DE69420733T2

DE69420733T2 - Deponie für radioaktive abfälle - auffüllen von gewölben

Info

Publication number: DE69420733T2
Application number: DE69420733T
Authority: DE
Inventors: Alan Hooper
Original assignee: Nirex UK Ltd
Current assignee: Nuclear Decommissioning Authority
Priority date: 1993-08-16
Filing date: 1994-07-28
Publication date: 2000-01-05
Anticipated expiration: 2014-07-29
Also published as: JPH09501500A; GB9316995D0; JP3547137B2; WO1995005666A1; CA2168573A1; EP0714548B1; CA2168573C; DE69420733D1; US5740546A; EP0714548A1

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft die Lagerung von radioaktivem Abfall und insbesondere ein Verfahren zur Bildung einer Deponie für einen solchen Abfall und ein Füllmaterial zur Verwendung zum Auffüllen einer solchen Deponie.
Vorschläge für die Lagerung von Abfallmaterialien mit geringer und mittlerer Radioaktivität umfassen die Langzeitlagerung solcher Materialien in Deponien, welche unterirdische Hohlräume umfassen. Gemäß einigen Vorschlägen sollen natürliche Höhlen oder alte Bergwerksgruben verwendet werden und gemäß anderen Vorschlägen wird der Hohlraum speziell für die Deponie ausgegraben.
Es gab eine ausführliche Diskussion hinsichtlich der Auswahl der geeigneten geologischen Verhältnisse für solche Deponiehohlräume, insbesondere im Hinblick darauf, die Möglichkeit zu vermeiden, daß Grundwasser in das Gewölbe während der in Betracht gezogenen, sehr langen Lagerdauern einsickert.
Bisher haben Vorschläge für Deponiehohlräume das Auffüllen des Hohlraums ins Auge gefaßt, um Lücken zwischen den Ablagerungspackungen des radioaktiven Abfalls mit einem Füllmaterial aufzufüllen, welches wasserundurchlässig ist oder wird. Einpreßmittel, die für diesen Zweck vorgeschlagen wurden, umfassen Mischungen von Sand und Bentonit. Solche Materialien werden zum Auffüllen von Deponiehohlräumen in "Management of Radioactive Waste from Nuclear Power Plants" - IAEA-TECDOC-276 vorgeschlagen, einem Vortrag, der bei einem Seminar für die Handhabung von radioaktivem Material aus Kernkraftwerken präsentiert wurde, das von der International Atomic Energy Agency organisiert wurde und im Oktober 1981 in Karlsruhe abgehalten wurde; und auch in GB-A-2128800 und EP-A-0198808.
EP-A-417881 offenbart das Auffüllen eines unterirdischen Hohlraums, welcher radioaktiven Abfall enthält, unter Verwendung eines Füllmaterials, das formuliert ist, um alkalische Bedingungen zu liefern, um eine Calcitpräzipitation zu fördern, um dadurch eine feuchtigkeitshemmende Schicht um den Abfall zu bilden.
Weiterhin offenbart GB-A-2181883 das Auffüllen eines Deponiehohlraums mit einem "schwachen Füllmittel", um die Möglichkeit des Wiederöffnens des Hohlraums zu erleichtern, um gelagerte radioaktive Packungen bei Bedarf zu entfernen. Bei diesem Vorschlag werden die Lücken zwischen den Lagerungspackungen in dem Hohlraum zunächst teilweise mit entfernbaren Betonblöcken gefüllt und dann werden die Zwischenräume zwischen den Blöcken, dem Hohlraum und den Packungen ihrerseits mit dem "schwachen Füllmittel" gefüllt, welches typischerweise ein Gemisch von Bentonit und Sand ist. In all den oben erwähnten Dokumenten des Standes der Technik ist es der Zweck des Füllmittels, eine undurchlässige Barriere gegenüber einem Einsickern von Grundwasser in den Hohlraum zu liefern. Trotz der Vorschläge des Auffüllens mit undurchlässigem Material bleiben jedoch Bedenken hinsichtlich der Möglichkeit eines Eintritts von Grundwasser.
Die vorliegende Erfindung schlägt ein Verfahren zur Bildung einer Deponie für radioaktiven Müll vor, welches das Anordnen des Abfalls in einem unterirdischen Hohlraum und Auffüllen des Hohlraums mit einem Füllmaterial umfaßt, welches wasserdurchlässig ist und ein beträchtliches Reservoir an verfügbarer Alkalinität liefert, so daß jedes Grundwasser, das durch das Füllmaterial zum Abfall dringt, einen pH-Wert von mindestens 10,5 aufweist, wobei das Füllmaterial Calciumhydroxid und Calciumsilikathydratgel enthält, gebildet durch Hydratation von Portland- Zement und Kalk. Folglich macht die vorliegende Erfindung einen anderen Ansatz und anstelle zu versuchen, ein Grundwassereinsickern vollständig zu verhindern, faßt sie stattdessen ein Füllmaterial ins Auge, welches in der Tat wasserdurchlässig ist, welches aber jedes durchsickernde Wasser (genannt Porenwasser) derart mit Alkalinität belädt, daß jedes derartige zum enthaltenen Abfall durchdringende Wasser einen sehr hohen pH-Wert aufweist, was die Löslichkeit der Radioelemente in dem abgelagerten radioaktiven Abfall in Größen von mehreren Größenordnungen hemmt. Im wesentlichen ist das Hohlraumauffüllmaterial gestaltet, um ein großes Reservoir an alkalischem Material zu liefern, um das Porenwasser mit einer hohen Alkalinität für einen Zeitrahmen von 100.000 Jahren und mehr zu puffern, d. h. chemisch zu konditionieren.
Bevorzugt hat das Füllmaterial eine derartige Pufferkapazität, das bei Grundwasser (angenommen es ist deionisiert), das bei einer Geschwindigkeit von 10&supmin;¹&sup0; Meter pro Sekunde gleichmäßig in eine Fläche eines ein Meter-Würfels des Füllmaterials eindringt, die auf der gegenüberliegenden Fläche austretende Wassersäule auf einen pH-Wert von 10,5 oder darüber für eine Säulenlänge von 2,5 · 10³ Meter über eine Zeitdauer von 105 Jahren oder länger gepuffert wird.
Ebenfalls bevorzugt hat das Füllmaterial eine Wasserleitfähigkeit, wenn es 28 Tage unter geschlossenen Bedingungen gehärtet wurde, von zwischen 10&supmin;&sup8; bis 10&supmin;¹&sup0; Meter pro Sekunde. Die Porositätsanteil des Füllmaterials kann im Bereich von 0,4 bis 0,6 sein und die Porenradiusverteilung im Bereich von 1 · 10³ bis 1 Mikrometer.
Bevorzugt wird das Hohlraum in einer Region ausgegraben, das eine Geologie aufweist, die derart ausgewählt ist, daß die Grundwasserströmungsgeschwindigkeit minimiert ist.
Das Füllmaterial ist bevorzugt zementartig und wird als Aufschlämmung hergestellt, um die Lücken in dem Hohlraum aufzufüllen, und wird dann härtengelassen, um das Füllmaterial als schwach gebundenes Material zu bilden, das eine Würfel-Druckfestigkeit bei einem Alter von bis zu 50 Jahren von nicht mehr als etwa 15 MPa aufweist. Somit ist das bevorzugte Füllmaterial tatsächlich ein gebundenes Material, wenn es gehärtet ist, aber es hat eine relativ geringe Festigkeit um das Wiederausgraben des Hohlraums zu erleichtern, um Zutritt zu gewinnen oder um Abfallpackungen zu entfernen, falls Bedarf danach entsteht.
Wünschenswerterweise hat das Material eine Würfelfestigkeit, welche nicht weniger als 1,5 MPa nach sieben Tagen beträgt und bevorzugt nicht weniger als 4 MPa nach achtundzwanzig Tagen beträgt.
Die zuvor erwähnte Aufschlämmung kann 30% bis 40% Wasser, 20% bis 30% Portland-Zement, 7% bis 15% Kalk und 20% bis 40% Füllmittel umfassen, wobei alle Prozentangaben auf das Gewicht bezogen sind. Das Füllmittel sollte ein Material sein, das die Beständigkeit der Auffüllung durch nachteilige chemische Reaktionen mit den anderen Bestandteilen nicht verringert und wird bevorzugt derart ausgewählt, daß es eine geringe Festigkeit aufweist. Bevorzugt hat das Füllmittel auch eine derartige Feinheit, daß die Stabilität der Aufschlämmung aufrechterhalten wird und eine Sorptionswirkung auf Radioelemente, die aus dem Abfall ausgewaschen werden. Die bevorzugte Aufschlämmung hat einen relativ hohen Wassergehalt und die Verwendung eines feinen Füllmittels hilft ein übermäßiges Ausbluten der Aufschlämmung vor der vollständigen Hydratation zu verhindern. Das Füllmittel ist günstigerweise Kalkmehl.
Die Feinheit des Füllmittels kann derart sein, daß mindestens 50% und bevorzugt mindestens 80% (oder sogar 95%) durch ein 150 Mikrometer Sieb gelangen. Zum Vergleich, bei einem typischen Baustoffsand, der als Füllmittel in Mörtelgemischen verwendet wird, gelangen nur etwa 20 bis 25 % des Sandes durch ein 150 Mikrometer Sieb und im allgemeinen werden solche feinen Partikel als unerwünscht betrachtet.
Die vorliegende Erfindung schlägt auch eine Deponie für radioaktiven Abfall vor, die durch das zuvor erwähnte Verfahren gebildet wird und ein Füllmaterial, das zur Verwendung bei der Durchführung des zuvor erwähnten Verfahrens geeignet ist.
In einem bevorzugten Beispiel hat das Aufschlämmungsgemisch die folgenden nominalen Anteile:
Bestandteil Gewichtsprozent
Wasser 35,5%
herkömmlicher Portland-Zement 26%
Kalk 10%
Kalkmehl 28,5%
Die bevorzugte Mischvorgehensweise für die Aufschlämmung ist wie folgt. Zunächst werden alle Materialien vor dem Mischen gewichtsdosiert. Das Mischen wird auf einem Hochleistungs-Schermischer durchgeführt. Die Materialien werden dem Gemisch in der folgenden Reihenfolge zugegeben: Wasser, Zement, Kalk, Kalkmehl. Das Mischen wird dann für mindestens eine Minute nach Zugabe des Kalkmehls fortgesetzt.
Bevorzugt folgt sie auf eine Vorfüllvorgehensweise, um Fehler in den gemischten Anteilen zu minimieren, die durch das Totvolumen im Mischer entstehen, der am Ende der vorhergehenden Charge nicht vollständig entleert ist. Folglich werden die erste Charge oder ein Teil davon als Abfall ausgetragen, um den Mischer vorzufüllen.
Der Kalk in dem Gemisch stellt sicher, daß das resultierende Auffüllmaterial eine ausreichend lang andauernde alkalische Pufferkapazität aufweist. Wie oben erwähnt ist es erwünscht, daß alles Grundwasser, das die Abfallpackungen durchdringt, einen pH-Wert von mindestens 10,5 über eine Zeitskala von 100.000 Jahren oder mehr aufweist.
Das Kalkmehl in dem Gemisch ist hauptsächlich ein Füllmittel mit geringer Festigkeit. Es unterstützt jedoch die Sorption einiger Radioelemente. Wünschenswerterweise wirkt das Auffüllmaterial als ganzes als gutes Sorptionsmedium für die Hauptradioelemente, die aus dem Abfall ausgewaschen werden könnten.
Die Permeabilität des resultierenden Auffüllmaterials hat zwei Vorteile. Erstens erlaubt sie den Wasserstrom durch die Auffüllung und unterstützt so die Entwicklung einer chemischen Homogenität im Porenwasser und beim alkalischen Puffervorgang. Zweitens erlaubt die Permeabilität die Bewegung von Gas, das beim Abbau des Abfalls gebildet wird und minimiert so die Möglichkeit eines Gasdruckaufbaus innerhalb des Hohlraums. Dies ist ein besonderes Problem bei Anordnungen des Standes der Technik, bei welchen versucht wird, die Abfallpackungen unter Verwendung eines undurchlässigen Auffüllmaterials vollständig abzudichten.
Das im vorliegenden Beispiel beschriebene Auffüllmaterial wurde entworfen, um eine relativ geringe Festigkeit aufzuweisen, wenn es gehärtet ist, so daß die Abfallpackungen von dem Auffüllmaterial unter Verwendung relativ einfacher Techniken, wie etwa Sandstrahlen oder Wasserstrahlen freigeschnitten werden können, für den Fall, daß es gewünscht wäre, eine Abfallpackung aus einem aufgefüllten Hohlraum herauszuholen. Das Auffüllmaterial hat jedoch eine ausreichende Festigkeit, um die Anordnung und das Auffüllen von nachfolgenden Schichten innerhalb des Hohlraums zu ermöglichen, wobei frische Schichten an Auffüllmaterial auf das zuvor gehärtete Füllmaterial gegeben werden.
Die in diesem Beispiel beschriebene Auffüllmaterial-Aufschlämmung weist eine relativ schnelle Hydratationszeit auf, was einen frühzeitigen Festigkeitsgewinn ergibt, aber eine geringe Langzeit-Festigkeitsentwicklung. Die Hydratationsphasen bestimmen auch die chemischen Eigenschaften des resultierenden Auffüllmaterials und wenn diese in einem frühen Stadium gebildet werden, können sie charakterisiert und ihr Verhalten zuverlässig vorhergesagt werden. Wenn der Hydratationsvorgang fast vollständig ist, dann werden die Hydratationsphasen nur langsam modifiziert, wenn das Auffüllmaterial altert und chemisch mit der Deponieumgebung wechselwirkt. Es wäre schwieriger, die Wirkungen des Alters und der chemischen Wechselwirkung vorherzusagen, wenn die Zementphasen selbst während einer langen Hydratationszeit entstehen würden.
Die Auffüllmaterial-Aufschlämmung ist zum Mischen, Handhaben, Pumpen und für Füllvorgänge von entfernten Hohlraumn geeignet. Die Aufschlämmung ist selbstausgleichend und kompaktierend und in der Lage, die Räume zwischen Abfallpackungen auszufüllen. Das Ausbluten sollte nicht größer als 2% sein, um die Bildung von Lücken an Grenzflächen zwischen Abfallpackungen zu minimieren.
Die Auffüllmaterial-Aufschlämmung kann unterirdisch an einer Mischstation innerhalb des Deponiegewölbes gemischt werden. Die Einpreßmittel- Aufschlämmung kann direkt entlang einer langen Leitung zur Anordnung in dem Hohlraum, wie erforderlich, gepumpt werden oder in Behälter gepumpt werden und in den Hohlraum transportiert werden.
Wie zuvor erwähnt weist das gehärtete Auffüllmaterial eine relativ geringe Festigkeit auf, auch wenn der anfängliche Festigkeitsaufbau relativ schnell ist. Die Festigkeit bei 90 Tagen beträgt typischerweise zwischen 5 und 7 MPa.
Auch wenn Kalkmehl das bevorzugte Füllmittel ist, kann Feinstaub, der aus dem Gestein hergestellt ist, das beim Bilden des Deponiehohlraums ausgegraben wird, eine zufriedenstellende Alternative liefern.

Claims

1. Verfahren zur Bildung einer Deponie für radioaktiven Abfall, umfassend das Anordnen des Abfalls in einem unterirdischen Hohlraum und das Auffüllen des Hohlraums mit einem Füllmaterial, welches wasserdurchlässig ist und ein beträchtliches Reservoir an verfügbarer Alkalinität liefert, so daß jedes Grundwasser, das durch das Füllmaterial zum Abfall dringt, einen pH-Wert von mindestens 10,5 aufweist, wobei das Füllmaterial Calciumhydroxid und Caliciumsilikathydratgel enthält, gebildet durch die Hydratation von Portland-Zement und Kalk.

2. Verfahren nach Anspruch 1, worin der Hohlraum ausgehöhlt worden ist.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, worin das Füllmaterial zementartig ist und als Aufschlämmung hergestellt wird, um Lücken in dem Hohlraum aufzufüllen, und dann aushärten gelassen wird, um das Füllmaterial als schwach gebundenes Material mit einer Würfel- Druckfestigkeit bei einem Alter von bis zu 50 Jahren von nicht mehr als etwa 15 MPa zu bilden.

4. Verfahren nach Anspruch 3, worin das in der zementartigen Aufschlämmung verwendete Füllmittel eine derartige Feinheit hat, daß mindestens 50% durch ein 150 Mikrometer Sieb gelangen.

5. Verfahren nach Anspruch 4, worin die Feinheit des Füllmittels derart ist, daß mindestens 80% durch ein 150 Mikrometer Sieb gelangen.

6. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 5, worin die Würfelfestigkeit des Füllmaterials nicht weniger als 1,5 MPa nach 7 Tagen beträgt.

7. Verfahren nach Anspruch 6, worin die Würfelfestigkeit nicht weniger als 4,0 MPa nach 28 Tagen beträgt.

8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin die Aufschlämmung 30 bis 40% Wasser, 20 bis 30% Portland-Zement, 7 bis 15% Kalk und 20 bis 40% Füllmittel umfaßt, wobei alle Prozentangaben auf das Gewicht bezogen sind.

9. Verfahren nach Anspruch 8, worin das inerte Füllmittel eine Sorptionswirkung auf aus dem Abfall ausgewaschene Radioelemente aufweist.

10. Verfahren nach Anspruch 8 oder 9, worin das inerte Füllmittel eine derartige Feinheit aufweist, daß die Stabilität der Aufschlämmung aufrecht erhalten wird.

11. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 10, worin das inerte Füllmittel Kalkmehl ist.

12. Verfahren nach Anspruch 11, worin die Anteile der Aufschlämmung etwa 35,5% Wasser, 26% Portland-Zement, 10% Kalk und 28, 5 % Kalkmehl betragen, wobei alle Prozentangaben auf das Gewicht bezogen sind.

13. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 12, worin die Aufschlämmung durch Zugabe der Bestandteile zu einem Mischer in der folgenden Reihenfolge hergestellt wird: Wasser, Zement, Kalk, inertes Füllmittel.

14. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin das Füllmaterial eine derartige Pufferkapazität hat, daß bei Grundwasser (von dem angenommen wird, daß es entionisiert ist), das bei einer Geschwindigkeit von 10&supmin;¹&sup0; Meter pro Sekunde gleichmäßig in eine Fläche eines ein Meter-Würfels des Füllmaterials eindringt, die von der gegenüberliegenden Fläche ausströmende Wassersäule auf einen pH-Wert von 10,5 oder darüber für eine Säulenlänge von 2,5 · 10³ Meter über eine Dauer von 10&sup5; Jahren oder länger gepuffert wird.

15. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin das Füllmaterial eine Wasserleitfähigkeit von zwischen 10&supmin;&sup8; bis 10&supmin;¹&sup0; Meter pro Sekunde aufweist, wenn es bei 28 Tagen unter abgeschlossenen Bedingungen gehärtet worden ist.

16. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin das Füllmaterial einen Porositätsanteil im Bereich von 0,4 bis 0,6 aufweist.

17. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin das Füllmaterial eine Porenradius-Verteilung im Bereich von 1 · 10³ bis 1 Mikrometer aufweist.

18. Deponie für radioaktiven Abfall, gebildet durch das Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche.

19. Füllmaterial, geeignet zur Verwendung in dem Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 17.