltiges Abgas benötigt, für das fluorhaltige Abgas 0,84 kg (wf) pro m3 zu reinigendes Gas. Nach Adsorption der Abgasinhaltsstoffe enthalten die Kokse, bezogen auf wasserfreier Basis 1,6 Gw.% Schwefel bzw. 1,0 Gw.% Fluor.
Eine Verbrennung der schadstoffbeladenen Kokse wird dem Verfahren gemäss im Fall der schwefel- (fluor-)-h.altigen Schadstoffe bei ca. 900° (800°) C durchgeführt: Unter diesen Bedingungen werden ca. 70 Gw.% des Schwefels bzw. 95 Gw.% des Fluors in der Asche eingebunden. Der minimale Luftbedarf errechnet sich zu 7,4 m3 .(i.N.) Luft pro kg fluorhaltiger oder schwefelhaltiger Koks. Das Verbrennungsgas enthält bei den schwefelhaltigen Schadstoffen ca. 0,04 Vol.% SO2/ im Falle der fluorhaltigen Schadstoffe ca 0,01 Vol.% Fluor. .
Nach der Verbrennung verbleiben in beiden Fällen ca. 0,11 kg Asche pro kg schadstoffhaltiger Koks.
Bei Verwendung grösserer Mengen -Adsorptionskoks ist eine weitere Reduktion des 'Schadstoffanteils im Restgas ohne Probleme möglich.
Falls die Beladung des Kokses ein Gemisch aus schwefelhaltigen und fluorhaltigen Schadstoffen enthält, wird die Verbrennurigstemperatur in Abhängigkeit von den Anteilen der beiden Schadstoffkomponenten zu wählen sein. Falls eine der beiden Komponenten nur einen relativ geringen Anteil aufweist, wird man normalerweise die Verbrennungstemperatur so einstellen, dass als Desorptionsminimum die den grössten Anteil darstellenden Komponente gewählt wird. Im anderen Fall, also bei etwa gleichen Anteilen, wird es zweckmässig sein, eine mittlere Temperatur zu wählen, um so bezüglich der Desorption beider Schadstoffkomponenten ein Optimum, zu erzielen.
Es ist möglich, auch andere Schadstoffe in der vorbeschriebenen Weise zu beseitigen unter der Voraussetzung, dass bei ihrem Zusammenwirken mit der Asche des Kokses bei der Verbrennung des letzteren derselbe Chemismus wirksam wird.

Claims (4)

  1. Erfindungsanspruch:
    1. Verfahren zum Entfernen von fluorhaltigen und/oder schwefelhaltigen Schadstoffen aus gasförmigen und flüssigen Medien mittels Adsorption durch Koks mit anschliessender Verbrennung des Kokses, dadurch gekennzeichnet, dass aus basische Aschebestandteile enthaltender Braunkohle hergestellter Koks mit den Schadstoffen beladen und der Beladungsgrad des Kokses so eingestellt wird, dass bei der bei Temperaturen zwischen 700 und 1050° C stattfindenden Verbrennung die Schadstoffe überwiegend durch Eingehen von chemischen Verbindungen mit den-basischen Aschebestandteilen in der Asche eingebunden werden.
  2. 2. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Beladung des Kokses mit den Schadstoffen in Abhängigkeit von der Menge der basischen Bestandteile der Asche so gewählt wird, dass der Anteil der Schadstoffe nicht grosser ist als den stöchiometrischen Verhältnissen entspricht.
  3. 3. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, dass bei hohem Fluoranteil in den adsorbierten Schadstoffen die Verbrennung des damit beladenen Kokses bei Temperaturen zwischen 750 bis 850° C durchgeführt wird.
  4. 4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Punkte, dadurch, gekennzeichnet, dass bei hohem Schwefelanteil in den adsorbierten Schadstoffen der damit beladene Koks bei Temperaturen zwischen 850 und 950° C verbrannt wird. · ·
    _ Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
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