DE2755173A1 - Verfahren bzw. anlage zur katalytischen umwandlung von h tief 2 -haltigen einsatzgasen - Google Patents
Verfahren bzw. anlage zur katalytischen umwandlung von h tief 2 -haltigen einsatzgasenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren bzw. eine Anlage nach
dem Oberbegriff des Anspruchs 1.
dem Oberbegriff des Anspruchs 1.
Derartige Verfahren bzw. Anlagen sind bekannt. So ist beispielsweise
in dem Aufsatz von Kölbel und Ackermann, "Großtechnische Versuche zur Fischer-Tropsch-Synthese im flüssigen
Medium", Chemie-Ingenieur-Technik 1956 (6) 381 ff, insbesondere
383, linke Spalte, eine Flüssigphase-Synthese mit suspendiertem
Eisen-Katalysator für die Fischer..-Tropsch-Synthese-Technik mit
bewegtem Katalysator vorgeschlagen worden, der im Aufwärtsstrom eines flüssigen Mediums in Schwebe gehalten wird. Bei
diesem Verfahren wird als flüssiges Medium Öl verwendet, welches die Reaktionswärme in der Reaktionszone aufnimmt und durch Umpumpen außerhalb des Reaktors gekühlt wird. Pabei
ergeben sich, wie dort angegeben, Schwierigkeiten durch Abrieb oder Kornzerfall des Katalysators und Ansetzen des Katalysators im Kreislaufsyβtem. Diesem Nachteil sollte mit der sogenannten Blasensäule Abhilfe geschaffen werden, bei der eine stationäre Flüssigkeitssäule in der Reaktorzone verwendet wird. Wie bei
diesem Verfahren wird als flüssiges Medium Öl verwendet, welches die Reaktionswärme in der Reaktionszone aufnimmt und durch Umpumpen außerhalb des Reaktors gekühlt wird. Pabei
ergeben sich, wie dort angegeben, Schwierigkeiten durch Abrieb oder Kornzerfall des Katalysators und Ansetzen des Katalysators im Kreislaufsyβtem. Diesem Nachteil sollte mit der sogenannten Blasensäule Abhilfe geschaffen werden, bei der eine stationäre Flüssigkeitssäule in der Reaktorzone verwendet wird. Wie bei
ebenfalls bekannten Gas-Feststoff-SystemenSstehen aber hierbei
wieder erhebliche Schwierigkeiten bei der Wärmeabfuhr. Diese
Schwierigkeiten können sehr leicht zu einer Überhitzung in der Reaktorzone und Zerstörung des Katalysators führen, wobei bei
den Wirbelbetteinrichtungen noch der zusätzliche Nachteil des Katalysatorabriebes und Staubmitrisses zu berücksichtigen ist. Aus dem Aufsatz von Langensiepen und Hammer "Zum dynamischen Verhalten eines Blasensäulen-Reaktors mit suspendiertem Katalysator für die Methanisierung von Kohlenmonoxid", Cheraie-Ingenieur-Techni 1974 (24) 1051, ist es bekannt, solche Blasensäulen-Reaktoren auch für die Methanisierung von CO zu verwenden. Auch hier treten,
Schwierigkeiten können sehr leicht zu einer Überhitzung in der Reaktorzone und Zerstörung des Katalysators führen, wobei bei
den Wirbelbetteinrichtungen noch der zusätzliche Nachteil des Katalysatorabriebes und Staubmitrisses zu berücksichtigen ist. Aus dem Aufsatz von Langensiepen und Hammer "Zum dynamischen Verhalten eines Blasensäulen-Reaktors mit suspendiertem Katalysator für die Methanisierung von Kohlenmonoxid", Cheraie-Ingenieur-Techni 1974 (24) 1051, ist es bekannt, solche Blasensäulen-Reaktoren auch für die Methanisierung von CO zu verwenden. Auch hier treten,
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PATENTANWÄLTE
wie bei der Fischer-Tropsch—Sjynthese, Schwierigkeiten in der
Erreichung guter Wärmeübertragungswerte auf, da diese im Wirbeloder Fließbett sehr gering sind und daher außerordentlich große
Austauschflächen für die Kühlung benötigt, werden. Alle bisher angewendeten Verfahren bzw. Anlagen sind daher in ihrer Produktionskapazität
im wesentlichen entweder durch die maximale abführbare Wärme oder den Katalysatorabrieb und -austrag begrenzt.
Die Inkaufnahme dieser Probleme führt zu erhöhten Produktionskosten.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein besonders einfaches
Verfahren bzw. eine einfache Anlage vorzuschlagen, die unter Vermeidung der genannten Nachteile des Standes der Technik
eine sehr wirtschaftliche katalytische Umwandlung von Hphaltigen Einsatzgasen zu höherwertigen Gasen gestattet. Diese
Aufgabe wird mit Hilfe der im kennzeichnenden Teil des Patentanspruchs 1 genannten überraschend einfachen Maßnahme gelöst.
Durch die Verwendung einer siedenden Reaktorflüssigkeit wird
Katalysator konstant ge-
;zung ist ausgeschlossen. Die Reaktionswärme
wird also auf physikalisch zwangsläufige Weise als Verdampfungswärme abgeführt.
nämlich selbsttätig die Temperatur am Kati halten.Eine -nitzung ist ausgeschlossen.
Um sowohl ein Verlust der Reaktionsflüssigkeit als auch des Katalysators zu vermeiden, wird die im Patentanspruch 2 genannte
Maßnahme geizoffen.
Als Reaktionsflüssigkeiten haben sich die im Patentanspruch 3 genannten Reaktionsflüssigkeiten als zweckmäßig erwiesen.
Aufgrund des Merkmals von Patentanspruch 4 kann auf einfache V.'eice
durch Variation der Anteile von Reaktionsflüssigkeiten an de:n flüssigen Medium eine ganz bestimmte Siedetemperatur vorbestimr.it
bzw. ausgewählt werden. Bei einer besonders einfachen Verfahrenc-
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führung bzw. Anlage ist, wie im Patentanspruch 5 angegeben, die Reaktorflüssigkeit bezüglich der Gasreaktion inert.
Sie kann aber gemäß Patentanspruch 6 auch selbst bei der katalytischen Umwandlung mitwirken.
Die nach der Erfindung ausgestaltete Verfahrensführung und
Anlage ist besonders einfach, wenn die Maßnahme gemäß Patentanspruch 7 getroffen wird, da dann besondere Leitungssysteme
für die Rückführung der Reaktorflüssigkeit entfallen. Die kondensierte Reaktorflüssigkeit..'gelangt selbsttätig aufgrund
der Gravitation wieder in die Reaktionszone zurück.
Hierbei kann die Maßnahme des Patentanspruchs 8 behilflich sein, um die Rückführung der Reaktorflüssigkeit in die Reaktionszone kanalisieren bzw. steuern zu können.
Patentanspruch 9 betrifft die Anordnung eines mit Kühlmittel gespeisten Wärmetauschers in der Kondensat!onszone des Reaktors.
Aufgrund der Maßnahme von Patentanspruch 10 kann die freiwerdeide
Kondensationswärme genutzt werden, zumal, wie weiter unten erläutert, bei einer besonderen Ausgestaltung des Reaktorbehälters
ebenfalls Wasserdampf benötigt wird.
Aufgrund der Maßnahme des Patentanspruchs 11 erfolgt die Abkühlung
des Reaktordampfes stufenweise, d.h. der Reaktordanpf
strömt zunächst durch den Teil des Wärmetauschers, der von siedendem Wasser durchströmt wird und dann den darüber liegenden.
Teil des Wärmetauschers, der von Frischwasser durchströmt wird. Hierdurch können spontane Überhitzungen im Wärmetauscher bzw.
dessen Euleitungs- und Ableitungssystera vermieden werden.
Als Reaktor kann man den im Patentanspruch 12 vorgeschlagenen verwenden, ua eine Beeinträchtigung der BruekbehalterauSenvjand
durch CO bzw. Hp zu vermeiden.
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Das Merkmal des Patentanspruchs 13 bietet eine besonders große Möglichkeit der variablen Anpassung der Verfahrensführung bzw. des Anlagenbetriebes an die gewünschten Umwandlungsreaktionen,
die dabei verwendeten Einsatzgase und die dabei entstehenden Produktgase sowie die jeweils
vorhandenen Betriebstemperaturen und -drücke.
Patentanspruch 14 betrifft zwei bevorzugte Alternativen der Anordnung des Katalysators in der Reaktionsflüssigkeit·
Beide Alternativen gewährleisten, daß der Katalysator nicht aus der Reaktorflüssigkeit oder mit dem Reäktordampf ausgetragen
wird.
Weitere Merkmale, Vorteile und Anwendungsmöglichkeiten der vorliegenden Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden
Beschreibung eines Ausführungsbeispieles anhand der beiliegenden Zeichnung. Dabei bilden alle beschriebenen und/oder
dargestellten Merkmale für sich oder in beliebiger Kombination den Gegenstand der Erfindung.
Die einzige Figur veranschaulicht ein Fließschema einer nach der Erfindung ausgestalteten Anlage zur Durchführung des erfindungsgemäßen
Verfahrens anhand der Methanisierung.
Bei diesem Verfahren wird in dem Reaktor 1 ein Druck von etwa 50 bar und eine Reaktionstemperatur von etwa 625°K festgelegt.
Unter Berücksichtigung der Siedepunkterniedrigung durch die Einsatzgase kann hierfür eine Erdölfraktion zwischen n-Decan
und C12 H26 Sev/ählt v/erden. Eine besonders reine Fraktion dieses
flüssigen Mediums als Reaktorflüssigkeit ist nicht erforderlich. Dem Reaktor 1 wird der bei Betriebsdruck und Betriebstemperatur
siedenden Reaktorflüssigkeit in der Reaktorzone über die Leitung die mit einer Druckregeleinrichtung versehen sein kann, das
Einsatzgas, in diesem Falle aus CO, H« und gegebenenfalls aus eine j
Mischung mit Methan bestehend, zugeführt· In der siedenden Reaktor-
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g PATENTANWÄLTE
flüssigkeit ist der Katalysator suspendiert oder als Pestbett enthalten. Ist der CO-Gehalt im Einsatzgas höher
als es dem stöchiometrisehen Verhältnis entspricht, wird
Wasserdampf über die Leitung 7, die ebenfalls mit einer Druckregeleinrichtung ausgestattet sein kann, dem Einsatzgemisch
zugegeben. Überschüssiges CO wird hierdurch im Reaktor 1
mittels Überschuß-Wasserdampf zu Hp und COp konvertiert.
Die beim Sieden der Reaktorflüssigkeit übergehenden Reaktordämpfe
werden in dem oberhalb der Reaktionszone des Reaktors gelegenen Kondensationszone mittels Kühlern 2 und 3 niedergeschlagen
und im flüssigen Zustand über eine mit Einfangtrichter ausgestattete Rückführungsleitung 11 wieder der
Reaktionszone zugeführt. Das Produktgas wird oben aus dem Reaktorinnenraum über die Leitung 8 gezogen, gegebenenfalls
in einer Stufe 4 gekühlt und/oder einer COp-Wäsche unterzogen und dann über die mit einer Druckregeleinrichtung versehene
Leitung 10 dem Verbrauchernetz zugeleitet. Der Druck in dem Methanisierungsreaktor wird hierbei konstant gehalten.
Die Kühler 2 und 3 werden zweckmäßigerweise zur Erzeugung von Hochdruckdampf eingesetzt. Zu diesem Zweck ist der obere
Kühler 3 über die Leitung 12 regelbar mit Frischwasser durchflossen,
welches entsprechend erhitzt in einen Wasserdampfkessel 5
geführt wird. Der untere Kühler 2 ist über ein mit dem Wasserdampf kessel in Verbindung stehendes Leitungssystem von Heißwasser
durchflossen. Der entstehende Hochdruckdampf kann einerseits
über eine mit Druckregeleinrichtung ausgestattete Leitung einer weiteren Verwendung zugeführt werden. Über eine mit Druc1·:-
regeleinrichtung ausgestattete Leitung 15 wird aber ein Teil des erzeugten Wasserdampfes dem Wandungszwischenraum des doppelwandigen
Reaktors 1 zugeführt. Von diesem Zwischenraun kann auch die Leitung 7 abzweigen. Das in dem Zwischenraum kondensierende
Wasser kann über den Ausfluß 13 im Boden der Außenwandung des Reaktors 1 abgelassen werden.
Bei der erfindungsgemäßen Anlage wird also die Reaktionswärme
bei der katalytischen Umwandlung von H^-haltigen Einsatzgasen
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durch die Siedewärme der Reaktorflüssigkeit unmittelbar an Ort und Stelle aufgenommen und in Form des Reaktordampfes
abgeführt. Durch das Sieden der Reaktorflüssigkeit wird der gesarate Inhalt der Reaktionszone des Reaktors 1
auf der gewünschten konstanten Temperatur gehalten. Die mit dem Reaktordarapf abgeführte Reaktionswärme wird zur
Hochdruckdampferzeugung genutzt. Das Reaktordampfkondensat
geht nicht verloren, sondern wird der Reaktorzone über die Rückführungsleitung 11 wieder zugeführt.
Die in der Zeichnung dargestellte' Kombination von Reaktionszone und darüber angeordneter Kondensationszone mit den
jeweils zugeordneten Elementen können ersichtlich mehrfach hintereinander geschaltet werden, wobei in jeder Reaktionszone eine andere Reaktorflüssigkeit verwendet werden kann
und wobei nach jeder Reaktionszone eine Rückkühlung des Reaktordampfes in der zugeordneten Kondensationsζone erfolgt.
Durch Mischung von Reaktorflüssigkeiten mit verschiedenen Siedetemperaturen in verschiedenen Anteilen kann eine gewünschte
Gleichgewichtstemperatur für die Erzeugung des Produktgases genau vorher eingestellt werden. Der Ablauf der
chemischen Reaktion und deren Berechnung ist daher einfach vorbestimmbar. Durch die unmittelbare Umwandlung der Reaktionswärme
in Verdampfungswärme wird ein sehr guter Y/ärmeübertragungswert
erzielt. Eine Katalysatorüberhitzung ist ausgeschlossen. Aus der siedenden Reaktorflüssigkeit tritt
kein Katalysator aus.Es sind also auch diese Probleme des Standes der Technik beseitigt, obgleich auch fein- oder grobkörnige
Katalysatoren suspendiert in der Reaktorflüssigkeit verwendet werden können. Auch die Wärmeübertragungswerte bei
der Rückkühlung der Reaktorflüssigkeit in den Kühlern sind groß. Durch Wahl der Betriebsbedingungen, der Reaktorflüssigkeit und
des Katalysators können eine Vielzahl der bekannten Gaskatalysen nach dem vorliegenden Verfahren ohne weiteres durchgeführt
werden. Die benötigten Wärmeaustauscherflächen können wesentlich kleiner sein als bei den vorbekannten Anlagen. Hierdurch werden
außer der gesteigerten Produktionsmenge auch die Investitions- und
Betriebskosten der erfindungsgemäßen Anlage gesenkt.
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Leerseite
Claims (1)
- MERTENS & KEILPATENTANWÄLTE6000 Frankfurt am Main9.12.1977 D 16 P 15FirmaDidier Engineering GmbHAlfredstraße 284300 Essen 1"Verfahren bzw. Anlage zur katalytischen Umwandlung von Hp-haltipen Einsatzgasen"Patentansprüche :1. Verfahren bzw. Anlage zur katalytischen Umwandlung von H?- haltigen Einsatzgasen zu höherwertipen Gasen, insbesondere von Kohlenwasserstoffen, wie Methan oder Methanol, oder von NH, in einem Reaktor, bei welchem das Einsatzgas in der Reaktionszone durch ein den Katalysator enthaltendes flüssiges Medium, z.B. ein Kohlenwasserstoff, geleitet und die dem Medium übertragene Reaktionswärme durch Kühlung abgeführt wird, dadurch gekennzeichnet, daß als flüssiges Medium eine unter Betriebsdruck und Betriebstemperatur siedende, stabile Reaktorflüssigkeit verwendet wird.2. Verfahren bzw. Anlage nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der beim Sieden oder Reaktorflüssigkeit unter Betriebsbedingungen entstehende Reaktordampf kondensiert und der Reaktionszone wieder zugeführt wird.3. Verfahren bzw. Anlage nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Reaktionsflüssigkeit verzweigte oder unverzweigte cyclische aliphatische oder acyclische aliphatische Kohlenwasserstoffe sowie aromatische Kohlenwasserstoffe verwendet werden. 60982 4/04 48INSPECTEDMERTENS & KEIL·PATENTANWÄLTE4. Verfahren bzw. Anlage nach einem der Ansprüche 1 bis 3» dadurch gekennzeichnet, daß als flüssiges Medium ein Gemisch von Reaktorflüssigkeiten, z.B. ein Gemisch von Kohlenwasserstofffraktionen, verwendet wird.5» Verfahren bzw. Anlage nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß als flüssiges Medium eine bezüglich der Gasreaktion inerte Reaktorflüssigkeit ver-. wendet wird.6. Verfahren bzw. Anlage nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktorflüssigkeit z.B. durch polare Gruppen, katalytisch an der Gasreaktion beteiligt ist.7· Verfahren bzw. Anlage nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktordampf in einer im Reaktor oberhalb der Reaktionszone liegenden Kondensationszone kondensiert wird.8. Verfahren bzw. Anlage nach einem der Ansprüche 1 bis 7» dadurch gekennzeichnet, daß das Kondensat mittels einer unter der Kondensationszone angeordneten Auffangeinrichtung in die Reaktionszone zurückgeführt wird.9. Verfahren bzw. Anlage nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Kondensation mit Hilfe eines durch die Kondensationszone geführten Kühlmittels erfolgt.10.Verfahren bzw. Anlage nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß die vom Kühlmittel übernommene Reaktionswärme zur Wasserdampferzeugung verwendet wird.909824/0446
_ 3 _MERTENS & KEILPATENTANWÄLTE11. Verfahren bzw. Anlage nach Anspruch 9 oder 10f dadurch gekennzeichnet, daß als Kühlmittel Frischwasser und/oder siedendes V/asser durch die Kondensationszone geführt wird.12. Verfahren bzw. Anlage nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß als Reaktor ein doppelwandiger Reaktorbehälter verwendet wird, in dessen Wandungszwischenraum Wasserdampf eingeführt ist.13· Verfahren bzw. Anlage nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß .'ein Reaktor mit mehreren hintereinandergeschalteten Reaktionszonen, gegebenenfalls mit Reaktorflüssigkeiten unterschiedlicher Siedetemperatur, verwendet wird, wobei der Reaktionsdampf vorzugsweise nach jeder Reaktionszone zurückgekühlt wird.14. Verfahren bzw. Anlage nach einem der Ansprüche 1 bis 13» dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator in der Reaktionszone in der Reaktionsflüssigkeit suspendiert oder als Pestbett enthalten ist.- 4 909824/0U6
Priority Applications (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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DE19772755173 DE2755173A1 (de) | 1977-12-10 | 1977-12-10 | Verfahren bzw. anlage zur katalytischen umwandlung von h tief 2 -haltigen einsatzgasen |
US06/142,614 US4304756A (en) | 1977-12-10 | 1980-04-21 | Apparatus for the catalytic reaction of H2 -containing feed gas |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19772755173 DE2755173A1 (de) | 1977-12-10 | 1977-12-10 | Verfahren bzw. anlage zur katalytischen umwandlung von h tief 2 -haltigen einsatzgasen |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE2755173A1 true DE2755173A1 (de) | 1979-06-13 |
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ID=6025847
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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DE19772755173 Withdrawn DE2755173A1 (de) | 1977-12-10 | 1977-12-10 | Verfahren bzw. anlage zur katalytischen umwandlung von h tief 2 -haltigen einsatzgasen |
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DE (1) | DE2755173A1 (de) |
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