DE2945947A1

DE2945947A1 - Herstellung von heizgas durch fluessigphasen-hydrierung von kohle

Info

Publication number: DE2945947A1
Application number: DE19792945947
Authority: DE
Inventors: Edwin D Johanson
Original assignee: Hydrocarbon Research Inc
Current assignee: HRI Inc
Priority date: 1978-12-29
Filing date: 1979-11-14
Publication date: 1980-07-10
Also published as: US4217112A; BR7908063A; AU5306379A; CA1117761A

Description

Herstellung von Heizgas durch Flüssigphasen-Hydrierung von Kohle.

Die Erfindung betrifft die thermische Hydrierung von Kohle mit dem Ziel, hauptsächlich Heizgas herzustellen. Sie betrifft insbesondere ein integriertes Verfahren zur Kohlehydrierung, das ohne Katalysator arbeitet und Heizgase im Siedebereich von C₁ bis C₃ liefert, wobei im wesentlichen sämtliche gewonnenen leichtflüssigen Fraktionen C₄ bis 204° C (400° F) dampfreformiert werden, um den erforderlichen Viasserstoff bereitzustellen, und die schwererflüssigen Fraktionen mit dem Siedebereich 204 bis 524° C (400 bis 975 F) als Brennstoff für den Reformer und die sonstigen Verfahrensbedürfnisse benutzt werden.

Us hat sich gezeigt, daß einer der wesentlichen Kostenfaktoren bei der thermischen hydrierung von fester Kohle, wenn das Ziel verfolgt wird, vor allem normalerweise gasförmige Kohlenwasserstoffe herzustellen, der Aufwand für den Wasserstoff ist. Der Wasserstoffverbrauch hängt etwas von der Kohlenart ab, liegt aber gewöhnlich zwischen etwa 0,625 und 1,25 m /kg (10 und 20 SCF je pound) Kohlebeschickung. Es muß eine Quelle für leicht heran-

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zuschaffenden, verhältnismässig reinen Wasserstoff für das zur Hydrierung dienende Reaktionsgefäß vorhanden sein und die Bereitstellung des erforderlichen Wasserstoffs hat Schwierigkeiten bereitet. Ein wirtschaftlicher und technisch durchgebildeter Prozeß für die Wasserstoffherstellung ist die Dampfreformierung niedrigsiedender flüssiger Kohlenwasserstoffe, und ein Verfahren zur Kohlehydrierung mit dem Ziel, vorwiegend ein Heizgas herzustellen, bei dem gleichzeitig in ausreichender Menge aus der Kohle die zur Gewinnung von Wasserstoff erforderlichen Bestandteile bereitgestellt werden könnten, würde erhebliche wirtschaftliche Vorteile bieten.

Während die Hydrierung von Kohle ohne Katalysatorzugabe zur Herstellung gasförmiger und flüssiger Produkte bekannt ist und in der US-Patentschrift 3 617 465 (Wölk et al) beschrieben ist, sind doch bei derartigen Prozessen in erster Linie von der Kohle abstammende Flüssigkeiten und daneben unwesentliche Mengen Gas gewonnen worden. Bei derartigen Prozessen wurde ausserdem von aussen eingeführter Viasserstoff zu Aufbereitungszwecken benutzt, so daß es innerhalb des Verfahrens keine Quelle für den verfahrenswesentlichen Wasserstoff der erforderlichen oder optimalen Reinheit gab, während gleichzeitig hauptsächlich ein Heizgas mit hohem Heizwert produziert wurde.

Mit der Erfindung wird ein in sich abgeschlossenes Kohlehydrierverfahren angegeben, bei dem kein zusätzlicher Katalysator erforderlich ist, um im wesentlichen ein Methan- bis Propan-Heizgas sowie ausreichend flüssige Kohlenwasserstoffe herzustellen,die zur Gewinnung des erforderlichen Wasserstoffs über einen Dampfreformingprozeß sowohl für die Bereitstellung der chemischen Vorlage wie des erforderlichen Brennstoffs verwendet werden. Dieses Verfahren zur Hydrierung zerkleinerter fester Kohle in

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einer Flüssigphasenreaktion zur Kohlehydrierung ohne zugefügten Katalysator mit dem Siel, im v/ssentlichen ein C₁- bis C₃-HeIZCaS herzustellen, wird in seiner Gesamtwirtschaftlichkeit ganz wesentlich verbessert und in seinem Kostenaufwand reduziert, indem eine Fraktion des flüssigen Reaktorabflusses im Naphtha-Siedebereich, vorzugsweise C₄ bis 204° C (400° F) als Quelle für Kohlenwasserstoffe herangezogen und dampf reformiert wird, urr. den benötigten Wasserstoff zu gewinnen, und indem in Verbindung damit flassiges Destillat im üeizölsiedebereich, vorzugsweise 204 bis 524° C (400 bis 075° F) als Brennstoff lief erant für den Reforraingofen herangezogen wird. Eine derartige Dampfreformierung von Naphtha zur Erzeugung des verfahrensnotwendigen Wasserstoffs hat Vorteile gegenüber der Vergasung durch Teilverflüssigung von schwerflüssigen Rückständen aus der Kohlehydrierung und anschliessender Reformierung zur Herstellung des erforderlichen Wasserstoffs.

Ein weiterer Vorteil dieses Kohlehydrierverfahrens ist die Flexibilität hinsichtlich der Art des gewonnenen Produkts, so daß, falls die nachfrage nach Heizgas gering ist, die Erzeugung von Heizgas herabgesetzt und die Erzeugung von flüssigen¹ Destillat entsprechend verstärkt werden kann, so daß die Kohlebeschickung praktisch unverändert beibehalten und die Kapazität der Anlage vollständig ausgenutzt v/erden kann. Somit weist das Verfahren eine ausreichende Flexibilität auf, um sich den jahreszeitlich unterschiedlichen Anforderungen anpassen zu lassen, d.h., wenn die Nachfrage nach Heizgas sinkt, werden die Reaktionsbedingungen so abgeändert, daß weniger Gas und gleichzeitig ein gewisser Überschuß an flüssigem Destillat erzeugt wird und etwas freies flüssiges Produkt übrigbleibt, nachdem der Bedarf an chemischen Ausgangsstoffen und Brennstoff für den Reformingschritt zur Gewinnung des erforderlichen

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Wasserstoffs befriedigt ist.

Es besteht eine Beziehung zwischen der Stärke der Hydrierreaktion und der sich ergebenden Produktaufteilung. Wird die Hydrierreaktion verstärkt, etwa durch Erhöhung der Temperatur in der Reaktionszone oder Herabsetzung der Raumgeschwindigkeit der Kohle oder durch beide Maßnahmen, kann der Prozentanteil des gasförmigen C. bis C^-Produkts erhöht werden, jedoch nur bis zu einem Grenzwert. Eine derartige Begrenzung des Anteils von erzeugtem Gas und der brauchbaren Arbeitsbedingungen des Reaktors ist durch die Notwendigkeit gegeben, ausreichende Mengen Naphtha C₄ bis 204° C (400° F) zur gleichzeitigen Speisung des Reformers in Verbindung mit Dampf und ausreichende Mengen flüssiges Destillat 204 bis 524° C (400 bis 975° F) zu produzieren, um den Reformer zu beheizen, damit der frische Wasserstoff erzeugt wird, der für den Reaktionsschritt der Kohlehydrierung benötigt wird.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist anwendbar in einem weiten Berdch von Parametern der Reaktionszone, nämlich etwa 449 bis 493° C (840 bis 920° F) Temperatur, 690 bis 2070 N/cm² (1000 bis 3000 psig) Wasserstoffpartialdruck und einem Kohledurchsatz oder einer Raumgeschwindigkeitsrate zwischen etwa 80 und 300 kg/h.m (5 bis 50 pounds per hour per cubic foot) des Reaktionsraums; unter diesen Arbeitsbedingungen fallen sowohl Heizgas als auch freie flüssige Destillationsprodukte an.

Für überwiegende Erzeugung von Gas wird das Verfahren in der Reaktionszone bei 464 bis 472° C (865 bis 880° F), 1207 bis 1930 N/cm² (1750 bis 2800 psig) Wasserstoffpartialdruck und 160 bis 480 kg/h.m³ (10 bis 30 lbs/hr/ft³) Raumgeschwindigkeit betrieben, wobei die Erzeugung der Gase Methan bis Propan mindestens etwa 14 Gew.% der Kohle-

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beschickung und im allgemeinen 20 bis 40 Gew.? der Kohlebeschickung bei annähernd gleichen Mengen Naphtha C₄-2O4° C (40Θ° F) und flüssigen Destillationsprodukten 204 bis 524° C (400 bis 975° F) erreicht. Die Naphtha C₄ bis 204° C (400° F) und die flüssigen Destillationsprodukte werden zur Gewinnung des in der Reaktionszone verbrauchten Wasserstoffs verwendet. Bei einer geringfügigen Abänderung der Arbeitsbedingungen in der Reaktionszone, wenn nämlich gleichzeitig überwiegend Methan- bis Propangas und etwas freie flüssige Produkte gewonnen werden sollen, d.h. bei einer Temperatur zwischen 455 und 4C4 C (C50 und 36 5° F), einem Wasserstoffpartialdruck von 1130 bis 1790 N/CiTi^ (1700 bis 2600 psig) und einer Raumgeschwindigkeit der Kohle von 240 bis 640 kg/h.m (15 bis 40 lbs/hr/ft ), ergibt sich ein Ertrag von Methan- bis Propangas von 10 bis 25 Gew.i der Kohlebeschickung, und der Reaktorertrag von Naphta und schweren flüssigen Destillaten erreicht etwa 55 Gew.% der Kohlebeschickung. Nachdem der Bedarf des Verfahrens an Wasserstoff und Brennstoff erfüllt ist, indein die Naphtha zu Wasserstoff umgewandelt und ein Teil des Heizöls zum Erhitzen benutzt worden ist, verbleibt ein Nettoertrag von flüssigen Destillatölexi bis zu 20 GeW-¹S der Kohlebeschickung. Die Erfindung wird bevorzugt eingesetzt zur Gewinnung einer maximalen ^rlenge von gasförmigem Produkt, wobei der Heizwert des gasförmigen Produkts bei 65 bis 70 % desjenigen der Kohlebeschickung liegt; die gesamte Naphtha und die flüssigen Schwerdestillate aus der Kohlehydrierungs-Reaktion v/erden bei dem Dampfreformieren zur Erzeugung von Wasserstoff verbraucht.

Um das Verfahren steuern zu können, ist es im allgemeinen erforderlich, einen Überschuß an Naphtha im Vergleich zu der für die Viasserstoff erzeugung erforderlichen Menge zu produzieren und dem Dampfreformer zuzuführen. Die Re-

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Formeranlage wird am besten bei 806 bis 954° C (1450 bis 1750° F) betrieben, um ein Wasserstoff-Methan-Gasgemisch herzustellen, weil das auf diese Weise entstandene Methan die Menge des Heizgasprodukts vergrössert. Es ist also ein weiterer Vorteil der Erfindung, daß der Dampfreformer bei relativ niedriger Temperatur befriedigend betrieben werden kann und somit eine geringere Menge Brennstoff erforderlich ist, um das Wasserstoff-Methan-Gasgemisch zu erzeugen. Anders als beim Anfall von CO₂ kann ein solches Wasserstoff-Methan-Gasgemisch gut unmittelbar, ohne umfassende Reinigung als Produktions-Wasserstoff verwendet werden, der für die Hydrierreaktion erforderlich ist, weil die Methanfraktion zur Gewinnung zusätzlichen C₁- bis C₃~Heizgases beiträgt. Während somit der katalytische Reformer bei niedrigen Temperaturen zwischen 816 und 925° C (1500 und 1700° F) und einem Druck von 138 bis 275 N/cm (200 bis 400 psig) ablaufen kann, werden normalerweise 816 bis 925° C (1500 bis 1700° F) und 206 bis 240 N/cm² (300 bis 350 psig) bevorzugt.

Fig. 1 zeigt schematisch den Ablauf des Kohlehydrierprozesses, bei dem vorwiegend ein Heizgas gewonnen werden soll;

Fig. 2 ist eine Kurvendarstellung, aus der sich die verschiedenen, aus Kohle gewonnenen Fraktionen in Abhängigkeit von der bei der Hydrierung herrschenden Temperatur sowie die Nettoerträge an Produkt nach Abzug der für das Verfahren benötigten Mengen an Wasserstoff und Brennstoff ergeben.

Gemäß Fig. 1 läuft eine bei 10 in das System eintretende Kohle, etwa eine bituminöse, eine halbfette oder eine schwachbituminöse Kohle, durch eine insgesamt mit 12 bezeichnete Vorbereitungsanlage. In dieser Anlage wird die

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Kohle von ihrer Oberflächenfeuchtigkeit befreit, bis zu einer erforderlichen "Maschengröße" gemahlen und dann der Gleichmässigkeit der Beschickung wegen gesiebt. Die Kohle soll vorzugsweise eine Korngröße von etwa 0,84 mm (etwa 20 mesh - U.S. Sieve Series) haben, jedoch braucht dieser Feinheitsgrad nicht sehr genau eingehalten zu werden, um übermässige Kosten bei der Zerkleinerung zu vermeiden. Die Genauigkeit der Körnigkeit kann im übrigen bei verschiedenen Kohle- und Braunkohlearten schwanken.

Die feingemahlene Kohle wird bei 14 in den Kohleaufschlämmungstank 16 abgegeben, in dem die Kohle mit einem Aufschlämmungsöl aus 18 vermischt wird, das in weiter unten zu erläuternder Weise innerhalb des Systems anfällt. Um eine gut förderbare Aufschlämmung herzustellen, ist die Kohle, wie sich herausgestellt hat, mit mindestens etwa der gleichen Gewichtsmenge öl zu vermischen, gewöhnlich werden jedoch nicht mehr als acht Teile Flüssigkeit mit einem Teil Kohle vermischt.

Dann wird die Kohle-Öl-Aufschlämmung mittels einer Vorrichtung 20 in einen Erhitzer gepumpt, in welchem die Aufschlämmung auf eine Temperatur von etwa 316 bis 426° C (600 bis 800° F) gebracht wird, vorzugsweise aber auf eineTemperatur zwischen 343 und 398° C (650 und 750° F). Der aus dem Gaswäscher 4 3 gewonnene Wasserstoff wird über die Leitung 19 zurückgeführt und mit der Kohle-Öl-Aufschlämn.ung vermischt, bevor diese in den Erhitzer 22 eintritt. Diese erhitzte Aufschlämmung geht dann aus 24 in die Reaktorbeschickungsleitung 2G über, in der sie mit Verfahrenswasserstoff versetzt wird, der je nach den V.'ärmebilanzverhültnissen des Reaktors auf 481 bis 649° C (900 bis 1200° F) vorerhitzt sein kann.

Das gesamte Geraisch aus Wasserstoff und Kohle-Öl-Auf-

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schlämmung gelangt dann in den Reaktor 30, in dem es von unten nach oben mit einer Geschwindigkeit, unter einem Druck und bei einer Temperatur steigt, bei denen die gewünschte Hydrierung ablaufen kann. In der Reaktionszone kann ein Kontaktmaterial verwendet werden, es ist aber vorzuziehen, die thermische Hydrierung ohne Kontaktmaterial ablaufen zu lassen, wobei nur die von der Kohlebeschickung herrührenden Asche-Feststoffe verwendet werden, aber kein zusätzlicher Katalysator.

Wenn Kontaktteilchen in den Reaktor 30 eingeführt werden oder sich Asche sammelt, läuft das Verfahren nach Art eines Wirbelschichtprozesses ab. Die Betriebsweise des Wirbelschichtreaktors ist in der US-Patentschrift 3 617 465 (Wölk et al) beschrieben, und diese Beschreibung bildet, soweit erforderlich, einen Bestandteil der vorliegenden Beschreibung. Da das hier beschriebene Verfahren im wesentlichen die Herstellung eines Heizgases und nicht von flüssigen Produkten betrifft, ist es nicht erforderlich, die katalytischen Reaktionen, die zur Bildung von flüssigen Produkten führen, zu unterstützen, sondern es ist stattdessen mehr darauf zu achten, daß die thermischen Crackreaktionen begünstigt werden, in denen leichte Gase produziert werden. Dazu ist es erforderlich, ohne Katalysatorzusatz zu arbeiten und die Gesamtkonzentration der in dem Reaktor vorhandenen Feststoffe in einen Bereich von 8 bis 15 Gew.% zu steuern, wobei die Aschenkonzentration allein im allgemeinen im Bereich zwischen 4 und 7 Gew.% liegt.

Für günstige Arbeitsbedingungen im Reaktor sind Temperaturen zwischen 449 und 481° C (840 und 900° F) und Wasserstoffpartialdrücke zwischen 830 und 1930 N/cm (1200 und 2800 psig) erforderlich, die günstigsten Ergebnisse

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werden erreicht bei 455 bis 472° C (850 bis 880° F) und 1100 und 1930 N/cm² (1600 und 2800 psig). Der Kohledurchsatz beträgt 160 bis 800 kg/h.m Reaktorraum (10 bis 5C pounds per hour per cubic foot), vorzugsweise 192 bis 640 kg/h.m³ (12 bis 40 lb/hr/ft³) und der Wasserstoffverbrauch liegt bei etwa 0,625 bis 1,0 m³/kg (10 bis 16 SCF/ pound) Kohle, so daß der Ertrag nicht reagierter Kohle 4 bis 8 Gew.% der Menge der feuchte- und aschefreien Kohlebeschickung beträgt. Die Körnung der Kohle und die Geschwindigkeit in dem Hydrierreaktor sind so gewählt, daß nicht umgesetzte Kohle (Holzkohle) und Asche zusammen mit den flüssigen Reaktionsprodukten bei 34 ausgetragen werden.Eine Umlaufflüssigkeit längs des Stroms 35, durch die Pumpe 36 und die Leitung 26 kann zur Temperaturregelung und zur Begünstigung der Suspension von Feststoffen und zur Erzeugung von Turbulenz im Reaktor 30 benutzt werden.

Der abfliessende Dampfstrom 38 wird üblicherweise bei 39 gekühlt und in den Phasenseparator 40 geleitet. Der Strom 38 umfaßt hauptsächlich gasförmige Fraktionen und ist praktisch frei von festen Teilchen. Zwar ist in der Zeichnung die getrennte Abnahme eines gasförmigen und eines flüssigen Stroms aus dem Reaktor 30 angegeben, man kann aber auch einen kombinierten Ablaufstrom herauslassen und ihn dann in den Gasstrom 38 und den Flüssigkeitsstrom 34 phasentrennen. Aus dem Separator 40 wird bei 41 ein Gasstrom entnommen, der einen Teil des produzierten Kohlenwasserstoff gases darstellt, der anschliessend in dem Gaswäscher 48 behandelt wird, wo ein wasserstoffhaltiger Strom abgenommen wird, der zur Wiederverwendung über die Leitung 19 in den Reaktor geführt wird. Die verbleibende gasförmige Fraktion C₁ bis C₃ wird als Produktgas bei 47 entnommen. Durch die Wasserstoffreinigung in 48 wird erreicht, daß ein reineres Wasserstoffgas durch 19 in den Hydrierreaktor zurückgeführt wird, so daß weniger Verfahrenswasserstoff

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in dem Reformer 62 durch Reformieren des Naphtha C^- bis 204° C-Stroms 46 (C₄ bis 400° F) gebildet werden muß und auch weniger Destillat durch 55 als Brennstoff für die Reforminganlage bereitgestellt werden muß; das wird noch genauer beschrieben.

Von dem Phasenseparator 40 wird ausserdem ein Flüssigkeitsstrom 42 abgenommen und in den Niederdruckseparator 44 geleitet, aus dem eine gasförmige Fraktion 43 abgezogen wird, die einen weiteren Teil des Heizgases in 47 bildet. Durch den Naphtha-Stabilisierungsvorgang bei 44 werden weitere gelöste leichte Kohlenwasserstoffe aus dem Naphthastrom 42 für den Gasstrom 43 entfernt, bevor der restliche Naphthastrom 46 in den Reformer 62 geleitet wird. Ferner wird eine flüssige Fraktion bei 45 abgenommen; sie besteht aus Wasser, Ammoniak und gelöstem H9S· Die flüssige Fraktion 46 aus gereinigter und stabilisierter Naphtha hat etwa den Siedebereich und die Zusammensetzung einer C₄-Naphtha-Fraktion, die bei bis zu etwa 204° C (4OO° F) siedet.

Der abschliessende Aufschlämmungsablauf 34 aus dem Reaktor 30 wird druckentlastet und in den Rektifizierapparat 50 geleitet und dort in gasförmige und flüssige Kohlenwasserstoff reaktionen aufgeteilt. Ein gasförmiger Strom wird bei 51 abgezogen und mit den Strömen 43 und 47 zu einem Strom vereinigt, der das gasförmige Erzeugnis 70 der Anlage darstellt und der anschliessend in einer Reinigungsstation 49 von Schwefelwasserstoff befreit wird. Aus dem Rektifizierapparat 50 wird bei 52 eine Fraktion mit leichtflüssigem Destillat abgezogen, deren Siedebereich bei etwa 204 bis 316° C (400 bis 600° F) liegt; ein hochsiedender flüssiger Rückstand mit einem Siedepunkt oberhalb von 316° C (600° F) wird bei 56 abgenommen. Der Strom 56 durchläuft eine Feststoffabschei-

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dungsstation 3'j, dip vorzugsv/eise als Hydrozyklon ausgebildet ist, die aber auch durch eine Zentrifuge oder ein Filter ersetzt v/erden kann, v/ouurch ausreichende Mengen Asche und nicht umges^trrte Kohlefeststoffe entfernt werden sollen, damit der Anteil der mit dem Strom in den Reaktor zurückgeführten Feststoffe in Grenzen gehalten werden und auf diese Weise die Steuerung der in dem Reaktor ablaufenden Reaktion erleichtert wird. Der Flüssigkeitsstrom 13 r.iit herabgesetztem Feststoffgehalt wird als Suspensionsül zu der Kohle-ol-Hischstation 16 zurückgeführt, und das verbleibende Unterwasser 59 mit erhöhten Feststoffgehalt wird in eine Verkokungsanlage Ca geleitet. In dieser Verkokungsanlage kann zusätzliches Destillatol mit einen; Siedebereich von gewöhnlich 316 bis 524° C (600 bis 975° F) gewonnen und durch 67 weggeführt werden; Koksrückstände werden durch 69 abgenommen.

Wenn die Bedingungen zur Kohleumwandlung im Reaktor 30 so yesteurt werden, daß die Temperatur bei 449 bis 481° C 340 bis 900° F) gehalten v/ird, der Wasserstoffpartialdruck zwischen 3 30 und etwa 2060 N/cn" (1200 und etwa 3000 psig), der Kohledurchsatz zwischen 160 und 800 kg/ h.m (10 bis 50 pounds per hour per cubic foot) Reaktionsraum liegt und ein Teil der hochsiedenden Fraktionen 56 als Teil des Suspensionsöls 13 zurückgeführt wird, werden Reaktionsprodukte in der Größenordnung von 18 bis 40 Gew. ό C- bis C-,-Gase in den Strömen 47, 43 und 51, und gleiche Mengen Naphtha C₄ bis 204° C (C₄ bis 400° F) in 46 und Heizölfraktionen von 204 bis 524° C- (400 bis 975° F)-Destillat in 52 und 67, sämtlich herrührend aus der Kohlebeschickung, erzeugt.

Fig. 1 zeigt, daß ein grösserer Teil des C4-Naphthastroms 46 in 61 auf einen Druck von 133 bis 276 N/cm² (200 bis 400 psig) gebracht wird und zusammen mit hochgespanntem

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Dampf aus 6O durch unmittelbare Einleitung in die Leitungen 64 als Beschickung für den Wasserstoff-Reformerofen 62 verwendet werden. Die Reformerofenrohre 64 enthalten einen industrieüblichen Katalysator und werden auf den verlangten Temperaturbereich von nur etwa 816 bis 954° C (15OO bis 17OO° F) für denDampfreformervorgang aufgeheizt, bei dem ein Strom von Wasserstoff-Methan-Gas erzeugt wird. Ein Anteil 54 der Kohle-Flüssigkeits-Fraktion 52 und Destillat 67 aus der Verkokungsanlage 68 werden als Brennstoff 55 zum direkten Erhitzen der Reformerrohre 64 verwendet. Ein Gichtgas wird bei 66 abgezogen. Eine gewisse Reinigung des aus dem Reformer 62 abfliessenden Gasstroms 63 ist im allgemeinen erforderlich, beispielsweise in einer Reinigungsanlage 65, wobei sich eine hohe Ausbeute von Verfahrenswasserstoff in 28 ergibt. CO- und ähnliche Verunreinigungen können bei 29 abgezogen werden.

Wenn jahreszeitlich mengenmässig unterschiedliche Anforderungen von gasförmigem Produkt vorliegen, können Teile der flüssigen C₄-2O4° C-(400° F)-Fraktion 46 bei 46a und Teile der Flüssigdestillat-Fraktion 204 bis 316° C
werden.

316° C (400 bis 6C0° F) bei 54a als Produkte abgezogen

Im übrigen wird das erfindungsgemäße Verfahren durch die nachstehenden kennzeichnenden Beispiele, die aber nicht als Einschränkung des Erfindungsgedankens aufzufassen sind, beschrieben.

BEISPIEL 1

Für die Hydrierprozesse ohne Zusatz von Katalysator wurden eine Pittsburgh-Seam-Kohle verwendet; die Reaktionsbedingungen waren unterschiedlich und führten jeweils zu

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der Entstehung von C₁- bis C,-Heizgas in Verbindung mit verschiedenen flüssigen Fraktionen. Die Tabelle 1 gibt die Analyse der Beschickungskohle. Tabelle 2 faßt die Ergebnisse zusammen.

TABELLE 1 Analyse der Pittsburgh-Seam-Kohle

Kohlenanalysen, Gew.?.

Feuchtigkeit 1,93

Asche (Trockenbasis) 8,60

flüchtige Stoffe (Trockenbasis) 42,46 gebundener Kohlenstoff (Tr.-Basis)48,95

Kohlenstoff (Trockenbasis) 73,92

Wasserstoff 5,24

Stickstoff 1,30

Schwefel 4,40

Asche 8,60

Sauerstoff 6,81

Tabelle

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Tabelle 2 Hydrierung von Pittsburgh-Seam-Kohle

Versuch-Nr. 1 2 :

Kohlen- kg/h.m³Reaktor 49,9 Menge (lbs/hr/ft Reakt.)(31,2

Auf schlä;run. -Öl

kg/kg Kohle 4,41 4,03 4,0 4,06 4,O8

Aufschlämmungs-öl

49	,9	49	,9	149	,9	149	,9
31	-> ,<-	31	,2	93	,7	93	,7)

Siedepunktsanfang C	Wasserstoffgehalt	180	35	7,	I	1,	5	180	180	35	5	130	35	)	2	180
(_OF)	Gew.-2	(356	1560	0,			356	356	1560		356	)		356)
Siedepunktsende ⁰C	H~-Partialdruck (N/cm²)	446	(2250	0,		1	44G	446	2250	1	446		1	446
(°F)	(psig)	(G36	455	1,			O Λ < '_> JO	83G	493		836	)		836)
Reaktortemperat. ⁰C		(850	3,	6			920	2			1
(⁰F)	7,		101,		i 7,35	7,			7,			7,3
Ausbeute, Gew.% der			4	1560			6	156C		4	1560
trockenen Kohle			9	2250			2	225C	6	2250)
C bis C₃		4,	7	478		17,	6	455	8	478
gasf. Kohlenwass.			3	893			0	85C	6	893)
C₄ bis 2O4°C (400°F)		3,	6			3,	6		4
Flüssigkeiten		2			5		0
204 bis 524°C (400 bis	25,	3		23,	9		5
975°F)Flüssigk.^x		6	10,1		2	2,	7	4,8
höher als 524°C (975°F)	49,			39,
Restöle	nicht umgewandelte Kohle 5,	6	5,6	4,	2	3,	7	3,4
Asche		7,
H₉O	30,2	0,	15,	23,6
CO₉		0,
NH3	39,2	1,	60,	48,9
H₉S	5,1	3,	7,	6,0
Summe	7,7	101,	7,	8,2
Umgesetzter Wasserstoff,	0,0		0,	1,6
Gew.% d.trock.Kohle	0,5	1,	0,	0,5
1,5		1,	1,2
1,8		2,	3,3
101,7		100,	100,6

1,7	0,	0,6

Rest nach Befriedigung des Bedarfs an Aufschlämmungsöl

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' ²¹ "

Tabelle 2 zeigt die Wirkung von Reaktionstemperatur und Kohlebeschickungsraten auf die Umsetzung von Kohle zur Herstellung von Gasen mit hohen Heiswert (etwa 37 500 kJ/ m - 1000 Btu/ft ). Bei diesen Versuchen kehrte in den Reaktor ein Auf schlänununasöl jeweils gleicher Zusammensetzung zurück. Man sieht, daß die Ausbeute an leichtem Gas C- bis C, auf ein Mehrfaches erhöht wurde, wenn man die Reaktionstemperatur von 455° C (350° F) auf 493° C (920° F) bei unveränderter Kohlebeschickungsrate heraufsetzte (Versuche 1 und 3), während die Erträge an Heizöl (204 bis 524° C - 400 bis 975° F) und Restöl (höher als 524° C - 975° F) abnahmen. Praktisch die gleichen Produkterträge wie bei Versuch 1 ergaben sich bei höherer Kohlebeschickungsrate, indem gleichzeitig die Reaktionstemperaturen erhöht wurden, wie sich daran zeigte, daß eine Verdreifachung der Kohlebeschickungsrate ganz gleichartige Produkterträge ergab, wenn die Reaktionstemperatur auf 473° C (893° F) erhöht wurde (Versuche 1 und 5). Jedoch v/aren die Erträge an C₁- bis C₃-GaS und flüssiger Naphtha C₄ bis 204° C (400° F) unerwünscht niedrig.

Beispiel 2

Ein weiterer Versuch (Versuch 6) mit Pittsburgh-Seam-Kohle wurde bei der gleichen Reaktionstemperatur und dem gleichen Reaktionsdruck wie in Versuch 1 angestellt, jedoch mit niedrigerer Beschickungsrate (300 kg/h.m - 13,7 lb/hr/ft ), während Öl mit einem hohen oberhalb von 524° C (975° F) siedenden Anteil zurückgeführt wurde, um den Einfluß auf die gasförmige Fraktion C₁ bis C-, und die flüssige Fraktion zu untersuchen. Dia Ergebnisse sind in Tabelle 3 zusammengefaßt, wonach ein erheblicher, sehr erwünschter Zuwachs sowohl an gasförmigem C₁ bis C, als

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auch an flüssigem C. bis 204° C (400° F) erzielt werden konnte, verbunden mit einer entsprechenden Verkleinerung der Restölfraktion, während die Destillatfraktion 204 bis 524° C (400 bis 975° F) im Vergleich zu den Ergebnissen aus Tabelle 2 im wesentlichen unverändert blieb.

Tabelle 3

Hydrierung von Pittsburgh-Seam-Kohle zur Gewinnung von Heizgas

Versuch-Nr. 6 7 Reaktorbedingungen

Temperatur, ⁰C 455 468

(⁰F) (850 875)

lU-Partialdruck, N/cm² 1550 1550

(psig) (2250 2250)

Kohlebeschickungsrate, kg/h.m 300 300

(lbs/hr/ff³) (13,7 18,7)

Wasserstoffrückführungsrate, m /kg Kohle 1,56 1,56

(SCF/lb Kohle) ( 25 25)

Rückführung Aufschlämmungsöl kg^öl/kg Kohle 1,4 1,4 Gew.% siedend 20
- 400 bis 975°F,

(56 Gew.% siedend 204 bis 524°C

44 Gew.% siedend oberhalb 524°C - 975° F)

Ausbeute aus der Flüssigphasenumsetzung, Gew.%

C₁- bis ^-Kohlenwasserstoffe 21,7 28,4

C₄ bis 2O4^u C (400^u F) - Flüssigkeiten 25,2 31,4

204 bis 524° C (400 bis 975° F)-Flüssigk. 25,3 14,5 Restöle oberhalb 524° C (975° F) 12,2 7,0

Bedingungen für die Wasserstoffanlage

Wasserstoffverbrauch für die Flüssigphasen-Umsetzung m /kg Kohle

(SCF/lb Kohle)

nichtverbrauchter Wasserstoff im Heizgas

m³/kg Kohle (SCF/lb Kohle)

030026/056 3

0,	74	0,91
(11	,8	14,6)
o,	16	0,20
(2,	5	3,2)

0,89 ί14,3	1 17	,11 ,8)
0,172	0,	314
0,159	ο,	215

Tabelle 3 (Fortsetzung)

Versuch Mr.

Wasserstofferzeugung m /kg Kohle

(SCF/lb Kohle)

Beschickung der Wasserstoffanlage C.-Naphtha (45) kg/kg Kohle

Destillate für die Beheizung des Reformerofens (55) kg/kg Kohle

UettoproJuktion der Anlage

nichtverbrauchter Wasserstoff (47)

m /kg Kohle (SCF/lb Kohle)

C₁ bis Cn-Kohlenwasserstoffe (43,51)

ItT³Ag Kohle (SCF/lb Kohle)

Gesaintgas (37 500 kJ/m³ - 1000 Btu/SCF) (70) m³/kg Kohle
(SCF/lb Kohle)

Im aphtha, kg /kg Kohle (46) 0,080 0,000

Heizöl (weniger als 0,45 Gew.% Schwefel)

kg/kg Kohle (52, 67) 0,221 0,000

Arbeitet man mit der gleichen Kohlebeschickungsrate und mit demselben Druck aber einer auf 468° C (875° F) erhöhten Reaktortemperatur, so kann die Produktverteilung bei der Umwandlungsreaktion so verändert werden, wie es in der Spalte für Versuch 7 in Tabelle 3 angegeben ist. Man sieht, daß die Ausbeute an Gas C. bis C₃ sowie an leichten Flüssigkeiten C. bis 204° C (400⁰F) weiter erhöht ist, während die Produktion von schweren Flüssigkeiten im Bereich 204 bis 524° C (400 bis 975° F) und die Restflüssigkeiten im Bereich oberhalb von 524° C (975° F) entsprechend absinkt. Der Wasserstoffverbrauch in der Flüssigphasen-Umwandlung erhöht sich ebenfalls auf 0,91 m /

0 3 0 0 2 8 / 0 5 6 3

0,16	0,20
(2,50	3,20)
0,20	0,38
(3,20	6,05)
0,35	0,58
(5,70	9,25)

kg Kohle (14,6 SCF/lb Kohle). Beim Versuch 7 kanndie gesamte Fraktion der leichtflüssigen Kohlenwasserstoffe C₄ bis 204° C (400° F) in dem Strom 46 zum Dampfreformer 62 geleitet werden und dort 0,54 m (17,8 SCF) Wasserstoff in einer Gasmischung aus 90,8 % Wasserstoff und 9,2 % CH₄ erzeugen, während alle schwereren Flüssigkeiten 204 bis 524° C (400 bis 975° F) aus den Strömen 52 und 67 als Brennstoff für den Reformer verbraucht werden. Die Nettoproduktion der Anlage ergibt dann Heizgas mit einem Heizwert von 37 500 kJ/m³ (1000 Btu/ft³) in einer Menge von 0,58 m³/kg Kohle (9,25 SCF per pound) bei 47, 4 3 und 51, was einem Heizwert· von etwa 68,5 % des Heizwertes der Ausgangskohle entspricht.

Beispiel 3

Es wurden noch weitere Betriebsarten ohne Katalysatorzusatz erprobt, um die Ergebnisse des Beispiels 2 an Pittsburgh-Seam-Kohle sowohl bei der niedrigeren Beschickungsrate

200 kg/h.m³ (12,5 lb/hr/ft³) als auch etwas unter 1550

N/cm (2250 psig) liegendem V/asserstoffpartialdruck zu bestätigen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 4 angegeben und in Fig. 2 für die Beschickungsrate von 200 kg/h.m (12,5 lb/hr/ft³) gezeichnet.

Tabelle

030028/0 5 63

Tabelle 4

Hydrierung von Pittsburgh-Seam-Kohle bei niedrigeren Beschickungsraten

Reaktorbedingungen A D C D E

Temperatur, °C 455 455 460 466 472

(° F) (850 350 860 370 330)

Wasserstoffpartialdruck

N/cm² 1280 1220 1380 1470 1440

(psig) (1850 1730 2000 2150 21Q0)

Kohlebeschickung,kg/h.m³ 30 20 20 20 20

(lb/hr/ft³) (18,7 12,5 12,5 12,5 12,5)

Zurückgeführtes Aufschläm-

mungsöl, kg ül/kg Kohle^X 5,0 7,0 7,0 7,0 7,0

Ausbeute, Gew.% d.trock.Kohle

C₁ bis C₃ Gase 14,55 20,28 21,48 22,97 27,49

C₄ bis 204° C (400°F) Fluss.21,21 26,71 25,68 30,64 33,37

204 bis 524° C (400 bis

975°F) Flüssigkeiten 33,48 31,79 28,05 25,38 18,99

oberhalb 524° C (975°F)Rest 14,76 5,37 3,69 6,45 3,63

nichtumgesetzte Kohle 4,17 4,04 3,62 3,38 3,86

Asche, Gew.% 8,55 8,24 3,23 7,52 8,28

Wasserstoffverbrauch 5,30 6,96 6,76 7,30 8,13

Zusammensetzung des Aufschlämmungsöls: 66 I Siedebereich 204 bis 524° C (400 bis 975° F)

26 % Siedenunkt oberhalb 524° C (975° F) 3 "o Feststoffe

Vergleichbar mit den Ergebnissen aus Beispiel 2 sieht man, daß mit ansteigender Reaktortemperatur, zwischen 455 und 472° C (850 und 380° F) die gasförmige Fraktion C₁ bis C₃ und die flüssige Fraktion C₄ bis 204° C (400° F) zunehmen, während die flüssige Fraktion 204 bis 524° C

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29A59A7

(400 bis 975° F) beträchtlich abnimmt. Wenn die Kohlebeschickungsrate oder die Raumgeschwindigkeit des Reaktors zunimmt, nehmen sowohl die gasförmige Fraktion C₁ bis C₃ als auch die flüssige Fraktion C₄ bis 204° C (400° F) entsprechend ab, während die flüssigen Fraktionen 204 bis 524° C (400 bis 975° F)
zunehmen (Bedingung A).

524° C (400 bis 975° F) und oberhalb 524° C (975° F)

Bei unter erschwerten Bedingungen ablaufender Reaktion mit etwa 464 bis 472° C (865 bis Π30° F) Temperatur und 160 bis 240 kg/h.m³ (10 bis 15 lb/hr/ft³) erhöhter Kohlebeschickungsrate wird C₁ bis C-^-Heizgas produziert, während unter erleichterten Reaktionsbedingungen mit 449 bis 464° C (840 bis 865° F) Temperatur und 2<*0 bis 480 kg/h.m³ (15 bis 30 lb/hr/ft ) Beschickungsrate die Produktion von C₁ bis C-j-Heizgas sich vermindert und ein gewisser Zuwachs der Produktion von schwerflüssigen Produkten eintritt. In jedem Falle entsteht ausreichend C₄ bis 204° C-Naphtha (C. bis 400° F), die dem Reformer zugeleitet wird, um den Wasserstoff für den Hydrierreaktionsvorgang zu erzeugen.

Nach den Hydrierergebnissen für den Fall E in Tabelle 4 ergibt sich eine Produktion von 38 Gew.% C₁ bis C-j-Heizgas als einziges Produkt des Gesamtverfahrens. Das gesamte C₄ bis 204° C (400° F)-Naphthaprodukt wird für das Dampfreformieren verbraucht, und die Destillate 204 bis 524° C (400 bis 975° F) aus dem Hydriervorgang werden als Brennstoff für das Dampfreformieren und für sonstige Verfahrenszwecke verwendet. Die Naphtha liefert Wasserstoff im Betrage von 9,78 Gew.% der Kohle und Methan im Betrage von 8,48 Gew.% der Kohle. Die Nettoausbeute der Anlage erreicht dann (in Gew.% der trockenen Kohle):

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29Λ5947

C bis Ct aus der Kohlehydrierung 27,49

Methan vom Uaphtha-Reformieren 8,4 8

im Verfahren nicht verbrauchter Wasserstoff 1,60

gasförmiges Produkt der Anlage 37,57

Die vereinigten Gase haben einen Heizwert von 37 500 kJ/ m³ (1000 Btu/SCF) und entsprechen 0,58 m³/kg Kohle (924 SCF/pound), die in das Verfahren eingebracht wurden; der Heizwert der Gase entspricht 68,7 % des Heizwerts der eingeführten Kohle.

Fig. 2 zeigt die Beziehungen zwischen den Hydrierausbeuten nach Tabelle 4 und der Ausbeute der Anlage an 37 500 kJ/m³-Gas (1000 Btu/SCF-Gas) und Heizöl. Setzt man die Stärke der Hydrierreaktion durch Reduzierung der Temperatur von 472° C (880° F) auf 455 bis 460° C (850 bis 860° F) herab, so vermindert sich die Ausbeute der Anlage an 37 500 kJ/m³-Gas (1000 Btu/SCF-Gas) auf etwa 28 Gew.% der trockenen Kohle mit 51 % des Heizwertes der zugeführten Kohle, während daneben ein Heizöl (204 bis 316° C - 400 bis 600° F) als Produkt der Anlage entsteht, das 19 Gew.% der Kohlebeschickung ausmacht und 24 % des Heizwerts der zugeführten Kohle besitzt.

Das beschriebene Kohlehydrierverfahren, das ohne besonderen Katalysator arbeitet, liefert somit ein Maximum an Heizgas, während ausserdem die Kohlenwasserstoffe geliefert werden, die zum Beschicken und Betreiben des Dampfreformers erforderlich sind, damit der zur Kohleumwandlung erforderliche Wasserstoff bereitgestellt werden kann. Natürlich können andere Werte von Beschickungsrate, Reaktortemperatur und Druck kombiniert werden, um eine solche Produktauswahl an leichtem Gas, Naphtha und Heizöl zu erhalten,

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wie sie zur Befriedigung der chemischen und Brennstoffbedürfnisse dieser integrierten Hydrieranlage benötigt
werden, und die genaue Wahl der Betriebsbedingungen hängt immer von wirtschaftlichen Überlegungen hinsichtlich eines zu erreichenden Optimums von Kosten und verlangter Aufteilung der Produktion ab.

Natürlich läßt sich die vorliegende Erfindung im weitesten Sinne auf die thermische Kohlehydrierung anwenden, wenn Heizgas das wesentliche Produkt sein soll.

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Lee r seife

Claims

Patentansprüche :

dadurch gekennzeichnet, daß die Kohle einer katalysatorfreien thermischen Flüssigphasen-Hydrierung unterworfen wird, die folgende Schritte erfordert:

(a) die Kohle wird in einem, im Rahmen des Verfahrens gewonnenen, schwerflüssigen Kohlenwasserstoff aufgeschlämmt, und die Aufschlämmung wird in die Reaktionszone geleitet;

(b) in die genannte Reaktionszone wird Wasserstoff eingeleitet;

(c) in der genannten Reaktionszone wird eine zwischen 449 und

493° C (8 4Ound 920° F) liegende Temperatur und ein zwischen

699 und 2005 N/cm (1000 und 3000 psig) betragender Wasserstoff par ti aldruck aufrechterhalten;

(d) in der Reaktionszone wird eine Kohledurchsatzrate von 30 bis 300 kg/h.m (5 bis 50 pounds per hour per cubic foot) des Reaktionsraumes aufrechterhalten;

0 3 Π f 1 2 « / Π !ϊ G 3

H.mkverbindung Pnstscherkmnt Mu

nViI sun BL-' ,*0u "JU HO Deutscht' Bank AC, Aucjshury. K >nto 0 834 192, HL/ ⁷20 700 01

ORIGINAL INSPECTED

(e) aus der genannten Reaktionszone werden gasförmige und flüssige Ausflüsse abgezogen;

(f) aus den genannten Ausflüssen wird eine C^-Naphtha-Fraktion abgespalten;

(g) ein grösserer Anteil der genannten C^-Naphtha-Fraktion aus (f) und ein Dampf werden als Beschickung in einen katalytisch arbeitenden Dampfreformer geleitet, der Wasserstoff zur Verwendung in (b) erzeugt;

(h) ein grösserer Anteil des genannten Flüssigkeitsstroms aus (e) wird als Brennstoff zur Erhitzung des genannten Dampfreformers auf 806 bis 954° C (1450 bis 1750° F) in den genannten Reformer geleitet; und

(i) aus dem genannten Gasstrom aus (f) wird die Heizgaskomponente gewonnen, die 14 bis 40 Gew.% der Kohlebeschickung ausmacht.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Flüssigkeitsstrom nach (e) mit (f) in eine C^- Naphtha-Fraktion, eine flüssige 204 bis 316° C-(400 bis 600° F)-Destillatfraktion und eine oberhalb 316° C (600° F) siedende Restflüssigkeitsfraktion aufgespalten wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der genannte abfliessende Gasstrom nach (e) weiterhin aufgeteilt wird in die genannte C₄~Naphtha-Fraktion, Wasserstoff mittleren Reinheitsgrades und ein Heizgasprodukt.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß

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es sich bei dem in (g) erzeugten Wasserstoff um ein Gemisch von Wasserstoff und Methan handelt, das der genannten Reaktionszone in (b) zugeführt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die zum Aufschlämmen dienende Kohlenwasserstoffflüssigkeit nach (a) ein von Feststoffen teilweise befreiter Anteil der nach (f) abgetrennten Restflüssigkeitsfraktion ist.
6. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein grösserer Anteil der genannten Destillatfraktion bei (h) als Brennstoff für die Direkterhitzung des genannten Reformers benutzt und der Rest als flüssiges Produkt abgezogen wird.
7. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein Anteil der Restflüssigkeitsfraktion mit erhöhtem Feststoffgehalt einem Verkokungsverfahren zugeführt wird, in dem eine leichte Flüssigkeit als zusätzlicher Brenn±off für den genannten Reformer gewonnen wird.
8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei der Kohle um Pittsburgh-Seam-Kohle handelt, daß die Temperatur in der genannten Reaktionszone 449 bis 481° C (840 bis 900° F) beträgt, daß der Wasserstoffpartialdruck 1100 bis 1940 N/cm² (1600 bis 2800 psig) beträgt, daß der Kohledurchsatz 160 bis 640 kg/ h.m³ (10 bis 40 lb/hr/ft³) beträgt und daß das C₁- bis C^-Heizgasprodukt 10 bis 40 Gew.% der Kohlebeschickung

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ausmacht.
9. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der ausfliessende Strom nach (e) bei (f) ebenfalls in das Heizgasprodukt, eine C₄ bis 204° C (400° F)-Naphtha-Fraktion und ein Wasserstoffgas mittleren Reinheitsgrades aufgespalten wird, das in die Reaktionszone zurückgeführt wird.
10. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die C^-Naphtha-Fraktion ausserdem bei niedrigerem Druck eine Phasentrennung erfährt, und daß eine weitere leichte Gasfraktion abgezogen und mit dem Heizgasprodukt vereinigt wird.
11. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß für den Dampfreforming-Prozeß nach (h) folgende Betriebsbedingungen vorgesehen sind: Temperatur 843 bis 399° C (1550 bis 16
(200 bis 400 psig).

899° C (1550 bis 1650° F), Druck 133 bis 278 N/cm²
12. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Gesamtprodukt Heizgas 35 bis 40 Gew.% der Kohlebeschickung ausmacht, daß die gesamte erzeugte C₄ bis 204° C- (400°F)-Naphtha-Fraktion zur Erzeugung von Wasserstoff dem Reformer zugeführt wird, und daß die gesamte flüssige 204 bis 524° C- (400 bis 975⁰F)-Destillatfraktion als Brennstoff für den Reformer eingesetzt wird.

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13. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Heizgasprodukt 18 bis 35 Gew.% der Kohlebeschickung ausmacht, daß die gesamte C^ bis 204° C (400 F)-Naphtha-Fraktion zur Erzeugung von Wasserstoff in den Reformer gegeben wird, und daß ein kleinerer Teil der 204 bis 524° C- (400 bis 975° F)-Destillatfraktion, der nicht als Brennstoff für den Reformer benötigt wird, als flüssiges Uberschußprodukt abgezogen wird.
14. Verfahren zur Herstellung von hauptsächlich einem Methan bis Propan enthaltenden Heizgas aus Pittsburgh-Seam-Kohle, dadurch gekennzeichnet, daß die Kohle einer katalysatorfreien thermischen Flüssigphasen-Hydrierung unterworfen wird, die folgende Schritte erfordert:

(a) die Kohle wird in einem, im Rahmen des Verfahrens gewonnenen, schwerflüssigen Kohlenwasserstoff aufgeschlämmt, und die Aufschlämmung wird in die Reaktionszone geleitet;

(b) in die genannte Reaktionszone wird Wasserstoff eingeleitet;

(c) in der genannten Reaktionszone wird eine zwischen

449 und 481° C (840 und 900° F) liegende Temperatur

2 und ein zwischen 1100 und 1940 N/cm (1600 und 2800 psig) betragender Wasserstoffpartialdruck aufrechterhalten;

(d) in der Reaktionszone wird eine Kohledurchsatzrate von 160 bis 640 kg/h.m (10 bis 40 pounds per hour per cubic foot) des Reaktionsraumes aufrechterhalten;

(e) aus der genannten Reaktionszone werden gasförmige und flüssige Ausflüsse abgezogen;

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(f) aus den genannten Ausflüssen wird ein Strom von Wasserstoff mittleren Reinheitsgrades, eine C₄-Naphtha-Fraktion, eine flüssige 204 bis 316° C-(400 bis 600° F)-Destillatfraktion und eine höher als 316° C (600° F) siedende flüssige Rückstands fraktion abgezogen;

(g) ein grösserer Anteil der genannten C.-Naphtha-Fraktion aus (f) sowie Dampf werden als Beschickung in einen katalytisch arbeitenden Dampfreformer geleitet, der Wasserstoff zur Verwendung in (b) erzeugt;

(h) ein grösserer Anteil der genannten flüssen (204 bis 316° C-(400 bis 600° F)-Fraktion aus (f) wird als Brennstoff zur Erhitzung des genannten Dampfreformers auf 806 bis 954° C (1450 bis 1750° F) in den genannten Reformer geleitet; und

(i) aus dem genannten Gasstrom aus (f) wird die Heizgaskomponente gewonnen, die 10 bis 40 Gew.% der Kohlebeschickung ausmacht.
15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die oberhalb 316° C (600° F) siedende flüssige Fraktion aus (f) aufgeteilt wird in einen Flüssigkeitsstrom verminderten Feststoffgehalts, der als Aufschlämmungsöl in (a) wiederverwendet wird, daß ein Strom mit höherem Feststoffgehalt einem Verkokungsverfahren zugeführt wird, aus dem eine leichtflüssige Fraktion als zusätzlicher Brennstoff für den genannten Reformer gewonnen wird, und daß die Reformertemperatur 816 bis 925° C (1500 bis 1700° F) beträgt.

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