DE2814748A1 - Verfahren zur gewinnung von konzentriertem schwefeldioxyd aus schwefeldioxyd enthaltenden abgasen - Google Patents
Verfahren zur gewinnung von konzentriertem schwefeldioxyd aus schwefeldioxyd enthaltenden abgasenInfo
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Description
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Die Literatur beschreibt mehrere Verfahren zur Rückgewinnung von Schwefel dioxyd
aus Rauchgasen unter Verwendung von kaltem Wasser als Absorbens. In
der Kemisk Tidskrift Nr. 1, 1970, Seite 3^-38, z.B. wird ein Verfahren zur
Konzentrierung von schwefeldioxydhaltigen Schmel^zwerksgasen mit einem SO--Gehalt
von k,5 % beschrieben. Die Absorption wird bei einem Druck von
1,2 bar in Brackwasser, das normal eine Temperatur von unter 5 C hat, ausgeführt. Die Gewinnung reinen Schwefeldioxyds erfolgt danach durch Austreibung
bei ca. 110 C mit offenem Dampf, Kondensierung des mitfolgenden
Wasserdampfes in indirekten Kondensatoren, Trocknung mit konzentrierter Schwefelsäure und abschliessender .Kondensierung von Schwefeldioxyd in
flüssiger Form bei ca. -15 C. Für dieses Verfahren sind grosse Kaltwassei—
mengen erforderlich. Unter der Voraussetzung jedoch, dass diese Forderung
erfüllt werden kann, und reichlich Dampf vorhanden ist, ist dieses Verfahren bedeutend energiesparsamer als das vorstehend beschriebene. Der Dampfverbrauch
für das Austreiben wird mit 18 bis 27 t/h oder 3 bis k,5 t Dampf/t SCL
angegeben.
Es sind mehrere Verfahren zum Austreiben von absorbiertem SO- unter Vakuum
bekannt. In der deutschen Patentschrift 1 667 7^5 und der deutschen Auslegeschrift
1 567 ^62 werden zwei Verfahren für mehrstufige Desorption von SO-von
Wasser beschrieben, bei denen das S0--haltige Wasser durch eine Anzahl
Austreibungsstufen geleitet wird, die unter allmählich zunehmendem Vakuum
arbeiten. Das auf jeder einzelnen Stufe ausgetriebene SO- und der Dampf werden zur vorhergehenden Stufe zurückgepumpt. Auf diese Weise wurde
gewonnen, dass im Vergleich mit dem Anschliessen jeder Stufe an eine Pumpe, die SO- gegen Atmosphärendruch herauspumpen würde, eine bedeutend verminderte
Druckdifferenz überwunden werden musste. Um eine so gute Austreibung von SO2
zu erhalten, dass das Absorbens in einer neuen Absorption angewendet werden kannjf geschlossenes Verfahren);scheinen derart extrem niedrige Drücke erforderlich
zu sein, dass diese Verfahrer, kaum zur praktischen Anwendung kommen
können.
Ein weiteres Verfahren zur SO--Rückgewinnung durch Absorption in Wasser und
anschliessende Vakuumdesorption ist in der deutschen Auslegeschrift 1 769
beschrieben. In diesem Verfahren, das wasserseitig offen ist, kann die Austreibung
von SO- mit Dampf ausgeführt werden, der aus dem Wärmegehalt in dem
in drr Absorpt ion;,c i nhr-i t behandelten Rohgas erzeugt wurde. Um mit dieser
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verhältnismässig geringen Dampfmenge eine zufriedenstellende ^
zu bewirken, muss jedoch die Absorptionsflüssigkeit vor dem Austreiben durch
Zusatz von Schwefelsäure angesäuert werden. Nach dem Austreiben muss die schwefelsäuresaure
Absorptionsflüssigkeit mit Soda neutralisiert werden, bevor sie
in den Rezipienten abgegeben werden kann. Dieses Verfahren is deshalb mit
beträchtlichen Betriebskosten in Form hohen Chemikalienverbrauches und
unerwünschter Rezipientbelastung verbunden.
Ein Nachteil der Wasserabsorptionsverfahren für SO« ist, dass das (absorbens
nicht für neue Absorption erneut im Umlauf gebracht wird, d.h. solche Verfahren sind wasserseitig offen. Um ein Schliessen eines SO^-Absorptionsprozesses
praktisch zu ermöglichen, ist ein wirksameres Absorbens als Wasser
erforderlich. In der Ullman Encyklopädie der Technischen Chemie (196*0. Band
15, Seite 418-420, werden zwei Verfahren für SCL-Rückgewinnung beschrieben,
die auf der Flüssigkeitsseite im wesentlichen geschlossen sind. Im ersten
beschriebenen Prozess wird Dimethylani1 in, und im zweiten beschriebenen Prozess
eine XyIidin-Wassermischung für die SO^-Absorption angewendet. Sowohl
Dimethylani1 in als auch Xylidin müssen jedoch als sehr giftig bezeichnet
werden, was bei der Hantierung und für ungewünschte Abgaben bedeutende Risiken mit sich bringt. Die Verfahren haben deswegen in der Praxis relativ
wenig Anwendung gefunden.
Ein Verfahren, bei dem eine Natriumzitratlösung für SCL-Absorption angewendet
wird, ist in der U.S. Patentschrift 3 886 069 beschrieben. Sie beschreibt
einen Prozess für Desorption von S(L mit offenem Dampf in einer Austreibkolonne.
Die ausströmende SO~-Wasserdampfmischung wird zur Kondensierung
des zugeführten Desorptionsdampfes gekühlt. Damit wird der latente Wärmegehalt
konventionell zum Kühlmittel im Kondensator überführt und kann nicht
langer für weitere SCL-Austreibung ausgenutzt werden. Dies ist das herkömmliche
Verfahren bei Austreibung einer absorbierten Gaskomponente mit Dampf. In der
zuletzt beschriebenen Prozessgestaltung können aufgrund von Dampfkondensat ion
im Austreiber leicht Probleme mit der Wasserbilanz auftreten. Es ist deshalb zweckmässig, den Austreibungsdampf (offenen Dampf) nicht direkt dem Austreiber
zuzuführen, sondern einem Aufkocher, wo Austreibungsdampf durch indirekten
Kontakt mit Lösung vom Sumpfauslass des Austreibers erzeugt wird. Ein grosser Vorteil des beschriebenen Prozesses liegt in der relativen Einfachheit des
Aufbaues, den er gegenüber den meisten vorbeschriebenen Prozessen hat. Ein
wesentlicher Nachteil jedoch ist der relativ hohe spezifische Dampfverbrauch für Gase, die niedrige SO2 -Konzentrationen enthalten, und die daraus resultierenden
hohen Betriebskosten. 0(39842/0808
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Die vorliegende Erfindung hat die Aufgabe, ein Absorptions/Austreibungsverfahren
vorzuschlagen, das nicht den vorgenannten hohen Energieverbrauch hat. Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren gelöst, das die Kennzeichen gem. den
beigefügten Patentansprüchen aufweist. Der Erfindung liegt die überraschende Entdeckung zugrunde, dass der Energieverbrauch in Form von Dampf auf
entscheidende Weise in einem Absorptions/Austreibungsprozess gem. der zuletzt
beschriebenen Ausführung dadurch gesenkt werden kann, dass für Austreibung
angewendeter Dampf zusammen mit ausgetriebenem S0„ komprimiert wird, was zur
Folge hat, dass auströmender Dampf zur Produktion von Dampf für Austreibung
in einem Aufkocher ausgenutzt werden kann. Bei dem erfindungsgemässen Verfahren
wird zuerst Schwefeldioxyd enthaltendes Rohgas in einem Absorptionsturm,
vorzugsweise mit Gegenstromkontakt Gas - Flüssigkeit, behandelt. Das im
Absorbens gelöste Schwefeldioxyd wird dann in einer Austreiberkolonne durch
Zuführung von Dampf zu einem mit der Austreiberkolonne verbundenen Aufkocher
ausgetrieben. Das Austreiben kann gem. der Erfindung bei Vakuum, bei atmosphärischem
oder bei einem etwas erhöhten Druck ausgeführt werden. Für einen niedrigen Dampfverbrauch nach dem Verfahren ist besonders wichtig, dass die
in den Austreiber eingehende Lösung ungefähr dieselbe Temepratur hat, wie sie
am Boden des Austreibers herrscht. Dies kann dadurch bewirkt werden, dass die Austreibung bei einem Vakuum ausgeführt wird, das der Absorptionstemperatur
entspricht, oder dass vom Absorptionsturm abgehende Lösung wirksamen Wäriretausch
mit vom Austreiber kommender Lösung ausgesetzt, und dass in den Austreiberturm
eingehende Lösung vorerwärmt wird.
Die vom Oberteil des Austreibers abgehende Dampf-SO^-Mischung wird von einem
druckerhöhendeji Gerät zu einem Aufkocher gesaugt, wo der Dampf zum Kondensieren
gebracht wird. Gleichzeitig wird im Aufkocher Dampf von niedrigerer Temperatur und niedrigerem Druch erzeugt und bildet effektiven Dampf für die eigentliche
Austreibung. Das druckerhöhende Gerät kann ein mechanischer Kompressor sein,
in welchem Fall eine geringere Menge Zusatzdampf erforderlich ist, vorzugsweise
wird jedoch zum Zweck der Druckerhöhung ein Dampfejektor angewendet, da
bei Anwendung eines mechanischen Kompressors grosse Materiülprobleme vorliegen
und ausserdem sehr hohe Investitionskosten notwendig sind. Bei Anwendung eines
Dampfejektors ist nur ein Bruchteil der für einen mechanischen Kompressor
erforderlichen Investition notwendig, und die Materialprobleme sind bedeutend
geringer. Ausserdem können Dampfejektoren für praktisch jede beliebige
Massenstrom konstruiert werden. Oer Dampfejektor muss jedoch von einem Dampf
getrieben werden, diesen Druck höher ist als der Druck der Saugmischung. Bei Anwendung von Dampfejektor wird nicht aller Dampf Im Aufkocher kondensiert.
Der Aufkocher wird deshalb in diesem Fall an einen Kondensator zur Kondensierung
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des Überschussdampfes angeschlossen. Nach der Kondensrerung von Dampf verbleibt
ein SO2 -GaS, das eine geringe Menge Restfeuchtigkeit und Inertgas enthält.
Dieses konzentrierte Schwefel dioxydgas kann als eine Folge des Verfahrens z.B.
nach Trocknung zur Herstellung von flüssigem SchwefeTdfoxyd in einer Kühlanlage
angewendet werden, ferner zur Herstellung von Schwefelsäure in einer Kontaktanlage
oder zur Herstellung von elementarem Schwefel in einer Claus-Anlage.
Aufgrund der Erfindung kondensiert der Hauptteil des Dampfes vom Austreiber
auf die beschriebene Weise im Aufkocher, der somit auch als Kondensator dient. Die Notwendigkeit eines Kondensators wird deshalb gem. dem beschriebenen Verfahren
auf einen bedeutend kleineren Endkondensator reduziert, order kann ganz in Fortfall kommen. Infolgedessen wird auch der Kühlwasserverbrauch stark
vermindert, wodurch bedeutend verminderte Investitionskosten im Vergleich mit
herkömmlichen Prozessen für Austreibung mit Wasserdampf entstehen.
Der Verbrauch von Dampf für eine spezifische SO^-Austreibung und ein bestimmtes
Kompressionsverhältnis (Verhältnis zwischen Enddruch und Saugdruch) in einem
Dampfejektor nimmt mit steigendem Dampfdruch ab. In einer Prozessgestaltung
gem. der Erfindung wird der Dampfverbrauch gegenüber herkömmlichem Austreibungsprozess um 30 - 70 % gesenkt.
Bei einem Absorptions/Desorptionsverfahren für SO5 gem. der Erfindung können
mehrere Ausführungsformen in Betracht kommen. Bei Reinigung relativ kalter Gase ist es z.B. zweckmässig, SO9 bei niedriger Temperatur zu absorbieren und die
Austreibung danach bei bedeutend höherer Temperatur auszuführen. In 'diesem Fall
ist effektiver Wärmetausch der zwischen den Absorptions- und Austreibertürmen
umlaufenden Flüssigkeitsströme erforderlich. Bei S0?-Rückgewinnung aus heissen
Gasen, d.h. Gärtemperaturen über ca. 130 C, hat es sich jedoch im allgemeinen
als zweckmässiger erwiesen, die Absorption und die Austreibung bei im wesentlichen
derselben Temperatur vorzunehmen. Bei dieser Ausführungsform wird ein der Flüssigkeitstemperatur im System entsprechendes Vakuum im Austreiber angebracht,
wodurch ein Wärmetausch der Flüssigkeitsströme zwischen Absorber und
Austreiber ganz in Fortfall kommen kann. Bei den vorstehend beschriebenen Ausführungsformen
der Erfindung hat es sich als vorteilhaft erwiesen, die Austreibung innerhalb des Temperaturbereiches ^O - 130°C vorzunehmen, was für die
Systeme Wasserdampf - wasserhaltige Lösungen annähernd einem absoluten Druck
von 0,07 bis 2,7 bar entspricht.
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Die Erfindung wird nachstehend anhand der beigefügten Figur veranschaulicht.
Sie zeigt schematisch das Verfahren gem. der vorliegenden Erfindung. Von Staub gereinigtes schwefeldioxydhaltiges Gas wird über eine Leitung 1 zu einem
Absorptionsturm 2 geleitet, und gereinigtes Gas wird über eine Leitung 3
abgeleitet. Zum Absorptionsturm wird über eine Leitung k das Absorbens
geleitet, in den das Schwefeldioxyd aufgenommen und über eine Leitung 5 zu
einem eventuellen Wärmetauscher 6 und weiter über eine Leitung 7 zum Abtreiber 8 geleitet wird. Im Austreiber wird die Lösung durch Zuführung von Dampf über
eine Leitung 9 von SCL befreit. Die SCL-arme Lösung wird vom Austreiber durch
den Aufkocher 10 geleitet, wo Dampf für die Austreibung erzeugt wird. Ein für die Absorption notwendiger Flüssigkeitsstrom wird über eine Leitung 11 zu einem
eventuellen Wärmetauscher 6 geleitet, bevor die Lösung über die Leitung k in
den Absorptionsturm aufgenommen wird. Die S02~Dampfmischung geht vom Austreiber
8 über eine Leitung 12 zu einem druckerhöhenden Gerät 13 ab. Wenn dieses druckerhöhende Gerät aus einem Dampfejektor besteht, v/ird Treibdampf über die
Leitung I^ zugeführt. 1st das druckerhöhende Gerät ein mechanischer Kompresssor,
wird Zusatztdampf über eine Leitung 15 zugeführt. Der gesamte SO--Dampfstrom
wird über eine Leitung 16 in den Aufkocher 10 geleitet. Im Aufkocher kondensieret
ein bedeutender Teil des Dampfes. S0? und verbleibender Dampf werden
über eine Leitung 17 zum Kühler 18 zur Kondensierung von Wasserdampf geleitet,
und von diesem geht ein konzentriertes SO2-GaS über eine Leitung 19 ab. Vom
Aufkocher 10 geht ein Kondensatstrom in einer Leitung 20 ab, der zum Vorwärmer 21 und weiter in einer Leitung 22 zurück zur Leitung 7 geleitet wird. Das von
der Leitung 19 abgehende konzentrierte S02~Gas kan gem. vorerwähnten Verfahren
zu flüssigem SOn, konzentrierter Schwefelsäure oder elementarem Schwefel aufgearbeitet
werden.
Die Erfindung kann durch folgendes Beispiel veranschaulicht werden: In den
Absorptionsturm wurde ein Abgas von 100 000 m Norm/h mit einer S02~Konzentration
von £j000 ppm eingeführt. 90 % des S0--Gehaltes wurden in einem Strom von
Absorptionsflüssigkeit von 300 m /h absorbiert. Die SO„-Konzentration in der
flüssigkeit betrug 0,070 kmol/rn .
Bei einer herkömmlichen Ausführung der Austreibung ergaben sich folgende
Dampf vtM lirnuchsrahl cn :
U (J UH Λ 2 1 0 ü 0 β
ORIGINAL iNSPECTED
3
~* 28U7A8
Hit Dampfzusatz im Austreiber von I8,'i t/h konnte der SCL-Gehalt in der
Flüssigkeit auf 0,001A kmol/m bei einem Druch im Austreibersumpf von 0,20 bar
absolut gesenkt werden. Der Dampfzusatz entspricht einem spezifischen Dampfverbrauch
von ]k t/t rückgewonnenem SO-.
In einer Prozessgestaltung gem. der Erfindung betrug der Druck im Austreibersumpf
auch 0,20 bar absolut, und die Temperatur war 60 C. Aufgrund der Druckverluste im Austreiber war der Druck im Oberteil des Austreibers 0,19 bar
absolut, d.h. 0,01 bar niedriger als im Sumpf. Vom Austreiber ging ein Gas mit einem Dampfteildruck von I87 mbar und einem S0~-Teildruck von h,Q mbar ab,
was 17,3 t/h H2O und 1,32 t/h SO2 entspricht.
Im Aufkocher wurde eine mittlere Temperaturdifferenz von 7 C und gleichzeitig
dieselbe Austreibungseffizienz, d.h. Senkung des SO^-Gehaltes der Lösung, wie
bei herkömmlicher Austreibungsausführung gewünscht. Dies wurde dadurch erreicht,
dass der Druck der vom Austreiber abgehenden S0„-Dampfmischung von 0,19 bar
auf 0,30 bar im Dampfejektor erhöht wurde. Die für diesen Zweck erforderliche
Menge von 20 bar Treibdampf betrug 9>9 t/h, was einem spezifischen Dampfverbrauch
von 1 ,k t/t S0„ entspricht. Der Dampfverbrauch wurde damit um ca hj %
gesenkt. Die Dampfkosten werden mit sKr. 30:-/t berechnet, und die erzielte
Ersparnis beträgt deshalb bei einer berechneten Betriebszeit von 8OOO h/Jahr
sKr. 2,06 Mio/Jahr.
Für eine Anlage, die für einen Treibdampf'druck von 6 bar konstruiert war,
wurden 11,5 t/h Dampf verbraucht, um diesel be S02"Austrei bung und Kompression
im Ejektor zu erhalte. Die Dampfeinsparung in diesem Fall beträgt ca. 37>5 %
oder ca. sKr. 1,66 Mio/Jahr. Wie aus diesen Beispielen herforgeht, sinkt der Verbrauch von Treibdampf mit höherem Treibdampfdruck.
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ORIGINAL INSPECTED
L e
erseiie
Claims (9)
1. Verfahren zur Gewinnung von konzentriertem Schwefeldioxyd aus Schwefeldioxyd
enthaltenden Abgasen durch Behandlung des Gases mit V/asser oder wässerigen Lösungen von Schwefeldioxydbindenden Stoffen, z.B. Natriumzitratlösung,
in einer Absorptionsvorrichtung, dadurch gekennzeichnet,
dass das absorbierte Schwefeldioxyd in einer Austreibkolonne
mit Dampf ausgetrieben wird, der durch Komprimierung der vom Austreiber
abgehenden Dampf-SCL-Mischung erzeugt wird, und Dampf veranlasst wird,
wenigstens teilweise in einem Wärmetauscher (Aufkocher) zu kondensieren, wo in den Austreiber eingehender Dampf erzeugt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Kompression vom Austreiber ausströmender Dampf-SO--Mischung in einem
Ejektor ausgeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
dass die Kompression vom Austreiber ausströmender Dampf-SO--Mischung in einem
mechanischen Kompressor ausgeführt wird.
h. Verfahren nach den Ansprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet,
dass die Temperatur im Austreiber vorzugsweise zwischen kO und
130°C gehalten wird.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1-31 dadurch gekennzeichnet,
dass die Dampf-SOo-Mischung nach dem Aufkocher zu einem Kühler
geleitet wird, wo der Hauptteil des verbleibenden Dampfes kondensiert wird.
6. Verfahren nach den Ansprüchen 1-5, dadurch gekennzeichnet,
dass das Kondensat vom Aufkocher und Kühler zu der S0?-haltigen Lösung
zurückgeleitet wird, die oben am Austreiber eingeführt wird.
7. Verfahren nach den Ansprüchen 1-6, dadurch gekennzeichnet,
dass ausgehende Lösung vom Austreiber Wärmetausch mit in den Austreiber
eingehender schwefeldioxydreicher Lösung ausgesetzt wird.
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8. Verfahren nach den Ansprüchen t-8, dadurch gekennzeich
net, dass die Temperatur der Kondensate (des Kondensates) vom Aufkocher
und/oder Kühler vor ihrer (seiner) Enführung oben am Austreiber erhöht wird.
9. Verfahren nach den Ansprüchen T-8, dadurch gekennzeich net, dass die Temperatur der in den Austreiber eingehenden Lösung nach
ihrem Wärmetausch mit vom Austreiber abgehender Lösung erhöht wird.
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