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Verfahren zum Erhöhen des Sicherheitsgrades einer in einem unter-
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irdischen Hohlraum eines Salzstockes befindlichen, mit verfestigten
radioaktiven Abfällen gefüllten Endlagerstätte gegen unvorhersehbare Verschiebungen
im Salzgestein und/oder Wassereinbruch in vorhandene Hohlräume innerhalb des Bereichs
der Endlagerstätte.
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Beschreibung Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Erhöhen des
Sicherheitsgrades einer in einem unterirdischen Hohlraum eines Salzstockes befindlichen,
mit verfestigten und in transportierbaren, verschlos-oder Granulaten senen Behältnissen
eingekapselten oder in Blöcken/inkorporierten, mittel- und/oder schwachradioaktiven
Abfällen ganz oder teilweise gefüllten Endlagerstätte gegen unvorhersehbare, erdbebenbedingte,
tektonische Verschiebungen im Salzgestein und/oderWassereinbruch in vorhandene Hohlräume
und/oder entstandene Spalten innerhalb des Bereichs der Endlagerstätte.
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Es ist bereits seit langem bekannt, radioaktive»Abfallflüssigkeiten
oder radioaktive Abfallfeststoffe in eine flüssige Verfestigungsmatrix einzubringen,
wie z.B. in eine wäßrige Zementaufschlämmung oder in flüssiges Bitumen, das entstehende
Abfall-Bindemittel-Gemisch in Behältnisse, z.B. Fässer, einzufüllen und darin erhärten
zu lassen oder das Gemisch als solches in Blöcken erstarren zu lassen und danach
in unterirdische Hohlräume von z.B. Salzgestein einzulagern. Bei den in Zukunft
zu erwartenden großen Mengen solcher sicher zu lagernden, verfestigten Abfällen
werden immer wieder Fragen bezüglich der Lagermethode und der Lagerraumausnutzung
diskutiert. So wurde aus Wirtschaftlichkeitsgründen ein Verfahren zur Tieflagerung
von flüssigen oder rieselfähigen, radioaktiven oder giftigen Abfällen durch Einbringen
in unterirdische Hohlräume von Salzgestein,-die durch Bohrungen mit der Erdoberfläche
verbunden sind, vorgeschlagen, bei welchem die Abfälle unverfestigt, jedoch mit
einer aushärtenden, beispielsweise aus Zement bestehenden,Beimengung angeliefert
und mittels Druck oder Schwerkraft direkt in die Füllbohrungen eingebracht wird
und vor, während oder nach dem Füllvorgang mit Salzgrus vermischt wird /DE-OS 22
25 664 /.
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Bei Verwendung einer Zementbeimischung wird auf diese Weise eine feste,
erstarrte Halde gebildet, eine Verringerung der Verfestigungskosten erzielt und
eine bessere Ausnutzung des zur Verfügung stehenden Lagerraums erreicht.
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oder toxische
Die Einlagerung von Behältnissen bzw.
von 200 oder 400 Fässern in Kammern oder in Kavernen eines Salzstocks ist mit dem
großen Nachteil behaftet, daß zwischen den Fässern Zwischenräume bleiben, die bei
einem größtanzunehmenden Störfall das Eindringen von Wasser bzw. Salzlaugen erlauben,
wonach nach Auflösen der Behältnisse ein Auslaugen von Radioaktivität aus den Verfestigungsprodukten
stattfinden kann. Insgesamt bleiben ungefähr 50 % des Gesamtkammervolumens bzw.
bei Salzgrusverfüllung der Zwischenräume der Fässer oder Behältnisse ca. 25 % unverfüllt.
Bei einem Wassereinbruch in die Endlagerstätte wäre somit ein hohes Maß an Sicherheit
vor Auslaugung von Radioaktivität aus den Abfallprodukten nicht gewährleistet. Bei
dem Verfahren nach der DE-OS 22 25 664 würden zwar die Zwischenräume zwischen den
Fässern nicht entstehen, die von Wasser- oder Salz laugen angreifbare Oberflächen
der Verfestigungsprodukte wären somit wesentlich kleiner, doch wären auch hier in
einem Störfall wie dem genannten eine gewisse Sicherheit vor Auslaugung ebenfalls
nicht gegeben.
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Tritiumhaltige Abwässer, wie sie besonders in Wiederaufarbeitungsanlagen
für bestrahlte Brennelemente anfallen, erfahren nach der bisher praktizierten Technik
keine spezielle Abfallbehandlung.
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Diese Abwässer werden zum größten Teil an die Vorfluter abgegeben,
ein Teil verdampft in die Atmosphäre. Für große Wiederaufarbeitungsanlagen (z.B.
1.500 jato Durchsatz) und für die Aufarbeitung hochabgebrannter Brennelemente besteht
jedoch die Auflage, daß die Umwelt nicht mit zu großen Tritiummengen belastet werden
darf. Eine Möglichkeit, die tritiumhaltigen Abwässer umweltfreundlich zu beseitigen,
besteht in der Verpressung in Speicherhorizonte untertägiger Gebirgsformationen.
Diese Möglichkeit setzt jedoch das Vorhandensein geeigneter geologischer Strukturen
- möglichst am Standort der Wiederaufarbeitungsanlage - voraus. Ist diese Möglichkeit
nicht gegeben, so müssen die T-haltigen Abwässer verfestigt werden.
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Zur Beseitigung von radioaktives Tritium in Form von HTO enthaltenden
Abwässern, wird oft die Versenkung im Meer nach vorangegangener Verfestigung mittels
eines anorganischen Bindemittels, wie zum Beispiel Zement, angewendet. Dazu müssen
die T-haltigen Abwässer fixiert und verpackt werden. An die Güte der Fixierung werden
keine Anforderungen gestellt.
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Da für diese Beseitigungsmethode in hohem Maße die Behälter- und Transportkosten
eingehen, ist ein möglichst hoher Wasser- (und damit Tritiumgehalt3 pro Faß von
zåußerstem Interesse. Wach dem bisherigen Stand der Technik würde man dazu Wasser
und Zement im Gewichtsverhältnis 0,35 : 1 bis 0,8 : 1 mischen und damit Zementbiöcke
erhalten, deren Wassergehalt zwischen etwa 50 und etwa 70 Volumenprozent liegt.
Höhere Wassergehalte lassen sich nicht erreichen, da sich sonst der Zement absetzt
und das überstehende Wasser nicht verfestigt wird.
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Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen,
mit welchem der Sicherheitsgrad einer mit verfestigten, radioaktiven Abfällen ganz
oder teilweise gefüllten Radioaktiv-Abfall-Endlagerstätte gegen unvorhersehbare,
katastrophenträchtige Großereignisse, wie z.B. erdbebenbedingte, tektonische Verschiebungen
im Salzgestein und /oder Wassereinbruch in vorhandene Hohlräume und/oder entstandene
Spalten innerhalb des Bereiches der Endlagerstätte, wesentlich erhöht wird, ohne
einen zu hohen Aufwand an Material, Arbeitszeit und überwachungsanlagen in Kauf
nehmen zu müssen. Gleichzeitig sollen mit diesem Verfahren Verfestigungsprodukte
tritiumhaltiger, wässriger Abfälle sicher endgelagert werden können.
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Es ist weiterhin Aufgabe der Erfindung, einer störfallbedingten Freisetzung
für den Biozyklus gefährlichen Radionuklide aus den Abfall-Verfestigungsprodukten
in Wasser bzw. in Salzlösungen entgegenzuwirken und eine zusätzliche Barriere zu
errichten.
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Die Aufgabe wird nun in überraschend einfacher Weise erfindungsgemäß
gelöst durch die Verfahrensschritte a)Vermischen von natürlichem, von künstlichen
Radionukliden freiem oder von lediglich Tritiumwasser enthaltendem Wasser mit einem
quellfähigen, wasseraufsaugenden BEntonit im Massenverhältnis Wasser zu Bentonit
im EereicFl von 10 : 1 bis 4 r 1 t 1, b)Zugabe von Zement oder Zement-Sand-Gemisch
zu dem aus a) erhaltenen Wasser-Bentonit-Gemisch im Massenverhältnis Zement zu Gemisch
nicht weniger als 1 : 5 zur Herstellung einer Zementmilch oder eines Mörtels, die
zu einem Zementstein oder Beton mit einem Wasser-Zement-Wert von ca. 1,0 bis ca.
4,0 erhärtet, c)oder, anstelle von a) und b), Mischen von quellfähigem, wasseraufsaugenden
Bentonit mit Zement im Massenverhältnis im Bereich von 1 : 9 bis 1: 1 und anschließende
Zugabe von Wasser bzw.
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Tritiumwasser enthaltendem Wasser in einer Menge, die einem Wasser-Zement-Wert
von ca. 1,0 bis ca. 4,0 entspricht, d)Einbringen der(des)aus b) oder c) erhaltenen
Zementmilch(Mörtels) in die Endlagerstätte und Verfüllen der beim Einlagern der
Behältnisse, Blöcke oder Granulate verbliebenen Zwischenräume sowohl zwischen den
Behältnissen, Blöcken bzw. Granulaten untereinander als auch zwischen diesen und
dem diese umgebenden Salzgestein mit der (des) Zementmilch (Mörtels) und Erhärtenlassen
zu einem monolithischen Block.
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Die Verwendung von Bentoniten, Vermikuliten und einer großen Zahl
von tonartigen oder Silikate enthaltenden Materialien als Sorptionsmittel, beispielsweise
für radioaktive Stoffe, zum Verfestigen von radioaktiven Abwässern mit Zementen
oder anderen Bindemitteln wurde bereits beschrieben, u.a. auch in der DE-OS 23 11
964. Diese Mittel wurden dem Abwasser und/oder dem Zement zugesetzt, um die Verfestigungsprodukte
auslaugresistenter zu machen Im Gegensatz hierzu ist der quellfähige, wasseraufsaugende
Bentonit der Erfindung ein Auswahlmaterial, das einen möglichst hohen Anteil Wasser
aufnehmen soll, bevor es mit Zement vermischt wird und dessen Sorptionseigenschaften
für Radionuklide, falls es solche besitzen
sollte, für die Erfindung
völlig unwesentlich sind. Wie in den beispielhaften Versuchen gezeigt wird, weisen
andere Bentonitarten die gewünschte Eigenschaft nicht auf. Nur mit dem erfindungsgemäß
verwendbaren, quellfähigen, wasseraufsaugenden Bentonit ist es möglich, einen Zementstein
zu erhalten mit einem Wasserzementwert von ca. 1,0 bis ca. 4,0.
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Die Zwischenräume zwischen den Behältnissen mit den Verfestigungsprodukten
können dann effektiver verfüllt werden, wenn zur besseren Verarbeitbarkeit der inaktiven
oder tritiumwasserhaltigen Zement-Bentonit-Suspension ein Zusatz einer Verflüssiger-Substanz
beigemischt wird, weil die Fließfähigkeit der Suspension hierdurch erhöht werden
kann. Durch das Verfüllen der Leerräume in der Kammer bzw. in der Kaverne mit der
zunächst noch flüssigen, danach erhärtenden Zement-Bentonit-Suspension wird nach
dem Erhärten einerseits der ursprüngliche Gebirgszustand weitgehend wieder hergestellt,
andererseits ein monolithischer Block mit einer anerkanntermaßen hohen inhärenten
Sicherheit erzeugt. Die einachsige Druckfestigkeit des Steinsalzes liegt bei ca.
24,5 N/mm2. Dieser Festigkeitswert wird ohne weiteres von Zementsteinen der gewünschten
Art bzw. von Beton erreicht, d.h. es läßt sich ein relativ spannungsfreier Zustand
durch diese Art der Verfüllung im Gebirge wieder herstellen. Der verfüllende Zementstein
enthält keine Abfallsalze und ist hierdurch einem inaktiven Zement-Abfallsalz-Produkt,
das mit inaktiven simulierten Abwässern hergestellt worden war, in seinem Auslaugverhalten
entsprechender inaktiver Bestandteile weit überlegen.
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Durch die Monolithbildung wird die potentielle, zur Auslaugung freie
der Fässer bzw. der 2-2/3 x n1/3 erniedrigt, wobei n die Zahl der Fässer bzw. der
Behältnisse darstellt und gleiche Volumina einer monolithischen Kugel verglichen
mit der Summe der Volumina von n Fässern vorausgesetzt werden.
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Wird als Anmachwasser für die Zement suspension das Tritiumabwasser
benutzt, so können diese Abwässer auf diese Art mitverfestigt und endge lagert werden.
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Die Wärmeleitfähigkeit im Innern der Kammer wird durch die Verfüllung
erhöht (Luft wird durch Zementstein bzw. Beton ersetzt), dadurch erniedrigt sich
die mittlere Temperatur in den Abfallprodukteoc die sich aufgrund der Zerfallswärme
einstellt.
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Jedes Abfallfaß wird durch das übergießen mit Zement in seiner Lage
fixiert, ein nach Auflösen der Faßwandung eventuelles Zusammenfließen von z.B. Bitumen-Abfallsalzprodukten
(Desintegration) mit der Gefahr einer lokalen Ansammlung von Radionukliden wird
ausgeschlossen.
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Für das Verfahren ist es sinnvoll, Kammervolumina zur Einlagerung
von etwa einer Einjahresproduktion an LAW-, MAW-Abfällen des Entsorgungszentrums
zu befüllen und nach dem Einbringen der tritiumhaltigen Zementsuspension diese Kammer
endgültig zu versiegeln.
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Zur Berechnung des Gehaltes an Tritiumwasser im verfestigten Produkt
bzw. zur Berechnung der Dichte wird wie folgt verfahren.
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Die Dichte einer Mischung von Wasser, Zement und Ton läßt sich bei
Annahme, daß Wasser eine Dichte von 1 cm 3, Zement und Ton von ca. 3 gcm hat, abschätzen
nach der Formel d a 100 Z: Gewichtsprozent Zement d = Z+T T: Gewichtsprozent Ton
3 W: Gewichtsprozent Wasser Daraus ergibt sich für eine Dichte von 1,3, die zu fordern
ist, weil die Produkt-Dichte größer/gleich der Dichte der gesättigten Salzlauge
(1,3) im Störfall sein soll, ein Wasser-Feststoff-Verhältnis von maximal 1,9.
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Die Erfindung wird im folgenden anhand von beispielhaften Versuchen
erläutert: 1. Versuche zur Erhöhung der maximalen Wasseraufnahmefähigkeit im Feststoffgemisch:
Die
Tabelle zeigt die Erhöhung der Wasseraufnahmefähigkeit von Portland-Zement 350 F
durch Zusätze eines praktisch nicht quellfähigen und eines stark quellfähigen Bentonites:
| Bentonitgehalt im maximales Wasser/Feststoff-Verhältnis W/Z-Wert |
| Feststoff-Gemisch nicht queliender Bentonit quellfähiger Bentonit
quellfahiger |
| (Gew.) Bentonit |
| 0 0,75 0,75 0,75 |
| 10 0,8 0,95 1,06 |
| 20 0,85 1,05 1,3 |
| 50 1,1 3,0 6,0 |
Produkte mit sehr hohen Bentonitgehalten werden bei hohen Wassergehalten allerdings
nicht mehr ausreichend fest. Bei Produkten mit 50 % Bentonit im Feststoff liegt
die Grenze bei einem Wasser/Feststoff-Verhältnis von 2 (W/Z-Wert von 4).
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Eine weitere Einschränkung der Verwendbarkeit erhärtender Wasser-Feststoffgemische
ist durch die Forderung, die Dichte nicht unter 1,3 absinken zu lassen, gegeben.
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Nutzt man die Möglichkeiten des quellfähigen Bentonits z.B. für die
Meeresversenkung von tritiumhaltigen Abwässern, so folgt, daß die Vorteile des Verfahrens
nicht so sehr in einer Verringerung des Volumens des Produktes liegen, sondern vor
allem in einer Verringerung seines Gewichtes, das für die Transportkosten in erster
Linie maßgebend ist. Folgende Tabelle zeigt die relative Erhöhung von Dichte, Volumen
und Gewicht bei verschiedenen Wasser/ Feststoff--Gehalten gegenüber Wasser. Dabei
wurde für Zement und quellfähigem Bentonit jeweils eine Dichte von 3 angenommen:
Wasser/Feststoff Dichte Volumenvermehrungs- Gewichtsvermehrungsfaktor faktor 0,33
2 2 4 0,5 1,8 1,67 3 0,8 1,59 1,42 2,25 1,0 1,5 1,33 Z 1,2 1,43 1,28 1,83 1,5 1,36
1,22 1,67 1,9 1,30 1,18 1,53 (Wasser) 1 1 1
2. Versuche zur Verfüllung
der Zwischenräume von Radionuklide enthaltenden Formkörpern: a) als Modell für in
Kavernen einzulagernde Abfallblöcke, bei denen der radioaktive Abfall mit Zement
verfestigt worden ist, wurden im Labormaßstab Pellets (ca.5 mm hoch und ca. 5 mm
im ) aus Portlandzement und HTO-haltigem Wasser (Wasserzementwert = o,33) hergestellt.
Diese Pellets wurden zur Verfüllung ihrer Zwischenräume mit einer Zement-Bentonit-Wasser-Suspension
(Wasserzementwert = 1t0) und einem Gew.% Fließmittel-Zusatz übergossen. Die Dicke
der inaktiven Zement-Bentonit-Schicht nach der Erhärtung betrug ca. lo mm. Die differentielle
Auslaugrate (RL) für das in den Pellets in Form von HTO verfestigte Tritium wurde
auf diese Weise nur geringfügig, d.h. um ca. lo x, verbessert, wenn man zum Vergleich
die unter Zugrundelegung gleicher Oberflächen berechneten Werte eines Produkts mit
Umhüllung und eines Produkts ohne Umhüllung heranzieht. Berücksichtigt man die Oberflächenvolumenverringerung
durch die Monolithbildung, so verringert sich die Auslaugung des Tritiums durch
die Umhüllung und Monolithbildung um einen Faktor von ca. 4. Dies gilt für Versuche
im Labormaßstab. Für die Einlagerungsverhältnisse mit einer großen Faßzahl in einer
Kaverne ist die Wirkung der Oberflächenverringerung durch Monolithbildung (einerseits
die Summe der Oberflächen der Fässer, andererseits die Oberfläche des Monolithblockes)
auf die Verringerung einer Auslaugung, gleich ob Tritium ausgelaugt wird oder ein
anderes Radionuklid, wesentlich höher.
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b) Eine einer mittelradioaktiven Abfall-Konzentratlösung entsprechende,
mit inaktiven Salzen simulierte Lösung (Hauptbestandteil Natriumnitrat) wurde mit
Cäsium-137-Tracer versetzt, mit Portlandzement gemischt und hieraus Pellets von
einem e von ca. 5 mm und einer Höhe von
5 mm hergestellt. Die Pellets
enthielten lo Gew.% Salz und wiesen einen Wasserzementwert von ca. o,33 auf.
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Diese Pellets wurden mit einer Zement-Bentonit-Suspension (Wasserzementwert
=1,0) übergossen bis die Dicke der inaktiven Zement-Bentonit-Schicht etwa 5 mm betrug.
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Beim Vergleich der experimentell erhaltenen Auslaugwerte konnte festgestellt
werden, daß die nach 100 Tagen mit Wasser ausgelaugte Menge Cæsium auf diese Weise
um den Faktor 7 verbessert werden konnte Die Kombination der Ergebnisse aus den
Versuchen unter 1. und den Versuchen unter 2. weist die Durchführbarkeit und die
speziellen Wirkungen des erfindungsgemäßen Verfahrens nach.