DE2806464A1 - Elektrisches bauelement - Google Patents
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Patentanwälte Dipl.-Ing. H. Veickmann, Dipl.-Phys. Dr. K. Fincke
Dipl.-Ing. F. A.Weιckmann, Dipl.-Chem. B. Huber
dr.ing.h.liska 2806464
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M.b.H.
Leonrodstraße 56
8000 München 12
Elektrisches Bauelement
Die Erfindung betrifft ein elektrisches Bauelement mit mindestens einem Schaltungsbestandteil, welcher aus einem festen Ionenleiter,
insbesondere einem ionenleitenden Festelektrolyten besteht.
Feste Ionenleiter und ionenleitende Festelektrolyte transportieren
den elektrischen Strom im wesentlichen über Ionen. Neben den mit einem Massetransport entsprechend dem Faraday'sehen Gesetz
verbundenen lonentransport fließen in den festen Ionenleitern und
Festelektrolyten aber auch Elektronenströme. Der Beitrag der lonenleitung bzw. der Elektronenleitung zur Gesamtleitfähigkeit
des Stoffs wird durch die Überführungszahl gekennzeichnet, die
das Verhältnis der Teilleitfähigkeit der an der Stromleitung beteiligten
Teilchensorten zur Gesamtleitfähigkeit ist. Bei festen, gemischten Ionenleitern sind die Überführungszahlen der lonenleitung
und der Elektronenleitung vergleichbar groß. In Festelektrolyten ist die Überführungszahl der lonenleitung wesentlich
größer als die Überführungszahl der Elektronenleitung.
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Pestelektrolyte werden als Ersatz für flüssige Elektrolyse
in elektrochemischen Energiespeichern und als Elektrolyte in chemotronischen Schaltkreisen sowie als Elektrolyte in
galvanischen Meßzellen zur Bestimmung thermodynamischer und
kinetischer Daten chemischer Reaktionen eingesetzt (G. HxLzäpfel und H. Rickert "High Ionic Conductivity in Soldis Theoretical
Aspects and Application", Festkörperprobleme XV, 1975, Seiten 317 bis 349, Verlag Pergamon, Vieweg.- und A. F.
Bogenschütz, W. Krusemark "Elektrochemische Bauelemente11, Seiten 18, 19 und 41 bis 46, 1976, Verlag Chemie, Weinheim).
Die Oberfläche des lonenleiters bzw. des Festelektrolyts ist üblicherweise im Abstand voneinander mit zwei elektronenleitenden
Elektroden kontaktiert, von denen die eine die entsprechenden Atome bzw. Moleküle ionisiert und die Ionen an den
Ionenleiter bzw. Festelektrolyt abgibt und von denen die andere die Ionen entlädt. Während die Ionen durch den Ionenleiter
bzw. Festelektrolyt wandern, erfolgt der Elektronentransport über eine Schaltung zwischen den Elektroden. Die zu ionisierenden
Atome bzw. Moleküle können beispielsweise aus der Material substanz der Elektroden stammen, wie es beispielsweise bei elektrochemischen
Energiespeichern (Batterien) der Fall ist, sie können aber auch durch poröse Elektroden von außen zugeführt werden,
wie es beispielsweise bei Meßsonden der Fall ist.
Bei den meisten Anwendungsfällen soll die Ionenleitfähigkeit möglichst groß sein, während die Elektronenleitfähigkeit vernachlässigt
werden soll. Obwohl eine Reihe von festen Ionenleitern und Festelektrolyten bekannt geworden ist, werden
die vorstehenden Bedingungen lediglich von wenigen Stoffen mehr oder weniger gut erfüllt. Insbesondere die Zahl der
Festelektrolyte mit technisch verwertbaren Eigenschaften ist bisher sehr klein. Technisch verwertbare Festelektrolyte
sind beispielsweise AgI, RbAg4I5 „ β-Aluminiumoxid ^3-Na2O-IlAl2O3),
dotiertes ZrO^ und CaF2. Andererseits sind eine große Zahl gemischter
Ionenleiter bekannt geworden, die sich aufgrund ihrer hohen Überführungszahl der Elektronenleitung lediglich in ge-
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ringem Umfang technisch verwerten lassen.
Aufgabe der Erfindung ist es, einen Weg zu zeigen, wie bei festen Ionenleitern und insbesondere ionenleitenden Festelektrolyten
die Überführungszahl der Elektronenleitung vernachlässigbar klein gemacht werden kann.
Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß zur Unterdrückung des Elektronenstroms durch den Ionenleiter bzw. Pestelektrolyt
quer zur Ionenstromrichtung in oder angrenzend an dem Ionenleiter bzw. Festelektrolyt wenigstens ein in Sperrichtung'vorspannbarer
pn-übergang gebildet ist, dessen p-leitender bzw. η-leitender Bereich jeweils aus einem die Ionen des Ionenleiters
bzw. Festelektrolyts leitenden Material besteht.
Der in Sperrichtung polarisierte pn-übergang unterdrückt den Elektronenstrom durch den Ionenleiter bzw. Festelektrolyt, während
er den Ionenstrom im wesentlichen nicht behindert. Probleme, die sich aus der Elektronenleitung der Ionenleiter bzw.
Festelektrolyte ergeben, können somit außer acht gelassen werden,
wodurch die Zahl technisch verwertbarer Ionenleiter und Festelektrolyte erheblich steigt. Die technisch verwertbaren
Ionenleiter und Festelektrolyte können insbesondere auch hinsichtlich ihres Korrosionsverhaltens und ihrer Reaktionsfähigkeit
mit Stoffen der Umgebung, insbesondere der Elektroden optimal ausgewählt werden.
Der pn-übergang kann dadurch gebildet sein, daß der Ionenleiter bzw. Festelektrolyt aus einem p- oder η-leitenden Material besteht
und daß sich an den Ionenleiter bzw. Festelektrolyt ein Materialbereich aus einem die gleichen Ionen"leitenden Ionenleiter
bzw. Festelektrolyt vom entgegengesetzten Leitfähigkeitstyp anschließt. Hierbei kann es sich um Ionenleiter bzw. Festelektrolyte
handeln, die von sich aus bereits unterschiedlichen Leitfähigkeitstyp haben. Die unterschiedlichen Leitfähigkeits-
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typen können aber auch durch Dotierung aneinandergrenzender Bereiche mit Akzeptoren bzw. Donatoren präpariert werden.
Je nach Ausführungsform könnten der η-leitende und der pleitende
Bereich des pn-Übergangs mit Kontakten versehen sein, an die eine externe Spannungsquelle angeschlossen wird.
Bevorzugt werden jedoch Ausführungsformen, bei denen die Bereiche entgegengesetzten Leitfähigkeitstypsdes pn-Übergangs
bezogen auf die durch die Richtung des Ionenstroms durch den Ionenleiter bzw. den Festelektrolyt festgelegte elektromotorische
Kraft (EMK) des Schaltungsbestandteils so angeordnet sind, daß der pn-übergang durch die EMK in Sperrichtung vorgespannt
ist.
Um das Bauelement bipolar betreiben zu können, kann quer zur Ionenstromrichtung in oder angrenzend an den Ionenleiter bzw.
Festelektrolyt ein pnp-Übergang oder ein npn-Übergang gebildet sein. Derartige Übergänge können ähnlich dem unipolaren
pn-übergang durch Dotierung des Ionenleiters bzw. Festelektrolyten mit Donatoren oder Akzeptoren präpariert oder als Serienschaltung
gemischter Ionenleiter bzw. Festelektrolyte vom entgegengesetzten Leitfähigkeitstyp gebildet sein.
Die Mittelzone des pnp- bzw. npn-Übergangs derartiger Bauelemente kann mit einer Steuerelektrode kontaktiert sein, die
wiederum mit einer eine Sperrspannung liefernden Schaltung verbunden sein kann. Derartige Schaltungen sind beispielsweise
aus der Transistortechnik zum Einstellen der Basisvorspannung bekannt. Über eine derartige Schaltung kann darüberhinaus
der Elektronenstrom durch den Ionenleiter bzw. Festelektrolyt gesteuert werden.
Der Ionenleiter bzw. Festelektrolyt ist zwischen zwei Elektroden angeordnet, von denen die eine Elektrode aus einem die
Ionen abgebenden oder für die Ionen bzw. die sie enthaltenden Stoffe physikalisch durchlässigen Material und die andere
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Elektrode aus einem die Ionen aufnehmenden oder für die Ionen durchlässigen Material besteht. Bevorzugt sind eine
oder beide Elektroden durch den Ionenleiter bzw. Pestelektrolyt und/oder das Material des pn-Übergangs gebildet.
Die Erfindung wird bevorzugt bei an sich bekannten Energiezellen oder Meßsonden eingesetzt. Bei Energiezellen ermöglicht
sie die Optimierung des Festelektrolyten hinsichtlich der Energie- und Leistungsdichte sowie hinsichtlich der
mechanischen Beständigkeit und Korrosionsfestigkeit. Weiterhin ermöglicht sie die Auswahl von Festelektrolyten, die
bereits bei niedrigen Temperaturen elektrochemische Reaktionen ausreichender Größenordnung erreichen. Bei Verwendung als Meßsonde
können eine Reihe.ansonsten schwer zugänglicher thermodynamischer Größen, wie chemisches Potential, Aktivität oder
Bildungsenergie gemessen werden. Aus der Temperaturabhängigkeit der EMK einer galvanischen Zelle lassen sich Entropien
und Enthalpien berechnen. Ein weiteres Anwendungsgebiet liegt bei Meßsonden zur direkten elektrischen Messung und Kontrolle
kinetischer Prozesse bei chemischen Reaktionen, KondensationsundVerdampfungsprozessen,
Diffusionsvorgängen in Festkörpern, Flüssigkeiten oder Gasen, Phasengrenzprozessen und ähnlichem.
Im folgenden soll die Erfindung anhand von Zeichnungen näher
erläutert werden. Es zeigt:
Fig. 1 eine schematische Darstellung einer Energiezelle mit pn-übergang;
Fig. 2 eine schematische Darstellung einer Energiezelle mit npn- oder pnp-Übergang und
Fig. 3 eine schematische Darstellung einer Meßsonde zur Messung des Sauerstoffgehalts einer Schmelze.
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2806A64
Fig. 1 zeigt den Aufbau einer Energiezelle bestehend aus einer mit einem Anschluß 1 versehenen ersten Elektrode 3, einer daran
anschließenden Schicht 5 aus einem p- oder η-leitenden Festelektrolytmaterial,
einer an die Schicht 5 anschließenden Schicht 7 aus einem Festelektrolytmaterial vom entgegengesetzten
Leitfähigkeitstyp und einer an die Schicht anschließenden, mit einem Anschluß 9 versehenen zweiten Elektrode 11. Das Festelektrolytmaterial
der Schichten 5 und 7 leitet denselben Ionentyp. Die Elektrode 3 besteht aus einem zu Ionen dieses Typs ionisierbaren
Material. Das Material der Elektrode 11 ist so gewählt, daß es diese Ionen entladen und aufnehmen kann. Die Materialien der
Elektrode 3 und 11 haben unterschiedliche Stellungen innerhalb der elektrochemischen Spannungsreihe und sind, sofern es sich
nicht um Metalle handelt, durch Metall- oder Kohlenstoffzusätze elektronenleitend gemacht.
Die Leitfähigkeitstypen der Schichten 5 und 7 sind so gewählt,
daß die EMK der Energiezelle den durch die Schichten 5, 7 gebildeten pn-übergang in Sperrichtung vorspannt, so daß der Elektronenstrom
durch die Schichten 5, 7 gesperrt ist, was eine innere Entladung der Energiezelle verhindert. Gibt die Elektrode 11 zum
Beispiel negativ geladene Ionen ab, so besteht die Schicht 7 aus einem η-leitenden Festelektrolytmaterial.
Bei einer in der Praxis erprobten Energiezelle bestand die positive
Elektrode 3 aus Silber, die Schicht 5 aus Ag2Te (p-leitend),
die Schicht 7 aus Ag„S (η-leitend) und die negative Elektrode 11
aus Schwefel, dem zur Verbesserung der Leitfähigkeit Kohlenstoff beigemischt war. Messungen zeigten, daß die Elektronenleitung
bei Raumtemperatur durch den Einfluß des pn-Übergangs bei PoIarisation
mit einer Sperrspannung von 236 mV um den Faktor Io herabgesetzt wird. Die Ionenleitung wird durch den pn-übergang
nicht beeinflußt.
Fig. 2 zeigt ein Ausführungsbeispiel, bei welchem im Unterschied zur Ausführungsform nach Fig. 1 zwischen eine erste
Elektrode 13 und eine zweite Elektrode 15 einer Energiezelle
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- Io -
2&Q;6464
zwei Schichten 17, 19 aus einem η-leitenden Festelektrolytmaterial
angeordnet sind. Zwischen den Schichten 17, 19 ist eine Schicht 21 aus einem p-leitenden Festelektrolytmaterial geschaltet.
Die Schichten 17 bis 21 sind wiederum für die von einer der beiden Elektroden 13 oder 15 abgegebenen bzw. von
der jeweils anderen Elektrode aufgenommenen Ionen durchlässig. Die Schicht 21 ist mit einer Steuerelektrode 23 kontaktiert,
an die, wie aus der Transistortechnik bekannt, eine Spannungsquelle 25 zur Erzeugung einer Sperrspannung angeschlossen ist.
Die Schichten 17 und 19 können aus demselben Festelektrolytmaterial bestehen.
Fig. 3 zeigt den schematischen Aufbau einer Meßsonde, mit der der Sauerstoffgehalt einer Metallschmelze 27 gemessen werden
kann. Auf die Oberfläche der Metallschmelze 27 aufgesetzt bzw. in die Metallschmelze 27 eingetaucht ist ein Körper 29 aus
einem sauerstoffionenleitenden Festelektrolytmaterial von einem
ersten Leitfähigkeitstyp. Quer zur Ionenstromrichtung des Körpers 29 ist eine Schicht 31 aus einem sauerstoffionenleitenden
Festelektrolytmaterial vom entgegengesetzten Leitfähigkeitstyp aufgebracht, die mit einer für Sauerstoff durchlässigen, porösen
Platinschicht 33 bedeckt ist. Neben .dem Körper 29 ist eine inaktive
Elektrode 35 in die Schmelze 29 getaucht. Das Partialdruckgefälle zwischen dem in der Metallschmelze 27 gelösten
Sauerstoff und dem Atmosphärensauerstoff treibt die Sauerstoffionen durch die Festelektrolyte des Körpers 29 bzw. der
Schicht 31, wobei zwischen der Elektrode 35 und der Platinschicht 33 eine Spannung (EMK) entsteht, die ein Maß für den
Sauerstoffgehalt der Metallschmelze 27 ist. Der Leitfähigkeitstyp des Körpers 29 bzw. der Schicht 31 ist so gewählt, daß der
dazwischen gebildete pn-übergang in Sperrichtung polarisiert ist. Fehlmessungen aufgrund der Elektronenströme zwischen der
Metallschmelze und der Platinschicht 33 werden vermieden.
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In den Ausführungsbeispielen der Fig. 1 bis 3 sind die Festelektrolyte schichtförmig dargestellt. Andere Gestaltungen
sind entsprechend den Anforderungen denkbar. Die Schichten können jeweils aus unterschiedlichen Festelektrolytmaterialien
bestehen; geeignet sind aber auch Schichten, die aus ein und demselben Festelektrolytmaterial
bestehen, welches zur Bildung des bzw. der pn-Übergänge mit geeigneten Donatoren bzw. Akzeptoren dotiert
ist.
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-Ai-
Leerseite
Claims (9)
1. Elektrisches Bauelement mit mindestens einem Schaltungsbestandteil, welcher aus einem festen Ionenleiter, insbesondere
einem ionenleitenden Festelektrolyten besteht, da-, durch gekennzeichnet, daß zur Unterdrückung des Elektronenstroms
durch den Ionenleiter bzw. Festelektrolyten (5,7; 17-21; 29, 31) quer zur Ionenstromrichtung in oder angrenzend
an dem Ionenleiter bzw. Festelektrolyt wenigstens ein in Sperrichtung vorspannbarer pn-übergang gebildet ist, dessen
p-leitender bzw. η-leitender Bereich jeweils aus einem die Ionen des Ionenleiters bzw. Festelektrolyts leitenden Material
besteht."
2. Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Ionenleiter bzw. Festelektrolyt (5, 7; 17 - 21; 29, 31) aus
einem p- oder η-leitenden Material besteht und daß sich an dem Ionenleiter bzw. Festelektrolyt ein Materialbereich aus
einem die gleichen Ionen leitenden Ionenleiter bzw. Festelektrolyt vom entgegengesetzten Leitfähigkeitstyp anschließt.
3. Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Ionenleiter bzw. Festelektrolyt (5, 7; 17 - 21; 29, 31) zur
Bildung des pn-Übergangs aneinandergrenzende Bereiche enthält, von denen der eine mit Akzeptoren und der andere mit Donatoren
dotiert ist.
909833/0491 0R)G1NAL ,NSPECTS3
4. Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Bereiche entgegengesetzten Leitfähigkeitstyps
des pn-Übergangs bezogen auf die durch die Richtung des Ionenstroms durch den Ionenleiter bzw. Festelektrolyt
(5, 7; 29, 31) festgelegte EMK des Schaltungsbestandteils so angeordnet sind, daß der pn-übergang durch
die EMK in Sperrichtung vorgespannt ist.
5. Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß quer zur Ionenstromrichtung in Qler angrenzend an den
Ionenleiter bzw. Festelektrolyten ein pnp-Übergang oder ein npn-Übergang (17 - 21) gebildet ist.
6- Bauelement nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß
die Mittelzone (21) des pnp- bzw. npn-Übergangs.mit einer Steuerelektrode (23) kontaktiert ist.
7. Bauelement nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Steuerelektrode (23) mit einer eine Sperrspannung
liefernden Schaltung (25) verbunden ist.
8. Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Ionenleiter bzw. Festelektrolyt (5, 7; 17 - 21, 29,
31) zwischen zwei Elektroden (3, 1; 13, 15; 27, 33) angeordnet ist, von denen die eine Elektrode aus einem die
Ionen abgebenden oder für die Ionen oder die sie enthaltenden Stoffe physikalisch durchlässigen Material und
die andere Elektrode aus einem die Ionen aufnehmenden oder ebenfalls für die Ionen durchlässigen Material besteht
.
9. Bauelement nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß eine oder beide Elektroden durch den Ionenleiter bzw.
Festelektrolyt und/oder das Material des pn-Übergangs gebildet sind.
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Ιο. Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
es in an sich bekannter Weise als Energiezelle oder als Neßsonde zum Umwandeln chemischer, den Ionenstrom bestimmender
Kenngrößen in elektrische Signale ausgebildet ist.
• 909833/0491
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